Ансамблі магнітних наночасток із домінуючими дипольними взаємодіями

У вступі наведено загальну характеристику роботи - обґрунтовано актуальність вибраної проблеми та доцільність проведення досліджень, сформульовано мету і задачі досліджень, охарактеризовано об'єкт, предмет і методи досліджень, відображено новизну та практичне значення отриманих результатів, наведено основні відомості про зв'язок роботи з науково-технічними програмами, її апробацію на наукових зібраннях

Розділ 1 присвячений дослідженню структурних, магнітних і транспортних властивостей гранулярних плівок магнітний метал - немагнітний метал. В підрозділі 1.1 наведено загальні відомості про магнітні гранулярні матеріали. Було розглянуто методи формування гранулярних матеріалів, однодоменні частинки і суперпарамагнетизм, загальне поняття магнітоопору і подано короткий огляд досліджень магнітоопору в гранулярних середовищах феромагнітний метал - немагнітний метал, а також приклади застосування матеріалів із гігантським магнітоопором.

У підрозділі 1.2 розглядалися структурні, магнітні і транспортні властивості відпалених гранулярних плівок Co_xCu_1-x в діапазоні концентрацій 0.11 < x < 0.45. Плівки було виготовлено за допомогою електронно-променевого співвипаровування Co і Ag під нахилом із двох незалежних джерел. Скануюча тунельна мікроскопія показала, що кристаліти на поверхні (розмір яких на декілька порядків перевищував розміри гранул Со) мають витягнуту форму, причому довга вісь еліпсоїда перпендикулярна до уявної лінії, що з'єднувати два незалежні джерела випаровування. Результати, одержані методом ФМР, свідчать про те, що, не дивлячись на похиле осадження, жоден із зразків не має похилої анізотропії. Всі плівки володіють вельми великою площинною одновісною анізотропією. Явний максимум кривої залежності поля анізотропії від концентрації відповідає зразку з 30 % Co, концентрація якого близька до порогу перколяції. Дані вібраційної магнітометрії підтвердили присутність сильної площинної одновісної анізотропії. Було виявлено, що вісь легкого намагнічення (ОЛН) у всіх плівках направлена перпендикулярно уявній лінії, що з'єднує джерела,. Всі ці дані дозволили зробити висновок, що поява анізотропії пов'язана з технологічними особливостями виготовлення зразків. За аналогією із попередніми результатами, насичення польової залежності магнітоопору у випадку прикладення магнітного поля вздовж ОЛН відбувалося швидше, тобто в менших полях. Походження виявленої анізотропії можна пояснити розмагнічуючими полями гранул (або кристалитів), несферична форма яких обумовлена геометрією напилення.

У наступному підрозділі теоретично розглядався вплив міжгранульних взаємодій на магнітну сприйнятливість гранулярних плівок. Було показано, що в них непрямий обмін між гранулами через електрони провідності (РККІ - взаємодія), на відміну від випадку суцільних шаруватих плівок, є неосцилюючим антиферомагнітним, а його величина як мінімум на два порядки менше дипольної міжгранульної взаємодії. Так само було виявлено, що розмагнічуючий вплив дипольних взаємодій навіть у разі однорідного розподілу гранул за розмірами приводить до відхилення поведінки сприйнятливості від простої суперпарамагнітної поведінки, передбаченої моделлю Ланжевена.

Підрозділ 1.4 присвячений дослідженню магнітоопору гетерогенних плівок Co_xAg_1-x, виготовлених електронно-променевим співвипаровуванням Со і Ag в широкому концентраційному діапазоні (0.2 < x < 0.85). Було виявлено, що при кімнатній температурі величина ГМО складає ~ 10% і зростає до ~ 30% при T = 10 До, при відповідних концентраціях x_max 30 at% і 25 at%. Такий зсув x_max може бути асоційований із температурною залежністю намагніченості гранул. Відзначимо, що максимум досить широкий (ГМО все ще близько 20% при x 45%). Тільки для x > 45% ГМО різке, майже миттєво зменшувався до 2 - 3%. Зростання ГМО в діапазоні x < x_c в основному обумовлений вірогідністю розсіяння на магнітній гранулі що збільшується, із зростанням їх концентрації. В цьому діапазоні добре видно сильну залежність Дс/с від температури. По мірі того як x наближається до x_c, магнітні наногранули починають об'єднуватися у великі червеподібні кластери, кількість маленьких частинок зменшується і ГМО також зменшується. Для випадку x > x_c, більше не можна говорити про класичний ГМО, оскільки безкінечний кластер починає ґрати істотну роль і внесок анізотропного магнітоопору стає домінуючим.

У підрозділі 1.5 був проведений аналіз впливу температури, розміру гранул, їх форми, і орієнтації на поле ФМР, в тонких гранульованих плівках. Стимулом для аналізу став експериментальний результат - наші дані ФМР при кімнатній температурі показали дуже низькі значення ефективного поля анізотропії H_eff(f) при малих значеннях об'ємного фактору заповнення f і різку зміну залежності H_eff(f) при f ~ 0.3. Цю зміну було асоційовано із появою безкінечного кластера (феромагнітна фаза) по сусідству з окремими гранулами (суперпарамагнітна фаза) в точці перколяції f_p. Зокрема, через постійну присутність значної частини СПМ фракції (виявленої за даними СКВІД магнітометрії аж до найвищих значень f), в наших зразках при f = f_p. стрибкоподібно збільшується тільки нахил кривої H_eff(f) при f = f_p. В той же час, наприклад, за літературними даними для ФМР в гранульованих плівках Fe-SiO₂ [R7], спостерігався дискретний стрибок H_eff(f) безпосередньо при f = 0.28. Останнє може вказувати на магнітний перколяційний перехід в цьому матеріалі, подібний переходу 1-го роду. Таким чином, методом ФМР можна ефективно досліджувати внутрішні структурні процеси в гранульованих магнітних системах.

У підрозділі 1.6 приведені результати комплексного структурного і магнітного дослідження властивостей гетерогенних плівок Co_xAg_1-x, в широкому концентраційному діапазоні (0.2 < x < 0.85). Структурне дослідження зразків методом ядерного магнітного резонансу (ЯМР) показало, що гранули Со мають чіткі грані, головним чином <111>. Ці досить великі кластери чистого Со співіснують із набагато меншими кластерами кобальту,

розпорошеними в матриці Ag у вигляді сплаву. Області сплаву все ще присутні при x 0,4, при якому великі кластери кобальту починають зливатися. Вище x = 0,5 атоми Со майже повністю зібрані. Тепер є кластери Ag в матриці Со, які більше і мають більш неправильну форму, ніж кластери Со для еквівалентного складу. Аналіз даних намагнічення, на додаток до аналізу ЯМР, дозволив встановити дві основних різновиду гранул Со, що сильно розрізняються розмірами. Експериментальні результати, одержані методом ФМР, і магнітна поведінка гетерогенних плівок Co_xAg_1-x добре узгоджуються із теоретичною моделлю, розвиненою для структури сферичних ізотропних взаємодіючих частинок при низьких концентраціях Со. При більш високих концентраціях, гранульована фракція співіснує із феромагнітною фракцією, пов'язаною з безкінечним кластером. Концентрація магнітної перколяції для кластерів Со складає приблизно 0.3, трохи нижче, ніж точка топологічної перколяції, спостережуваної методом ЯМР. Нижче цієї концентрації середній розмір гранул визначений обома методами - резонансу і СКВІД-магнітометрії. Він складає 2.7-3.6 нм. При концентраціях, багато більше перколяції, спостерігається складна динаміка однорідного ФМР. Виявлено дві прецесуючі моди, обумовлені зв'язком між магнітними моментами індивідуальних гранул і безкінечного феромагнітного кластера, у згоді з теоретичним прогнозом. Таким чином, комплексне дослідження ЯМР-СКВІД-ФМР гетерогенної системи Co_xAg_1-x в широкому діапазоні концентрацій, температур, і магнітних полів дозволяє ефективно і послідовно описувати структурні і магнітні властивості подібних систем.

У розділі 2 описані результати структурних і магнітних досліджень наногранулярних шаруватих магнітних плівок метал - діелектрик (НШМПМД), що складаються з окремих тонких шарів близько розташованих металевих магнітних наногранул, розділених тонкими діелектричними прошарками. В порівнянні з суцільними тунельними переходами наногранулярні шаруваті магнітні плівки метал - діелектрик простіші у виготовленні, мають більш високу хімічну і електричну стійкість, в них відсутні електричні пробої. В цілому, за своїми транспортними властивостями НШМПМД близькі до т.з. керметів, які представляють собою невпорядковані тривимірні ґратки магнітних наногранул. На відміну від керметних плівок, НШМПМД характеризуються набагато більш високою чутливістю магнітоопору до магнітного поля в низькому і середньому діапазонах.

Оскільки поверхнева енергія металевого шару в процесі його конденсації на діелектричному шарі набагато більше поверхневої енергії останнього, то при цьому металевий шар не змочує діелектрик. Нижче за деяку критичну товщину цей шар розпадається на наногранули. При виготовленні НШМПМД використовується почергове осадження діелектрика і металу. Процес почергового осадження є краще контрольованим ніж процес спільного осадження, оскільки в першому випадку процес осадження можна оптимізувати окремо для кожної компоненти.

Підрозділ 2.1 присвячено огляду результатів інших авторів і обґрунтуванню вибору пари метал - діелектрик і методу приготування наших плівок. Сплав Co₈₀Fe₂₀ було обрано як металевий магнітний шар тому, що він є магнітом'яким матеріалом і має високу спінову поляризацію, яка є важливим параметром для спін - залежного тунелювання. При виборі діелектричного шару перевагу перед іншими можливими претендентами було надано Al₂O₃, оскільки із роботи [R8] відомо, що в керметних плівках Co-Al-O тунельне МО досягає значень ~ 10 % при кімнатній температурі. Крім того, для виготовлення плівок ми використовували метод іонно-променевого осадження (ІПО), оскільки він більш пристосований для виготовлення багатошарових наноструктур, ніж звичайний метод магнетронного розпилювання, завдяки незалежності контролю параметрів іонного пучка (щільність потоку іонів і їх кінетичної енергії) і кращому вакууму в процесі осадження шарів.

У наступному підрозділі детально описано установку ІПО Nordico-3000, на якій автором були одержані плівки CoFe/Al₂O₃ і режими осадження шарів. Необхідно підкреслити, що успіх наших досліджень був багато у чому визначений надзвичайно високою стабільністю джерела іонно променевого напилення, що забезпечувала точність осадження шару ~ 1/3 Е і чудову відтворюваність результатів. Плівки Co₈₀Fe₂₀/Al₂O₃ осаджували на скляні підкладки, за допомогою іонного пучка ксенону, який діяв по черзі на відповідні мішені. Номінальна товщина t шарів Co₈₀Fe₂₀ для різних зразків змінювалася з кроком 1 Е в діапазоні від 9 Е до 14 Е, із кроком 2 Е в діапазоні від 14 Е до 20 Е і один зразок мав товщину шару Co₈₀Fe₂₀ t = 25 Е. Товщина шарів Al₂O₃ для всіх зразків дорівнювала 30 Е. Все виготовлені багатошарові плівки мали період повторення = 10. На додаток, для плівки із товщиною t = 13 Е ми також приготували зразки із = 1, 5, і 8. Товщина шару визначалася із відомих калібрувань мішеней (тобто задавався час осадження), а потім перевірялася методом малокутової рентгенівської дифракції, який підтвердив відхилення товщини від очікуваних значень менше ніж на 5%.

У розділі 2.3 було розглянуто структурні властивості НШМПМД [Co₈₀Fe₂₀(t)/Al₂O₃(30 Е)]₁₀. При дослідженнях методом малокутової рентгенівської дифракції були одержані спектри, характерні для багатошарових періодичних структур. Якість поверхні розділу поліпшувалася із збільшенням товщини шару Co₈₀Fe₂₀, про що свідчить збільшення інтенсивності брегівських максимумів надгратки, спостережуваних аж до п'ятого порядку для t = 20 Е. Це вказує на поліпшену когерентність ґратки, оскільки шари Co₈₀Fe₂₀ при певній товщині стають суцільними. Також, більш чіткі інтерференційні смуги Кейсинга вказують на поліпшення якості структури і добру якість зовнішніх поверхонь. Проте, навіть при товщині шару Co₈₀Fe₂₀ 12 А все ще спостерігалося три малокутові дифракційні брегівськи максимуми.

Розмір і дисперсія металевих гранул були досліджені методами ПЕМВР. Для отримання достовірної оцінки розподілу магнітних гранул за розмірами був приготований зразок із одним шаром Co₈₀Fe₂₀ усередині матриці Al₂O₃ для того, щоб уникнути накладення зображень від різних гранульованих шарів. Мікрофотографія електронно-мікроскопічним зображенням виду плівки в її площині для зразка із товщиною t = 13 Е одного гранульованого шару CoFe. На фотографії спостерігається велика кількість маленьких гранул CoFe в аморфній матриці. Для побудови гістограми розподілу гранул за розмірами було виконано аналіз зображень ПЕМВР, одержаних на різних ділянок зразка. Виявилося, що розподіл гранул за розмірами має типову лог-нормальну форму із вираженим максимумом в районі приблизно 30 Е.

Статичну намагніченість M(H) при кімнатній температурі вимірювали за допомогою вібраційного магнітометра у всьому діапазоні товщини t шарів CoFe. Із збільшенням t можна наголосити на чіткому переході від суперпарамагнітної до феромагнітної поведінки при t t* 13 Е, коли з'являються залишкова намагніченість M_rem і коерцитивне поле. Ці параметри виявляють перехідну поведінку біля t*. Поведінка намагніченості різко змінюється в дуже вузькому діапазоні товщини від майже правильного ланжевенівського, характерного для суперпарамагнітного стану, (t = 13 Е), до появи різкого стрибка намагніченості в магнітному полі порядку одного ерстеду (t = 14 Е), що характерне для феромагнітного стану. Як буде показано нижче, особлива поведінка в тій же самій області t ~ t* також виявляють і інші фізичні характеристики, такі як ширина лінії ФМР і низкопольова чутливість магнітоопору, які залежать від дальнього магнітного порядку.

З іншого боку, в цій вузькій області товщин шари Co₈₀Fe₂₀ залишаються все ще наногранулярними, як це було показано прямими спостереженнями ПЕМВР для t = 13 Е. Це однозначно свідчить про виникнення колективної магнітної поведінки ансамблю ізольованих магнітних гранул, в той час, як всі інші механізми магнітної взаємодії, за винятком дальнодіючої магнітостатики, фізично виключені.

Подальше підтвердження такого дипольного феромагнетизму в нашій системі було одержано із аналізу даних по намагніченості. Якщо намагатися описати насичення близько 20 % моментів у полі ~ 2 ерстеда за допомогою функції Ланжевена із збільшеним суперпарамагнітним моментом, то для цього необхідна коалесценція близько 10³ гранул. Такий випадок стрибкоподібної коалесценції знаходиться в суперечності із приведеними нижче даними по електричному опору. Отже, найімовірнішим механізмом, сприяючим феромагнітному впорядкуванню гранул, є дипольна взаємодія між гранулами.

Для того, щоб уточнити природу цього суперферомагнітного стану, (СФМ), який виникає в результаті феромагнітного впорядкування суперпарамагнітних (СПМ) моментів, було досліджено постійну намагніченість M(H) в діапазоні низьких полів -45 H 45 ерстед при різних температурах. Кожне вимірювання виконувалося після охолодження зразка в нульовому полі від температури 300 К до температури вимірювання. Для товщини t = 13 Е і T в інтервалі від 220 до 260 К виміри здійснювалися із кроком по полю 1 ерстед. При зменшенні температури від 300 К до 80 К (t = 12 Е) і до 120 До (t = 13 Е) крок вимірювання складав 0.05 ерстед. При високих температурах спостерігалися криві намагніченості, які є типовими для ланжевенівских суперпарамагнетиків. При охолоджуванні нижче певної температури Кюрі T_C були виявлені стрибкоподібні зміни M при H 0. Для t = 12 Е значення T_C було визначено як 150 К, а для t = 13 Е - 240 К. При

подальшому охолоджуванні M(T) росте по мірі стабілізації СФМ порядку, що, у результаті, визначає збільшення значення залишкової намагніченості M_rem(t). Видно, що СФМ система поводиться як дуже м'який феромагнетик. Нижче відповідної T_C СФМ система розмагнічується майже в нульовому полі і може легко переключатися в стан насичення M = ±Ms зовнішнім магнітним полем порядку ± 1 ерстед.

При певній температурі замерзання T_f < T_C, крива намагніченості M(H) стає гістерезисною. Наприклад, ми знайшли T_f 120 К для товщини зразка t = 12 Е і T_f 190 K для товщини 13 Е. Очевидно, що нижче за цю температуру потенційний бар'єр, обумовлений наявністю у кожної гранули хаотично орієнтованої вісі анізотропії, не може бути подоланий за рахунок термічної активації. Тому і залишкова намагніченість M_rem і коерцитивна сила H_c збільшуються при подальшому охолодженні. Оскільки значення температур замерзання T_f приблизно співпадають із появою низькотемпературної дисперсії в даних по змінній магнітній сприйнятливості, то спостережуваний гістерезис може бути пов'язаний з метастабільністю суперспінскляної (CCC) фази. Дійсно, нами спостерігалося істотне зменшення гістерезису із збільшенням часу очікування між вимірюваннями t_w. Так H_c зменшується від 0.85 до 0.65 ерстеду в зразку із товщиною CoFe t = 13 Е при температурі T = 150 К при збільшенні t_w з 90 до 900 секунд. Цей факт дозволяє припуститися існування зв'язку між гістерезисом і динамічними втратами ССС фази.

Нарешті, при подальшому охолоджуванні до температури “склування” T_g < T_f, гістерезис досягає насичення, тоді як енергетичні втрати ''(f, T) також досягають максимуму. Ми пов'язуємо цей процес з ССС переходом в підсистемі магнітно непроперколювавших СПМ моментів. Таким чином, ССС фаза, що з'являється, є просторово відокремленою від СФМ фази, що дозволяє співіснувати цим двом фазам, на відміну від перетворень феромагнетик - спінове скло при звичайних фазових переходах [R9].

Для перевірки припущення про те, що при низьких температурах в НШМПМД співіснують СФМ і ССС фази, були виконані вимірювання намагніченості як функції температури за допомогою СКВІД - магнітометра при охолоджуванні у відсутності поля (ZFC) і при охолоджуванні у магнітному полі (FC). Вимірювалася все та ж серія із 9-ти зразків, що мали товщину t в межах від 9 до 25 Е, при температурі T від 8 до 300 К і в прикладених магнітних полях H від 10 до 100 ерстед. При T 0, присутність СФМ фази була виявлена у всіх зразках з t > t_cr 10 Е. Ця фаза характеризується в умовах ZFC залишковою намагніченістю, яка росте із товщиною майже лінійно: ~ (t - t_cr), і досягає величини намагніченості масивного матеріалу при товщині t t_p 18 Е, рівної порогу металевої перколяції. Суперспінскляна фаза встановлюється нижче за температуру блокування T_b, яке визначається розщеплюванням кривих ZFC і FC, і зберігається в межах діапазону товщини t_cr < t < t_p, навіть при T_b < T_C.

Іншим новим ефектом, виявленим в результаті цих досліджень була залежність T_b від поля вимірювання (чим вище було поле вимірювання, тим менше T_b) у тому випадку, коли в системі присутня СФМ фаза, причому величина придушення залежить від об'ємної фракції СФМ фази. Цей ефект пояснюється тим, що слабке поле може досить сильно впливати на існуючі всередині СФМ фази магнітні області (домени), щоб ефективно подавити енергетичні бар'єри для їх релаксації.

У підрозділі 2.4.3 описуються результати дослідження постійної і змінної сприйнятливості двох НШМПМД із найменшими значеннями номінальної товщини шару CoFe (t = 9 і t = 10 Е). Вимірювання змінної сприйнятливості проводилися прикладенням маленького змінного поля із амплітудою H_ac = 0.5 Е в нульовому постійному полі в діапазоні частот 0.01 < f < 1 Гц.

Для дослідження нелінійної намагніченості, криві намагніченості M(H) записувалися після охолоджування в нульовому полі (ZFC) від T = 300 К в діапазоні температур 55 < T < 65 К і в полях -0.2 < H < 6 Е із кроком 0.1 Е. Для того, щоб гарантувати, що система знаходиться в стані критичної рівноваги, використовувалися ізотермічні часи очікування між вимірюваннями експериментальних точок, t_w = 100 і 500 секунд відповідно для випадків T > 60 і T < 60 К.

Було встановлено, що обидва зразки проявляють домінуюче ССС замерзання, свідоцтвом чого є практично ідентичні значення температури склування T_g = 45 К і критичних експонент zн = 10 і = 1.4, визначених із температурної залежності часу релаксації ф і нелінійної сприйнятливості. В той же час критична експонента для двох плівок дещо відрізняється ( = 1 для t = 9 , типове значення для зразків з СПМ - ССС переходом, і = 0.6 для t = 10 Е), що може бути пояснене присутністю малої фракції СФМ фази в зразку t = 10 Е. Це обумовлено коалесценцією сферичних гранул при збільшенні розміру гранул d = (6ta²/)^1/3, які утворюються в центрах зародження, розташованих хаотичним чином із середньою відстанню а між ними. Відносна кількість гранул, які об'єднуються, швидко росте із збільшенням номінальної товщини t за законом

p(t)= 1 ехp[(t/a)^1/3].

Отже, структурна перколяція гранул виникає при p(t_s) 0,5 і t_s a/3, в той час, як магнітна перколяція виникає при дещо меншому значенні p(t_m) 0,45, що відповідає значно меншій товщині CoFe шару t_m a/5. Ефективна температура Кюрі швидко росте за законом

T_C(t) = t²(t² t_m²),

врешті-решт досягаючи температури Кюрі суцільного зразка T_C(t_s)~ T_{C, масив} ~ 10³ К, коли безкінечний СФМ кластер перетворюється на звичайний суцільний феромагнетик.

Грубу оцінку температури склування T_g(t) для випадку t < t_m можна знайти із усереднених флуктуацій дипольного поля ~ ²/a³, звідки виходить T_g(t)~ (6M/)²at² (СПМ-ССС, лінія 2). Це збільшення температури T_g(t) обмежено діапазоном t > t_m і практично падає до нуля (t_s t) при t t_s (СФМ-ССС, лінія 3), через дуже низьку ймовірність знаходження СПМ кластерів в майже ФМ середовищі.

У підрозділах 2.4.6 і 2.4.7 приведені результати дослідження плівок CoFe(t)/Al₂O₃(30 Е) методом феромагнітного резонансу. Було виявлено, що при кімнатній температурі товщинна залежність ефективного поля анізотропії ясно демонструє наявність трьох різних областей, розділених тими ж самими характерними значеннями t_m = 13 Е і t_p = 18 Е. В області t_m < t спостерігається лінійна залежність H_eff від зворотної товщини 1/t, типова для суцільних феромагнітних шарів. Інший тип товщинної залежності спостерігається при t < t_m, де H_eff(t) вже лінійна. Її можна порівняти із лінійною залежністю ефективного поля анізотропії H_eff від об'ємного фактора заповнення f, пов'язаного з об'ємною щільністю магнітного моменту в тривимірних гранульованих плівках. В двовимірних гранульованих шарах, ту ж роль грає поверхнева щільність магнітних моментів, яка пропорційна номінальній товщині t. Ширина резонансної лінії H(t) має явно виражений пік поблизу t_m.

Походження цього максимуму можна пояснити статичними флуктуаціями випадкових внутрішніх полів Н_i на гранулах, що досягають максимуму в точці магнітної перколяції.

Найпростіша оцінка цього внеску при t < t_m може бути зроблена при розгляді дипольного поля на кластері, наведеного найближчим кластером, що дає

H = (t - t*)^3/2,

якісно задовольняючи спостереженій поведінці H(t) при t < t_m.

Використовуючи метод ФМР, були досліджені міжшарові взаємодії в зразках [Co₈₀Fe₂₀(13 Е)/Al₂O₃(30 Е)_]n із кількістю шарів n, що змінюється (n = 1 ., 8). Основною відмінністю між випадками n = 1 і n > 1 є істотне розщеплення в останньому випадку резонансної лінії при нормальному намагнічуванні зразка. Воно було пояснено міжшаровою дипольною взаємодією, яка стає істотною для випадку гранулярного шару. Позиції резонансних піків і їх відносні амплітуди були описані за допомогою простої моделі шарів квадратних ґраток магнітних диполів.

Розділ 3 присвячений опису транспортних і магнітотранспортних властивостей наногранулярних шаруватих магнітних плівок метал - діелектрик. В геометрії струм у площині плівки (СПлП) опір при кімнатній температурі різко зменшувався при збільшена товщина шару Co₈₀Fe₂₀ від 6 МЩ при t = 10 Е до 22 Щ при t = 25 Е. Остання величина якісно узгоджується із оцінками для багатошарової плівки із десяти суцільних шарів, кожний з яких має товщину 25 Е. Характер температурної залежності опору змінюється від тунельного (dR/dT < 0) при t ? 18 Е до металевого типу (dR/dT > 0) при товщині CoFe більше 18 Е. Це підтверджує приведені вище дані про перколяційні значення товщини CoFe. Був також проведений кількісний аналіз температурної залежності R(T). Результати аналізу добре співпадають із стандартною залежністю

logR = 2(C/k_BT)^1/2

в наближенні слабкого електричного поля [R10], де С - енергія активації. Цього і слід було чекати в наногранулярному шарі CoFe в матриці Al₂O₃, оскільки спад напруги на кожному окремому тунельному переході при послідовному включенні ~10⁶ переходів/см надзвичайно мало). Відповідно вольт - амперні характеристики повинні бути лінійними у всіх зразках у всьому температурному інтервалі, що і спостерігалося експериментально. Також в наших плівках виключається ймовірність електричного пробою, на відміну від випадку класичного тунельного переходу, де зовнішня напруга прикладається до єдиного містка і ймовірність пробою велика.

Із вимірювань електричного опору в геометрії струм перпендикулярний площині (СПрП) для багатошарового зразка із t = 14 Е було знайдено, що dR/dT < 0. Це характерно для термічно активованого тунелювання. Проте в цьому випадку не спостерігався закон logR ~ T^1/2, причиною чого була велика напруга, яка прикладається у випадку СПрП геометрії між сусідніми шарами гранул, що приводить до виникнення режиму сильного електричного поля [R10] і, як результат, до нелінійних вольт-амперних характеристик.

Момент появи суттєвих значень магнітоопору при t 18 Е добре корелює із переходом від металевого до тунельного типа провідності, який також спостерігається при t = 18 Е. При подальшому зменшенні t магнітоопір суттєво збільшується через збільшення магнітного разупорядкування в системі, досягаючи найбільшою в цій серії величини МО насичення 10 % в магнітному полі 10 кЕ при t = 10 Е, що є найбільшою величиною, яка коли-небудь спостерігалася в НШМПМД системах при кімнатній температурі.

Важливо також наголосити на тому факті, що в досліджуваних системах МО досягає своїх максимальних значень глибоко усередині існування суперпарамагнітної фази товщинні залежності магнітоопору насичення і низькопольової чутливості магнітоопору

S = dMR/dH|H₀.

S має різкий максимум при товщині t* = 13 Е, для якої значення МО 1% досягалося в магнітному полі 40 ерстед. Відзначимо, що t* не співпадає із максимумом МО насичення, хоча в цій точці спостерігається розрив кривої MR(t). При t > t* на кривих MR(H) з'являється слабкий гістерезис величиною кілька ерстед.

Вплив кількості пар шарів N на опір і магнітоопір вивчався в плівках Al₂O₃(30 Е)/[Co₈₀Fe₂₀(13 Е)/Al₂O₃(30 Е)]_N. Опір в нульовому магнітному полі виявився пропорційним 1/N, що вказуває на те, що струм протікає рівномірно через всі шари. Цей результат добре узгоджується із раніше одержаними даними [R11].

Було також виявлено, що МО як функція магнітного поля не залежить від числа пар шарів, особливо в діапазоні низьких і середніх полів. Невеликі ( 5%) зміни МО залежно від N у великих магнітних полях не є систематичними і, скоріше за все, викликані невеликими змінами параметрів осадження для кожної окремої плівки. Висновок про можливість отримувати такі ж магніторезистивні властивості в одному магнітному шарі структури Al₂O₃/Co₈₀Fe₂₀/Al₂O₃, що і у відповідних НШМПМД є важливим з технологічної точки зору. Адже завжди набагато простіше оптимізувати властивості одного феромагнітного шару ніж багатошарової плівки. Дійсно, один шар є двохвимірною гранулярною плівкою. Для оптимізації його магніторезистивних властивостей необхідно враховувати наступні моменти.

Осаджений із мішені шар Al₂O₃ забезпечує найкращу поверхню для формування гранульованого шару Co (CoFe) при кімнатній температурі порівняно з SiО₂, HfО₂, ZrО₂. В той же час безпосередньо осаджений із мішені Al₂O₃ не є кращим матеріалом для прошарків між гранулами для забезпечення максимальних значень МО. Із досліджень магнітних тунельних переходів відомо, що осаджений із мішені прошарок Al₂O₃ дає значення МО тільки ~2 - 4% на відміну від ~ 40% у разі, коли Al₂O₃ формується шляхом окислення заздалегідь осадженого шару Al. Не дивлячись на відносну складність останнього способу, він може застосовуватися при виготовленні прошарків в двомірному гранульованому середовищі. Крім того, для заповнення прошарків і покриття металевих гранул, які формуються на підкладці Al₂O₃, можна використовувати інші ізолюючі матеріали (у тому числі антиферомагнітні), а так само немагнітні метали.

Підрозділ 3.4 присвячений дослідженню залежності магнітоопору від температури. Криві MR(H) в геометрії СПлП майже не змінювалися при зниженні температури до ~100 К. Нижче за цю температуру, яка може бути асоційована із температурою блокування T_b (що було підтверджене дослідженнями на СКВІД - магнітометрі) спостерігалася поява гістерезису і коерцитивності для зразків із t = 16, 14 і 13 Е. При подальшому пониженні температури гістерезис і коерцитивність зростали. Наприклад, для зразка із t = 14 Е при T = 15 К, гістерезис збільшується до 2 кЕ, а коерцитивне поле H_c досягає 250 Е. Гістерезисний режим супроводжувався значним збільшенням значення магнітоопору насичення. Схожий ефект нещодавно спостерігався в керметних плівках Co-Al-O [33], де він був пояснений процесами тунелювання вищого порядку.

У діапазоні досяжності для нашої вимірювальної апаратури, найбільше значення магнітоопору насичення ~ 16% спостерігалося в зразку із t = 13 Е при 15 К. Нижче за цю температуру високі значення електроопору робили вимірювання дуже складними. Величезні (в ГОм - діапазоні) значення електроопору зробили неможливими низькотемпературні дослідження МО в зразках із t < 13 Е.

Найбільше значення магнітоопору при кімнатній температурі для геометрії СПрП - ~3% - було знайдено для зразка із t = 13 Е. Відзначимо, що МО в геометрії СПрП суттєво зменшується (за абсолютною величиною) при збільшенні напруги вимірювання вище ~ 20 мВ. Значення магнітоопору при фіксованому вимірювальному струмі майже не змінюється із температурою у всьому діапазоні 10 - 300 К. Також залежність МО(H) стає гістерезисною при низьких температурах, аналогічно вимірюванням в геометрії СПлП, в тому ж самому діапазоні температур і із дуже схожими значеннями H_c.

Цікавим результатом є набагато сильніша температурна залежність магнітоопору для геометрії СПлП у порівнянні з СПрП. Для аналізу цього ефекту ми записали спін-залежну тунельну провідність як G, P²cos [R12], де P є поляризацією спіну феромагнітного матеріалу, а - кут між магнітними моментами сусідніх гранул. При кімнатній температурі cos матиме досить велике значення через сильні дипольні кореляції в площині плівки. Але він суттєво зменшується нижче температури блокування T_b, коли магнітні моменти гранул застигають вздовж хаотично орієнтованих локальних осей анізотропії. Це приведе до збільшення МО в геометрії СПлП аж до ~ P². Із виміряного значення СПлП - МО ~9 %, ми одержуємо P 0.3, що є достовірним значенням для Co₈₀Fe₂₀ [4]. Відповідно, відсутність аналогічного збільшення СПрП - МО може бути обумовлене відсутністю кореляцій між магнітними моментами гранул в сусідніх шарах, які майже не взаємодіють між собою.

У підрозділі 3.5 описується нове явище повільної електричної релаксації (ПЕР) в НШМПМД. Була виявлена помітна відмінність між поведінкою зразка із t = 13 Е і інших зразків із t і 14 Е. Для t = 13 Е спостерігалося виникнення суттєвого часових ефектів в електричному СПлП - транспорті при низьких температурах (T < 30 K). Вони полягають в повільному убуванні напруги, після відключенні джерела струму із стаціонарного стану, при цьому є два різні часи релаксації - швидке ф₁ і повільне ф₂. Наприклад, при T = 9.2 К спостерігалося ф₁ = 8 секунд і ф₂ = 300 секунд. Накопичений заряд оцінюється як 1.5Ч10⁷ C (при початковому стаціонарному струмі I ” 1.7Ч10⁸ А), тобто близько 1 електрона на 20 гранул, що є суттєво нерівноважним значенням. Температурна поведінка часу швидкої релаксації ln ф₁ ~ 1/T близька до поведінки ln R, тоді як ф₂ майже не залежить від температури. Походження ф₂ залишається незрозумілим, але оскільки більша частина заряду релаксує протягом ф₁, саме цей час і ототожнюється із часом релаксації ф.

У підрозділі 3.6 викладаються результати вимірювань нелінійного СПлП магнітотранспорту, подібні даним для випадку СПрП, але отримані навіть при кімнатній температурі в НШМПМД на основі CoFe/Al₂O₃ в конфігурації мікрозазора. Ця конфігурацтя створювалася літографічним напиленням двох контактів для інжекції струму і вимірювання напруги на поверхню НШМПМД із зазором в 10 мкм між ними. Магнітоопір в такій конфігурації при проходженні струму через зазор виявляє залежність від напруги зсуву, і така залежність посилюється при малій напрузі. Так само спостерігалися нелінійні I-V характеристики і залежність провідності (dI/dV)_V=0 від T. Така поведінка була пояснена виникненням областей із суттєвим накопиченим зарядом поблизу країв контактів, тобто на зазорі, що приводить до значної зміни величини провідності

Розділ 4 присвячений дослідженню статичних і динамічних властивостей упорядкованих двомірних ґраток магнітних мікро дисків, отриманих за допомогою електронно-променевої літографії. Нещодавно було показано, що магнітостатичні взаємодії грають важливу роль в оборотних процесах, що відбуваються в сітках субмікронних феромагнітних дисків із малими міждисковими відстанями [R13]. Найважливішим параметром, що характеризує такі взаємодії, є поле площинної анізотропії. До теперішнього часу величина цього поля оцінювалася із характерних полів петель гістерезису, виміряного вздовж легкого і важкого напрямів. В даній роботі для вимірювання анізотропії, що виникає в результаті взаємодії між дисками в прямокутних і квадратних ґратках, використовувався метод феромагнітного резонансу (ФМР). Одна з найважливіших переваг ФМР полягає в тому, що у разі вузьких резонансних ліній, використовуючи обертання магнітного поля можна дослуджувати малі зсуви резонансного поля (~ 2 ерстеда).

У підрозділі 4.1 оглядово розглядалися сучасні методи формування періодичних ґраток магнітних мікро- і наночасток, зокрема електронно-променева, рентгенівська і інтерференційна літографії, були проаналізовані їх переваги та недоліки.

У розділах 4.2 - 4.4 експериментально досліджувалися методом ФМР прямокутні і квадратні періодичні ґратки циліндричних мікродисків. Всі вони виготовлялися на кремнієвій підкладці з використанням електронно-променевої літографії і методики “lift-off”. Щоб одержати мікродиски із чіткими краями, використовувалося двошарове резистивное покриття і високонаправлене електронно-променеве випаровування. Були виготовлені зразки із радіусом мікродисків R=0.5 мкм, товщиною t = 70 нм (Ni) і 50 нм (пермалой). Загальна площа ґратки мікродисків у всіх зразках складала 4х4 мм².

У розділі 4.2 досліджувалися площинна і перпендикулярна анізотропії, що виникають в прямокутних ґратках нікелевих мікродисків. Відстані між дисками вздовж однієї осі ґратки складало діаметр мікродиска для всіх зразків (d_y = 1 мкм), а вздовж іншої осі варіювалося від 50 до 800 нм.^.

Дослідження було почато з характеризації суцільної еталонної плівки. Позаплощинна кутова залежність резонансного поля H_r(и) описувалася за допомогою рівнянь Кіттеля. На підставі чисельного моделювання експериментальних даних були отримані наступні значення параметрів: H = 4.16 кЕ і g-фактор = 2.07. У разі суцільної плівки N_dem - 4р, а виміряне значення H набагато менше 4рM_s, що передбачає наявність достатньо великої перпендикулярної анізотропії (1.87 кЕ), обумовленої магнітострикцією.

Резонансне поле в площині плівки для еталонного зразка практично не залежало від кута ц, що свідчила про відсутність площинної анізотропії, яка іноді виникає при осадженні. Це суттєво спростило аналіз експериментальних результатів, одержаних для ґраток мікродисків.

Для ґраток мікродисків із великою міждисковою відстанню (d_x=0.85 мкм, випадок невзаємодіючих дисків), із залежності H_r(и) було отримано наступні значення параметрів H = 3.21 кЕ і g = 2.07.

Значне зменшення величини H пов'язано із зміною розмагнічуючого фактора окремих мікродисків у порівнянні з розмагнічуючим фактором плівки. Для циліндра

N_|| = 2c(ln(8c) - 1/2),

де с - розмірний фактор мікродисків. Для цього зразка резонансні поля в площині зразка також практично не залежали від кута ц через слабкість взаємодії між дисками.

Проте для трьох інших зразків (із d_x = 0.05, 0.1 і 0.25 мкм) спостерігалася виразна площинна кутова залежність H_r(ц), що демонструє наявність одноосної анізотропії в площині плівки, обумовленої дипольними взаємодіями. Одночасно з цим, положення перпендикулярного резонансного поля H_r зростало згідно формулі Кіттеля від 6.38 кЕ для ґраток із d_x = 0.85 мкм до 6.83 кЕ для ґраток із d_x = 0.05 мкм.

Для того, щоб описати магнітну анізотропію, що виникає в результаті магнітостатичної взаємодії в намагнічених до насичення прямокутних ґратках мікродисків був використаний підхід, описаний у роботі [R13]. Хороша відповідність між експериментальними даними і теоретичним розрахунком