Спектроскопія високої роздільної здатності в дослідженнях структури ядер

Отримання робочої формули для обчислення надтонких зміщень рентгенівських рівнів, які збуджуються при конверсійному переході визначеної мультипольності, викладено в пункті 3.3.3. Показано, що надтонкий зсув конверсійних ліній також описується цією формулою, але взятою зі знаком мінус, оскільки прирости енергій конверсійного електрона і рентгенівського кванта одинакові за величиною, але протилежні за знаком.

Експериментальні дослідження зміщень конверсійних ліній внаслідок надтонкої взаємодії описані в підрозділі 3.4. Критерії щодо вибору об'єктів досліджень та основні принципи розробленої нами методика вимірювання малих зсувів конверсійних ліній наведені в пункті 3.4.1.

Надтонкий зсув конверсійних ліній в кращому випадку складає кілька електрон-вольт, тому визначити його із простого порівняння енергій K-ліній і -квантів досить складно, на результат можуть суттєво впливати систематичні похибки експерименту. Нам вдалося обійти цю перешкоду наступним чином. Ми порівнюємо різниці енергій К-ліній двох близьких переходів з аналогічними різницями для -променів. Тобто, по суті, вимірюємо сумарне зміщення двох ліній електронів внутрішньої конверсії внаслідок надтонкої взаємодії. Оскільки величина зсуву конверсійних ліній може міняти знак в залежності від мультипольності переходу та спінів початкового і кінцевого станів ядра, переходи треба підбирати таким чином, щоб парціальні зміщення мали протилежні знаки. В цьому випадку загальна зміна різниці енергій між конверсійними лініями буде більшою і її легше зареєструвати.

В пункті 3.4.2 розглянуті експерименти, метою яких було вивчення надтонкої структури конверсійних ліній в ¹⁸¹Та. Деталі вимірів різниці енергії дублетів 133 - 137, 136 - 137 та 476 - 482 кеВ викладені в підпунктах 3.4.2.1 та 3.4.2.2 відповідно. Вдалося суттєво (більше ніж в 2 рази) зменшити похибку при визначенні різниці енергій ліній 137 - 133 і 137 - 136 в порівнянні з даними наших попередніх робіт для різниці L₂137 - L₂133 та L₂137 - L₂136. Це в свою чергу значно покращило (до 20 відсотків) і точність визначення величини зсуву K-ліній дублетів К137 - К133 та К137 - К136. Вперше ефект надтонкого зсуву енергій конверсійних ліній внаслідок надтонкої взаємодії було зареєстровано для дублету К476 - К482 . Величина та знак відносних зміщень конверсійних ліній узгоджуються з теоретичними розрахунками (див. табл. 8).

Таблиця 8

Різниці енергій -ліній та K-ліній внутрішньої конверсії для деяких переходів у ¹⁸¹Та

Досліди по пошуку надтонкого зміщення ліній електронів внутрішньої конверсії -переходів 177 і 198 кеВ в ¹⁶⁹Tm обговорюються в пункті 3.4.3. На відміну від наших експериментів, де спектри ЕВК мірялися при постійному магнітному полі, було використано призмовий -спектрометр, де кожна точка спектра знімалася при іншому полі. Висновки до розділу 3.4 наведені в пункті 3.4.4.

Підрозділ 3.5 присвячений тестуванню розробленої нами методики, яка дозволяє визначити магнітні моменти ядерних станів за надтонким зміщенням конверсійних ліній. Оскільки час життя вакансії на 1s_1/2 оболонці (10^-15 10^-17) с значно менший за час життя більшості збуджених ядерних станів, то за допомогою цього методу можна виміряти магнітні моменти ядер в більш широкому часовому діапазоні.

Основні етапи методики розглянуті в пункті 3.5.1. Згідно з нею потрібно:

1) підібрати близький по енергії г-перехід, який заселяє рівень з відомим магнітним моментом;

2) поміряти різницю енергій К-ліній () цих двох переходів;

3) поміряти різницю енергій для L-ліній () або -променів ;

4) за величиною або визначити сумарну величину надтонкого зсуву цих двох конверсійних ліній;

5) розрахувати величину надтонкого зсуву Е(К) конверсійної лінії г-переходу, який іде на рівень з невідомим магнітним моментом;

6) за отриманим значенням Е(К) розрахувати величину магнітного дипольного моменту рівня.

Деталі експерименту по визначенню магнітного моменту рівня 9/2⁺ 136 кеВ в ¹⁸¹Та описані в пункті 3.5.2.

Незважаючи на те, що ядро ¹⁸¹Та є одним із найбільш повно вивчених нуклідів, експериментальні дані про магнітний момент першого збудженого рівня ротаційної смуги основного стану відрізняються між собою більш ніж в два рази. Всі вони отримані методом збуреної кутової кореляції. Саме тому було потрібно використати для оцінки магнітного моменту принципово іншу методику.

Рівень 9/2⁺ 136 кеВ заселяється при в^--розпаді ¹⁸¹Hf Е2-переходом з енергією 346 кеВ. Усім вимогам розробленої нами методики відповідає внутрішньосмуговий -перехід з енергією 343 кеВ з першого збудженого рівня ротаційної смуги основного стану ¹⁷⁵Lu. А саме, він індукується при розпаді ¹⁷⁵Hf, є майже чистим М1-переходом (домішка Е2-мультипольності близько 8%), магнітний момент ¹⁷⁵Lu відомий з високою точністю.

Джерело випромінювання із суміші ¹⁷⁵Hf (Т_1/2 = 70 днів) та ¹⁸¹Hf (Т_1/2 = 42 дня) було отримане в реакції (n, г) при опроміненні на реакторі гафнієвих мішеней з природнім вмістом ізотопів.

Виміри спектрів електронів внутрішньої конверсії виконані на магнітному -спектрометрі типу з залізним ярмом і радіусом рівноважної орбіти 50 см. Були поміряні різниці енергій К- та L-ліній електронів внутрішньої конверсії для переходів 343 і 346 кеВ в ¹⁷⁵Lu та ¹⁸¹Та. На рис. 18 наведено фрагмент спектра ЕВК на K-оболонках ¹⁷⁵Lu та ¹⁸¹Та.

Різниця енергій -променів була виміряна за допомогою HPGe-детектора об'ємом 5 см³ і роздільною здатністю 0,9 кеВ на г344 ¹⁵²Eu. На рис. 19 наведено фрагмент -спектра, який містить лінії 343 і 346 кеВ із розпаду ¹⁷⁵Hf та ¹⁸¹Hf. Як видно із рисунка, лінії знаходяться достатньо близько одна від одної і в той же час добре розділяються в спектрі, що дозволяє отримати прецизійні дані про їх енергії та інтенсивності.

Результат - (9/2⁺ 136 кеВ ¹⁸¹Та) = (1,9 4,2) я. м. - якісно узгоджується з даними інших авторів, але величина експериментальної похибки залишає бажати кращого. І все ж, навіть такої точності часто буває достатньо, щоб зробити висновок про тип конфігурації ядерного стану - квазінейтронної чи квазіпротонної. Незаперечною перевагою цієї методики є те, що вона дозволяє визначати магнітні моменти збуджених станів ядер практично незалежно від тривалості їх життя.

Висновки до розділу 3.5 представлені в пункті 3.5.3. Підкреслено відсутність принципових перешкод для визначення магнітних моментів ядерних станів з високою точністю за допомогою даної методики, оскільки точність теоретичних розрахунків надтонких зсувів конверсійних ліній дуже висока і відносна похибка складає лише кілька відсотків. Основну похибку вносить точність визначення енергії -квантів та електронів. Але і тут прогноз оптимістичний.

В четвертому розділі дисертаційної роботи описані методи прецизійної ядерної спектроскопії, розроблені нами для вирішення прикладних задач, а також дослідження, виконані з використанням цих методик.

В підрозділі 4.1 розглянуто ефективність використання -спектрометрії для реєстрації низьких питомих активностей ²⁴¹Am в об'єктах радіологічного контролю. Актуальність теми обговорюється в пункті 4.1.1. Методика досліджень детально описана в пункті 4.1.2. В підпунктах 4.1.2.1 - 4.1.2.4 викладено термінологію, яка зазвичай використовується в цій області, характеристики задіяної апаратури та калібрувальних джерел випромінювання, основні критерії вибору оптимальної геометрії вимірів.

Визначенню нижніх рівнів детектування ²⁴¹Am напівпровідниковими детекторами різних серій в залежності від співвідношення Cs/Am в пробах присвячено пункт 4.1.3. Отримані значення нижніх рівнів детектування ²⁴¹Am для точкових та для об'ємних джерел випромінювання приведені в підпунктах 4.1.3.1 та 4.1.3.2 відповідно. Результати досліджень обговорюються та аналізуються в підпункті 4.1.3.3.

Критерії доцільності використання -спектрометричного методу визначення вмісту ²⁴¹Am в пробах об'єктів навколишнього середовища в залежності від рівнів та ізотопного складу їх забруднення розглянуті в пункті 4.1.4 дисертаційної роботи. А саме: при визначенні щільності забруднення територій ²⁴¹Am (підпункт 4.1.4.1), при визначенні вмісту ²⁴¹Am в повітрі (підпункт 4.1.4.2), в пробах води та біологічних об'єктах (підпункт 4.1.4.3). Висновки до підрозділу 4.1 наведені в пункті 4.1.5.

Підрозділ 4.2 присвячено вирішенню питання доцільності вимірів ¹³⁷Cs при визначенні забруднення навколишнього середовища трансурановими елементами. Проведені дослідження дають позитивну відповідь щодо використання цієї методики у всій зони впливу аварії на ЧАЕС.

Цикл робіт по вивченню фізико-хімічних властивостей гарячих частинок, вмісту в них радіоактивних і стабільних ізотопів представлено в підрозділі 4.3. Отримані дані дозволили розділити досліджувані частинки на 4 основні типи: паливні частинки I модифікації; паливні частинки II модифікації; конденсаційні частинки та частинки змішаного типу (паливно-конденсаційного). Запропонована класифікація радіоактивних частинок аварійних випадінь Чорнобильської АЕС є найбільш оптимальною для екологічних досліджень.

Розроблений нами експрес-метод визначення вмісту урану і трансуранових елементів в паливних частинках описано в підрозділі 4.4. Суть його полягає в тому, щоб за допомогою нескладних хімічних операцій підготувати джерело випромінювання для прецизійної б-спектроскопії, а далі спектроскопічними методами визначити вміст кожного ізотопу.

Після обов'язкової -спектрометрії гарячу частинку послідовно обробляють одно-молярною соляною кислотою протягом 24 годин, потім восьми-молярною азотною кислотою при температурі 95С протягом 2 годин, потім сумішшю восьми-молярної азотної кислоти та 30% перекису водню. При цьому частинка розчиняється і трансуранові елементи переходять у розчин.

Отримані розчини упарюють досуха із сульфатом натрію, сухий залишок розчиняють в 1% сірчаній кислоті (pH = 2,2) і переносять у комірку для електролізу. Оскільки вилуджуючі розчини зразу після деконтації упарювали без додаткових радіохімічних операцій, сухий залишок містить уран, продукти поділу урану (⁹⁰Sr, ¹²⁵Sb, ¹³⁴Cs, ¹³⁷Cs, ¹⁵⁴Eu, ¹⁵⁵Eu) і трансуранові елементи.

Електролітичне осадження радіонуклідів проводилось на диски із полірованої нержавіючої сталі (діаметр активної плями - 12 мм) при густині струму близько 200 мА/см², напрузі 10 В протягом (30 40) хвилин при кімнатній температурі. При таких умовах відбувається практично повне осадження ізотопів урану, європію, плутонію, америцію та кюрію. Ізотопи стронцію, стибію та цезію залишаються в розчині. Вихід плутонію при електролізі, визначений по “міткам” ²³⁶Pu і ²⁴²Pu, складає (92 96)%. Ступінь осадження урану спеціально не вивчався, але можна припустити, що вихід урану не гірший за вихід плутонію.

На другому етапі виконують прецизійні виміри б- та -спектрів джерела випромінювання. Як приклад, на рис. 20 показано б-спектр паливної частинки, відібраної в 1986 р. у м. Прип'ять, знятий за допомогою восьми-канального б-спектрометра OCTETE PC з напівпровідниковими кремнієвими детекторами серії ULTRA.

Дуже добре видно б-лінії ²³⁸U, ²³⁴U, ²⁴²Pu, ²⁴¹Pu, ²⁴⁰Pu, ²³⁹Pu, ²³⁸Pu, ²⁴³Am, ²⁴¹Am, ²⁴⁴Cm та ²⁴²Cm.

На третьому етапі проводять комплексний аналіз експериментальних даних з метою отримання найбільш повної інформації про вміст окремих радіонуклідів у паливній частинці.

Так як на сьогоднішній день більше ніж 95% ²⁴¹Am є продуктом розпаду ²⁴¹Pu, то легко розрахувати і вміст ²⁴¹Pu в даній частинці, оскільки активність ²⁴¹Am вже визначена. Знаючи, що абсолютна інтенсивність б-лінії ²⁴¹Pu в спектрі складає 0,0023% на розпад, можна вирахувати окремо активність ²⁴²Pu. Результати вимірів б- і -спектрів паливної частинки та їх аналіз наведено в табл. 9. У передостанньому стовпчику таблиці активності подано в одиницях Бк/г урану, які зазвичай використовують у розрахунках вмісту радіонуклідів в опроміненому паливі. В останньому стовпчику наведено розрахунки для 4-го енергоблоку ЧАЕС.

Таблиця 9

Результати аналізу паливної частинки, відібраної в 1986 р. у м. Прип'ять. Активності приведено на 26.04.98

Чутливість методики досить висока, за її допомогою можна визначати вміст ²³⁸U, ²³⁴U, ²⁴²Pu, ²⁴¹Pu, ²⁴⁰Pu+²³⁹Pu, ²³⁸Pu, ²⁴³Am, ²⁴¹Am, ²⁴⁴Cm та ²⁴²Cm з питомою активністю по кожному із радіонуклідів на рівні 0,001 Бк/частинку.

В підрозділі 4.5 викладено результати досліджень, метою яких була оцінка вмісту трансуранових елементів з низькою питомою активністю у відпрацьованому паливі атомних електростанцій та їх впливу на навколишнє середовище на прикладі 4-го енергоблоку Чорнобильської АЕС. Завдання, які потрібно було вирішити, обговорюються у вступі до підрозділу 4.5 - пункті 4.5.1. Розрахувати теоретично вміст таких елементів непросто. Нижче приведена одна із основних схем напрацювання трансуранових елементів в реакторі:

²³⁸U(n, )²³⁹U (^-) ²³⁹Np (^-) ²³⁹Pu(n, )²⁴⁰Pu(n, )²⁴¹Pu(n, )²⁴²Pu(n, )²⁴³Pu (^-) ²⁴³Am(n, )²⁴⁴Am (^-) ²⁴⁴Cm(n, )²⁴⁵Cm(n, )²⁴⁶Cm(n, )²⁴⁷Cm(n, )²⁴⁸Cm …

Як бачимо, вона складається з багатьох послідовних захватів нейтронів ядрами. Чим далі в ланцюжку знаходиться трансурановий елемент, тим складнішими будуть розрахунки. Ще важче оцінити похибки таких розрахунків, оскільки точність розрахунків для ізотопів з більш високими масовими числами стрімко знижується при збільшенні атомного номера ядра.

Розроблена нами методика таких досліджень розглянута в пункті 4.5.2. Вона базується на аналізі вимірів радіонуклідного складу випадінь і на розрахунках вмісту радіонуклідів в паливі доаварійного реактора.

Вміст трансуранових елементів, які знаходяться на початку ланцюжка, можна оцінити з гарантованою точністю в 10 - 30 відсотків. В якості таких базових об'єктів ми пропонуємо використовувати розраховані значення концентрацій ^239+240Pu, ²⁴¹Am та ²⁴⁴Cm відносно яких і буде визначатися вміст інших ізотопів плутонію, америцію, кюрію. Процедура визначення вмісту актиноїдів з низькою концентрацією в паливі 4-го енергоблоку ЧАЕС (і в забрудненні навколишнього середовища) зводиться до таких основних етапів.

1) З метою визначення репрезентативності проб доаварійному паливу (тобто близькості виміряних радіонуклідних співвідношень нелетких радіонуклідів до відповідних, розрахованих для доаварійного 4-го блоку) проводять дослідження вмісту ^239+240Pu, ²⁴¹Am та ²⁴⁴Cm (базових трансуранових елементів) у відібраних пробах.

2) Вимірюють співвідношення активностей ізотопів з низькою та високою концентрацією методами прецизійної б- і -спектроскопії.

3) Розраховують їх вміст в забрудненні на основі експериментальних даних про густини забруднення території базовими елементами.

4) Розраховують їх вміст в реакторі на основі розрахунків концентрацій базових елементів.

Описам експериментів по визначення вмісту ^242mAm, ²⁴³Am та ²⁴³Cm в паливі 4-го енергоблоку ЧАЕС присвячені пункти 4.5.3 та 4.5.4. Відношення активностей ²⁴³Am/²⁴¹Am, ²⁴³Cm/²⁴⁴Cm та ²⁴²Cm/²⁴⁴Cm були отримані при радіохімічному аналізі кернів із свердловин, відібраних в 1997 році на проммайданчику об'єкта "Укриття". Відділення мікрокількостей америцію і кюрію від основних ґрунтоутворючих елементів проводили співосаджуванням їх фторидів з фторидом стабільного лантану LaF₃, додаваного в якості носія. Америцій-кюрієва фракція містить ізотопи ²⁴¹Am, ²⁴²Am, ^242mAm, ²⁴³Am, ²⁴²Cm, ²⁴³Cm, ²⁴⁴Cm а також ²³⁹Np, активність якого швидко (Т_1/2 = 2,36 дня) приходить до рівноваги з материнським ²⁴³Am.

Як приклад, на рис. 21 і рис. 22 наведено фрагменти б- та -спектрів америцій-кюрієвої фракції.

Потрібно відзначити, що тільки комбінування б- і -спектроскопії дозволяє досягти високої точності при визначенні відносних активностей ізотопів з низкою концентрацією.

Ізотопний склад плутонію в ґрунтах зони відчуження досліджується в роботах, представлених в пункті 4.5.5.

Вплив трансуранових елементів з низькою питомою активністю на навколишнє середовище розглянуто в пункті 4.5.6.

Результати розрахунків вмісту трансуранових елементів з низькою питомою активністю у паливі 4-го енергоблоку Чорнобильської АЕС представлені в табл. 10.

Таблиця 10

Вміст актиноїдів з низькою питомою активністю та ²³⁹Pu у паливі 4-го енергоблоку ЧАЕС (на 26 квітня 1986 р.)

Як бачимо, їх активність на (2 3) порядки нижча за активність ²³⁹Pu. Однак, нами встановлено, що ^242mAm дає суттєвий внесок в потужність джерел випромінювання нейтронів спонтанного поділу.

Результати розрахунків потужності основних джерел випромінювання нейтронів спонтанного поділу 4-го енергоблоку ЧАЕС для різних часових проміжків з моменту аварії представлені в табл. 11.

Таблиця 11

Потужності основних джерел випромінювання нейтронів спонтанного поділу 4-го енергоблоку ЧАЕС для різних часових проміжків з моменту аварії

Як видно з таблиці, потік нейтронів спонтанного поділу на момент аварії формується в основному ²⁴²Cm. Внесок нейтронів спонтанного поділу від ²⁴²Pu на цей час складає 0,3%. Але з розпадом ²⁴²Cm внесок від ^242mAm та ²⁴²Pu стрімко зростає і в 2086 році перевищить 10% від загального потоку нейтронів, який буде формуватися в основному ²⁴⁰Pu. Відзначимо, що при цьому вихід нейтронів спонтанного поділу від ^242mAm співмірний за величиною з виходом від ²³⁸U.

Значну роль відіграють трансуранові елементи з низькою питомою активністю і в формуванні дозових навантажень. На рис. 23 приведені дані про щільності забруднення ґрунтів зони відчуження ²³⁷Np, ²⁴³Am, ²³⁹Pu, ⁹⁰Sr та ¹³⁷Cs для паливного компонента (що характерно, наприклад, для північно-західного сліду викиду).

Як видно із рисунка, внесок у забруднення низько-активних актиноїдів не перевищує 1% внеску ²³⁹Pu, На перший погляд здається, що ним можна знехтувати. Проте зовсім інша ситуація складається при оцінці внеску цих радіонуклідів у формування дозових навантажень, де їх роль стає значною.

Розрахунки дозових навантажень внаслідок забруднення території довгоіснуючими продуктами ядерного паливного циклу свідчать, що при однаковій величині щільності забруднення акумульовані за 50 років сумарні ефективні дози опромінення, ініційовані різними радіонуклідами, можуть відрізнятися в сто і більше разів (Eisfeld, 1982).

На рис. 24 приведені розраховані нами дозові навантаження від ²³⁷Np, ²⁴³Am, ²³⁹Pu, ⁹⁰Sr та ¹³⁷Cs згідно з реально існуючими співвідношеннями між радіонуклідами в 30-км зоні ЧАЕС. Незважаючи на те, що внесок в забруднення ²³⁷Np та ²⁴³Am не перевищує 1% внеску ²³⁹Pu, ініційовані цими радіонуклідами дозові навантаження перевищують ефективну дозу опромінення, обумовлену ²³⁹Pu.

висновкИ

Основні результати та висновки дисертаційної роботи:

1. Вперше розроблено нову методику, яка дозволяє з високою точністю визначати енергії переходів в атомних ядрах. Вона основана на вимірах різниці енергій ліній електронів внутрішньої конверсії на -спектрометрі високої роздільної здатності типу з залізним ярмом і радіусом рівноважної орбіти = 50 см при постійному магнітному полі спектрометра. Точність визначення енергії переходів становить від 0,2 до 1 еВ в діапазоні енергій від 100 до 500 кеВ.

2. Вперше з високою точністю поміряні енергії 38 переходів, які супроводжують розпад ¹⁹¹Os та ¹⁹¹Pt, 6 переходів із розпаду ^184,184mRe, 10 переходів із розпаду ¹⁸¹Hf, 1 переходу із розпаду ¹⁷⁸Ta, 6 переходів із розпаду ⁹⁹Mo, а також різниці енергії двох пар переходів із розпаду ^177,177mLu. Похибка у визначенні енергії для більшості -переходів не перевищує 10 ppm і повністю відповідає вимогам, які висувають до енергетичних нормалей. Показано, що значна кількість досить інтенсивних -ліній із розпаду ¹⁹¹Pt, ¹⁹¹Os, ^184,184mRe, ¹⁸¹Hf, ¹⁷⁸Ta, ^177,177mLu та ⁹⁹Mo може бути використана в якості реперів в енергетичному діапазоні від 6 кеВ до 1 МеВ.

3. Вперше з точністю в кілька електрон-вольт визначені енергії 11 рівнів в ¹⁹¹Ir, 1 рівня в ¹⁸⁴Re, 5 рівнів в ¹⁸¹Ta, 1 рівня в ¹⁷⁸Hf та 3 рівнів в ⁹⁹Tc. Ці дані мають важливе значення для вивчення процесів взаємодії ядра з електронною оболонкою атома.

4. Уточнені схеми розпаду ¹⁸¹Hf, ¹⁷⁸Ta та ⁹⁹Mo, які мали протиріччя або неоднозначні трактування. Так, зокрема:

· Вперше з точністю, яка більш ніж на порядок перевершує відомі до цих пір значення, визначені верхні межі інтенсивностей -квантів з енергією 80, 84, 152 та 156 кеВ із розпаду ¹⁸¹Hf. Ці переходи, за даними інших авторів, можуть розряджати рівні 699 кеВ, 5/2⁺та 771 кеВ, 5/2^{+ 181}Ta. Наші результати щодо інтенсивностей ліній 80 та 84 кеВ не підтверджують такого припущення. Напевне, ці переходи взагалі відсутні у розпаді ¹⁸¹Hf і введення рівня 699 кеВ, 5/2⁺ є помилковим.

· При розпаді ¹⁷⁸Ta вперше спостерігали -лінію з енергією 115 кеВ, яка є результатом розрядки рівня 1479 кеВ міжсмуговим переходом на рівень 1364 кеВ ¹⁷⁸Hf. Вперше оцінено ймовірність K-забороненого -переходу з енергією 515 кеВ в ¹⁷⁸Hf, яка відповідає факторам затримки по Вайскопфу (в припущенні Е3-мультипольності) та (в припущенні М2-мультипольності).

· Підтверджено існування збуджених станів ⁹⁹Tc з енергією 1004,2, 1071,92, 1129,7 та 1199 кеВ. У той же час, наші дослідження не підтверджують введення до схеми розпаду рівнів з енергією 762,0 та 1169 кеВ.

5. Вперше визначені log ft заборонених в-переходів із розпаду ¹⁸¹Hf та ¹⁷⁸Ta. Отримане нами значення log ft 9,4 для гілки в^--розпаду ¹⁸¹Hf на рівень 771 кеВ, 5/2^{+ 181}Ta добре узгоджується з log ft для аналогічного в^--переходу на рівень 482 кеВ, 5/2^{+ 181}Ta. Оцінені граничні значення log ft для гілок електронного захвату на рівні 1364 кеВ та 1697 кеВ ¹⁷⁸Hf при розпаді ¹⁷⁸Та не суперечать відповідній систематиці для цієї області ядер.

6. Вперше виявлені аномалії в коефіцієнтах внутрішньої конверсії K-забороненого E3-переходу з енергією 116 кеВ в ¹⁷⁷Lu. Спостерігаються відхилення від теоретичних значень як для відносних, так і для абсолютних КВК, які неможливо пояснити домішками М4-мультипольності. Можна припустити, що вони зумовлені ефектом проникнення електрона в ядро в процесі внутрішньої конверсії.

7. Вперше визначено величину надтонкого зсуву конверсійних ліній для дублета К476 - К482 в ¹⁸¹Та. Вона становить -(4,9 2,0) еВ, що добре узгоджується з теоретичним значенням -2,40 еВ. Ефект обумовлений взаємодією електрона з магнітним моментом ядра (надтонка взаємодія) в умовах нестатистичної заселеності компонент, зумовленої правилами відбору по спіну.

8. Вперше розроблено методику визначення магнітних моментів ядер за надтонким зсувом ліній електронів внутрішньої конверсії. Область її застосування практично не залежить від тривалості життя ядерних станів. Методика була використана для оцінки величини магнітного моменту збудженого рівня 9/2⁺ 136 кеВ в ¹⁸¹Та.

9. Вперше розроблено експрес-метод аналізу паливних частинок на вміст урану та трансуранових елементів, який дозволяє без радіохімічного розділення нуклідів швидко і з меншими затратами отримувати кількісні дані про радіоелементний склад паливних частинок. Нижній рівень детектування ²³⁸U, ²³⁴U, ²⁴²Pu, ²⁴¹Pu, ²⁴⁰Pu+²³⁹Pu, ²³⁸Pu, ²⁴³Am, ²⁴¹Am, ²⁴⁴Cm та ²⁴²Cm становить 0,001 Бк/частинку.

10. Розроблена методика визначення вмісту актиноїдів з низькою концентрацією в паливі 4-го енергоблоку Чорнобильської АЕС, яка базується на аналізі вимірів радіонуклідного складу випадінь і на розрахунках концентрацій базових елементів в паливі доаварійного реактора. Використання цієї методики дозволило вперше експериментально визначити вміст ²³⁹Np, ^242mAm, ²⁴³Am, ²⁴²Cm і ²⁴³Cm в паливі 4-го енергоблоку ЧАЕС, а також повний ізотопний складу плутонію в ґрунтах зони відчуження.

Встановлено, що, по-перше, потік нейтронів спонтанного поділу ²⁴²Cm, генерованого ^242mAm, близький за величиною до потоку нейтронів від ²³⁸U і має бути врахований при оцінці підкритичності лавоподібних паливовміщуючих мас; по-друге, дозові навантаження внаслідок забруднення території ²³⁷Np та ²⁴³Am перевищують ефективну дозу опромінення, обумовлену ²³⁹Pu, і тому повинні бути враховані разом з дозовими навантаженнями від інших основних радіонуклідів.

Список публікацій за темою дисертації

1. Исследование эффекта зависимости энергии ожэ-электронов Ir и Lu KLL-группы от способа возбуждения атома / В.В. Булгаков, А.Б. Казновецкий, В.И. Кирищук, С.А. Коваленко, В.Т. Купряшкин, А.П. Лашко, Н.В. Стрильчук, А.И. Феоктистов, И.П. Шаповалова // Изв. АН СССР. Сер. физ. - 1991. - Т. 55, №11. - С. 2147 - 2153.

2. О вероятности заселения уровня 771 кэВ, 5/2^{+ 181}Ta в распаде ¹⁸¹Hf / А.Б. Казновецкий, В.И. Кирищук, С.А. Коваленко, В.Т. Купряшкин, А.П. Лашко, Б.В. Остапенко, Н.В. Стрильчук, А.И. Феоктистов // Изв. РАН. Сер. физ. - 1993. - Т. 57, №9. - С. 142 - 143.

3. Определение разности значений энергии переходов 133, 136 и 137 в ¹⁸¹Та / В.Т. Купряшкин, А.П. Лашко, Б.В. Остапенко, Н.В. Стрильчук, А.И. Феоктистов // Изв. РАН. Сер. физ. - 1994. - Т. 58, №1. - С. 43 - 46.

4. Оценка содержания ^242mAm в топливе 4-го энергоблока Чернобыльской АЭС / В.А. Агеев, С.Л. Выричек, А.А. Ключников, А.П. Лашко, Т.Н. Лашко, Е.Б. Левшин, А.А. Одинцов // Атомная энергия. - 1998. - Т. 84, вып. 4. - С. 340 - 344.

5. Удельная активность ²⁴³Am и ²⁴³Cm в топливе 4-го энергоблока Чернобыльской АЭС / В.А. Агеев, С.Л. Выричек, А.П. Лашко, Т.Н. Лашко, А.А. Одинцов // Атомная энергия. 1999. - Т. 87, вып. 5. - С. 327 - 329.

6. Про доцільність вимірів ¹³⁷Cs при визначенні забруднення навколишнього середовища трансурановими елементами / В.А. Агеєв, А.П. Лашко, Т.М. Лашко, О.О. Одинцов // Зб. наук. пр. Інституту ядерних досліджень. - К., 2001. - №2(4). - С. 150 - 154.

7. Комплексный анализ изотопного состава плутония в аварийном выбросе 4-го энергоблока Чернобыльской АЭС / А.П. Лашко, Т.Н. Лашко, А.А. Одинцов, В.П. Хоменков // Атомная энергия. - 2001. - Т. 91, вып.6. - С. 443 - 448.

8. Лашко А.П. -лучи из распада ядра ⁹⁹Mo / А.П. Лашко, Т.Н. Лашко // Изв. РАН. Сер. физ.. - 2003. - Т. 67, №10. - С. 1465 - 1467.

9. Determination of the energy standards by precision beta-spectroscopy methods / V.T. Kupryashkin, A.P. Lashko, T.N. Lashko, A.I. Feoktistov, V.P. Khomenkov // Problems of atomic science and technology. Series: Nuclear physics investigation. - 2004. - № 5 (44). - P.67 - 71.

10. Лашко А.П. Влияние магнитного момента ядра на энергию конверсионных линий в ¹⁸¹Та / А.П. Лашко, Т.Н. Лашко // Изв. РАН. Сер. физ. - 2005. - Т. 69, №1. - С. 5 - 9.

11. Энергии гамма-переходов и уровней ¹⁸¹Та в распаде ¹⁸¹Hf / В.Т. Купряшкин, А.П. Лашко, Т.Н. Лашко, А.И. Феоктистов // Изв. РАН. Сер. физ. - 2005. - Т. 69, №5. - С. 637 - 640.

12. Лашко А.П. Высокоточные измерения энергии ядерных состояний, возбуждающихся в радиоактивном распаде / А.П. Лашко, Т.Н. Лашко // Ядерна фізика та енергетика. - 2006. - № 2(18). - С. 131 - 134.

13. Лашко Т.Н. Типовые характеристики и классификация радиоактивных частиц аварийных выпадений Чернобыльской АЭС / Т.Н. Лашко, А.П. Лашко // Ядерная и радиационная безопасность. - 2006. - Т. 9, вып. 2. - С. 60 - 66.

14. Лашко А.П. Об энергии уровня 1479 кэВ ¹⁷⁸Hf / А.П. Лашко, Т.Н. Лашко // Изв. РАН. Сер. физ. - 2007. - Т 71, №3. - С. 454 - 456.

15. Лашко А.П. Прецизионные измерения энергии гамма-лучей, возбуждающихся при распаде ¹⁹¹Pt / А.П. Лашко, Т.Н. Лашко // Изв. РАН. Сер. физ. - 2007. - Т. 71, №5. - С. 765 - 768.

16. Лашко А.П. Граничні значення log-ft заборонених -переходів із розпаду ¹⁷⁸Та / А.П. Лашко, Т.М. Лашко // УФЖ. - 2007. Т. 52, №9. - С. 826 - 829.

17. Лашко А.П. Анализ погрешностей измерений энергии гамма-лучей на полупроводниковых спектрометрах / А.П. Лашко, Т.Н. Лашко // Ядерна фізика та енергетика. - 2007. - № 2(20). - С. 121 - 125.

18. Лашко А.П. Спектрометрический метод определения альфа-излучателей на основе кислотной экстракции топливных частиц / А.П. Лашко // ПТЭ. - 2008. - №3. - С. 115-118.

19. Лашко А.П. Аномалии в коэффициентах внутренней конверсии К-запрещенных гамма-переходов из распада ^177mLu / А.П. Лашко, Т.Н. Лашко // Ядерна фізика та енергетика. - 2008. - № 2 (24). - С. 18 - 23.

20. Лашко А.П. Трансурановые элементы с низкой удельной активностью в отработавшем топливе атомных электростанций и их влияние на окружающую среду (на примере 4-го энергоблока Чернобыльской АЭС) / А.П. Лашко, Т.Н. Лашко // Ядерна та радіаційна безпека. - 2008. - Т. 11, вип. 2. - С. 32 - 34.

21. Лашко А.П. Визначення магнітних моментів ядерних станів за надтонким зсувом конверсійних ліній / А.П. Лашко, Т.М. Лашко // УФЖ. - 2009. Т. 54, №4. - С. 337 - 342.

22. Lashko A.P. The decay of ¹⁹¹Pt / A.P. Lashko // Problems of atomic science and technology. Series: Nuclear physics investigation (51). - 2009. - № 3. - P.33 - 37.

23. Lashko A.P. Precise measurement of the energy of gamma-rays from the decay of ¹⁸¹Hf / A.P. Lashko, T.M. Lashko // Ukr. J. Phys. - 2009. - Vol. 54, No.7. - P. 678 - 681.

24. Лашко А.П. Енергії деяких гамма-переходів із розпаду ^184m,gRe та ^177m,gLu / А.П. Лашко, Т.М. Лашко // Ядерна фізика та енергетика. - 2009. - Т. 10, № 2. - С. 152 - 156.

Анотації

Лашко А.П. Спектроскопія високої роздільної здатності в дослідженнях структури ядер. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.16 - фізика ядра, елементарних частинок і високих енергій. - Інститут ядерних досліджень НАН України, Київ, 2010.

Дисертаційна робота присвячена розвитку прецизійних методів ядерної спектроскопії і застосуванню їх для вивчення основних характеристик та структури ядерних станів. Реалізовано новий експериментальний підхід до визначення енергії збуджених станів атомних ядер. Завдяки йому вдалося отримати прецизійні дані про енергії рівнів та розряджаючих їх -переходів в ¹⁹¹Ir, ¹⁸⁴Re, ¹⁸¹Ta, ¹⁷⁸Hf, ¹⁷⁷Hf, ¹⁷⁷Lu, ⁹⁹Tc, а також уточнити схеми розпаду ¹⁸¹Hf, ¹⁷⁸Ta, ⁹⁹Mo, які мали протиріччя або неоднозначні трактування. Проведено дослідження ефекту взаємодії дипольного магнітного моменту ядра з електронною оболонкою атома та запропоновано новий метод визначення магнітних моментів ядер за надтонким зсувом ліній електронів внутрішньої конверсії. Область застосування цього методу практично не залежить від тривалості життя ядерних станів. Отримані експериментальні дані про вміст ²³⁹Np, ^242mAm, ²⁴³Am, ²⁴²Cm і ²⁴³Cm в об'єктах радіологічного контролю. Вони дали змогу протестувати теоретичні розрахунки напрацювання цих елементів в реакторі та оцінити вплив трансуранових елементів з низькою питомою активністю на навколишнє середовище.

Ключові слова: радіоактивність, схема розпаду, надтонка взаємодія, внутрішня конверсія, магнітний момент.

Лашко А.П. Спектроскопия высокого разрешения в исследованиях структуры ядер. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических наук по специальности 01.04.16 - физика ядра, элементарных частиц и высоких энергий. - Институт ядерных исследований НАН Украины, Киев, 2010.

Диссертационная работа посвящена развитию прецизионных методов ядерной спектроскопии с последующим применением их для изучения основных характеристик и структуры ядерных состояний. Реализован новый экспериментальный подход к определению энергии возбужденных состояний атомных ядер, который заключается в измерениях энергии опорных переходов методами прецизионной в- и -спектроскопии с дальнейшим расчетом энергии уровней и энергии всех -квантов, сопровождающих распад материнского ядра, по разработанном автором алгоритмом. Благодаря этому подходу и новой методике прецизионных измерений энергии линий электронов внутренней конверсии, удалось получить данные об энергиях 21 уровней и 61 разряжающих их -переходов в ¹⁹¹Ir, ¹⁸⁴Re, ¹⁸¹Ta, ¹⁷⁸Hf, ⁹⁹Tc с точностью, которая на порядок превышает известные на сегодняшний день значения.

Решен ряд проблем, связанных с изучением характеристик распада ¹⁹¹Os,¹⁹¹Pt, ^184,184mRe, ¹⁸¹Hf, ¹⁷⁸Та, ^177,177mLu и ⁹⁹Mo. Уточнены схемы распада ¹⁸¹Hf, ¹⁷⁸Ta и ⁹⁹Mo, которые имели противоречия или разночтения, получены новые данные об интенсивностях линий электронов внутренней конверсии и -квантов, коэффициентах внутренней конверсии, log ft в-переходов. Так, в частности, впервые определены log ft запрещенных в-переходов из распада ¹⁸¹Hf и ¹⁷⁸Ta, обнаружены аномалии в коэффициентах внутренней конверсии K-запрещенного E3-перехода с энергией 116 кэВ в ¹⁷⁷Lu, которые, возможно, обусловлены эффектом проникновения электрона в ядро в процессе внутренней конверсии.

Исследован эффект сверхтонкого взаимодействия дипольного магнитного момента ядра с электронной оболочкой атома. Впервые определена величина сверхтонкого смещения конверсионных линий для дублета К476 - К482 в ¹⁸¹Та. Она составляет -(4,9 2,0) эВ и хорошо согласуется с теоретическим значением -2,40 эВ.

Разработана методика определения магнитных моментов ядер по сверхтонкому смещению линий электронов внутренней конверсии. Область ее применения практически не зависит от времени жизни ядерных состояний. Методика была использована для оценки величины магнитного момента уровня 9/2⁺ 136 кэВ в ¹⁸¹Та.

Благодаря новой методике, созданной для спектроскопии актиноидов с низкой концентрацией в объектах радиологического контроля, впервые удалось получить новые данные о содержании ²³⁹Np, ^242mAm, ²⁴³Am, ²⁴²Cm и ²⁴³Cm в топливе 4-го энергоблока Чернобыльской АЭС и протестировать теоретические расчеты наработки этих элементов в реакторе.

Выполнены оценки влияния трансурановых элементов с низкой удельной активностью на окружающую среду. Установлено, что поток нейтронов спонтанного деления ²⁴²Cm, генерируемый ^242mAm, сравним по величине с потоком нейтронов от ²³⁸U и его необходимо учитывать при оценке подкритичности лавоподобных топливосодержащих масс. Оказалось также, что дозовые нагрузки вследствие загрязнения территории ²³⁷Np и ²⁴³Am превышают эффективную дозу облучения, обусловленную ²³⁹Pu, и должны быть учтены вместе с дозовыми нагрузками от остальных радионуклидов.

Ключевые слова: радиоактивность, схема распада, сверхтонкое взаимодействие, внутренняя конверсия, магнитный момент.

Lashko A.P. The high resolution spectroscopy in nuclear structure studies. - Manuscript.

Thesis for the Doctor of Science Degree (Physics and Mathematics) by specialty 01.04.16 - Physics of Nucleus, Elementary Particles and High Energies. - Institute for Nuclear Research of National Academy of Sciences of Ukraine, Kyiv, 2010.

The thesis is devoted to the development of precision methods of nuclear spectroscopy and application of these methods to study of basic features of nuclear states and structure of these states. New experimental approach to determine the energies of excited states of atomic nuclei is realized. With this method, precision data on energies of levels and -transitions deexciting these levels in ¹⁹¹Ir, ¹⁸⁴Re, ¹⁸¹Ta, ¹⁷⁸Hf, ¹⁷⁷Hf, ¹⁷⁷Lu, ⁹⁹Tc have been obtained. Also, refinement of contradictory or ambiguously interpreted decay schemes for ¹⁸¹Hf, ¹⁷⁸Ta, ⁹⁹Mo has been made possible by this approach. Interaction of the dipole magnetic moment of the nucleus with the electron shell of the atom was investigated. To determine magnetic momenta of nuclei by hyperfine shift of levels of internal conversion electrons, new method is suggested. This method can be applied to nuclear states with different lifetimes. Experimental data on the content of ²³⁹Np, ^242mAm, ²⁴³Am, ²⁴²Cm and ²⁴³Cm in objects of radiological control have been obtained. With this data, the theoretical calculations of the production of the abovementioned elements in the reactor have been tested, and effect of transuraniums with low specific activity on the environment has been estimated.

Key words: radioactivity, decay scheme, hyperfine interaction, internal conversion, magnetic moment.

Размещено на Allbest.ru