Дослідження вертикальної міграції радіонуклідів у ближній зоні ЧАЕС із використанням нерадіохімічних методів

Размещено на http://www.allbest.ru/

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ІНСТИТУТ ПРОБЛЕМ БЕЗПЕКИ АТОМНИХ ЕЛЕКТРОСТАНЦІЙ

ЖЕЛТОНОЖСЬКА Марина Вікторівна

УДК 631.039.586

ДОСЛІДЖЕННЯ ВЕРТИКАЛЬНОЇ МІГРАЦІЇ РАДІОНУКЛІДІВ У БЛИЖНІЙ ЗОНІ ЧАЕС З ВИКОРИСТАННЯМ НЕРАДІОХІМІЧНИХ МЕТОДІВ

21.06.01 -- екологічна безпека

Автореферат дисертації на здобуття наукового ступеня кандидата технічних наук

Київ-2008

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана у Інституті ядерних досліджень НАН України, м. Київ, відділ структури ядра

Науковий керівник: кандидат фізико-математичних наук

Бондарьков Михайло Дмитрович

директор Міжнародної радіоекологічної лабораторії Чорнобильського центру з проблем ядерної безпеки, радіоактивних відходів та радіоекології

Офіційні опоненти: доктор біологічних наук

старший науковий співробітник

Кашпаров Валерій Олександрович

директор Українського науково-дослідного інституту

сільськогосподарської радіології НАУ

доктор технічних наук

старший науковий співробітник

Едвард Михайлович Пазухин

заст. дир. відділення Інституту проблем безпеки атомних електростанцій

Захист відбудеться 24.04. 2008 р. о 12-00 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 27.201.01 при Інституті проблем безпеки атомних електростанцій за адресою: 03680, м. Київ, вул. Лисогірська 12.

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Інституту проблем безпеки атомних електростанцій за адресою: 03680, м. Київ, вул. Лисогірська 12.

Автореферат розісланий 21.03. 2008 р.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради кандидат технічних наук О.А.Кучмагра

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Радіоактивні продукти техногенного походження, поступаючи на поверхню землі, включаються у фізико-хімічні, біохімічні та інші процеси, що протікають у грунтах. Геохімічна поведінка радіонуклідів та їхніх стабільних ізотопів, загалом, підкоряється одним і тим же закономірностям. Складніша ситуація спостерігається у разі штучних радіонуклідів, таких як ізотопи Pu і Am, що у великій кількості знаходяться в навколишньому середовищі поблизу ЧАЕС. Ця група штучних радіонуклідів привертає пильну увагу своєю високою радіобіологічною небезпекою. Це обумовлено тим, що 239Pu, 241Am належать до найбільш високотоксичних нуклідів, а також мають дуже великий період напіврозпаду. Крім того, трансуранові нукліди -- це найменш вивчені елементи, що потрапляють у природне середовище, оскільки для них не має природних стабільних аналогів. Відзначимо також, що якщо дослідження поведінки Pu в грунтах проводили, то геохімічні властивості Am досліджувалися мало.

Вивчення розповсюдження радіонуклідів у Чорнобильській зоні -- одне з цікавих і унікальних завдань тому, що різні форми випадінь радіоактивних речовин обумовлюють специфічний характер динаміки перенесення деяких радіонуклідів у грунті. Як відомо, чорнобильські випадіння характеризуються різними фізико-хімічними властивостями, а також різним співвідношенням форм випадінь на різних слідах викиду. З цієї точки зору великий інтерес представляє вивчення поведінки радіонуклідів в ближній зоні ЧАЕС, де випадіння, головним чином, обумовлені дрібнодисперсними частинками опроміненого ядерного палива.

Вивчення поведінки в навколишньому середовищі трансуранових нуклідів в 1996-2000 рр., головним чином, обмежувалося ізотопами плутонію, і ці дослідження показали малу рухливість плутонію в грунтах. В теперішній час близько половини активності б-випромінюючих нуклідів складає 241Am, проте інформація про його поводження у ґрунтах практично відсутня. Тому вивчення поведінки 241Am в природному середовищі на теперішній час є особливо актуальним. Крім того, актуальність досліджень трансуранових нуклідів обумовлена і необхідністю створення наукової бази для оцінки можливості господарської діяльності в районах з різними рівнями і характером радіоактивного забруднення. В світлі вищевикладеного представляє великий науковий інтерес комплексне вивчення поведінки в природному середовищі як трансуранових нуклідів (ізотопів Pu, 241Am), так і нуклідів, що раніше вивчалися (90Sr, 137Cs).

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Дисертаційна робота виконана у відділі структури ядра ІЯД НАН України як складова частина наукової теми «Дослідження збуджених атомних ядер і механізмів ядерних реакцій в області низьких енергій», №0105Г001049 і в Міжнародній радіоекологічній лабораторії Чорнобильського центру з проблем ядерної безпеки, радіоактивних відходів і радіоекології (МРЛ), як складова частина теми «Розробка документів: радіаційно-екологічний паспорт ДСП «ЧАЕС» №0104U007878.

Мета і завдання дослідження. Мета цих досліджень -- отримання інформації про рівень забруднення і розподіл радіонуклідів чорнобильського походження на момент досліджень (2001-2004 рр.) на території дослідних полігонів в 30-км зоні ЧАЕС. Для цього необхідно було вирішити наступні задачі:

· у зв'язку зі зростаючим значенням б-випромінюючих нуклідів у забрудненні дослідних полігонів, а також зі складністю та високою вартістю існуючих методів вимірювання активності б-випромінюючих нуклідів розробити новий метод реєстрації трансуранових нуклідів, що дозволяє проводити масові вимірювання;

· з використанням розробленого методу та існуючих спектрометричних методик вивчити процеси вертикальної міграції радіонуклідів чорнобильського походження у зразках грунту дослідних полігонів;

· провести оцінку внеску радіонуклідів глобальних випадінь у загальну активність трансуранових елементів у грунтах ближньої зони ЧАЕС;

· для оцінки походження і поведінки радіонуклідів у вертикальних розрізах грунту дослідних полігонів оцінити ізотопні відношення радіонуклідів у складі «паливних» частинок чорнобильського походження;

· з використанням отриманих експериментальних даних уточнити параметри моделі конвективно-дифузійного перенесення ізотопів Pu, 241Am, 154,155Eu 90Sr, 137Cs в грунтових профілях ближньої зони ЧАЕС.

Об'єкт і предмет дослідження. Об'єкт дослідження -- радіоактивне забруднення ближньої зони ЧАЕС. Предмет дослідження -- зразки грунтів, відібрані на території досліджуваних полігонів, розташованих у зоні максимального забруднення радіонуклідами чорнобильського походження (район «Рудого лісу» і оз. Глибоке).

Методи дослідження: радіометричне, б-, в-, г-спектрометричне і радіохімічне визначення активності радіонуклідів у зразках грунту, математична статистика, математичне моделювання поведінки радіонуклідів у грунті.

Наукова новизна. Розроблений новий метод вимірювання активності трансуранових елементів. Метод відрізняється від раніше розроблених тим, що дозволяє вивчити активності ізотопів плутонію і америція без радіохімічного розділення. Це дозволило істотно збільшити швидкість проведення аналізів б-активності ізотопів плутонію і зменшити вартість їх проведення. Запропонований метод якісно розширив можливості оцінки радіологічної небезпеки трансуранових нуклідів для навколишнього середовища і населення. Для запропонованого методу вперше виміряна з високою точністю абсолютна інтенсивність гамма переходів і Кх-променів 44Ti, що дозволило істотно підвищити точність вимірювання низькоенергетичного випромінювання і вперше отримати калібрувальні інтенсивності Кх-випромінювання в області енергій 4 кеВ.

Проведені експериментальні вимірювання б-, в-, г-активностей приблизно 2000 зразків грунту з ближньої зони ЧАЕС, відібраних у 2001-2003 рр.

Вивчені співвідношення радіонуклідів у «гарячих» частинках Семипалатинського полігону. На підставі цих даних зроблені оцінки внеску глобальних випадінь в активність трансуранових елементів при низькій концентрації цих елементів у навколишньому середовищі.

Вивчено радіонуклідний склад «паливних» частинок, відібраних у 2001-2002 рр. на території дослідних полігонів, розраховані ізотопні відношення, що дозволяють адекватно оцінити відмінності в інтенсивності перенесення різних радіонуклідів у профілі різних ґрунтів.

Розраховані параметри вертикальної міграції 90Sr, 137Cs, 154Eu, ізотопів Pu і 241Am у профілі ґрунтів ближньої зони ЧАЕС.

Практичне значення отриманих результатів. Розроблено метод нерадіохімічного визначення вмісту активності ізотопів Pu. Метод пройшов метрологічний контроль. Це дозволить істотно полегшити оцінку концентрації б-випромінюючих нуклідів у навколишньому середовищі, що є важливим для оцінки екологічної безпеки населення. Отримані дані про калібрувальне джерело 44Ti знайдуть широке застосування при проведенні г-спектроскопічних досліджень як в ядерній спектроскопії, так і в радіоекології. Вперше отримано великий масив комплексних даних про радіонуклідний склад випадінь у ґрунтах ближньої зони ЧАЕС, аналіз цих даних дозволить внести практичні пропозиції про доцільність і можливі заходи щодо реабілітації відчужених територій, а також радіаційного захисту персоналу. Уточнено параметри перенесення біологічно значущих радіонуклідів у ґрунтах ближньої зони ЧАЕС.

Апробація результатів дисертації. Основні положення дисертації докладалися і обговорювалися на:

· Міжнародній конференції «Екологія Карпатського єврорегіону», 2002 р., Мішкольц-Тапольца (Угорщина).

· Щорічних конференціях ІЯД НАНУ в 2003, 2004 рр.

· V з'їзді по радіаційних дослідженнях (радіобіологія, радіоекологія, радіаційна безпека), м. Москва (Росія), 10-14 квітня 2006 р.

Публікації по дисертації: опубліковано 12 робіт, у тому числі 8 у вигляді статей у профільних вітчизняних і закордонних виданнях.

Структура й обсяг дисертації. Матеріали дисертації викладені на 177 сторінках. Дисертація складається з вступу, 3 розділів, висновків, списку літератури й додатку. Дисертація містить 27 таблиць і 47 малюнків.

У першому розділі дисертації наведений огляд літературних даних як про аварію на ЧАЕС, так і про поводження радіонуклідів у ґрунтово-рослинному середовищі. У цьому розділі проведено обговорення експериментальних даних про динаміку вертикального переносу радіонуклідів чорнобильського походження в ґрунтах забрудненої території. Відзначається, що наявність у випадіннях великої кількості активності у вигляді дрібнодисперсних частинок палива («паливних» частинок) значно змінює картину поводження чорнобильських випадів у порівнянні з глобальними. Наведені основні моделі вертикального переносу радіонуклідів у профілі ґрунту, проаналізовані сучасні дані про розрахунки вертикального перенесення радіонуклідів. Показано, що найбільш достовірні результати моделювання на основі експериментальних даних отримані з використанням конвективно-дифузійної моделі. Конвективно-дифузійна модель у ряді випадків може бути використана для довгострокової прогнозної оцінки перерозподілу радіонуклідів викиду ЧАЭС у ґрунтовому шарі. Проведено обговорення модифікованої конвективно-дифузійної моделі (Ю. А. Іванов та ін.), що враховує динаміку основних форм радіонуклідів у ґрунті.

У розділі 2 представлені методи та устаткування, що були використані для дослідження міграції радіонуклідів, а також наведено опис дослідних полігонів («Рудий ліс» та озеро Глибоке). Дослідження, виконані в рамках цієї роботи, проводили на спектрометрах із детекторами з кремнію та надчистого германію, а також на антикомптонівському спектрометрі з детектором із надчистого германію і активним захистом на основі сцинтиляційних NaI(Tl) детекторів. У цьому ж розділі обговорюється нерадіохімічна методика визначення 90Sr, в основі якої використовується диференціальні бета спектри, виміряні з високою точністю на сцинтиляціонном детекторі малої товщини.

У розділі 3 наведені здобуті дисертантом результати: обговорюється розроблений нерадіохімічний метод вимірювання активності Pu і Am, результати, що були отримані з використанням цього і вищезгаданих методів, а також аналіз отриманих даних.

Для дослідження динаміки вертикальні міграції трансуранових нуклідів була розроблена нерадіохімічна методика визначення повної альфа активності ізотопів Pu. Для цього використовується той факт, що в результаті альфа розпаду ізотопів плутонію з імовірністю близько 25% збуджується ряд низькоенергетичних станів відповідних ізотопів з енергією, меншої енергії зв'язку К-електронів. Розпад цих станів відбувається за допомогою внутрішньої конверсії г-променів із наступним випромінюванням характеристичного рентгенівського випромінювання з енергією, що лежить у діапазоні 13-23 кеВ. Висока роздільна здатність детектора та застосовані методи обробки дозволили однозначно з точністю (5%) розділити L-групи нептунію, що супроводжують розпад 241Аm, і L- групи урану, що супроводжують альфа розпад ізотопів плутонію (рис. 1). З даних про інтенсивність Lx-груп урану визначається вміст плутонію в зразку. За необхідності вимірювання великої кількості однотипних проб ефективність зазначеного методу може бути істотно збільшена за рахунок двох наступних факторів. По-перше, можна використовувати досить товсті зразки. При цьому для коректного обліку самопоглинання м'якого рентгенівського випромінювання в зразку використовується співвідношення Кх-випромінювання Ba і гамма 661 кеВ 137Cs. По-друге, можливо використання детекторів із більшим обсягом. На рис. 2 наведений фрагмент спектра того ж зразка ґрунту з «Рудого лісу», що й на рис. 1, але виміряного детектором із надчистого германія об'ємом 150 см3. Вочевидь, роздільна здатність погіршується і не дозволяє розділити L-групи, що супроводжують розпад плутонію та америцію, але оскільки співвідношення інтенсивності рентгенівського випромінювання нептунія, що виникає в результаті розпаду 241Аm, і г-лінії 59 кеВ 241Аm не залежать від використаного детектора, а є характеристикою розпаду ізотопу, то вимірявши це співвідношення один раз із достатньою точністю на детекторі з високою роздільною здатністю (назвемо таке співвідношення калібрувальним), можна використовувати його для вимірів на будь-якому детекторі. Точність запропонованого методу 10-15% для активностей понад 100 Бк і 20-30% для менших активностей. Однак для успішної реалізації цього методу необхідно з високою точністю вимірювати криву ефективності реєстрації гамма квантів в області 10-60 кеВ. Для цього потрібно калібрувальне джерело. Найбільш відповідним цим вимогам виявився 44Tі, але точність відносних інтенсивностей гамма й Кх-променів при розпаді 44Tі була недостатня. Тому були виконані вимірювання одиночних гамма, Кх-спектрів і спектрів сумування г- і Кх-квантів (см. рис. 3) 44Tі та вперше з високою точністю були отримані абсолютні інтенсивності гамма й Кх-переходів.

У таблиці 1 наведені результати та для порівняння значення, рекомендовані в «Зразкових Стандартах Гамма Випромінювання» (ЗСГВ).

Таблиця 1.

Абсолютна інтенсивність г- і Кх-випромінювання

Для коректного врахування внеску глобальних випадінь у активність трансуранових нуклідів були проаналізовані дані про глобальні випадіння в зоні аварії ЧАЕС і проведені дослідження «гарячих» частинок з Семипалатинського полігону, які були відібрані на різних ділянках Семипалатинського полігону. Фрагменти спектрів наведені на рис. 4. Отримані дані представлені в таблиці 2.

Таблиця 2.

Питома активність ТУЭ й 60Со «гарячих частинок»

Порівняння активностей відібраних часток із результатами раніше проведених досліджень «гарячих» частинок (М. Д. Бондарьков і ін., 1999 р.) дозволяє зробити висновок, що частинки в пунктах 1-3 термоядерного походження, а в пунктах 4,5 -- атомного. Із цих співвідношень з відносною стандартною похибкою не більше 20% отримано f(А(Am)/A(Pu))=0,08. Це значення f сильно відрізняється від величини f=0,36, що характерне для зразків, відібраних поблизу Нової Землі в меншу сторону. У той же час співвідношення 238Pu/239Pu для Семипалатинського полігона порівняно зі співвідношенням для Нової Землі (f=0,04-0,05). З урахуванням усього вищевикладеного і раніше отриманих даних про розподіл глобальних випадань був зроблений висновок про те, що при концентрації трансуранових нуклідів у ґрунтах на рівні (4-5)*10-3 Бк/г необхідно враховувати внесок глобальних випадінь у сумарну активність.

У цьому ж розділі представлені дані про «паливні» частинки з 5-км зони ЧАЕС, відібрані на експериментальному полігоні, у пунктах, де надалі проводився відбір зразків для досліджень поводження радіонуклідів у ґрунтах. Для вивчення складу б-нуклідів в «паливних» частинках був використаний нерадіохімічний метод, наведений вище. Характеристичне випромінювання, що супроводжує розпад «паливних» частинок, було виміряне на різних детекторах із частковим перекриванням діапазонів реєстрації енергії г- і Кх-квантів. Усього було досліджено більше 20 частинок.

У спектрах «паливних» частинок вперше виявлене К-випромінювання плутонію (див. рис. 5). З наших вимірів було отримано співвідношення P(KXPu)/P(KXU)=(0,900,03)%. Середнє значення співвідношення 154,155Eu з урахуванням розпаду в часі P=A(154Eu)/A(155Eu)=0,60,1. Були також отримані співвідношення ізотопів, що містяться у «паливних» частинках чорнобильського походження.

У цьому ж розділі представлені результати вимірів вмісту радіонуклідів у ґрунтах ближньої зони ЧАЕС та аналіз отриманих результатів. Проби ґрунту були відібрані в районі «Рудого лісу» і озера Глибоке. Для дослідження радіонуклідів у ґрунтах ближньої зони ЧАЕС відбиралися проби ґрунту шарами по 2 см (4 шари) і потім по 5 см (4 шари). У відібраних пробах ґрунту спектрометричним методом були визначені активності радіонуклідів 60Co, 90Sr, 137Cs, 154,155Eu, 241Am і сумарна активність ізотопів 238-240Pu. У вимірах використовувалися нерадіохімічні методи, наведені вище. Надійно виділена активність 241Am навіть у найглибших шарах. Для виключення можливих систематичних помилок і для порівняння поводження досліджуваних радіонуклідів із вертикальною міграцією 137Cs, основна частина досліджень проводилася в низькоенергетичній області. Вивчалися виходи Кх-випромінювання Ba (розпад 137Cs), Gd (розпад ізотопів Eu), Lх U і Np, а також виходи г-квантів з енергіями 59 кеВ (241Am), 86 і 105 кэВ (розпад 155Eu) і гамма 123 кеВ (розпад 154Eu). Близькість по енергії дозволила практично виключити методичні похибки. Вони склали не більше 2%.

Просторовий розподіл щільності забруднення території полігону характеризується логнормальним законом розподілу.

Можна відзначити, що зміна інтенсивності розподілення 241Am у ряді розрізів практично подібна 137Cs, крім того для таких ділянок вертикальна міграція ізотопів Eu і 60Со також практично не відрізняється від міграції 137Cs, що підтверджує «частинкове» походження цих радіонуклідів. Необхідно відзначити той факт, що уран, що перебуває у верхньому шарі практично не мігрував. Наявність урану надійно встановлено по Kx-випромінюванню U (див. рис. 8). Спостерігається значний вихід Kx U у верхньому шарі та практично повна його відсутність уже в другому шарі (?1%) (див. рис. 8), а як наведено вище, 241Am надійно спостерігається навіть у восьмому шарі (на глибині 30 см).

Такі ж дослідження були проведені поблизу озера Глибоке. Однієї з відмінних рис забруднення озера є утворення так званих берегових «аномалій», вузьких смуг (1-2 м) аномально високої активності головним чином на навітряному березі. Питома активність ґрунтів на цих ділянках у 10-20 разів перевищує середню активність сусідніх ґрунтів і донних відкладень. У кожному пункті відбору зразків були виконані виміри потужності дози г-випромінювання на висоті 0,1 і 1,0 м над землею. У цілому було виконано 1272 вимірів.

На підставі цих даних було прийняте рішення про схему проведення відбору зразків ґрунту. Загальна кількість проб становила 968 шт. У відібраних пробах ґрунту спектрометричними методами були визначені активності радіонуклідів 90Sr, 137Cs, 154,155Eu, 241Am і сумарну активність ізотопів 238-240Pu (див. рис. 10). Отримані дані вказують на те, що в цей час 90% активності перебуває на глибині 0-10 см. На рис. 11 наведені деякі дані про розподіл радіонуклідів у вертикальних ґрунтових розрізах оз. Глибоке й розрізах «Рудого лісу». Як і для «Рудого лісу», відзначено, що зміна інтенсивності поширення 241Am спостерігається до глибини 30 см. Однак у цих вимірах надійно ідентифіковані й ізотопи плутонію до цієї глибини. Дані по більшості розрізах у межах похибки вимірів демонструють практично повну подібність поводження плутонію та америцію (див. рис. 11, в). Крім того, можна відзначити, що вертикальна міграція ізотопів європію також не дуже відрізняється від міграції 241Am, що підтверджує походження цих радіонуклідів із «паливних» частинок. У цілому можна відзначити значну міграційну рухливість усіх радіонуклідів для оз. Глибоке (у тому числі й 241Am, та 238-240Pu) у порівнянні з результатами для «Рудого лісу».

Із цих експериментальних даних отримані оцінки деяких параметрів перерозподілу радіонуклідів у профілі ґрунтів цих двох дослідницьких полігонів, що характеризуються контрастними ландшафтно-геохімічними умовами, фізико-хімічними формами випадань і динамікою їхньої трансформації в ґрунтах. Розраховані значення ізотопних відношень 90Sr/154Eu, 239,240Pu/154Eu, 241Am/154Eu, 239,240Pu/137Cs, 241Am/137Cs і 137Cs/90Sr і їхнє порівняння зі значеннями, отриманими для випадінь паливного компонента викиду в ближній частині зони відчуження ЧАЕС, показує, що різні ділянки території полігона характеризуються забрудненням або паливної, або суперпозицією паливного й конденсаційного компонентів випадінь.

Вертикальний розподіл по профілі ґрунтів показав, що в теперішній час основна частина радіонуклідів перебуває у верхніх шарах ґрунту. На рис. 12, 13 наведені деякі результати аналізу експериментальних даних. Ці оцінки показують, що в умовах досліджених полігонів мінімальною міграційною рухливістю характеризується 154Eu. Оцінки значень ізотопних відносин кожного радіонукліда й 154Eu у різних шарах ґрунтового профілю, а також параметрів вертикального перенесення радіонуклідів, що розраховані з використанням конвективно-дифузійної моделі переносу, свідчать про те, що максимальною міграційною здатністю характеризується 90Sr.

Аналіз профілів розподілу радіонуклідів у ґрунті на різних ділянках експериментального полігону, а також значень ізотопних відносин 90Sr/154Eu, 239,240Pu/154Eu, 241Am/154Eu, 239,240Pu/137Cs, 241Am/137Cs і 137Cs/90Sr, з урахуванням того, що маркером паливних частинок може служити 154Eu, показав, що відмінності в характері й інтенсивності перерозподілу даних радіонуклідів у профілі ґрунтів обумовлені рядом причин. В автоморфних мінеральних ґрунтах із нормальним водним режимом радіонукліди можна розташувати в наступний ряд відповідно до їх міграційної рухливості: 90Sr > 137Cs > 241Am > 154Eu ~ 239,240Pu. У гідроморфних органогенних ґрунтах міграційна рухливість 137Cs співставима з рухливістю 90Sr. У разі малої інтенсивності деструкції паливних частинок і переходу радіонуклідів з їх матриці в ґрунтовий розчин спостерігається близька інтенсивність перенесення всіх радіонуклідів.

З використанням конвективно-дифузійної моделі отримані параметри вертикального перенесення радіонуклідів у профілі ґрунтів. Показано різний внесок дифузійного і конвективного перенесення радіонуклідів в їхню сумарну міграцію в різних ландшафтно-геохімічних умовах. Зроблено висновок про близьку міграційну рухливість трансуранових нуклідів і ізотопів Eu, хоча на окремих ділянках спостерігається деяке перевищення рухливості ізотопів Eu і Am у порівнянні з ізотопами Pu за рахунок конвективного перенесення.

На основі отриманих даних розраховані значення екологічних періодів напівочищення горизонтів ґрунтів, де знаходиться коріння від 90Sr, 137Cs, 154Eu, 241Am і ізотопів Pu. Екологічні періоди напівочищення 5 см горизонтів ґрунтів, де знаходиться коріння полігону «Рудий Ліс», змінюються для різних радіонуклідів в межах: 137Cs -- від 2814 років до 300110 років, 90Sr -- від 2115 років до 230130 років, 154Eu -- від 2611 років до 460270 років, 241Am -- від 2510 років до 460220 років і Pu -- від 10045 років до 260120 років, відповідно, для заболочених і сильно зволожених ділянок, представлених автоморфними ґрунтами, і ділянок, представлених автоморфними суглинними ґрунтами. Аналогічні показники для полігону «Озеро Глибоке» змінюються в межах: 137Cs -- від 256 років до 180160 років, 90Sr -- від 80100 років до 16090 років, 154Eu -- від 3220 років до 180130 років, 241Am -- від т 5652 років до 180130 років відповідно для зволожених ділянок ближньої смуги від берега озера і віддалених від берега озера ділянок, сформованих на мінеральних автоморфних ґрунтах.

ВИСНОВКИ

1. Проведено комплекс досліджень, що включає розробку нових практичних підходів до визначення трансуранових радіонуклідів у ґрунті, оцінку вмісту радіонуклідів в профілі ґрунтів, зокрема з використанням розробленого методу, оцінку параметрів вертикального перенесення 90Sr, 137Cs, 154,155Eu, 241Am і ізотопів Pu в профілі різних ґрунтів, оцінку ізотопних відношень вказаних радіонуклідів в грунтових розрізах. Це дозволило доповнити й розширити існуючу картину розвитку радіоекологічної обстановки на паливних слідах випадань в ближній зоні ЧАЕС, що складається на пізній фазі аварії.

2. Для проведення масових вимірювань б-випромінюючих нуклідів в 30-км зоні ЧАЕС розроблений і активно використовувався нерадіохімічний метод. Для реалізації якого отримано нове калібрувальне джерело 44Ti в ультранизькій області енергії -квантів (4кэВ), що дозволило істотно зменшити похибку абсолютних вимірювань активності радіонуклідів (до 2,5%). Точність запропонованого методу 10-15 % для активностей понад 100 Бк і 20-30 % для активностей менше 100 Бк. Запропонована методика дозволяє значно прискорити і спростити вимірювання, необхідні для кількісної оцінки радіоекологічної небезпеки б-радіонуклідів для населення.

3. За допомогою розробленого нерадіохімічного методу та існуючих спектрометричних методів проведені дослідження міграції радіонуклідів на території полігонів, розташованих у ближній зоні ЧАЕС, а також виконаний комплексний порівняльний аналіз поведінки ізотопів Pu, 241Am, 154,155Eu, 90Sr, 137Cs у вивчених грунтових розрізах. Показано, що близько 90% активності було переміщено на глибину до 10 см. Вперше продемонстрована присутність 241Аm у спектрах зразків до глибини 30 см у всіх розрізах, що вивчалися. У ряді розрізів виявлена міграція ізотопів Рu, порівняна з міграцією 241Аm. При цьому присутність ізотопів U фіксувалася тільки у верхньому 2-см шарі. На підставі отриманих даних зроблений висновок про те, що присутність у розрізах трансуранових нуклідів пов'язана, головним чином, з деструкцією паливних частинок.

4. За допомогою нерадіохімічних методів досліджений радіонуклідний склад «паливних» частинок, відібраних в 30-км зоні ЧАЕС у 1998-2002 рр. Отримані ізотопні співвідношення для ізотопів Pu, 241Аm, 154,155Eu, 90Sr і 137Cs, що враховувалися при аналізі поведінки радіонуклідів у ґрунтових розрізах.

5. Показано, що при концентрації трансуранових нуклідів в ґрунтах порядку (4-5)*10-3 Бк/г необхідно враховувати внесок глобальних випадінь у сумарну активність. Для коректного врахування внеску глобальних випадінь у сумарну активність трансуранових нуклідів у ґрунтових розрізах були проаналізовані дані по глобальним випадінням у зоні аварії ЧАЕС і проведені дослідження «паливних» частинок із Семипалатинського полігону. На підставі порівняльного аналізу ізотопних відношень показано, що оцінка внеску в глобальні випадіння Am в зоні аварії ЧАЕС може бути завищена в 4-5 разів.

6. З використанням модифікованої конвективно-дифузійної моделі оцінені параметри вертикального перенесення радіонуклідів у профілі ґрунтів. Показаний різний внесок дифузійного й конвективного перенесення радіонуклідів в їхню сумарну міграцію в різних ландшафтно-геохімічних умовах.

7. Показано, що в мінеральних грунтах із нормальним водним режимом радіонукліди можна розташувати в наступний ряд відповідно до їхньої міграційної рухливості 90Sr > 137Cs > 241Am > 154,155Eu ~ Pu.

8. Отримані дані про ізотопні відношення 137Cs/241Am, як у розрізах з «Рудого лісу», так і з берегової зони озера Глибоке, демонструють ідентичну поведінку цих ізотопів як на поверхні, так і у вертикальному профілі ґрунту. Середні значення ізотопних відношень для «Рудого лісу» 137Cs/241Am=0,013±0,003, для озера Глибоке 137Cs/241Am=0,019±0,010. На підставі цих даних передбачається, що 241Am у значній мірі вилужений із матриці «паливних» частинок. Із даних про ізотопні відношення 90Sr/ 137Cs виділяються ділянки з домінуючим внеском паливної компоненти, і для них з 50% вірогідністю оцінюється внесок 241Am.

9. Приведено отримані дані про екологічні періоди напівочищення різних типів грунтів. Показано, що в даний час періоди напівочищення автоморфних мінеральних грунтів від 90Sr і 137Cs практично однакові, тоді як для гідроморфних ґрунтів період напівочищення грунту від 90Sr на 20-30% менший, ніж від 137Cs.

10. На підставі вищевикладених даних зроблений висновок про те, що присутність у розрізах трансуранових нуклідів пов'язана головним чином із деструкцією паливних частинок, що вказує на зростаючу радіоекологічну небезпеку для населення, пов'язану з інтенсивним проникненням і розповсюдженням трансуранових нуклідів у ґрунтах.

СПИСОК ПУБЛІКАЦІЙ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ

1. Бондарьков М.Д., Желтоножская М.В., Липская А.И., Садовников Л.В., Токаревский В.В. Исследование вертикальной миграции искусственных радионуклидов чернобыльского происхождения в почвах Полесья// Збірник наук праць ІЯД, -- №3(11), 2003, -- с. 106-113.

2. Бондарьков М.Д., Желтоножский В.А., Желтоножская М.В., Садовников Л.В. и др. Исследование «горячих» частиц из 5-км зоны ЧАЭС// Збірник наук праць ІЯД , -- №3(11), 2003, -- с. 121-126.

3. Бондарьков М.Д., Желтоножская М.В., Максименко А.М., Садовников Л.В. Определение содержания изотопов плутония в чернобыльских образцах по характеристическому Lх-излучению урана // Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля. -- вип. 2. -- 2005 -- стр.108-112.

4. Бондарьков М.Д., Иванов Ю.А. Желтоножский В.А., Желтоножская М.В. Определение содержания плутония в пробах 30-км зоны Чернобыльской АЭС // Атомная энергия, -- т.100., вып. 2., -- февраль 2006, -- стр. 146-150.

5. Бондарьков М.Д., Гащак С.П., Желтоножская М.В., Липская А.И., Садовников Л.В. Исследование миграции радионуклидов в 30-км зоне ЧАЭС// Збірник наук праць ІЯД, -- №3(16) -- 2005 -- с.90-95.

6. Желтоножский В.А., Желтоножская М.В., Стрильчук Н.В. О распаде 44Ti // Приборы, техника, эксперимент (ПТЭ), Москва, -- вып.6, 2006 -- стр.64-66.

7. Бондарьков М.Д., Желтоножская М.В. Изучение глобальных выпадений, связанных с атомными взрывами // Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля. -- вип. 5. -- 2006 -- с. 157-160.

8. Бондарьков М.Д., Гащак С.П., Желтоножская М.В. и др. Вертикальная миграция радионуклидов на территории чернобыльских полигонов// Проблеми безпеки атомних електростанцій і Чорнобиля. -- вип. 6. -- 2006 -- стр. 155-163.

9. Бондарьков М., Гащак С., Желтоножская М. и др. Вертикальный перенос 134,137Cs, 154,155Eu, 238,239,240Pu и 241Am в почвах ближней зоны ЧАЭС// V съезд по радиационным исследованиям, Москва, 2006 г. т.2, с.80.

10. Bondarkov M.D., Zheltonozhskaya M.V., Tokarevsky V.V. Research of the artificial radionuclide migration in the soils of Polesye (Ukraine)// Proceedings from the 4th International conference on Carpathian Euroregion Ecology Cereco'2003, Miscolc, Hungary -- 2003 -- p.34.

11. Бондарьков М.Д., Гащак С.П., Иванов Ю.А., Максименко А.М., Рябушкин А.Н., Желтоножская М. В., Желтоножский В.А., Чессер Р.К., Роджерс Б.Е., Бейкер Р. Характер распределения радиоактивных веществ на участках «Рыжего леса» // ІІІ з'їзд з радіаційних досліджень (радіобіологія і радіоекологія), Київ, 21-25 травня 2003 р., с. 279.

12. Бондарьков М.Д., Гащак С.П., Иванов Ю.А., Максименко А.М., Рябушкин А.Н., Желтоножская М. В., Желтоножский В.А., Чессер Р.К., Роджерс Б.Е., Бейкер Р. Сравнительный анализ параметров миграции радиоактивных изотопов в почвах «Рыжего леса» // Proceedings from the 6th Annual Conference of International Chornobyl Center, 9-12 September, 2003, Slavutich, Ukraine, p. 236-237.

АНОТАЦІЯ

Желтоножська М. В. Дослідження вертикальної міграції радіонуклідів у ближній зоні ЧАЕС із використанням нерадіохімічних методів. -- Рукопис

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата технічних наук за спеціальністю 21.06.01 -- екологічна безпека. -- Інститут проблем безпеки атомних електростанцій НАН України, Київ 2008.

Дисертаційна робота присвячена радіоекологічним дослідженням, що включають: розробку нових практичних підходів до визначення трансуранових радіонуклідів у ґрунтах; оцінку вмісту радіонуклідів у профілі ґрунтів; оцінку параметрів вертикального перенесення 90Sr, 137Cs, 154,155Eu, 241Am та ізотопів Pu у профілі різних ґрунтів; оцінку ізотопних відношень указаних радіонуклідів у ґрунтових розрізах. Для вимірювань б-випромінюючих нуклідів у 30-км зоні ЧАЕС розроблено нерадіохімічний метод, для реалізації якого отримано нове калібрувальне джерело 44Ti в ультранизькій області енергії -квантів (4кеВ). Проведені дослідження міграції радіонуклідів на території полігонів, розташованих у ближній зоні ЧАЕС, а також виконано комплексний порівняльний аналіз поведінки ізотопів Pu, 241Am, 154,155Eu, 90Sr, 137Cs у вивчених ґрунтових розрізах. Уперше продемонстрована присутність 241Аm у спектрах зразків до глибини 30 см в усіх розрізах, що вивчалися. Присутність ізотопів U фіксувалася тільки у верхньому 2-см шарі. Досліджено радіонуклідний склад «паливних» частинок, відібраних в 30-км зоні ЧАЕС в 1998-2002 рр. Отримані ізотопні співвідношення. Оцінено вклад у глобальні випадіння в зоні аварії ЧАЕС із вивчення «гарячих» частинок, відібраних з Семипалатинського полігону та літературних даних. З використанням модифікованої конвективно-дифузійної моделі оцінені параметри вертикального перенесення радіонуклідів у профілі ґрунтів. Показано, що в мінеральних ґрунтах із нормальним водним режимом радіонукліди можна розташувати в ряд за їхньою міграційною рухливістю: 90Sr > 137Cs > 241Am > 154,155Eu ~ Pu. Отримані дані про екологічні періоди напівочищення різних типів ґрунтів.

Ключові слова: міграція, радіонукліди, напівпровідникові детектори, математичне моделювання

АННОТАЦИЯ

радіонуклід ґрунт міграція полігон

Желтоножская М. В. Исследование вертикальной миграции радионуклидов в ближней зоне ЧАЭС с использованием нерадиохимических методов. -- Рукопись

Диссертация на получение научной степени кандидата технических наук за специальностью 21.06.01 -- экологическая безопасность. -- Институт проблем безопасности ядерных электростанций НАН Украины, Киев 2008.

Диссертационная работа посвящена радиоэкологическим исследованиям, которые включают: разработку новых практических подходов к определению трансурановых радионуклидов в почвах; оценку содержания радионуклидов в профиле почв; оценку параметров вертикального переноса 90Sr, 137Cs, 154,155Eu, 241Am и изотопов Pu в профиле различных типов почв; оценку изотопных отношений указанных радионуклидов в почвенных разрезах. Для измерений б-излучающих нуклидов в 30-км зоне ЧАЭС разработана нерадиохимическая методика, основанная на измерении Lx-спектров U и Np. Для реализации которой получен новый калибровочный источник 44Ti в ультранизкой области энергии -квантов (4кэВ). Проведены исследования миграции радионуклидов на территории полигонов, расположенных в зоне ближнего ЧАЭС («Рыжий лес», озеро Глубокое). Были проведены спектроскопические измерения около 2000 проб и выполнен комплексный сравнительный анализ поведения изотопов Pu, 241Am, 154,155Eu, 90Sr, 137Cs в изученных почвенных разрезах. Показано, что около 90% активности переместилось на глубину до 10 см. Впервые продемонстрировано присутствие 241Аm в спектрах образцов к глубине 30 см во всех разрезах, которые изучались. Присутствие изотопов U фиксировалось только в верхнем 2-см слое. Исследован радионуклидный состав «топливных» частичек, отобранных в 30-км зоне ЧАЭС в 1998-2002 гг. Получены изотопные соотношения для изотопов Pu, 241Am, 154,155Eu, 90Sr, и 137Cs. Оценен вклад в глобальные выпадения в зоне аварии ЧАЭС из изучения «горячих» частиц, отобранных из Семипалатинского полигона и литературных данных. С использованием модифицированной конвективно-диффузионной модели оценены параметры вертикального переноса радионуклидов в профиле почв. Показано, что в минеральных почвах с нормальным водным режимом радионуклиды можно расположить в ряд по их миграционной подвижности: 90Sr > 137Cs > 241Am > 154,155Eu ~ Pu. Получены данные об экологических периодах полуочищения разных типов почв. Показано, что в настоящее время периоды полуочищения автоморфных минеральных грунтов от 90Sr и 137Cs практически одинаковы, тогда как для гидроморфных грунтов период полуочищения от 90Sr на 20-30% меньше чем от 137Cs. Сделан вывод о том, что присутствие в разрезах трансурановых нуклидов связано, главным образом, с деструкцией топливных частиц.

Ключевые слова: миграция, радионуклиды, полупроводниковые детекторы, математическое моделирование

ANNOTATION

Zheltonozhskaya M.V. Research of the radionuclides vertical migration in the ChNPP area using of unradiochemistry methods. -- Manuscript

Thesis for a Candidate's of Science degree (Engineering sciences)

21.06.01 -- ecological safety, Institute of Nuclear Power Points safety problem, National Academy of science of Ukraine, Kyiv 2008.

Thesis is devoted to the radioecological researches which include: development of new practical approaches to definition of transuranic radionuclides in soils; an estimation of the radionuclides content in soils using developed technique; an estimation of parameters of 90Sr, 137Cs, 154,155Eu, 241Am and isotopes Pu vertical migration in various soil types; an estimation of isotope ratio of investigated radionuclides in soils. The unradiochemistry technique was developed for measurements of б-radiating nuclides from ChNPP 30-km zone. A new calibrating source 44Ti in ultralow area of energy of -quantums (4 keV) was received for successful realization of the developed technique. The investigations of radionuclides migration at the territories located inside ChNPP 30-km zone and the complex comparative analysis of behaviour of Pu, 241Am, 154,155Eu, 90Sr, 137Cs isotopes in soil of these territories were carried out. It is shown, that about 90% of activity has moved to the depth up to 10 cm. A presence of 241Аm in all spectra of investigated soil samples to the depth of 30 cm was shown for the first time. Presence of isotopes U was fixed only in the upper 2-cm layer. The radionuclides content of «fuel» particles sampled during 1998-2002 from ChNPP 30-km zone was investigated and the isotopes ratio was obtained. The contribution to global fall-out at ChNPP 30-km zone was estimated by studying the «hot» particles sampled from Semipalatinsk area and literary data. Parameters of vertical migration of radionuclides in soils were estimated using the modified convective-diffusive model. It is shown, that in mineral soils with a normal water schedule the radionuclides possible to range by their migratory mobility: 90Sr > 137Cs > 241Am > 154,155Eu ~ Pu. Data about the ecological periods of semidepuration of soil different types were obtained.

Key words: migration, radionuclide, semi-conductor detectors, mathematical modelling

Размещено на Allbest.ru