Кінетика процесів релаксації та нестаціонарні явища в мікроконтактах

Размещено на http://www.allbest.ru/

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ФІЗИКО-ТЕХНІЧНИЙ ІНСТИТУТ НИЗЬКИХ ТЕМПЕРАТУР ім. Б.І. ВЄРКІНА

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

доктора фізико-математичних наук

КІНЕТИКА ПРОЦЕСІВ РЕЛАКСАЦІЇ ТА НЕСТАЦІОНАРНІ ЯВИЩА В МІКРОКОНТАКТАХ

Балкашин Олег Петрович

Харків - 2003

Анотація

Балкашин О.П. Кінетика процесів релаксації та нестаціонарні явища в мікроконтактах. - Рукопис. Дисертація на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла. - Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України, 2003, Харків, Україна.

У дисертації представлені результати експериментальних досліджень нестаціонарних особливостей електропровідності мікроконтактів великого класу матеріалів у широкому інтервалі частот 103 - 4,75.1014 Гц. Вперше запропонована і реалізована на практиці високочастотна мікроконтактна спектроскопія для вивчення кінетики процесів релаксації різних квазічастинкових збуджень у твердих тілах. Виявлені й узагальнені специфічні закономірності процесів теплової релаксації, кінетики релаксації високоенергетичних фононів з дебаєвськими енергіями, дворівневих тунельних систем в аморфних сплавах, рівнів внутрішньокристалічного поля редкісноземельних іонів у парамагнітних сполуках. Експериментально визначені характеристичні часи релаксації для цих процесів. Отримані спектри електрон-фононної взаємодії дісиліцидів Ti, V, Nb і Ta, які скореговані за допомогою високочастотної МК спектроскопії .

Встановлено фізичну природу механізмів детектування мікроконтактами електромагнітного випромінювання в різних діапазонах частот: випрямлення ВЧ струму та квантове детектування фотонів на нелінійних особливостях ВАХ, болометричний відгук, нестаціонарний ефект Джозефсона в контактах із надпровідників. Визначени інтервали частот, які характерні для кожного механізму. На основі результатів проведених досліджень запропоновані нові нелінійні елементи для перетворення частот у мікроелектроніці і лазерній метрології.

Узагальнення всієї сукупності отриманих даних і положень підтверджує ефективність спектроскопії мікроконтактів на високих частотах для дослідження залежностей від часу параметрів процесів розсіювання для різних елементарних збуджень у провідних середовищах.

Ключові слова: мікроконтактна спектроскопія, електромагнітне випромінювання, кінетика процесів релаксації, характерні частоти, теплова релаксація, нерівноважні фонони, аморфні метали, дворівневі системи, рівні внутрішньокристалічного поля, механізми детектування випромінювання.

кінетика релаксація спектроскопічний енергія

1. Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. Протягом багатьох років однією з актуальних проблем сучасної фізики твердого тіла є дослідження процесів релаксації нерівноважних квазічастинкових збуджень, що визначають усю сукупність кінетичних і резонансних явищ. У центрі уваги таких досліджень знаходиться як кінетика релаксаційних процесів, так і встановлення значень характерних часів релаксації, що задають швидкість повернення системи до рівноважного стану. Детальну інформацію про нестаціонарні процеси дозволяють одержувати динамічні виміри, у яких досліджується реакція твердого тіла на імпульсний або східчастий зовнішній вплив. Наприклад, добре відомий метод теплових імпульсів тривалістю 10^-9с, застосований для дослідження релаксації нерівноважних фононів. Істотно складніше обставіть справа з вивченням нестаціонарних явищ в електронній підсистемі металів через малість відповідних характеристичних часів (10^-13с). Незважаючи на те, що перші теоретичні роботи з'явилися відносно давно, динамічні експерименти по дослідженню релаксації нерівноважних електронів у металах стали можливі тільки в останні роки. Причиною цьому є великі методичні труднощі подібних вимірів, пов'язані з необхідністю використання унікальної лазерної і реєструючої техніки.

У даній дисертаційній роботі запропонований і практично використаний інший, альтернативний по інформативності, але більш простий у реалізації метод: замість імпульсного впливу вивчається реакція системи на окремі фур'є-компоненти імпульсного збурення, тобто досліджується дисперсія електропровідності зразка в широкому частотному діапазоні ~ 10³ - 10¹⁵ Гц. При цьому як досліджувані об'єкти обрані мікроскопічні точкові контакти діаметром 10 - 10² нм, транспортні властивості яких в останні роки є предметом численних досліджень у фізиці твердого тіла. Інтенсивний розвиток ці роботи одержали після фундаментальних експериментів І. К. Янсона на металевих мікроконтактах з геометричними розмірами, що не перевищують характерних довжин релаксації електронів. Енергетична релаксація сильного локального збурення електронної системи, реалізованого в таких контактах при пропущенні транспортного струму, приводить до значної нелінійності їхніх вольт - амперних характеристик (ВАХ).

За час минулий після відкриття спектроскопічних властивостей точкових контактів і теоретичного обґрунтування явищ, що спостерігаються, енергетична спектроскопія мікроконтактів перетворилася у витончений, але разом з с тим, продуктивний і досить доступний в лабораторній практиці метод досліджень фізики конденсованого стану - мікроконтактну (МК) спектроскопію твердих тел. В даний час цей метод успішно розповсюджено як на новий клас об`єктів (напівметали і напівпровідники, високотемпературні надпровідники, системи з важкими ферміонами і т.д.), так на дослідження різноманітних фізичних явищ: термоелектричні, гальваномагнітні, квантову локалізацію, провідність одноатомних контактів.

Нелінійна електропровідність мікроконтактів обумовлює можливість використовувати їх як нелінійні радіотехнічні елементи для детектування електромагнітного випромінювання і безпосередньої реєстрації за їх допомогою дисперсії вихідного сигналу при різних частотах опромінюючого електромагнітного поля. При цьому, з огляду на малі розміри контактів у порівнянні з глибиною скін-шару, зовнішнє поле практично однорідне в об'ємі контакту аж до частот інфрачервоного і навіть оптичного діапазону.

Можна сподіватись, що високочастотні дослідження мікроконтактів дозволять з'ясувати динаміку механізмів релаксації, встановити характеристичні параметри і вплив різних факторів на релаксаційні процеси. Однак, до моменту початку даних досліджень нестаціонарні властивості точкових мікроконтактів знаходилися поза межами експериментів по МК спектроскопії. Досить проблематичною залишалася і можливість одержання інформації про часові характеристики процесів релаксації в контактах. Викладені вище міркування підтверджують актуальність проблеми, рішенню якої присвячена дана дисертація.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Роботу було підготовлено і виконано у відділі мікроконтактної спектроскопії Фізико-технічного інституту низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України. Дослідження були проведені в рамках тематичного плану ФТІНТ НАН України за відомчою тематикою, яка затверджена Президією НАН України з наступних тем: “Взаємодія і релаксація квазічастинкових збуджень у металах” (N держ. реєстр. 01.86.003123); “Низькотемпературні електронні особливості металевих систем” (N держ. реєстр. 0195U009865); “Електронні взаємодії в провідних системах” (N держ. реєстр. 0196U002952); “Електронна фізика сучасних провідних систем” (N держ. реєстр. 0100U006271), у рамках програм фундаментальних та науково-технічних досліджень в Україні 09.01 (ВТНП) за проектами “Мікроконтактна спектроскопія екзотичної надпровідності” (N 2.3/611, шифр “Мікроекзотика” і N 09.01.01/026, шифр “Мікроконтакт”), а також міжнародної програми International Science Foundation, грант N U9V000.

Мета і завдання досліджень. Основною метою дисертації було одержання інформації і виявлення специфічних закономірностей кінетики релаксаційних процесів у мікроконтактах у великому інтервалі характерних енергій елементарних збуджень і широкому діапазоні частот та виявленні ефектів, пов'язаних з нестаціонарними явищами в контактах.

Об'єкт дослідження - нестаціонарні кінетичні явища в мікроконтактах.

Предмет дослідження - частотна еволюція спектрів енергетичної релаксації нерівноважних електронів на різних елементарних збудженнях у контактах з чистих металів, сплавів та з'єднань.

Завдання дослідження полягали в наступному:

- з'ясувати специфічні особливості процесів установлення теплової рівноваги в точкових контактах з малою довжиною пробігу носіїв;

- дослідити кінетику релаксації елементарних збуджень з різними характерними енергіями;

- встановити специфічні параметри й основні закономірності процесів релаксації;

- встановити природу механізмів детектування електромагнітного випромінювання мікроконтактами з різних матеріалів;

- вивчити поведінку у високочастотних полях контактів на основі високотемпературних надпровідників;

- провести високочастотні спектроскопічні дослідження мікроконтактів з нових речовин, гранульованих і аморфних систем.

Методи дослідження. У дисертації поряд із традиційним методом низькочастотної МК спектроскопії використані нові методи досліджень енергетичних спектрів контактів за допомогою реєстрації сигналу відеовідгуку на високочастотне випромінювання, амплітуди другої НВЧ гармоніки і сигналу змішання двох ВЧ випромінювань. У ході виконання роботи був створений оригінальний високочастотний мікроконтактний спектрометр і розроблені методи дослідження динаміки транспортних процесів у твердих тілах, які у багатьох відносинах не мають аналогів.

Наукова новизна отриманих результатів полягає в тому, що в дисертації вперше експериментально всебічно досліджені нестаціонарні кінетичні явища різного типу в мікроконтактах широкого класу матеріалів. У ході виконання роботи був отриманий, проаналізований і узагальнений ряд нових наукових результатів, що важливі для розуміння механізмів релаксаційних процесів у твердих тілах.

Оригінальними пріоритетними результатами, отриманими вперше, є наступні:

- розроблено основні принципи й експериментально підтверджена інформативна результативність високочастотної мікроконтактної спектроскопії для дослідження частотної еволюції процесів енергетичної релаксації в точкових контактах, яка дозволяє з'ясовувати фізичну природу і визначати характерні частоти процесів розсіювання квазічастинок у твердих тілах. Доведено ефективність запропонованої спектроскопії для дослідження кінетики релаксації температури мікроконтактів, високоенергетичних фононів, дворівневих систем в аморфних металах, рівнів внутрішньокристалічного поля рідкісноземельних іонів у парамагнетиках;

- виявлено, що спектри мікроконтактів з малою довжиною вільного пробігу носіїв току пропорційні не другій, а першій похідній вольт-амперної характеристики на частотах перевищуючих частоту теплових процесів ;

- експериментально визначено, що характерні частоти встановлення теплової рівноваги в контактах з нікелю і сурми діаметром 25 і 160 нм становлять відповідно 10⁹ Гц та 2.10⁸ Гц;

- встановлено, що фоновий сигнал на МК спектрах електрон-фононної взаємодії для балістичних контактів істотно зменшується при вимірах на високих частотах, при цьому значно зростає спектральна розрізнювальна спроможність внаслідок виключення теплових ефектів та реабсорбціі нерівноважних фононів;

- експериментально вивчена кінетика процесів релаксації високоенергетичних фононів з дебаєвськими енергіями в мікроконтактах чистих металів і визначені частоти непружнього фонон-електронного розсіювання в золоті (8.10⁸ Гц), міді (5.10⁹ Гц) і берилії (3.10¹⁰ Гц); встановлено, що процеси термалізації фононної підсистеми металу за рахунок фонон-фононних зіткнень високоенергетичних фононів передують процесам фонон-електронної релаксації;

- отримані МК спектри електрон-фононної взаємодії дісиліцидів TiSi₂, VSi₂, NbSi₂, TaSi₂, відкореговані при високочастотних вимірах, визначені константи ЕФВ і показано, що в ізоелектронних, ізоструктурних сполуках відносний зсув спектральних особливостей обумовлено різницею мас атомів при сталості силових констант кристалічних граток;

- встановлено, що низькоенергетична особливість в спектрах точкових контактів з аморфних сплавів систем Fe-B та Ni-Nb обумовлена, головним чином, розсіюванням електронів на швидких дворівневих системах з характерними частотами релаксації перевищуючими 10¹¹ Гц, а внесок повільних ДРС не перевищує 20-25%;

- у відпалених, частково кристалізованих сплавах Ni₅₉Nb₄₁ експериментально виявлене існування тільки повільно релаксуючих дворівневих систем з характерною частотою релаксації 7.10⁸ Гц;

- експериментально вивчена частотна дисперсія МК спектрів для f - станів іонів рідкісноземельних металів у парамагнетиках. Виявлено фонову компоненту спектра з негативним знаком, обумовлену фермі-статистикою f - збуджень. Встановлено, що частота релаксації f - рівнів внутрішньокристалічного поля в інтерметалевій сполуці PrNi₅ дорівнює 2.10¹¹ Гц;

- проведено комплексні дослідження мікроконтактів на основі ВТНП керамік у широкому діапазоні частот. Доведено, що спостережені стрибкоподібні і гістерезисні особливості в провідності добре інтерпретуються в рамках теплової моделі. Встановлено характерну довжину для теплових ефектів l ~ 10 нм, розмір якої свідчить про перегрів під впливом опромінення напівпровідникового прошарку між надпровідними зернами. Показано, що у надпровідних контактах нестаціонарний ефект Джозефсона спостерігається до частот 1,5.10¹² Гц, а при частотах опромінення 4,75.10¹⁴ Гц відгук контактів має теплову природу;

- фізична природа відгуку металевих контактів на електромагнітне випромінювання експериментально досліджена в широкому спектральному діапазоні (10³ - 4,75.10¹⁴ Гц). Встановлено, що механізм детектування обумовлений випрямленням ВЧ струму та квантовим детектуванням фотонів на нелінійних особливостях вольт-амперної характеристики до частот 4,3.10¹² Гц, а при частотах вище частоти електрон-фононних зіткнень (2,8.10¹³ Гц) реакція на опромінення викликана нагріванням контактів;

- експериментально доведена ефективність практичного використання металевих мікроконтактів з безпосередньою провідністю як нелінійних елементів в радіотехнічних пристроях для детектування і змішання електромагнітного випромінювання НВЧ, ІЧ та оптичного діапазонів в мікроелектроніці та лазерній метрології.

Практичне значення отриманих результатів. Поширення методу мікроконтактної спектроскопії на широкий діапазон частот, яке реалізовано в дисертації, значно збільшило його пізнавальні можливості і розширило перспективу різноманітних технічних застосувань мікроконтактів. Основні результати дисертації отримані вперше і мають фундаментальне значення.

Результати досліджень кінетики процесів релаксації різноманітних квазічастинкових збуджень, аналіз і систематика особливостей нестаціонарних явищ у контактах, визначення характерних параметрів процесів установлення рівноважного стану в контактах з різних матеріалів можуть використовуватися для розвитку мікроскопічної теорії транспортних і високочастотних явищ у твердих тілах.

У дисертації розвинуті оригінальні методики, що дозволяють вивчати нестаціонарні властивості мікроконтактів у широкому інтервалі частот електромагнітних полів від звукового до оптичного діапазону. Розроблено принципові аспекти і доведена інформативна результативність високочастотної мікроконтактної спектроскопії для дослідження частотної еволюції процесів енергетичної релаксації елементарних збуджень в точкових контактах.

Слід зазначити істотне значення проведених досліджень для подальшого прогресу мікро- і радіоелектроніки. Отримана в роботі інформація про інерційні характеристики точкових контактів і природі механізмів детектування електромагнітного випромінювання може знайти застосування в мікроелектроніці і лазерній метрології при розробці нелінійних елементів у детекторах і перетворювачах частоти, генераторах гармонік, лазерних еталонах часу і довжини. За результатами роботи отримані два авторські посвідчення на винаходи.

Особистий внесок здобувача. Більшість представлених у дисертації результатів, крім наведених в одноосібних роботах, отримані в співавторстві, де здобувачеві належить ключова роль і його особистий внесок був визначальним у формулюванні завдань, проведенні експериментальних досліджень, обробці та інтерпретації результатів, написанні статей і підготовці доповідей. Автор персонально розробляв експериментальні методи і брав безпосередню участь у конструюванні відповідних пристроїв і обладнання для вирішення поставлених завдань. Ним також цілком виконані чисельні комп'ютерні розрахунки. У публікаціях [3,19] внесок автора полягав у формулюванні завдань, виконанні окремих експериментальних вимірів, узагальненні і трактуванні результатів. Теоретичний аналіз у роботах [7,13] був виконаний при активній участі здобувача. У роботах [8,12] авторові дисертації на рівних підставах з іншими співавторами належить постановка завдань, пояснення й обговорення результатів.

Апробація результатів дисертації. Матеріали і результати досліджень доповідались та обговорювались на ряді наукових конференцій, нарад, семінарів, в тому числі:

Всесоюзной конференции по прикладной физике (Хабаровск, 1981); V Всесоюзной научно-технической конференции "Метрология в радиоэлектронике" (Москва, 1981); I и III Всесоюзных совещаниях "Квантовая метрология и фундаментальные физические константы" (Ленинград, 1982, 1988); IV и VI Всесоюзных конференциях "Фотометрия и ее метрологическое обеспечение" (Москва, 1982, 1986); Всесоюзных школах "Неравновесные явления в металлических микроконтактах" (Харьков, 1984; Черноголовка, 1986); Всесоюзной конференции "Современные проблемы физики и ее приложений" (Москва, 1987); Всесоюзном совещании "Проблемы высокотемпературной сверхпроводимости" (Свердловск, 1987); Школе-семинаре по актуальным вопросам физики сверхпроводимости и нормальных металлов (Харьков, 1988), XXV и ХХХI Совещаниях по физике низких температур (Ленинград, 1988; Москва 1998); III Всесоюзном симпозиуме "Неоднородные электронные состояния" (Новосибирск, 1989); III Международной конференции "Phonon-89" (Гейдельберг, ФРГ, 1989); I Советско-западногерманском симпозиуме по высокотемпературным сверхпроводникам (Харьков, 1989); VII Всесоюзном семинаре "Тепловые приемники излучения" (Ленинград, 1990); I, II и III Всесоюзных совещаниях по высокотемпературной сверхпроводимости (Харьков, 1988, 1991; Киев, 1989); Республиканской научно-технической конференции "Метрологическое обеспечение температурных и теплофизических измерений" (Харьков, 1994); I и II Международных конференциях по микроконтактной спектроскопии (Харьков, 1991, Неймеген, Голландия, 1995); Семинаре "Физика и техника низких температур" (Харьков, 1999); NATO Advanced Research Workshop "Size Dependent Magnetic Scattering" (Pecs, Hungary, 2000).

Результати досліджень, які увійшли до дисертації, обговорювались на наукових семінарах у ФТІНТ НАНУ, ІФТТ РАН, Лабораторії сильних магнітних полів (Гренобль, Франція), Університеті технологій та економіки (Будапешт, Угорщина).

Публікації. Результати, що увійшли до дисертації, опубліковано в 27 наукових статтях у провідних наукових журналах України та іноземних виданнях, 3 тезах доповідей на конференціях, і захищені 2 авторськими свідоцтвами на винаходи.

Структура та обсяг дисертації. Робота складається з вступу, шістьох розділів, висновків та списку використаних джерел. Дисертація викладена на 310 сторінках, вона містить 101 рисунок, 2 таблиці та список використаних джерел з 224 найменувань, що займає 18 сторінок.

1. Основний зміст роботи

У вступі до дисертації викладена загальна характеристика роботи, обгрунтовано актуальність і доцільність запропонованих спектроскопічних досліджень, відображено новизну отриманих експериментальних результатів та їх наукове і практичне значення, наведені дані про апробацію результатів і висновків роботи, публікаціі та структуру дисертації.

У першому розділі "Нелінійна електропровідність металевих мікроконтактів" висвітлені принципові положення традиційної низькочастотної мікроконтактної спектроскопії, за допомогою якої вивчаються енергетичні залежності інтенсивностей непружного розсіювання електронів на різноманітних квазічастинкових збудженнях. Представлені основні співвідношення теорії МК спектроскопії та методика експериментів. Далі приведено схеми і опис оригінального високочастотного МК спектрометра для дослідження нестаціонарних особливостей електропровідності контактів в широкому діапазоні частот (10³ - 10¹⁵ Гц) при низьких температурах. Описано методики вимірювання амплітуди другої гармоніки току модуляції на звуковій частоті V₂ (низькочастотного МК спектру) та сигналів детектування електромагнітного випромінювання в статичному (вимір напруги від випрямленного ВЧ струму - різниці між ВАХ контакту під опромінюванням і без нього V_d) і динамічних режимах (вимір амплітуди другої НВЧ гармоніки або сигналу проміжної частоти при змішанні двох ВЧ випромінювань). Викладені основні положення запропонованої методики оцінки параметрів контактів (діаметру і пружної довжини пробігу електронів) по значенням електричного опору та максимальній інтенсивності МК спектрів чистих металів. Застосування цієї методики дало змогу простежити варіації форми спектрів при зміні кристалічної структури електродів з тонких плівок міді.

У другому розділі "Теплова релаксація мікроконтактів" розглянуто процеси релаксації температури в контактах, розмір яких перевищує характерні довжини електронного транспорту. В цьому випадку за рахунок локальної рівноваги між електронною та фононною підсистемами температура контакту залежить від прикладеної до контакту напруги і вольт-амперна характеристика визначається температурною залежністю електроопору матеріалу контакту. В контактах з нікелю з ростом напруги температура досягає значення температури Кюрі (631 К) при 185 мВ і на МК спектрі, d²V/dI² (eV), виявляється N-подібна особливість та максимум на залежності першої похідної від енергії при вимірах на низьких (звукових) частотах.

Діаметр контакту 160 нм.

При вимірах на надвисоких частотах спостережено зміну форми МК спектру, коли частота ВЧ опромінювання зрівнюється з частотою теплової інерційності контакту (рис.1). Зростання частоти електромагнітного поля приводить до того, що температура контакту не встигає змінюватись з частотою наведеного на контакті ВЧ струму, тому МК спектр стає подібним до залежності першої похідної ВАХ від енергії.

На низькочастотних спектрах контактів сурми разом зі спектром ЕФВ в області енергій до 30 меВ спостерігався інтенсивний максимум при 175 меВ обумовлений нагріванням контактів до температури розм'якшення металу 405 К. При високочастотних вимірах у міру збільшення частоти модуляції ВЧ струму виявлене зменшення амплітуди цього максимуму (рис.2). У межі високих частот максимум перетворювався в плато і залежність сигналу відгуку контакту на ВЧ опромінення за формою ставала подібною до першої похідної ВАХ. Порівняння експериментальних значень амплітуди теплового максимуму з розрахунковими залежностями відгуку стандартного теплового болометра з різними величинами теплової постійної (вставка до рис.2) дозволило визначити характерну частоту теплової релаксації ~ 0,2 ГГц для даного контакту.

При дослідженні особливостей теплових ефектів у контактах міді в діапазоні частот (4,3-28). 10¹² Гц експериментально був виявлений болометричний внесок у сигнал відгуку, величина якого лінійно зростала зі збільшенням напруги на контакті. Проведений теоретичний аналіз і розрахунки ефектів нагрівання для контактів у тепловому режимі добре збігалися з отриманими експериментальними даними для цих контактів.

У третьому розділі "Кінетика релаксації нерівноважних фононів" представлено результати досліджень процесів розсіювання високоенергетичних фононів в мікроконтактах з чистих металів та металевих сполук. Істотною відмінністю динамічної поведінки електронної і фононної підсистем у металах є значна різниця їхніх характерних частот релаксації. Якщо частоти електрон-фононної релаксації дуже великі f_e-ph ~ 10¹³ Гц, то частота процесів непружного розсіювання фононів з дебаєвськими енергіями на електронах f_ph-e значно менше в міру малості відносини швидкості звуку для фононів до швидкості Фермі для електронів.

При вимірі мікроконтактних спектрів на частотах f у НВЧ діапазоні амплітуда осцілюючої частини нерівноважної функції розподілу фононів, породжених при релаксації електронного потоку в контакті, залежить від співвідношення частот осціляцій електронної підсистеми і частот релаксації фононів. Коли частота модуляції ВЧ струму починає перевищувати f_ph-e варто очікувати зменшення амплітуди детектуємого контактом сигналу в області енергій за межами фононного спектра металу, де він визначається процесами реабсорбції нерівноважних фононів на електронах. Частотна дисперсія фонової компоненти мікроконтактного спектра дається співвідношенням (Кулік)

г(f) ~ [1+(f / f_ph-e)²]^-1 , (1)

при цьому спектр ЕФВ залишається незмінним, тому що він визначається релаксацією по енергіях електронної підсистеми контакту, що відбувається значно швидше f_e-ph >> f_ph-e.

Виконані нами високочастотні виміри контактів з балістичним режимом транспорту електронів, що були виготовлені з чистих металів Au, Cu, Be з істотно різними температурами Дебая, виявили ефект значного зменшення рівня фону на МК спектрах.

Експерименти проведені при мінімальних рівнях модуляційного впливу, коли амплітуда сигналу (~ 1 мкВ) лінійно зв'язана з потужністю електромагнітного опромінення, що систематично перевірялось в спеціальних експериментах. Це дозволило нормувати залежності для різних частот ВЧ поля по інтенсивності піка поперечних фононів в спектрі ЕФВ міді при 17 меВ, де внесок процесів реабсорбції нерівноважних фононів в спектр є незначним і нелінійність ВАХ обумовлена швидкими процесами електронної релаксації.

Характерною рисою ВЧ спектрів на рис.3а є те, що спектр ЕФВ, обумовлений спонтанною генерацією фононів при eV < hf_D змінюється мало. Кардинальні зміни на високих частотах перетерплює та частина МК спектра, що зв'язана з реабсорбцією нерівноважних фононів при eV > hf_D, тобто фон. Зіставлення експериментальних значень амплітуд фонової компоненти МК спектрів виміряних на різних частотах з розрахунками по формулі (1) для різних величин частоти фонон-електронної релаксації високоенергетичних фононів з дебаєвськими енергіями f_ph-e (рис.3б) дозволило установити конкретні значення цієї характерної частоти для досліджених металів: 8.10⁸ Гц для золота, 5.10⁹ Гц для міді і 3.10¹⁰ Гц для берилію.

Численні експерименти на багатьох контактах у широкому інтервалі частот дозволили установити загальні закономірності поводження фонової компоненти МК спектрів пов`язані зі специфічними особливостями процесів релаксації нерівноважних фононів. Вони полягають у наступному.

1. В експериментах спостерігалося поступове зменшення сигналу ВЧ відгуку з ростом напруги на контакті при eV > hf_D. Насичення залежностей V_d(eV) мало місце лише при eV ~ 60 меВ для контактів із золота і 110 меВ для контактів з міді (рис.3а). Таке поводження сигналу зв'язане з тим, що релаксація нерівноважних фононів відбувається в два етапи. Спочатку, за рахунок фонон-фононних зіткнень, частота яких при дебаєвських енергіях на один, два порядки вище f_ph-e, відбувається термалізація фононного газу. Ефективна температура фононів kT_eff = eV/4 збільшується з ростом напруги на контакті. Швидкість зміни числа нерівноважних фононів визначається швидкістю зміни їхньої температури, що обмежується теплоємністю фононної підсистеми. Остання зростає при збільшенні T_eff приводячи до збільшення часу термалізації і, отже, збільшенню інерційності фононної підсистеми. Теплоємність системи фононів прагне до постійної величини, обумовленої законом Дюлонга і Пті при T_eff ~ И_D, що відповідає eV = 4kИ_D = 58,8 меВ для золота і 110,3 меВ для міді, у повній відповідності з результатами на рис.3а. Для контактів з берилію не вдалося досягти відповідних енергій через зростання шумів і електричну нестабільність контактів при напругах у кілька сотень мілівольтів.

2. У високочастотних експериментах при реєстрації сигналу детектування V_d завжди спостерігалося насичення частотних залежностей амплітуди фону. Зокрема, збільшення частоти ВЧ поля вище значень вказаних на рис.3а не викликало подальшого зменшення вимірюваного сигналу. Причиною залишкового фону є стаціонарна присутність у контакті нерівноважних фононів при частотах ВЧ модуляції f > f_ph-e, тому що все менша частка в числі нерівноважних фононів буде змінюватися синхронно з частотою ВЧ струму. У цьому випадку у вимірюваному сигналі поряд з напругою, викликаною випрямленням ВЧ струму, присутня стаціонарна складова, обумовлена розсіюванням електронів на цих фононах. Такий болометричний внесок в опір контакту приводить до відповідного стаціонарному внеску в V_D, вимірюваному як різниця ВАХ контакту під опроміненням і без нього. Даний висновок підтверджений вимірами в динамічному режимі, у яких зафіксоване значне зменшення залишкового фону в сигналі проміжної частоти при змішанні двох ВЧ випромінювань з частотами поблизу 60 ГГц. Ще менше значення сигналу фона було зареєстровано при вимірах амплітуди другої НВЧ гармоніки на частоті 9,5 ГГц, у яких вимірюваний сигнал обумовлений тільки випрямленням ВЧ струму на нелінійній ВАХ контакту.

На МК спектрах деяких контактів при ВЧ вимірах виявлена поява нових спектральних особливостей відсутніх на НЧ залежностях. Такі особливості, що відповідають комбінаційним енергіям фононів, відзначені стрілками на ВЧ спектрах контактів міді і берилію на рис.3а. При високочастотних вимірах спектрів контактів зі сплаву міді з 2,7 ат. % берилію чітко зафіксовані нові спектральні лінії при енергіях характерних для подовжніх коливань атомів міді (29 меВ) і локальної моди коливань (40 меВ) легких атомів берилію в матриці міді. Отримані результати свідчать про значне підвищення розрізнювальної спроможності спектральних вимірів на високих частотах через виключення внесків від теплових ефектів і процесів реабсорбції нерівноважних фононів.

Нерівноважні фонони, породжені при енергетичній релаксації електронів, можуть не тільки непружно розсіятися на електронах (однорідна релаксація), але і залишити область контакту і піти в масивні металеві електроди (неоднорідна релаксація). У таких процесах дрейф фононів здійснюється дифузійним образом і визначається градієнтом їхньої концентрації. Ретельні високочастотні дослідження контактів різних діаметрів з міді виявили зниження рівня фону на МК спектрах внаслідок дрейфу нерівноважних фононів із об`єму концентрації струму, що дало можливість оцінити пружну довжину пробігу високоенергетичних фононів.

Експериментально встановлено, що забруднення об`єму контактів або збільшення дефектності кристалічної структури і відповідного зменшення довжини вільного пробігу електронів приводить до зростання рівня фону на ВЧ спектрах ЕФВ. Цей ефект обумовлений ростом внеску в фон від швидких процесів багатофононної генерації при енергетичній релаксації нерівноважних електронів.

В дисертації вперше отримані МК спектри ЕФВ для монокристалів дісиліцидів Ti, V, Nb і Ta. Ці спектри були відкореговані при високочастотних вимірах і добре узгоджуються з даними експериментів по нейтронному розсіюванню. Із аналізу ВЧ спектрів оцінені значення констант ЕФВ зв'язку і температури Дебая для вивчених сполук. Розраховані з використанням отриманих МКспектрів температурні залежності електричного опору добре погоджуються з результатами експериментів. Встановлено, що в ізоструктурних сполуках відносний зсув особливостей в МК спектрах обумовлено різницею мас атомів при сталості силових констант кристалічних граток.

Високочастотні дослідження асиметричних ефектів в електропровідності біметалічних мікроконтактів сформованих з різнорідних металів були виконані на контактах двох типів. В одному випадку матеріали електродів значно відрізнялися чистотою металів (контакти міді зі сплавом міді з 1% заліза), в іншому - обидва електроди мали однаково високу чистоту, але істотно різні фононні спектри (контакти міді з золотом). Для контактів Cu - Cu(Fe) було встановлено, що поводження асиметричної частини провідності на різних частотах визначається частотною залежністю термоедс фононної тяги. Для контактів Cu - Au виявлено, що асиметрія ліній спектрів ЕФВ, обумовлена ефектом тяги електронів нерівноважними фононами, зберігається при ВЧ вимірах. Однак фонова складова спектра значно зменшується, як це спостерігалося в гомоконтактах з однакових металів, при вимірах на частотах порівнянних з частотою фонон-електронних зіткнень.

У четвертому розділі дисертаційної роботи "Специфіка релаксаційних процесів в металевих аморфних сплавах" описані результати експериментальних досліджень особливостей процесів релаксації в металевих аморфних сплавах систем Fe-B та Ni-Nb. Особливості структури некристалічних сплавів, що характеризується структурним і композитним безладдям, дає можливість для фундаментальних теоретичних і експериментальних досліджень своєрідних властивостей аморфного стану. Фізичні властивості аморфних металів багато в чому визначаються наявністю в них елементарних елементів безладдя - тунельних дворівневих систем (ДРС) - "two-level systems" з безперервним розподілом характерних параметрів. Цей новий клас низькоенергетичних збуджень у твердих тілах звичайно моделюють як атом у потенційній ямі з двома мінімумами, чи як групу атомів, що може утворювати дві чи більше майже еквівалентних конфігурації. Розсіювання електронів провідності на таких динамічних структурних дефектах обумовлює логарифмічне зростання електричного опору при зниженні температури і появу нульових аномалій на МК спектрах аморфних металів при малих напругах на контактах.

Внесок у диференційний опір мікроконтакту від розсіювання електронів на ДРС (б): низька частота - (1); 9,5 ГГц -(2) і розрахунок R ~ ln eV - (3).

Частотна дисперсія амплітуди низькоенергетичної особливості МК спектру для відпаленого сплаву (в). Залежності розраховані для f_TLS: 1,0 (1); 0,7 (2); 0,4 ГГц (3).

Узагальнення результатів проведених нами високочастотних досліджень мікроконтактів виготовлених з аморфних сплавів різного складу дозволили зробити висновок, що основний внесок у спектральну особливість при малих енергіях зв'язаний з розсіюванням електронів на швидко релаксуючих ДРС із характерною частотою f_TLS > 10¹¹ Гц. Такі ДРС мають майже симетричний двоямний потенціал, а процес розсіювання на них електронів провідності описується моделлю двохканального кондо-розсіювання (Vladar, Zawadowski). Цей висновок підтверджений і результатами експериментів у динамічному режимі при реєстрації амплітуди другої НВЧ гармоніки на частоті 9,5 ГГц. Залежності на рис.8б отримані шляхом інтегрування МК спектрів і вирахування фонового сигналу при великих енергіях.

Після високотемпературного відпалу аморфного сплаву Ni₅₉Nb₄₁ (при 800 єС протягом 1 години) і його часткової кристалізації інтенсивність спектральної особливості в області малих напруг на контакті істотно зросла в декілька разів, як показали низькочастотні виміри. При високочастотних вимірах було виявлено різку частотну дисперсію амплітуди цієї особливості аж до повного її зникнення на частотах до 5 ГГц. Отримані дані свідчать про утворення у відпалених аморфних сплавах Ni-Nb якісно нових повільно релаксуючих ДРС. Оцінка характерної частоти релаксації цих ДРС по частотній дисперсії вимірюваного сигналу і розрахунків по виразу подібному до формули (1) для різних f_TLS дає значення f_TLS = 0,7 ГГц. Отримані нами експериментальні результати погодяться з теорією МК спектроскопії для процесів пружного розсіювання електронів на повільних ДРС (Козуб, Кулік), якщо прийняти негативний знак різниці перетинів пружного розсіювання електронів на ДРС у збудженому й основному станах (у⁺ - у^-) < 0.

У наступному п`ятому розділі "Релаксація електронних станів 4f-оболонки рідкісноземельних іонів" представлено результати експериментальних досліджень процесів розсіювання електронів в парамагнітних сполуках, які містять іони рідкісноземельних (РЗ) елементів PrNi₅ та YbBe₁₃. Ці сполуки мають ряд специфічних властивостей, обумовлених наявністю внутрішніх незаповнених 4f-оболонок у РЗ іонів. Ефективні радіуси оболонок істотно менше параметрів кристалічних граток, тому f-електрони не колективізуються при утворенні твердого тіла. Крім того, глибинний 4f-шар екранується цілком замкнутими 5s²5p⁶ оболонками. У сполуках РЗ металів взаємодія локалізованих f-оболонок РЗ іонів із кристалічним полем атомів найближчого оточення приводить до розщеплення основного мультиплету 4f-оболонки на систему рівнів, що значною мірою визначає термодинамічні, магнітні і транспортні властивості даних речовин. Тому інформація про різні параметри цієї взаємодії є одним із ключових моментів у фізиці сполук РЗ металів.

У наших експериментах виміри МК спектрів контактів з PrNi₅ і YbBe₁₃ по традиційній низькочастотній методиці доповнені вимірами сигналів відгуків тих же контактів на електромагнітне опромінення різних частот. Типові експериментальні залежності для контактів PrNi₅ - Cu, у яких мідна голка була орієнтована уздовж гексагональної осі монокристала PrNi₅. Усі спектральні особливості на НЧ кривих добре корелюють по положенню й інтенсивності з відомими результатами по МК спектроскопії цієї сполуки.

На НЧ і ВЧ спектрах чітко виявляється високий максимум при енергіях 4,2 меВ, обумовлений непружним розсіюванням електронів на локалізованих f-станах іонів Pr³⁺ і збудженням (Г₄ - Г_5A) іонів з основного стану. Інтенсивності додаткових особливостей при 13 і 29 меВ на спектрах відносно малі. Пік при 9 меВ і широкий максимум при 17-18 меВ обумовлений розсіюванням електронів на фононах PrNi₅ і поперечної гілки фононного спектра міді.

Суміщення ВЧ і НЧ спектрів на рис.10 зроблено в інтервалі енергій 7 - 17 меВ, де частоти зовнішнього опромінення істотно нижче характерної частоти непружного електрон-фононного розсіювання. Залежність (2) на панелі (а) спеціально нормована по інтенсивності піка при 4,2 меВ, щоб показати зневажливо малий вплив нагрівання контакту при опроміненні. Великий рівень шуму для ВЧ спектра на панелі (б) зв'язаний з більш високою чутливістю схеми реєстрації необхідної при даних вимірах через малу потужність лазера. Якщо нормувати ВЧ залежності по інтенсивності НЧ піка при 4,2 меВ, то енергетична напівширина цієї спектральної лінії стає неприродно малою особливо для частоти 525 ГГц. Цей факт є ще одним доказом коректності нормування спектрів по фононним особливостям.

Розходження між НЧ і ВЧ спектрами на рис.10 виявлені як в області максимуму при 4,2 меВ, так і у високоенергетичній частині спектра. Зменшення амплітуди сигналу ВЧ в області фону на МК спектрах зв'язано зі зменшенням внеску від реабсорбції нерівноважних фононів при вимірах на частотах f > f_ph-e. Зростання інтенсивності ВЧ спектрів у низькоенергетичному інтервалі поблизу 4,2 меВ зв'язано зі специфікою f-збуджень. На відміну від фононів, стан яких описуються розподілом Бозе - Ейнштейна, імовірність заповнення електронних рівнів f-оболонки РЗ іонів характеризується розподілом Фермі - Дірака. Різниця статистик обумовлює своєрідні відмінності інтенсивностей процесів розсіювання і релаксації для f-рівнів і фононів. Як випливає з теоретичного аналізу (Кулік, Омельянчук, Тулузов), інтенсивність спектральних ліній на МК спектрах для f-збуджень і відповідний фон, пов`язаний з ними, залежать від чисел заповнення цих станів, обумовлених температурою і напругою на контакті. Причому фоновий компонент спектра має негативний знак, тобто протилежний знаку спектра f-збуджень при непружному розсіюванні на них електронів. Існування такої фонової складової вперше виявлено в наших експериментах при вимірах на частотах f ~ f_f-e. З ростом частоти її внесок у спектр зменшується, що викликає зростання інтенсивності спектральної лінії f-збуджень при 4,2 меВ.

По частотній дисперсії інтенсивності спектральної лінії при 4,2 меВ на експериментальних МК спектрах і розрахункових залежностях на підставі виразу подібного до формули (1), частота релаксації f-збуджень у сполуці PrNi₅ оцінена в 200 ГГц.

Експерименти на мікроконтактах YbBe₁₃ - Cu цілком підтвердили викладені вище міркування. Для таких контактів також виявлене зростання інтенсивності f-лінії через зменшення фонового компонента спектра при вимірах на частоті 79 ГГц.

Шостий розділ "Взаємодія електромагнітного випромінювання з точковими контактами" підсумовує отримані експериментальні результати по дослідженню фізичної природи механізмів формування відгуку мікроконтактів з нормальних металів та надпровідників на електромагнітне опромінення в широкому інтервалі частот. При цих вимірах за допомогою схеми сінхронного детектування реєструвалась різниця напруг на контактах підданих дії електромагнітного поля і без нього. При вимірах у різних частинах спектра електромагнітних хвиль застосовувалися різні схеми підведення випромінювання до контактів. Але, хоча залежності відносяться до різних контактів, вони були відібрані для контактів з дуже близькими низькочастотними МК спектрами подібними до кривої (а). Амплітуди зареєстрованих сигналів не перевищували 1 мкВ і залежали від потужності використаного джерела випромінювання й ефективності електродинамічного зв'язку контакту з відповідною лінією передачі.

Виявилося, що форма сигналу однакова як при безпосередньому опроміненні контактів, так і при освітленні променем лазера плівки міді з боку підкладки. В останньому випадку контакти знаходяться під впливом потоку нерівноважних фононів породжених у плівці під дією опромінення. Однакова форма сигналів відгуку для різних геометрій експерименту свідчить про тепловий механізм формування сигналу в оптичному діапазоні довжин хвиль. Це підтверджено і відсутністю сигналу в умовах сильного тепловідведення від контакту при вимірах у надтекучому гелії. На підставі отриманих експериментальних даних і теоретичного аналізу процесів, що протікають в міктоконтактах, був розроблений метод лазерної теплової спектроскопії контактів з балістичним транспортом електронів, який може ефективно використовуватися для досліджень динаміки фазових переходів і термоелектричних процесів у металах.

У цьому ж діапазоні частот на експериментальних залежностях виявлявся болометричний внесок у сигнал відгуку. Амплітуда болометричного внеску визначається термічним коефіцієнтом електроопору металу і температурою перегріву контактів під опроміненням і лінійно росте із збільшенням струму через контакт, як видно з кривих на рис.11д,е при великих напругах. Всі експериментальні залежності добре співпадають з теоретичними розрахунками проведеними в роботі.

Проведені нами дослідження надпровідних контактів на основі високотемпературних металооксідних надпровідників дозволили установити, що до частот 1,5.10¹² Гц механізм відгуку на опромінення обумовлений нестаціонарним ефектом Джозефсона і зв'язаний з нагріванням контактів на частоті 4,75.10¹⁴ Гц. Високочастотні дослідження стрибкоподібних і гістерезисних особливостей в електропровідності контактів на основі ВТНП - керамік дозволили установити тепловий характер цих особливостей з характерними довжинами для теплових процесів, що задаються розмірами напівпровідникового прошарку між надпровідними зернами.

Останній підрозділ присвячено дослідженням можливих практичних застосувань металевих мікроконтактів в радіоелектрониці та лазерних вимірюваннях. В експериментах на контактах з нікелю, виконаних для спрощення методики при кімнатній температурі, були зареєстровані сигнали від змішання випромінювання 60 ГГц із 4 і 5 гармоніками гетеродина (15 і 12 ГГц), сигнали від змішання гармонік гетеродина з гармоніками сигнального генератора до N ~ 10. Виявлено залежність амплітуди сигналу детектування оптичного випромінювання 4,75.10¹⁴ Гц від напрямку поляризації. У спеціальних вимірах по когерентному детектуванню в ІЧ діапазогі зафіксований сигнал міжмодового биття для випромінювання високостабільного гелій-неонового лазера з частотою 8,84.10¹³ Гц. При цьому спектральна ширина лінії на частоті 53 МГц не перевершувала 0,2 МГц. Отримані експериментальні результати переконливо підтверджують ефективність використання мікроконтактів з безпосередньою провідністю в змішувачах частоти і генераторах гармонік НВЧ, ІЧ і оптичного діапазонів. Такі контакти можна успішно застосовувати як нелінійні елементи в мікроелектроніці і лазерній метрології.

Основні результати та висновки

У дисертаційній роботі узагальнені результати експериментальних досліджень нестаціонарних кінетичних явищ у провідних мікроконтактах. Розвинуто і практично реалізовано принципово новий науковий напрямок спектроскопії точкових контактів - високочастотну мікроконтактну спектроскопію. У дисертації вперше отримані науково обґрунтовані результати, що описують кінетику релаксаційних процесів у мікроконтактах чистих металів, сплавів і з`єднань у нормальному та надпровідному станах. Застосування комплексного підходу до досліджень спектроскопічних і транспортних властивостей контактів дозволило установити основні специфічні параметри і закономірності процесів розсіювання електронів в областях енергій, характерних для різних елементарних збуджень: дворівневих систем, f - рівнів внутрішньокристалічного поля, фононів і теплових процесів. Отримані результати істотно поглиблюють знання у відповідних розділах фізики конденсованого стану.

Серед представлених в дисертації результатів найбільш важливими є такі:

1. Розроблені принципові аспекти і доказана інформативна результативність високочастотної мікроконтактної спектроскопії для дослідження частотної еволюції процесів енергетичної релаксації в точкових контактах, яка дозволяє з`ясовувати фізичну природу і встановлювати характерні частоти процесів розсіювання квазічастинок. Ефективність запропонованої спектроскопії підтверджена при вивченні кінетики релаксації температури контактів, високоенергетичних фононів, дворівневих систем в аморфних металах та рівнів внутрішньокристалічного поля рідкісноземельних іонів в парамагнетиках.

2. На частотах перевищуючих частоту теплових процесів спектри мікроконтактів з малою довжиною вільного пробігу носіїв току пропорційні не другій, а першій похідній вольт-амперної характеристики. Характерні частоти встановлення теплової рівноваги в контактах з нікелю і сурми становлять 10⁹ Гц та 2.10⁸ Гц при діаметрах контактів 25 і 160 нм.

3. При вимірах на високих частотах балістичних контактів істотно зменшується фоновий сигнал на МК спектрах електрон-фононної взаємодії і значно зростає спектральна розрізнювальна спроможність внаслідок виключення теплових ефектів та реабсорбції нерівноважних фононів. Частота непружного фонон-електронного розсіювання високоенергетичних фононів з дебаєвськими енергіями становить 8.10⁸ Гц для золота, 5.10⁹ Гц для міді та 3.10¹⁰ Гц для берилію. Процеси термалізації фононної підсистеми металу за рахунок фонон-фононних зіткнень високоенергетичних фононів передують процесам фонон-електронної релаксації.

3а. Отримані і відкореговані при високочастотних вимірах МК спектри електрон-фононної взаємодії дісиліцидів TiSi₂, VSi₂, NbSi₂, TaSi₂, визначені константи електрон-фононного зв`язку і температури Дебая цих матеріалів показано, що в ізоструктурних сполуках відносний зсув спектральних особливостей обумовлено різницею мас атомів при сталості силових констант кристалічних граток.

4. Низькоенергетичні особливості в спектрах мікроконтактів з аморфних сплавів систем Fe-B та Ni-Nb обумовлені, головним чином, розсіюванням електронів на швидких дворівневих системах з характерними частотами релаксації перевищуючими 10¹¹ Гц, а внесок повільних ДРС не перевищує 20-25%. У відпалених при 800єС, частково кристалізованих сплавах Ni₅₉Nb₄₁ присутні тільки повільно релаксуючі дворівневі системи з характерною частотою релаксації 7.10⁸ Гц.

5. В мікроконтактних спектрах f - станів іонів рідкісноземельних металів у парамагнетиках присутня фонова компонента з негативним знаком, обумовлена фермі-статистикою f - збуджень, частота релаксації f - рівнів внутрішньокристалічного поля в інтерметалевій сполуці PrNi₅ дорівнює 2.10¹¹ Гц.

6. Стрибкоподібні і гістерезисні особливості в провідності контактів на основі ВТНП керамік добре інтерпретуються в рамках теплової моделі для неоднорідного матеріалу з характерною довжиною для теплових ефектів l ~ 10 нм, розмір якої свідчить про перегрів під впливом опромінення напівпровідникового прошарку між надпровідними зернами. У надпровідних контактах нестаціонарний ефект Джозефсона спостерігається до частот 1,5.10¹² Гц, а при частотах опромінення 4,75.10¹⁴ Гц відгук контактів має теплову природу.

7. Відгук металевих контактів на електромагнітне випромінювання до частот 4,3.10¹² Гц обумовлений випрямленням ВЧ струму та квантовим детектуванням фотонів на нелінійних особливостях вольт-амперних характеристик і викликан нагріванням контактів під дією опромінення при частотах вище частоти електрон-фононних зіткнень (2,8.10¹³ Гц).

8. Доведена ефективність використання металевих мікроконтактів з безпосередньою провідністю в детекторах та змішувачах НВЧ, ІЧ та оптичного діапазонів.