Размещено на http://www.allbest.ru/

Чернівецький національний університет імені Юрія Федьковича

УДК 621.315.592

Теорія діркових, екситонних і домішкових станів у сферичних наногетеросистемах

01.04.02 - теоретична фізика

Лешко Роман Ярославович

Чернівці - 2010

Дисертацією є рукопис.

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук, професор Бойчук Василь Іванович, Дрогобицький державний педагогічний університет імені Івана Франка, декан інституту фізики математики та інформатики.

Офіційні опоненти: доктор фізико-математичних наук Єрмаков Володимир Миколайович, Інститут теоретичної фізики ім. М.М. Боголюбова НАН України, провідний науковий співробітник відділу нелінійної фізики конденсованого стану.

доктор фізико-математичних наук, професор Головацький Володимир Анатолійович, Чернівецький національний університет імені Юрія Федьковича, професор кафедри теоретичної фізики.

Захист відбудеться «26» листопада 2010 року о 15 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 76.051.01 при Чернівецькому національному університеті імені Юрія Федьковича за адресою: 58012, м. Чернівці, вул. Університетська 19 (корпус 2, Велика фізична аудиторія).

Відгуки на автореферат просимо надсилати за адресою:

Ученому секретарю ЧНУ, вул. Коцюбинського 2, м. Чернівці, 58012.

З дисертацією можна ознайомитися у бібліотеці Чернівецького національного університету імені Юрія Федьковича (вул. Лесі Українки, 23).

Автореферат розісланий « 20 » жовтня 2010 р.

Учений секретар М.В. Курганецький

квазістаціонарний домішка квантовий спектр

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми. Вже тривалий час низькорозмірні наносистеми формують нову ділянку досліджень у фізиці твердого тіла. Вивчення властивостей структур малих розмірів важливе як для дальшого розвитку електроніки, так і для удосконалення вже існуючих напівпровідникових приладів. Сучасні напівпровідникові технології дозволяють створювати штучне просторове обмеження для квазічастинок. Зважаючи на це, напівпровідникові наногетероструктури, а особливо квантові ями (КЯ), квантові дроти (КД) та квантові точки (КТ), на сьогодні належать до центральних об'єктів досліджень багатьох наукових груп.

Для опису властивостей квазічастинок у низькорозмірних структурах більшість теоретичних досліджень базується на побудові моделей з використанням макроскопічних величин, таких як: ефективні маси, діелектричні проникності. Це накладає певні обмеження на розміри наногетероструктур. Однак реальні структури, що одержуються у більшості випадків, мають такі розміри, при яких можна користуватися зазначеними підходами.

Електричні характеристики напівпровідників (число носіїв струму, часи релаксації) залежать від різних дефектів кристалічної ґратки. Кожне порушення ідеальної структури утворює додаткове поле, яке впливає на поведінку зарядів. Зокрема, просторове обмеження зарядів і наявність домішок може кардинально змінювати властивості як масивних кристалів, так і нанокристалів.

Дослідження електронних, діркових, екситонних і домішкових станів сферичних КТ у рамках методу ефективної маси проведено різними авторами. Взаємодію між йоном домішки, електроном, діркою представлено за допомогою кулонівської потенціальної енергії у діелектрично однорідному середовищі. Однак для гетероструктур, у яких діелектричні проникності шарів сильно відрізняються, такий підхід не пояснює ряд експериментальних результатів. Вплив різних значень діелектричної проникності при визначенні енергетичних спектрів квазічастинок враховується шляхом введення потенціалів сил електростатичних зображень. Ці ж ідеї можна застосувати і до сферичних наногетеросистем з домішками. З теоретичної та експериментальної точок зору важливо дослідити вплив поляризаційних зарядів, які індукує домішка на гетеромежах, на енергетичні стани у КТ. Мало дослідженими залишаються також домішкові стани у відкритих та закритих двошарових КТ.

У більшості теоретичних робіт, які стосуються сферичних КТ, розглядаються електронні і донорні стани, бо зону провідності, яка є невиродженою в центрі зони Бріллюена, можна апроксимувати параболічним законом дисперсії та одержати хвильове рівняння Шредінгера для електрона з ефективною масою. Цим же рівнянням можна скористатися і для визначення діркових станів, якщо припустити, що валентна зона невироджена. Останнє припущення не завжди дає добрі кількісні результати. Тому важливим завданням залишається удосконалення теорії діркових, а звідси екситонних і акцепторних станів у КТ. Незважаючи на те, що у багатьох роботах розвинуто багатозонні теорії діркових та акцепторних станів, актуальним є застосування цих теорій до КТ, встановлення допустимих меж застосування, порівняння багатозонних та однозонних моделей, а також врахування внесків у енергію поляризаційних зарядів.

Зазначені вище проблеми визначають актуальність теми дисертаційного дослідження.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Дисертаційне дослідження є складовою частиною науково-дослідної роботи кафедри теоретичної фізики та методики викладання фізики Дрогобицького державного педагогічного університету імені Івана Франка. Основні результати отримані при виконанні науково-дослідної теми: „Вирощування та дослідження механізмів самокомпенсації монокристалів телуриду кадмію-цинку та структур з нанокластерами для детектуючих систем радіоактивного випромінювання“, номер держреєстрації № 0108U003870.

Дисертантом проведено теоретичні дослідження діркових, екситонних, донорних та акцепторних станів у сферичних наногетеросистемах.

Мета роботи полягає в удосконаленні теорії діркових, екситонних, донорних та акцепторних станів у сферичних наногетеросистемах з врахуванням поляризаційних зарядів на гетеромежах, використовуючи одно- та багатозонні моделі.

Завдання, які виконувалися згідно з поставленою метою:

1. Теоретичне дослідження енергії водневоподібних донорних домішок у рамках моделі простої параболічної зони у випадку, коли домішки знаходяться у центрі і не у центрі сферичної КТ.

2. Визначення дискретних та квазістаціонарних станів донорних домішок у двошарових квантових точках та антиточках.

3. Дослідження впливу домішок на електрон-діркові спектри.

4. Застосування чотиризонної моделі для одношарових та двошарових КТ з акцепторною домішкою і без неї, порівняння результатів з однозонною моделлю.

5. Використання тризонної моделі для дірок і акцепторних домішок в одношарових та двошарових сферичних наногетероструктурах.

6. Порівняння екситонного спектра в рамках однозонної та багатозонної моделей.

Об'єкт дослідження - квазінульвимірні сферичні наногетероструктури кристалів кубічної симетрії.

Предмет дослідження - енергетичні спектри дірок, екситонів та домішок у сферичних наногетеросистемах.

Загальна методика досліджень.

Енергетичний спектр електронів та донорних домішок знайдено розв'язуванням рівняння Шредінгера в наближенні ефективної маси. Сферичний гамільтоніан Латтінджера застосовано для визначення діркових та акцепторних станів. Енергію екситона і вплив поляризаційних зарядів враховано за теорією збурень та лінійним варіаційним методом.

Наукова новизна одержаних результатів полягає у тому, що вперше:

1. Досліджено і проаналізовано спектри центральної та нецентральної донорної домішки у КТ з врахуванням поляризаційних зарядів на гетеромежах.

2. Встановлено залежності стаціонарних та квазістаціонарних станів домішки у сферичній відкритій двошаровій квантовій точці та одношаровій антиточці від їхніх розмірів. Проаналізовано вплив домішки на спектри квантової антиточки для різних величин потенціального бар'єра.

3. Вивчено вплив позитивно та негативно зарядженої домішки на спектри електрон-діркової пари та її значення при формуванні зв'язаного стану екситона.

4. Визначено і проаналізовано діркові та акцепторні спектри у КТ на основі чотиризонної моделі валентної зони. Для КТ гетеросистеми GaSb/AlSb проведено порівняння енергетичних спектрів дірки та домішки як в однозонній, так і чотиризонній моделях. Встановлено межі застосування наближених граничних умов для розглядуваної гетероструктури.

5. До кремнієвої КТ з акцепторною домішкою використано тризонну модель, обґрунтовано правомірність її застосування. Проведено порівняння залежностей діркових та акцепторних спектрів для однозонної та тризонної моделей.

6. Одержано залежності енергетичних спектрів від зовнішнього та внутрішнього радіусів закритої двошарової КТ з акцепторною домішкою і без неї в рамках тризонної та чотиризонної моделей.

7. На основі тризонної моделі визначено енергію екситона у кремнієвій КТ. Наведено порівняння одержаних результатів з результатами однозонної моделі. Проаналізовано вплив діелектричної проникності КТ і матриці на спектр екситона.

Теоретичне і практичне значення одержаних результатів. Результати дисертаційного дослідження можуть бути використані при інтерпретації електронних, діркових та екситонних спектрів за умови впливу домішок та застосовані для вдосконалення оптоелектронних приладів, лазерів, біологічних сенсорів, сонячних батарей на основі легованих КТ.

Публікації та особистий внесок дисертанта у наукові праці, що написані у співавторстві.

За матеріалами дисертації опубліковано 16 робіт. З них: 9 статей у наукових журналах, затверджених переліком ВАК України, та 7 тез доповідей на конференціях. Їхній перелік наведено в кінці автореферату.

Дисертантом проведено обчислення енергетичного спектра водневоподібної донорної домішки у сферичній КТ з врахуванням точного розв'язку рівняння Пуассона, показано відмінність між одержаними результатами і відповідними без врахування поляризації [1-5, 10-13]. Встановлено вклад поляризаційних зарядів в енергію домішки [3], який зростає при зменшенні розмірів КТ. У роботах [5, 9, 13] проведено числові розрахунки енергії донорної домішки у центрі двошарової КТ, досліджено залежність спектра від розмірів шарів КТ. Стаціонарні та квазістаціонарні стани домішки досліджено у квантовій антиточці [6] і показано характер залежності енергетичних рівнів від розмірів гетероструктури та висоти бар'єра. Дослідження діркових, акцепторних та екситонних станів у рамках багатозонної моделі здійснено в [7-8, 14-15], проведено порівняння з однозонною моделлю. Визначено вплив зарядженої домішки на спектр електрон-діркової пари [16]. Дисертант брав активну участь у постановці задач, обговоренні всіх отриманих результатів, що опубліковані у співавторстві, та виконував усі числові розрахунки в програмних середовищах Mathematica та Maple.

Апробація роботи.

Основні результати дисертаційної роботи доповідались і обговорювались на XI-й Міжнародній конференції „Фізика і технологія тонких плівок та наносистем“ (Івано-Франківськ, 2007), III-й Українській науковій конференції з фізики напівпровідників (Одеса, 2007), Всеукраїнській школі-семінарі і конкурсі молодих вчених зі статистичної фізики та теорії конденсованої речовини (Львів, 2008), V-й Міжнародній школі-конференції „Актуальні проблеми фізики напівпровідників“ (Дрогобич, 2008), ХІІ-й Міжнародній конференції „Фізика і технологія тонких плівок та наносистем“ (Івано-Франківськ, 2009), IV-й Українській науковій конференції з фізики напівпровідників (Запоріжжя, 2009), 4-й Міжнародній науково-технічній конференції „Сенсорна електроніка та мікросистемні технології“ (Одеса, 2010).

Структура та об'єм дисертації. Дисертація складається зі вступу, чотирьох розділів, висновків, додатка та списку цитованої літератури (178 джерел). Робота викладена на 149 сторінках друкованого тексту, ілюстрована 38 рисунками.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обґрунтовано актуальність теми дисертаційної роботи, сформульовано мету та задачі досліджень, висвітлено наукову новизну та практичне значення отриманих результатів, наведено відомості про апробацію роботи.

У першому розділі описано принципи, що використовуються при дослідженні гетероструктур. Проведено огляд теоретичних та експериментальних робіт, що стосуються діркових, екситонних і домішкових станів в одношарових і багатошарових гетероструктурах з КЯ, КД і КТ. Проаналізовано енергетичні спектри домішок.

Другий розділ присвячений дослідженню енергетичних спектрів електрона в сферичних наногетероструктурах за наявності йона донорної домішки в межах однозонної моделі. Розглянуто сферичну КТ з водневоподібною домішкою в центрі. У наближенні ефективної маси гамільтоніан такої системи записано у вигляді:

, (1)

де m^* - ефективна маса електрона. У КТ m^*=m₁^*, у матриці m^*=m₂^*. Потенціальна енергія Р(r) задається сумою:

. (2)

Потенціальну енергію електрона U(r), що зумовлена розривом зон, вибрано у вигляді прямокутної сферично-симетричної потенціальної ями. А взаємодію електрона з йоном домішки записано на основі розв'язку рівняння Пуассона:

(3)

де е₁ - діелектрична проникність КТ, е₂ - матриці, а - радіус КТ. У формулах (1)-(3) і надалі використовується атомна система одиниць (m₀ = 1, h = 1, e = 1). V_p(r) -потенціальна енергія взаємодії електрона з поляризаційними зарядами, які цей електрон сам індукує (потенціал самодії).

Нехтуючи потенціалом самодії V_p(r), рівняння Шредінгера з гамільтоніаном (1) у сферичній системі координат розв'язано точно. Розв'язки у КТ (r ? a) подано за допомогою функції Віттекера M_n,p(q) (коли енергія ?₁ = E + U^*(a) < 0) та регулярної функції Кулона F_n(p, q) (коли ?₁ > 0):

, (4)

о₁ = б₁r, б₁² = - 8m₁^*?₁ , л₁= 2m₁^*/(е₁ б₁), R₁(о₁)=о₁^-1g₁(о₁), Y_lm(и,ц) - сферичні функції, ?₁ < 0;

, (5)

о₁ = в₁r, в₁² = 2m₁^*?₁, д₁= -m₁^*/(е₁ в₁), ?₁ > 0. Якщо r>a, то скінченний розв'язок рівняння Шредінгера при r>? можна виразити за допомогою іншої функції Віттекера:

, (6)

де о₂ = б₂r, б₂² = - 8m₂^*?₂, л₂= 2m₂^*/(е₂ б₂), ?₂=E-U₀. На основі стандартних граничних умов

(7)

й умови нормування знайдено енергію та невідомі коефіцієнти. Вплив V_p(r) враховано у першому порядку теорії збурень.

У порівнянні з випадком використання е_c (рис.1, крива 3), одержані результати якісно та кількісно відрізняються (крива 1). З рисунка також видно, що енергія донора при використанні середнього значення діелектричної проникності і повного врахування Р(r) має близькі значення, якщо радіус КТ a ? 25Е. Коли ж радіус КТ є більшим за 50Е, то різниця між отриманими енергіями при збільшенні радіуса зростає. Ця різниця між енергіями основного стану прямує за абсолютною величиною до значення 13.6 m₁^*(1/е_c² - 1/е₁²) eV при a > ?. Для гетеросистем, у яких діелектричні проникності значно відрізняються, згадана різниця є суттєвою.

У сферичній КТ обчислено і збуджені стани. Врахування точного розв'язку рівняння Пуассона виявило важливу особливість залежності енергетичних станів від радіуса КТ, а саме: наявність немонотонної зміни енергії. Знайдено мінімум енергії при a ? 30Е для 1s-стану і при a ? 65Е для 1p-стану. Для збуджених станів ця особливість виражена менш чітко. ЇЇ наявність зумовлена конкуруванням двох факторів: просторового обмеження, яке збільшує енергію, та зростання глибини ефективної потенціальної ями U^*(a), яке зменшує енергію.

Маючи точні розв'язки (4)-(6), обчислено енергетичний спектр нецентрального донора. У цьому випадку U(r) та V_p(r) визначаються тими ж формулами, що і для центральної домішки. Потенціальну енергію взаємодії йона домішки з електроном отримано на основі розв'язку рівняння Пуассона ( - радіус-вектор, що задає розташування домішки відносно початку координат). Гамільтоніан системи подано у вигляді:

,

де - гамільтоніан водневоподібної домішки, що розташована у центрі КТ, з яким рівняння Шредінгера розв'язується точно, а для << 1 є малою величиною. Тому в цьому випадку для обчислення енергетичних спектрів нецентрального донора використано теорію збурень. Межі застосування теорії збурень при даному підході встановлено на основі обчислення основного стану домішки лінійним варіаційним методом.

На основі описаних методів обчислено залежність енергії домішки при різних D і фіксованому радіусі КТ. Одержані результати показали розщеплення енергетичних рівнів при віддаленні домішки від центра КТ. Кількість гілок, на які розщеплюється енергетичний рівень, відповідає тій кількості значень, які приймає модуль магнітного квантового числа |m|. Проведені обчислення дають можливість зробити висновок, що збільшення D веде до зростання різниці між рівнями, які обчислені за теорією збурень і лінійним варіаційним методом. Таку поведінку зумовлює зростання поправки H⁽¹⁾.

Дискретні енергетичні спектри і квазістаціонарні стани для відкритої двошарової КТ з домішкою у центрі визначено на основі розв'язків рівнянь Шредінгера та Пуассона. Рівняння Шредінгера для дискретного спектра розв'язується точно, нехтуючи потенціалом самодії, який враховано за теорією збурень. У внутрішньому шарі КТ (r ? a) розв'язки рівняння Шредінгера зображено за допомогою функцій Віттекера та регулярної функції Кулона. Якщо a < r ? b, то розв'язком буде лінійна комбінація двох незалежних функцій Віттекера M_n,p(q) та W_n,p(q). У матриці (r > b) відповідний розв'язок рівняння Шредінгера подано за допомогою W_n,p(q). Обчислення проведено для відкритої КТ гетероструктури Si/SiO₂/Si.

На основі точного розв'язку рівняння Пуассона та Шредінгера обчислено залежність основного стану донора від внутрішнього радіуса КТ (зовнішній радіус фіксований) з врахуванням того, що діелектричні проникності шарів гетероструктури різні. Функція E=E(a) є немонотонною. Графік залежності E(a) аналогічний кривій 1 (рис.1). Отримана залежність E(a) виникає внаслідок зростання глибини ефективної потенціальної ями U₁^*(a,b)=(е₁-е₂)/(е₁е₂a)+(е₂-е₃)/(е₃е₂b)+U₀ і збільшення просторового обмеження.

Обчислено також залежність енергетичних рівнів E_n,l від зовнішнього радіуса b КТ при фіксованому внутрішньому. Показано, що зменшення b спричинює зростання енергії системи внаслідок зменшення U₁^*(a,b) і збільшення ефективної висоти бар'єра U₂^*(b)=(е₂-е₃)/(е₃е₂b).

Якщо -U₀ < E < -U₂^*-1/(е₂b), то енергетичний спектр заряду перестає бути дискретним. Задачу про проходження електрона через бар'єр розв'язано, використовуючи умову „випромінювання“, згідно з якою електрон рухається лише у напрямку від КТ (проходить бар'єр зсередини). При обчисленнях необхідно брати у зовнішньому середовищі (матриці) лише падаючі хвилі. У такій постановці задачі не існує стаціонарних станів. Умова „випромінювання“ з усього спектра вибирає деякі стани, які називаються квазістаціонарними.

Нехай випромінювання проходить вже тривалий час і значна частина хвилі електрона знаходиться вже зовні бар'єра. Тоді хвильову функцію, яка є розв'язком нестаціонарного рівняння Шредінгера, можна представити у вигляді:

, (8)

де ? = E - iу / 2 виражається через енергію квазістаціонарного рівня E і сталу розпаду у, а ДE = у/2 - півширина квазістаціонарного рівня. Величина ф = 1/у є середньою тривалістю життя частинки у стані . Якщо підставити (8) у нестаціонарне рівняння Шредінгера з гамільтоніаном відкритої двошарової КТ, то можна відділити координатні змінні від часу й одержати стаціонарне комплексне рівняння Шредінгера. Внаслідок сферичної симетрії з цього рівняння отримано радіальні рівняння для трьох областей зміни координати r. Якщо r ? a, можна одержати розв'язки у вигляді регулярної функції Кулона. В області a < r ? b отримано рівняння Віттекера, розв'язком якого є дві лінійно незалежні функції Віттекера. Якщо r > b, то, після введення наступних величин о₃ = б₃r, б₃² =2m₃^*(? + U₀), д₃= - m₃^*/(е₃ б₃), R₃(о₃)=о₃^-1g₃(о₃), одержано рівняння Кулона. Загальним розв'язком цього рівняння є дві функції: регулярна F_l(д₃, о₃) і логарифмічна G_l(д₃, о₃) кулонівські функції. Згідно з умовою випромінювання, вибрано лише зсередини падаючу хвилю на бар'єр, яку сконструйовано з функцій F_l(д₃, о₃) і G_l(д₃, о₃), що на великих відстанях (о₃ > ?) ведуть себе як і , де :

. (9)

Застосовуючи граничні умови, отримано комплексне дисперсійне рівняння з комплексним невідомим. Це рівняння було чисельно розділено на дійсну та уявну частини. З отриманої системи рівнянь визначено квазістаціонарні рівні та середній час життя. Результати показали, що збільшення внутрішнього радіуса КТ (при фіксованій товщині бар'єра) веде до пониження енергії квазістаціонарних станів і зростання часу життя електрона у цих станах. Цей процес зумовлений зменшенням просторового обмеження заряду і збільшенням „потужності“ бар'єра. На відміну від дискретних енергетичних рівнів, енергія квазістаціонарних станів монотонно зменшується при зростанні радіуса КТ. Обчислено також енергії та середній час життя розглядуваних станів при зміні ширини бар'єра для сталого внутрішнього радіуса двошарової КТ. Показано, що зростання товщини бар'єра спричинює незначне зменшення енергії, що пов'язано із залежністю ефективних потенціальних ям від радіусів КТ. Зростання ф електрона у цих станах пояснюється збільшенням шару SiO₂, тобто зростанням бар'єра.

Стаціонарні та квазістаціонарні стани центральної домішки обчислено і для сферичної квантової антиточки (КАТ), які відсутні в ідеальній КАТ без домішки. Якщо E < 0, то у такій гетеросистемі існує дискретний спектр домішкового електрона. Розв'язуючи рівняння Шредінгера, одержано розв'язки за допомогою функцій Віттекера як всередині, так і зовні КАТ. Проведені обчислення дискретного енергетичного спектра електрона для КАТ гетероструктури CdS/в-HgS, як функції радіуса, продемонстрували зменшення енергії при збільшенні розмірів КАТ (рис.2, крива 1). Аналіз показав, що, внаслідок великого значення розриву зон для гетероструктури (U₀ = 1.2 eV), електрон перебуває зовні КАТ (рис.3, суцільні криві). У цій області збільшення радіуса веде до зменшення величини ями і росту енергії частинки. Якщо розглянути модель гетеросистеми з меншими бар'єрами (80, 50 meV), то електрон локалізується у внутрішній частині КАТ (рис.3, штрихові криві), де глибина потенціальної ями зростатиме при збільшенні розмірів нанокристала. Це веде до зміни характеру залежності енергії від радіуса (рис.2, криві 2, 3): збільшення a зменшуватиме енергію домішки.

Використовуючи такий самий метод, як і для відкритої двошарової КТ, обчислено квазістаціонарні стани домішки та середній час життя у цих станах для КАТ. Визначено залежність енергії перших двох квазістаціонарних s-станів і середнього часу життя ф електрона у цих станах від радіуса КАТ. Зростання радіуса КАТ веде до зменшення енергії електрона і до збільшення ф. Для менших енергій бар'єр стає ширшим і вищим, а це спричинює зростання ф у відповідних станах.

Враховуючи те, що домішки змінюють електронні спектри у КТ гетероструктури Si/SiO₂, проведено дослідження впливу позитивно та негативно зарядженого йона домішки на енергію електрон-діркової пари. Гамільтоніан системи записано так:

(10)

де E_g - енергія забороненої зони, - потенціальна енергія взаємодії електрона з діркою, що визначена на основі точного розв'язку рівняння Пуассона, а - гамільтоніани електрона і дірки за наявності йона домішки, з якими можна точно розв'язати рівняння Шредінгера. Для обчислення енергії основного стану системи використано лінійний варіаційний метод. Хвильову функцію для електрон-діркової пари, що пов'язана з йоном домішки, вибрано у вигляді:

, (11)

де - точна хвильова функція (q=e, h). Підстановкою (11) у рівняння Шредінгера з гамільтоніаном (10) отримано систему лінійних однорідних рівнянь відносно коефіцієнтів c_i, з якої знайдено енергію основного стану системи.

Якщо врахувати умову нормування хвильової функції, то можна визначити коефіцієнти с_і і отримати явний вигляд хвильової функції ш_e-h, що дає змогу обчислити середні відстані зарядів до центру КТ та між ними. Аналіз показує, що енергія електрон-діркової системи в основному визначається ефектом розмірного квантування та кулонівською взаємодією між зарядами, яка залежить від відстаней між ними.

За відсутності домішки внаслідок того, що маса дірки більша від маси електрона (m^*_h>m^*_e), середня відстань дірки до центра (<r_h>) є меншою, ніж електрона (<r_e>). Обидві відстані пропорційно збільшуються з ростом a - радіуса КТ. Відстань між частинками (<r_eh>) в області малих значень a (a < 60 Е) є лінійною функцією радіуса КТ. Якщо ж a > 120 Е, то графік залежності <r_eh> від a виходить на насичення, і тоді <r_eh> прямує до значення, що відповідає міжчастинковій відстані для екситона Ваньє-Мотта масивного кристала кремнію <r_eh> = 54.8 Е. При зростанні a зменшується вплив розмірного квантування електрон-діркової пари, тому її енергія монотонно зменшується (штрихова крива на рис.4).

Коли в центрі КТ знаходиться негативно заряджена домішка (D-), то величини <r_e> і <r_eh> пропорційні радіусу КТ, а <r_h> в області a > 80 Е виходить на насичення з <r_h> = 19.5 Е. Отже, в системі утворюється зв'язаний дірково-домішковий стан. Наявність домішки D- веде до зменшення відстані дірки і збільшення відстані електрона до центру КТ. Енергія системи зарядів у цьому випадку буде меншою, ніж без домішки для всієї області зміни радіуса a (крива 1 на рис.4).

Присутність у центрі КТ домішки D⁺ стає причиною того, що при a > 100 Е утворюється зв'язаний електрон-домішковий стан з <r_е> = 33.4 Е. Енергія системи також монотонно спадає і задається кривою 2 (рис.4). Як видно із зазначеного вище, характерні відстані для розглядуваних трьох випадків є різними: в екситонного стану вона найбільша, а для D- - найменша. Цим і визначається енергія системи зарядів. Без домішок вона найбільша, коли присутня домішка D⁺, то енергія менша, а з домішкою D- - ще менша. Самі характерні відстані визначаються, поряд з іншими параметрами КТ, відповідними ефективними масами. Екситонний стан задається зведеною масою (м = 0.165), дірковий зв'язаний стан - ефективною масою дірки (m^*_h = 0.459), а електронний зв'язаний стан визначається ефективною масою електрона (m^*_e = 0.258).

У третьому розділі на основі теорії Латтінджера проаналізовано шестизонний гамільтоніан для діркових станів у КТ. У випадку сильної спін-орбітальної взаємодії вплив спін-відщепленої зони на діркові стани у вершині валентної зони буде малим і ним можна знехтувати. Нехтування спін-відщепленої зони математично еквівалентне відкиданню двох рядків і стовпців у матричному гамільтоніані 6х6, які відповідають базисним р-функціям з моментом 1/2. Одержаний чотиризонний гамільтоніан записано у сферичному наближенні, нехтуючи гофрованістю ізоенергетичних поверхонь в -просторі:

(12)

де - параметри Латтінджера, - оператор імпульсу, - оператор спінового моменту j = 3/2, який виражається матрицями 4х4, Р(r) - потенціальна енергія дірки. Гамільтоніан (12) комутує з оператором повного моменту імпульсу , де - орбітальний момент імпульсу. Тому хвильову функцію у сферично-симетричному полі можна задати як добуток власних функцій оператора повного моменту імпульсу і радіальних функцій:

, (13)

де f (f + 1), l (l + 1), M, m_l, m_j у вибраній системі одиниць є власними значеннями операторів F², L², F_z, L_z, J_z відповідно, - чотирикомпонентні спінові функції, - 3-j символи. На основі загальної функції (13) отримано розв'язки для І, ІІ і ІІІ типу станів: І) f ? 3/2 (l = f - 3/2, f + 1/2); ІІ) f ? 3/2 (l = f - 1/2, f + 3/2); ІІІ) f = 1/2 (l = 1, 2). Підставляючи ці розв'язки в рівняння Шредінгера з гамільтоніаном (12), домножуючи на спряжені спінори та інтегруючи по кутових змінних, після серії перетворень отримано радіальні рівняння, які записано у матричному вигляді:

(14)

для типу станів, відповідно. У рівнянні коефіцієнти виражено за допомогою 6-j символів та використано оператори:

,

,

.

Квантові числа f, l у коефіцієнтах та у рівнянні (14) задаватимуть І чи ІІ тип станів. Для ІІІ типу станів одержано одне рівняння.

Граничні умови для чотиризонної моделі знайдено, використовуючи неперервність хвильової функції та нормальної складової вектора потоку густини ймовірності через сферичну поверхню КТ. Неперервність хвильових функцій дає три рівняння для неперервності радіальних складових, два з яких записано у вигляді матриці-стовпця (І і ІІ типи станів), а для ІІІ типу станів - одне рівняння. Потік густини ймовірності пропорційний швидкості потоку. Тому обчислено нормальну складову вектора оператора швидкості, яку записано у спінорному зображенні. Таким чином одержано системи рівнянь для І, ІІ і ІІІ типу станів. Для І і ІІ типу станів отримано ще і наближені граничні умови, нехтуючи недіагональними елементами матриці з (14).

Для діркових станів у КТ, без V_p(r) у нульовому наближенні, радіальні рівняння розв'язано точно. Розв'язки у КТ (r ? a) записано за допомогою функцій Бесселя першого роду. У матриці (r > a) розв'язки рівнянь можна представити за допомогою модифікованих функцій Бесселя другого роду. Матричне радіальне рівняння для І та ІІ типу станів (14), за наявності акцепторної домішки у центрі КТ, точних розв'язків не має, навіть якщо знехтувати V_p(r). Тому хвильову функцію акцептора представлено у вигляді розкладу по функціях задачі без домішки. Розклад проведено по станах з однаковою парністю. Домножуючи на спряжені функції, одержано систему лінійних однорідних рівнянь відносно коефіцієнтів розкладу, з якої знайдено енергію акцептора. Рівняння для ІІІ типу станів розв'язано точно, зігнорувавши поляризаційними зарядами в нульовому наближенні. Їх вплив враховано за теорією збурень. Так само у цій моделі проведено дослідження діркових та акцепторних станів у закритій двошаровій КТ.

Діркові спектри обчислено для одношарової КТ гетеросистеми GaSb/AlSb та двошарової - CdSe/ZnSe/вакуум, параметри яких дозволяють використовувати чотиризонну модель. Щоб наглядно показати кількісну відмінність результатів, отриманих у рамках чотиризонної та однозонної моделей валентної зони, на рис.5 подано графіки залежностей енергії основного стану дірки від радіуса КТ для цих моделей. Якщо радіус a > 70Е, то енергії дірки, що визначені на основі точних та наближених граничних умов, однакові (криві 1 і 2 збігаються). Однак для малих радіусів числові значення енергії при зазначених граничних умовах відрізняються між собою, бо, внаслідок зменшення розмірів КТ, межі поділу гетероструктури сильніше впливають на енергетичні спектри. Якщо знехтувати складною структурою валентної зони і вважати її невиродженою, а в обчисленнях взяти масу важкої дірки чи легкої, то енергія буде меншою чи більшою, ніж у чотиризонній моделі відповідно.

Визначено також збуджені стани на основі чотиризонної моделі і точних граничних умов для 1S_3/2 -, 1P_5/2 -станів, що належать до І типу, 1P_3/2 -стан (ІІ тип) і 1P_1/2 -стан (ІІІ тип).

Для акцепторних станів у одношаровій КТ, як і для діркових станів, проведено порівняння енергії основного стану, що обчислена в однозонній (зони легкої і важкої дірок) та чотиризонній моделях валентної зони. Як і для дірки без акцепторної домішки, врахування лише зони важких дірок занижує енергію акцепторного стану, а врахування лише зони легких дірок її завищує. Врахування точної потенціальної енергії взаємодії дірки з йоном домішки та взаємодії дірки з поляризаційними зарядами у всіх трьох моделях при зменшенні розмірів КТ веде до немонотонної залежності енергії від радіуса КТ, як і для донорних домішок. Зважаючи на те, що діелектричні проникності складових гетероструктури не дуже відрізняються, немонотонність є незначною. Крім основного, обчислено також і збуджені стани акцепторної домішки у межах чотиризонної моделі у випадку скінченного та нескінченного розриву зон на гетеромежах для 1S_3/2 -, 1P_3/2 -, 1P_5/2 - і 1P_1/2 -станів.

Схожі обчислення проведено для закритої двошарової КТ гетеросистеми CdSe/ZnSe/вакуум. Одержано залежності енергетичного спектра від розмірів шарів КТ. Коли шар ZnSe є малим (a > b), то енергія дірки прямує до відповідної енергії CdSe КТ. Зменшення a збільшує просторове обмеження, тому енергія системи зростає. Подальше зменшення внутрішнього радіуса КТ (a < 13 Е) спричинює проникання електрона у шар ZnSe, і вплив першої гетеромежі зменшується, а енергетичний спектр гетеросистеми стає аналогічним до спектра одношарової КТ кристала ZnSe, хоч енергія кожного рівня більша на U₀.

Наявність йона акцепторної домішки веде до зменшення енергії дірки. Діелектричні проникності двох шарів КТ близькі, тому немонотонність залежності енергії від радіуса відсутня. Для великих радіусів КТ енергія дірки, що зумовлена розмірним квантуванням, буде малою. Тому за наявності йона акцепторної домішки енергія дірки визначатиметься лише потенціальною енергією кулонівської взаємодії. Зменшення a веде до зростання різниці між енергіями дірки і акцептора E_h-a=E_h -E_a. Це зумовлено тим, що наявність йона домішки зумовлює уповільнення зростання енергії при зменшенні розмірів гетеросистеми. Подальше зменшення a веде до протилежного - зменшення E_h-a внаслідок зменшення ролі кулонівського потенціалу для дірки акцепторної домішки.

Обчислено також залежності енергії дірки від зовнішнього радіуса КТ (шару ZnSe) при фіксованому внутрішньому. Поведінка енергетичних рівнів з домішкою і без неї подібна. Акцепторна домішка веде до зменшення відповідних енергетичних рівнів дірки. Для великих зовнішніх радіусів КТ (b > ?) енергія дірки відповідає енергії дірки в одношаровій КТ CdSe/ZnSe. Зменшення b супроводжується зростанням впливу другої гетеромежі, яка збільшує просторове обмеження. Це веде до незначного зростання енергії дірки як з домішкою, так і без неї. Таке невелике зростання зумовлене тим, що основний вплив чинить перша гетеромежа, розміри якої фіксовані.

У четвертому розділі розглянуто тризонну модель валентної зони. Нехтуючи спін-орбітальною взаємодією для кристалів та гофрованістю ізоенергетичних поверхонь у k-просторі, записано гамільтоніан у вигляді:

(15)

де - оператор спінового моменту j = 1. Хвильова функція у сферично-симетричному полі, як і для чотиризонної моделі, задається добутком власних функцій оператора повного моменту імпульсу і радіальних функцій. Існують три типи станів:

(16)

де введено трикомпонентні спінори Ц, що відповідають спіну j = 1. Аналогічно, як і для чотиризонної моделі, одержано радіальні рівняння для І-ІІІ типів станів.

Застосовуючи такий самий підхід, як для чотиризонної моделі, одержано граничні умови. Для І типу станів, нехтуючи недіагональними елементами радіального матричного гамільтоніана, отримано і наближену граничну умову.

Радіальні рівняння застосовано для обчислення діркових і акцепторних станів в одношаровій КТ гетеросистеми Si/SiO₂ і закритої двошарової КТ гетеросистеми Si/SiO₂/вакуум. Зважаючи на те, що для кремнію величина спін-орбітальної взаємодії Д_SO = 0.04 eV, тобто є малою порівняно з величиною забороненої зони і розривом валентної зони у гетероструктурі, тризонна модель є придатною для обчислень.

Якщо в нульовому наближенні знехтувати потенціалом самодії, то всі радіальні рівняння для діркових станів без домішки матимуть точні розв'язки. Якщо r ? a, то розв'язки можна подати за допомогою сферичних функцій Бесселя першого роду. А при r > a розв'язками відповідних радіальних рівнянь будуть модифіковані сферичні функції Бесселя другого роду. Рівняння ІІ і ІІІ типу станів для акцепторної домішки розв'язано точно (без потенціалу самодії, який враховано за теорією збурень). А матричне радіальне рівняння (І тип станів) для домішкових станів розв'язано на основі розкладу хвильової функції домішки по хвильових функціях дірки без домішки.

Досліджено енергетичні спектри дірки в однозонній та тризонній моделях з використанням як точних, так і наближених граничних умов. Врахування тризонної моделі зі скінченним розривом зон веде до кількісно відмінної залежності енергії дірки від радіуса КТ порівняно з випадком простих зонних моделей. Використання наближених граничних умов для основного стану показало непогану збіжність результатів для великого діапазону радіусів КТ. Якщо радіус КТ a > 29Е, то різниця між енергіями E_exact-E_approx. близька до нуля. Зменшення радіуса КТ веде до незначного зростання цієї різниці, а енергія, що обчислена з наближеними граничними умовами, є меншою, ніж точна енергія. Подальше зменшення радіуса КТ веде до протилежного - до зменшення різниці, тобто точна енергія стає меншою від наближеної. Однак при таких малих радіусах КТ метод ефективної маси втрачає свою адекватність. Тому наближені граничні умови практично для всіх фізично реальних радіусів можна застосовувати для КТ гетероструктури Si/SiO₂, бо похибка не перевищує 2%. Але у дисертації надалі використано лише точні граничні умови.

Залежність енергії домішки від радіуса КТ при його зміні веде до немонотонної залежності. Для дослідження впливу діелектричної проникності матриці на енергію акцепторної домішки проведено обчислення залежності енергії основного стану акцепторної домішки від радіуса КТ для різних значень діелектричної проникності матриці. Встановлено, що зменшення різниці між діелектричними проникностями веде до зменшення немонотонності у залежності енергії від радіуса КТ. Коли діелектрична проникність матриці дорівнює діелектричній проникності КТ, то залежність E(a) стає монотонною, бо тоді зникають поляризаційні ефекти гетеросистеми.

Визначено залежності енергії дірки та акцепторної домішки від внутрішнього радіуса двошарової КТ a при різних фіксованих зовнішніх b. Якщо шар SiO₂ є малим (a > b і b є великим), то енергетичні рівні дірки прямують до відповідних рівнів одношарової кремнієвої КТ. У цьому випадку поляризаційні заряди, що виникають на першій (Si-SiO₂) і другій (SiO₂-вакуум) гетеромежах, дають незначний вклад в енергію внаслідок того, що розміри КТ є великі. Зменшення збільшує просторове обмеження і підсилює дію потенціалу самодії першої гетеромежі, тому енергія дірки зростає. Подальше зменшення внутрішнього радіуса КТ зумовлює проникання електрона у шар SiO₂, тому вплив першої гетеромежі зменшується. Тоді енергетичні рівні визначаються параметрами кристала SiO₂, але енергія їх більша на величину U₀ і відповідний вплив поляризаційних зарядів.

Наявність акцепторної домішки приведе до зміни залежності енергії дірки у двошаровій КТ. В обох випадках, якщо радіус a стає близьким до b, то одержуємо енергію акцептора такою, як в одношаровій кремнієвій КТ розміром b. Однак, коли зовнішній радіус КТ великий (b > 250Е), а внутрішній - близький до зовнішнього, то енергія акцептора буде прямувати до відповідної енергії у масивному кристалі кремнію. При зменшенні a (b = 250Е) внаслідок зростання глибини ефективних потенціальних ям U^*(a,b), U^*(b), енергія домішки зменшується. Якщо a < 45Е, то ріст ефективних потенціальних ям компенсується зростанням просторового обмеження та потенціалу самодії, що веде до зростання енергії дірки акцепторної домішки. Якісно інша ситуація спостерігається, коли зовнішній радіус малий (b = 40Е). У цьому випадку зменшення a веде лише до зростання енергії, бо швидкість росту U^*(a,b), U^*(b) вже є меншою, ніж ріст просторового обмеження і потенціалу самодії. Отримано монотонне зростання енергії домішки.

Обчислено залежність енергії акцепторної домішки і від зовнішнього радіуса КТ b для фіксованого внутрішнього (a = 15Е). Встановлено, що друга гетеромежа не чинить сильного впливу на спектр дірки. Енергія ж домішки для великих b прямує до відповідної енергії в одношаровій Si/SiO₂ КТ розміром a = 15Е. Зменшення b (при сталому a) веде до зменшення енергії домішки. Це зменшення пов'язано із зростанням глибини ефективної потенціальної ями U^*(b). Якщо b > a, то енергія акцепторної домішки буде наближатися до відповідної енергії у Si/вакуум КТ з радіусом a = 15Е.

На основі розв'язків для діркових станів тризонної моделі та електронних однозонної моделі побудовано хвильову функцію екситона основного стану:

(17)

де I₀ - одинична матриця розміром 3х3, R_1,0(r_e) - радіальна частина хвильової функції, яка визначається сферичною функцією Бесселя першого роду в середині КТ та модифікованою сферичною функцією Бесселя другого роду в матриці. Вибір хвильової функції екситона (17) є виправданим у випадку невеликих радіусів КТ, коли a < a_ex^*. Для більших радіусів КТ рух екситона не можна розбивати на рух дірки та електрона окремо, а необхідно розглядати екситон як ціле. Нижньою межею застосування формули (17) є дуже малі радіуси КТ, для яких метод ефективної маси втрачає свою адекватність.

Результати обчислень подано графічно на рис.6. На графіку також зображено експериментальні точки. З рисунка видно, що одержано як якісну, так і добру кількісну збіжність результатів обчислень з експериментальними даними. Врахування складного зонного спектра для дірки, взаємодії частинок між собою і з поляризаційними зарядами дозволило встановити залежність енергії екситона, яку позначено кривою 1. У моделі, де діелектрична проникність матриці дорівнює діелектричній проникності КТ, відповідна енергія екситона задається кривою 2. При такому наближенні зникають всі поляризаційні поправки, що закладено у розглядувану модель. Отримані для заданих a менші значення енергії екситона в цьому випадку можна пояснити відсутністю взаємодії квазічастинок з поляризаційними зарядами на гетеромежах, які ефективно збільшують енергію електрон-діркового переходу. Також встановлено, що зростання радіуса КТ веде до зменшення впливу матриці, зокрема її діелектричної проникності, на енергію екситона, тому криві 1 і 2 для радіусів a > 40Е починають наближатися одна до одної. Нехтуючи взаємодією електрона і дірки, можна одержати залежність енергії екситона від радіуса КТ (пунктирна крива 4). Ця енергія є більшою від двох попередніх. Це зумовлено відсутністю в цій моделі притягання між електроном і діркою, яке б понижувало енергію системи. Якщо знехтувати складним зонним спектром у валентній зоні і для обчислень брати ефективну масу важкої дірки, то енергія основного стану екситона описуватиметься штриховою кривою 3. Як видно з рисунка, енергія основного стану екситона, що обчислена з врахуванням складного зонного спектра є більшою, ніж енергія екситона, що обчислена в моделі простої параболічної зони важких дірок (крива 1 проходить вище кривої 3). Причиною цього є те, що в однозонному наближенні діркові енергетичні рівні знаходяться ближче до вершини валентної зони, тому для заданого а енергія екситона зменшується.

ОСНОВНІ РЕЗУЛЬТАТИ ТА ВИСНОВКИ

У дисертаційній роботі удосконалено теорію діркових, екситонних, донорних та акцепторних станів у сферичних одношарових та двошарових квантових точках в одно- та багатозонних моделях з врахуванням впливу поляризаційних зарядів на гетеромежах. Застосування цієї теорії дозволило встановити наступні закономірності:

1. Врахування взаємодії заряджених частинок з поляризаційними зарядами на гетеромежах приводить до немонотонної залежності енергії водневоподібної донорної домішки, що розташована у центрі КТ, від її розмірів. Причиною цього при зменшенні радіуса КТ є конкуренція двох факторів: просторового обмеження, що збільшує енергію електрона, та росту ефективної потенціальної ями, що зменшує енергію електрона. Для КТ гетеросистеми Si/SiO₂ одержано мінімуми в залежності E(a), які для нижчих станів виражені чіткіше, ніж для збуджених. Ці ефекти сильніше спостерігаються для гетеросистем з великою різницею між діелектричними проникностями.