Размещено на http://www.allbest.ru/

Размещено на http://www.allbest.ru/

Методи та засоби забезпечення єдності вимірювань об'ємної активності радону-222 в Україні

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня кандидата технічних наук

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. Природній радіаційний фон складається з космічного випромінювання та випромінювання від поширених в земній корі, ґрунті, повітрі, воді та інших об'єктах зовнішньої середи природних радіонуклідів (калій-40, торій-232, радій-226). Більша частина території України розміщена на Українському кристалічному щиті з великими запасами радію-226 і торію-232 та, як слідство, еманаціями радону-222 та торону (радон-220) з поверхні грунту в зовнішнє середовище, житло та виробничі приміщення. До того ж, значна частина території України, внаслідок аварії на Чорнобильській АЕС, перебуває в стані забруднення довгоживучими радіонуклідами плутонію-239, стронцію-90 та цезію-137. Найбільший внесок в опромінення організму, насамперед його бронхолегеневої системи, вносять радіоактивний газ радон-222 і продукти його розпаду, за рахунок яких окремі групи професіоналів і населення можуть одержати надзвичайно високі дози опромінення, що перевищують гранично допустимі рівні. Контроль, мониторинг та зниження дозового навантаження від іонізуючих випромінювань на населення є загальнодержавною проблемою, яка визначається і координується рядом Законів України та Постанов Кабінету Міністрів України.

В Україні засоби вимірювальної техніки (ЗВТ) об'ємної активності радону-222 та його дочірніх продуктів розпаду серійно випускаються КП «Кіровгеологія» (м. Київ), ДП «СхідГЗК», ТОВ «Позитрон GmbH» та АТЗТ «Тетра» (м. Жовті Води).

На сьогоднішній день кількість ЗВТ, що експлуатуються на території України, складає більше 10000 одиниць. До кінця 1990 року ЗВТ об'ємної активностірадону-222, що випускалися, метрологічно забезпечувались Державним спеціальним еталоном одиниці об'ємної активності радіоактивних аерозолів (СРСР). З розпадом СРСР для забезпечення єдності та достовірності вимірювань об'ємної активності радону-222 в Україні та враховуючи реалії сьогодення, актуальною стала задача створення державного первинного еталона одиниці об'ємної активності радону-222.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Дисертаційна робота виконана в Національному науковому центрі «Інститут метрології» Державного комітету України з питань технічного регулювання та споживчої політики та пов'язана з:

? «Комплексним прогнозом розвитку системи забезпечення єдності вимірювань на 1986-2005 роки»,

? Державною науково-технічною програмою: «Розвиток еталонної бази України на 2006 ? 2010 роки»,

? Міжнародним проектом SIP 3-008-01. «Проектування, постановка та монтаж «Інтегрованої автоматизованої системи контролю об'єкта «Укриття» ГСП «Чорнобильська АЕС», 2005-2010 роки» та з наступними темами:

? 06.01.14.04 ОКР «Створення державного спеціального еталона одиниці об'ємної активності радону-222» реєстраційний номер №0102U000292, обліковий номер №0204U006184,

? 06.05.00.02 ПМР «Забезпечення відтворення й зберігання одиниць вимірювань державними еталонами, що зберігаються в ННЦ «Інститут метрології»» реєстраційний номер №0102U000298, обліковий номер №0203U006766,

? 06.05.00.03 ПМР «Забезпечення зберігання й працездатності комплексу державних еталонів і лінійно-геодезичного полігона ННЦ «Інститут метрології», що є національним надбанням» реєстраційний номер №0101U009237, обліковий номер №0203U006767.

Мета і завдання дослідження. Мета дослідження - забезпечення єдності та достовірності вимірювань об'ємної активності радону-222 в Україні.

Для досягнення поставленої мети необхідно вирішити наступні задачі:

? розробити та створити стабільний, радіаційно безпечний та механічно міцний генератор радону твердотільний (ГРТ);

? вирішити задачу про розподіл електростатичних та дифузійних полів в об'ємі імпульсної іонізаційної камери еталона-переносника з метою підвищення метрологічних та динамічних характеристик еталона, що створюється, до рівня існуючих світових зразків;

? реалізувати в державному еталоні, що створюється, результати виконаних розрахунків та досліджень;

? виконати дослідження метрологічних характеристик створеного державного первинного еталона одиниці об'ємної активності радону-222 ДЕТУ 12-01-97;

? звірити створений державний первинний еталон одиниці об'ємної активності радону-222 ДЕТУ 12-01-97 з національними еталонами Росії, Німеччини, Білорусі та Латвії.

Об'єкт дослідження - процес відтворення, формування та передавання об'ємної активності радону-222 в державному первинному еталоні одиниці об'ємної активності радону-222, що створюється.

Предмет досліджень - метод відтворення, формування та передавання одиниці об'ємної активності радону-222 за допомогою удосконаленого засобу - еталона-переносника, що забезпечує єдність та достовірність вимірювань об'ємної активності радону-222 в Україні та не вимагає термостабілізування систем формування та передавання об'ємної активності радону-222.

При виконанні зазначених робіт були використані наступні методи досліджень:

? методи математичного моделювання при вирішенні крайових задач про розподіл потенціалів та дифузії радону-222 у порожнині односторонньо відкритої та двосторонньо відкритої імпульсних іонізаційних камер еталона-переносника одиниці об'ємної активності радону-222;

? прямі методи вимірювання розподілу потенціалів в порожнині циліндричних імпульсних іонізаційних камер еталона-переносника, що входить до складу еталона;

? прямі методи вимірювання маси та непрямі методи вимірювання коефіцієнта еманації стандартного зразка уранової руди при державній метрологічній атестації ГРТ-001, ГРТ-002 і ГРТ-003;

? непрямі методи вимірювань об'єму камери еталонної вимірювальної (КЕВ) та камери еталонної опорної (КЕО) з використанням еталонних мір довжини I розряду та вимірювальних каналів температури і тиску радонової атмосфери в КЕВ і КЕО.

Наукова новизна отриманих результатів полягає в тому, що:

? запропоновано рівняння вимірювання еталона, яке дозволяє уникнути термостабілізації радонової атмосфери при відтворенні, збереженні та передаванні розміру одиниці об'ємної активності радону-222;

? вперше на основі рішення крайових задач про розподіл потенціалів в імпульсній іонізаційній камері еталонного монітора радону-222 типу AlphaGUARD удосконалено визначення розподілу потенціалів в імпульсній іонізаційній камері еталона-переносника ЕП 12-01-97. Результати розрахунків погоджуються з експериментом і дозволяють проектувати еталонні імпульсні іонізаційні камери з наперед заданими метрологічними характеристиками - чутливістю та невизначеністю (чутливість - 10 Бк/м³, відносна розширена невизначеність - ± 5%);

? вперше на основі рішення крайових задач дифузії удосконалено визначення процесу дифузії радону-222 у порожнинах односторонньо та двостороннє відкритих імпульсних іонізаційних камер, що дозволяє проектувати еталонні імпульсні іонізаційні камери з наперед заданими метрологічними характеристиками ? чутливістю та часом готовності до вимірювань (чутливість - 10 Бк/м³ і часом готовності до вимірювань - 15 хв).

Практичне значення отриманих результатів полягає в тому, що:

? на підставі дослідження існуючих конструкцій генераторів радону-222 вперше в Україні впроваджено генератори радону-222 твердотільні на основі стандартного зразку уранової руди типу УР-768, що відрізняються від генераторів радону-222 на основі розчинів радію-226 довговічністю та радіаційною безпекою;

? створено державний еталон ДЕТУ 12-01-97; відповідно до програми COOMET RI (II) - S1. Rn-222 (169/UA/98) проведені міжнародні звірення з національними еталонами Росії, Німеччини, Білорусі й Латвії, що підтвердило його метрологічні характеристики, забезпечило міжнародне визнання єдності і вірогідності вимірювань об'ємної активності радону-222 в Україні та дозволило підняти рівень національного приладобудування в сфері вимірювань радону-222 і його дочірніх продуктів розпаду, а також захистити національний ринок радонометрів шляхом проведення державної метрологічної атестації та державних приймальних випробувань засобів вимірювальної техніки від недосконалих ЗВТ, що імпортуються в Україну;

? відповідно до вимог Закону України «Про метрологію та метрологічну діяльність» впроваджені ДЕТУ 12-01-97 і повірочна схема ДСТУ 3536-97, що забезпечило єдність вимірювань об'ємної активності радону-222 в Україні при радоновому моніторингу навколишнього середовища, житлових і виробничих приміщень, будівельних матеріалів і будівельних конструкцій, питного водопостачання та напоїв.

Запропоновані та досліджені в дисертаційній роботі методи та засоби впроваджено на ряді підприємств та установ, що пов'язані з контролем та моніторингом об'ємної активності радону-222:

1. Результати розрахунків електростатичних полів в об'ємі імпульсної іонізаційної камери еталона-переносника ЕП 12-01-97 були використані в ЦЛ КП «Кіровгеологія» при розробці радон-моніторів та методик вимірювання об'ємної активності радону-222 в пробах води господарсько-питного призначення;

2. Методика та апаратура вимірювання термодинамічних характеристик радонової атмосфери впроваджені в робочий еталон одиниці об'ємної активності радону-222

3. РЕТУ 12-01-03, що зберігається в Інституті гігієни та медичної екології ім. О.М. Марзєєва;

3. Розрахунки електростатичних полів в порожнині імпульсної іонізаційної камери та дифузії радону-222, що забезпечують її швидкодійність, впроваджено ТОВ «Позитрон» м. Жовті Води при розробці високоточного радон-монітору РГА-2006.

Особистий внесок здобувача. Автором виконано весь комплекс теоретичних і експериментальних досліджень. Дисертаційна робота є закінченим, виконаним самостійно науковим дослідженням. Роботи [1, 2, 3] були опубліковані без співавторів: у роботі [1] запропоновано створення еталона-переносника з застосуванням імпульсної іонізаційної камери для передавання розміру одиниці об'ємної активності радону-222 від державного еталона робочим еталонам відповідно до ДСТУ 3536-97; робота [2] стосується дослідження динаміки та градієнта розподілу радону-222 в порожнині вимірювальної камери державного еталона ДЕТУ 12-01-97; робота [3] розкриває теоретичні та експериментальні дослідження імпульсної іонізаційної камери. У роботах, опублікованих у співавторстві, авторові даної дисертаційної роботи належить: в [4] розгляд та дослідження робочих засобів вимірювань об'ємної активності радону-222 та його дочірніх продуктів розпаду; в [5] огляд робіт з національних еталонів одиниці об'ємної активності радону-222 та створення еталона-переносника державного первинного еталона одиниці об'ємної активності радону-222 ДЕТУ 12-01-97; в [6] запропоновано використання метода R - функцій при розрахунку електростатичних полів в імпульсній іонізаційній камері еталона-переносника одиниці об'ємної активності радону-222 та перевірено розрахунки шляхом експерименту.

Апробація результатів дисертації. Основні положення та розділи дисертаційної роботи доповідалися та одержали позитивну оцінку на IV Міжнародної конференції та дискусійному науковому клубі (МКиДНК) «Нові інформаційні технології в медицині й екології» (м. Гурзуф, 1998 р.) [5]; Конкурсі молодих вчених (м. Харків, 1999 р., 3-я премія); II Міжнародній науково-технічній конференції «Метрологія та вимірювальна техніка - 2000» (м. Харків, 1999 р.) [1], XII МКиДНК «Нові інформаційні технології в медицині, фармакології, біології та екології» (м. Гурзуф, 2004 р.) та Доповідь про проведені міжнародні звірення та обговорювання отриманих результатів (Draft A) на 6-му Засіданні КOOMET ТК 1.9 «Іонізуючі випромінення та радіоактивність» (м. Санкт-Петербург, 2006 р.).

Публікації. Результати дисертації опубліковані в 6 наукових працях: в 3 статтях у наукових журналах, що входять у перелік ВАК України, та в 3 статтях у збірниках наукових праць.

Структура й обсяг роботи. Дисертація складається з вступу, п'яти розділів, висновків, трьох додатків і списку використаних джерел. Загальний обсяг дисертації становить 155 сторінки і містить у собі 39 рисунків, 12 таблиць (з них 3 рисунка та 2 таблиці займають 3 окремі сторінки) і 34 сторінки додатків. Список використаних джерел на 11 сторінках нараховує 111 найменувань.

Основний зміст роботи

еталон електростатичний іонізаційний радон

У вступі обґрунтовано актуальність роботи, зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами, сформульовані мета та завдання дослідження, наукова новизна отриманих результатів, дано практичне значення отриманих результатів, визначено особистий внесок автора в дисертаційну роботу, апробація результатів дисертації.

У розділі 1 проведено аналіз методів та засобів вимірювань об'ємної активності радону-222 на основі проведених досліджень існуючих національних еталонів Росії («ВНИИФТРИ»), США (NIST) та Німеччини (PTB), наведено принципи функціонування засобів вимірювання радону-222 вищої точності.

За результатами проведених досліджень встановлено, що відтворення та зберігання одиниці об'ємної активності радону-222 у національних еталонах США, Німеччині та Росії покладено на генератори радону-222 з використанням рідинного генератора на підставі розчину радію-226. Показано, що конструкція генератора (скляна ампула з розчином) не забезпечує радіаційний захист і механічну міцність генератора радону-222; системи формування та передавання одиниці об'ємної активності радону-222 вимагають термостабілізування.

На підставі виконаних досліджень визначено, що передача розміру одиниці об'ємної активності радону-222 у Національних еталонах США, Німеччині й Росії до засобів вимірювальної техніки виконується за допомогою еталона-переносника радон-монітора AlphaGUARD. Встановлено, що високі метрологічні характеристики світових національних еталонів досягаються за рахунок складності конструкції та трудомісткості в обслуговуванні, що веде до підвищення вартості метрологічних робіт, які проводяться на еталоні. Крім того, використання рідинного генератора на основі розчину радію-226 не забезпечує радіаційний захист і механічну міцність генератора радону-222.

У цьому зв'язку, для забезпечення єдності та достовірності вимірювань об'ємної активності радону-222 в Україні, необхідно розробити та створити радіаційно-безпечний та механічно міцний генератор радону-222 зі стабільними характеристиками; вирішити задачу про розподіл електростатичних та дифузійних полів в об'ємі імпульсної іонізаційної камери еталона-переносника з метою підвищення метрологічних та динамічних характеристики еталона, що створюється, до рівня існуючих світових зразків та впровадити новий метод відтворення, формування та передавання одиниці об'ємної активності радону-222 двохкамерною установкою та еталоном-переносником, що не вимагає термостабілізування радонової атмосфери.

Розділ 2 присвячено розробці методологічних основ створення імпульсної іонізаційної камери. Ключовим моментом у створенні національного еталона є розробка еталона-переносника, що є сполучною ланкою між первинним еталоном та робочими еталонами - стаціонарно змонтованими та радіаційно-захищеними установками. У цей час практично всі відомі національні еталони використовують як еталон-переносник радон-монітор AlphaGUARD виробництва фірми Genitron Instrument (Німеччина). Поряд із простотою в експлуатації радон-монітор AlphaGUARD має ряд істотних недоліків (похибка ± 5%, час встановлення першого вимірювання від 40 хв, висока вартість), що перешкоджають його використанню в державному первинному еталоні одиниці об'ємної активності радону-222. Однак застосовуваний у радон-моніторі AlphaGUARD метод вимірювання радону-222 на основі імпульсної іонізаційної камери є високоточним методом, що й визначило створення еталона-переносника ЕП 12-01-97 з використанням методу на основі імпульсної іонізаційної камери.

Для реалізації цього, по-перше, теоретично досліджена структура розподілу електростатичного потенціалу в порожнині іонізаційної камери радон-монітора AlphaGUARD з граничними умовами першого роду на границях Г₁, Г₂, Г₃, Г₄ та другого роду на границі Г_3.

Був вибраний наступний підхід до дослідження структури поля в іонізаційній камері AlphaGUARD: складна геометрія камери синтезувалась з чотирьох більш простих геометрій, при цьому, кожне попереднє рішення задачі є «еталонним» для наступної з більш складною геометрією.

По-друге, теоретично досліджена структура розподілу електростатичного потенціалу в порожнині імпульсної іонізаційної камери еталона-переносника.

Поширення потенціалу в порожнині імпульсної іонізаційної камери еталона переносника (рис. 2) з границями Г₁, Г₂, Г₃ визначається рівнянням Лапласа

(1)

і наступними граничними умовами:

, (2)

, (3)

, (4)

. (5)

Для вирішення рівняння (1) з граничними умовами (2) - (5) застосовувався метод R-функцій [6], відповідно до якого рішення задачі (1) - (5) відображається структурною формулою:

, (6)

де (r, z) - рівняння границі досліджуваної області,

Ф ? невизначені компоненти структурної формули,

U₀ ? константа, що задовольняє граничній умові (2).

Теоретично визначено розподіл потенціалу в порожнині імпульсної іонізаційної камери еталона-переносника на перетині середини висоти L при різних значеннях діаметра внутрішнього електрода (d = 10 мм, d = 12,3 мм,

d = 40 мм і d = 80 мм), діаметра зовнішнього електрода (D = 40 мм, D = 80 мм,

D = 123 мм, D = 160 мм, D = 200 мм, і D = 220 мм) та довжини внутрішнього електрода (l = 78 мм, l = 93 мм, l = 113 мм, l = 120 мм і l = 133 мм).

Для перевірки вірогідності чисельних результатів дослідження розподілу потенціалів проведені експериментальні дослідження розподілів потенціалів в іонізаційній камері з розмірами, що відповідають існуючій камері [2]. Експерименти виконані на вимірювальній установці, що реалізує метод електролітичної ванни. Переміщення вимірювального зонда здійснювалося в горизонтальній і вертикальній площинах з інтервалом 1 мм. На основі експериментальних значень побудований просторовий розподіл потенціалів в іонізаційній камері. На рис. 3 представлений графік розподілу потенціалів по всій довжині імпульсної іонізаційної камери на відстанях 7 мм, 15 мм, 20 мм, 25 мм, 30 мм, 35 мм, 40 мм, 45 мм, 50 мм, 55 мм від центрального електрода.

При оцінці сумарної стандартної невизначеності вимірювання розподілу еквіпотенціальних ліній враховані наступні її компоненти:

- невизначеність методу електролітичної ванни - 4%;

- невизначеність координатних вимірювань - 8%;

- невизначеність виміру напруги та струму - 5%;

- невизначеність, що пов'язана з кінцевими розмірами зонда, - 3%.

В результаті додавання наведених складових компонентів невизначеності установлено, що сумарна стандартна невизначеність установки не перевищує 11%.

Співставлення теоретичних і експериментальних результатів досліджень електростатичних полів показує їхній збіг у межах сумарної стандартної невизначеності, що не перевищує 11%.

По-третє, з метою вивчення дифузійних процесів в імпульсній іонізаційній камері, було проведено розрахунки дифузійних полів в її порожнині. Дифузія радону-222 в порожнині імпульсної іонізаційної камери еталона-переносника с границями Г₁, Г₂, Г₃, Г₄, Г₅ області Щ описується диференційним рівнянням параболічного типу:

, (8)

з наступною початковою умовою:

. (9)

На границях Г₁, Г₂, Г₃, Г₄, Г₅ області Щ задані наступні граничні умови:

, (10)

де ? коефіцієнт дифузії радону-222 в порожнині імпульсної іонізаційної камери;

? постійна розпаду радону-222;

? об'ємна активність радону-222 в КЕВ.

Для вирішення рівняння (8) з граничними умовами (9) та (10) використовується метод, що заснований на сумісному використанні кінцево-різницевих схем по часовій координаті t та метода R-функцій. Чисельні дослідження, що отримані з використанням системи програмування «ПОЛЕ», функціональне наповнення якої дозволило провести чисельний експеримент для різних фізичних та геометричних параметрів об'єкту та оцінити рівень припущень нестаціонарної задачі у крайовому випадку від стаціонарної. Також прораховано дифузійні процеси в камері еталона-переносника відкритої з одного та двох боків при різних розмірах зовнішнього, внутрішнього електродів та різній довжині внутрішнього електроду.

В результаті теоретичних досліджень структури електричного потенціалу в порожнині імпульсної іонізаційної камери еталона-переносника встановлено погодження теоретичних і експериментальних результатів, проведених методом електролітичної ванни та установлена відповідність розрахунку та експерименту в межах сумарної стандартної невизначеності ± 11%. За результатами чисельного експерименту визначено геометричні розміри імпульсної іонізаційної камери еталона-переносника. Певна геометрія забезпечує лінійні характеристики електростатичних полів у порожнині імпульсної іонізаційної камери і, як наслідок, максимальний збір позитивно заряджених часток на внутрішньому електроді камери еталона-переносника, що забезпечує спрощення обробки імпульсних сигналів камери, які виникають в результаті іонізації атмосфери камери альфа-частками радону-222.

На підставі рішення рівняння параболічного типу з початковими та граничними умовами на границях у порожнині імпульсної іонізаційної камери еталона-переносника встановлена стійкість чисельного алгоритму в процесі росту часу дифузії. Результатом рішення визначено час першого вимірювання об'ємної активності радону-222 імпульсною іонізаційною камерою менше 40 хв.

При вирішенні диференційного рівняння дифузії з початковими та граничними умовами першого та другого роду на границях у порожнині імпульсної іонізаційної камери, відкритої з обох торців, встановлена стійкість чисельного алгоритму в процесі росту часу дифузії. Результатом рішення визначений час встановлення повної дифузії в камері, що дозволяє прийняти час першого вимірювання об'ємної активності радону-222 імпульсною іонізаційною камерою, відкритої з обох торців, - 12 хв.

У розділі 3 проведено дослідження камери еталонної вимірювальної, в якій відбувається передача ЗВТ розміру одиниці об'ємної активності радону-222. При проведенні повірок, метрологічних атестацій або державних приймальних випробувань робочих ЗВТ створюється радонова атмосфера, яка фільтрується від пилу, дочірніх продуктів розпаду (ДПР), вологи з виносом радону-222 з кожного генератора. Відомо, що радон-222 є важким інертним радіоактивним газом, який скопичується та осідає в низинах ландшафту та слабо вентильованих об'єктах, тому імовірно нерівномірний розподіл активності радонової атмосфери всередині КЕВ.

З метою перевірки рівномірності розподілу активності радону-222 в КЕВ було проведено експериментальні дослідження динаміки та градієнту розподілу радону в об'ємі КЕВ. Досвід роботи з робочими засобами вимірювальної техніки дозволив вибрати з існуючого парку високоточних радонометров в Україні, шість радон-моніторів AlphaGUARD та рівномірно встановити їх в об'ємі КЕВ. На протязі експерименту прилади міняли місцями один з одним. Кожний цикл вимірювань проводився на протязі 12 годин. Для оцінки впливу активного перемішування радонової атмосфери в об'ємі камери було виконано вимірювання при включеному та виключеному вентиляторі. В результаті виконаного експерименту з перемішуванням радонової атмосфери встановлено, що градієнт радонової атмосфери приводить до додаткової похибки передавання розміру одиниці об'ємної активності радону-222, яка не перевищує ± 1%. За результатами експериментальних досліджень просторових градієнтів концентрації радону-222 у КЕВ додаткова похибка передавання розміру одиниці об'ємної активності радону-222 знижена з ± 1% до ± 0,1% [2].

Таким чином, на підставі проведених експериментальних досліджень просторово-часових розподілів активності радону-222 у КЕВ еталона, що створюється, встановлено:

? при примусовому перемішуванні радонової атмосфери додаткова похибка об'ємної активності радону-222 за 120 хвилин не буде перевищувати ± 0,1% при загальному зменшенні об'ємної активності радону-222 у результаті природного розпаду мінус 1%;

? при створенні в КЕВ радонової атмосфери з активністю 5800 Бк/м³ час виходу на режим рівномірної об'ємної активності в повному обсязі КЕВ становить 3 год. без застосування режиму примусового перемішування радонової атмосфери.

Розділ 4. Присвячений визначенню складу державного первинного еталона одиниці об'ємної активності радону-222, що створюється.

У результаті рішення задач розподілу електростатичного поля та задач моделювання процесу дифузії в імпульсній іонізаційній камері вибрано імпульсну іонізаційну камеру еталона-переносника, вільну від недоліків імпульсної іонізаційної камери, застосованої в радон-моніторі типу AlphaGUARD.

Застосуванням устаткування та систем, що випускаються на території України, вирішується задача по зниженню вартості еталона та наукових досліджень і робіт, що проводяться на еталоні. Економічний фактор є суттєвим в умовах економічних особливостей України.

Першою особливістю створюємого еталону є використання стандартного зразка уранової руди типу УР-768С для створення твердотільного генератора радонової атмосфери.

Другою його особливістю є використання двокамерної вимірювальної установки, яка реалізує рівняння газового стану для визначення об'єму радонової атмосфери у вимірювальній камері при використанні опорної камери.

Третьою особливістю є відсутність системи термостатування приміщення та вимірювальної камери з радоновою атмосферою. Система термостатування виключається зі складу еталона, що досягається шляхом використання апаратури вимірювання термодинамічних параметрів радонової атмосфери у двокамерній еталонній установці.

Еталон-переносник одиниці об'ємної активності радону-222 являє собою завершений прилад, який складається з імпульсної іонізаційної камери, блоку електроніки, що сполучені з переносним комп'ютером (рис. 6).

Було виконано репрезентативні дослідження метрологічних характеристик створеного еталону ДЕТУ 12-01-97: його невиключеної систематичної похибки, випадковій похибки та нестабільності показань.

Оскільки результати виконаних досліджень були позитивні, створений державний первинний еталон одиниці об'ємної активності радону-222 готувався до міжнародних звірень в рамках КООМЕТ. Для забезпечення цього був визначено бюджет похибок еталона, який в термінах невизначеності наведено в табл. 1.

Таблиця 1. Бюджет невизначеності для ДЕТУ 12-01-97

Складові невизначеності	ui,% значення
	A	B
Фактор еманації радону-222 зі стандартного зразка Фактор маси стандартного зразка Фактор розпаду радону-222 Фактор геометрії двокамерної еталонної установки та трубопроводів вакуумної системи Фактор температури Фактор тиску Фактор еталона-переносника, що відкалібрований по ГРТ Фактор геометрії еталона-переносника	- - - - - - 1,743 -	0,393 0,027 0,003 0,076 0,041 0,032 - 0,165
Квадратична сума	1,743	0,437
Сумарна стандартна невизначеність, uc	1,797
Відносна розширена невизначеність,	4,629

При цьому, середнє квадратичне відхилення, що характеризує випадкову похибку, відповідає стандартній невизначеності типу А. Середнє квадратичне відхилення, що характеризує невиключену систематичну похибку, відповідає стандартній невизначеності типу В та перераховується за формулою

,

де - довірчі границі невиключеної систематичної похибки результату вимірювання, k=1,4 при .

Для визначення нестабільності було проведено розрахунки відповідно до результатів вимірювань об'ємної активності радону-222 в період з 1997 року по 2004 рік. Довгострокова нестабільність (інтервал з 1997 року по 2004 рік) кожного генератора ГРТ-001, ГРТ-002, ГРТ-003 визначалась згідно даних табл. 2.

Таблиця 2. Відтворюваність радонової атмосфери

Генератор радону-222	1997 рік	1998 рік	1999 рік	2000 рік	2001 рік	2002 рік	2003 рік	2004 рік
ГРТ-001	5486	5493	5498	5501	5502	5487	5505	5493
ГРТ-002	5504	5521	5518	5490	5501	5492	5532	5498
ГРТ-003	5438	5415	5442	5417	5441	5437	5411	5431

Середнє арифметичне значення результату вимірювань по 8 вимірюванням обчислюється як:

. (11)

Середнє квадратичне відхилення результату вимірювань визначимо наступним чином:

. (12)

Нестабільність генераторів обчислимо за виразом:

. (13)

Результати розрахунків за (11) - (13) наведено в табл. 3.

Таблиця 3. Розрахункові значення нестабільності ГРТ-001, ГРТ-002, ГРТ-003

Параметр, що розраховується	Генератор радона твердотільний
	ГРТ-001	ГРТ-002	ГРТ-003
, Бк	5493	5507	5429
, Бк	±4,173	±5,315	±4,484
, Бк	5493±4,173	5507±5,315	5429±4,484
Відносна нестабільність, %	0,076	0,096	0,082

Таким чином відносна розширена невизначеність ДЕТУ 12-01-97 складає 4,63%, нестабільність не перевищує 0,10%. Склад і схема побудованого ДЕТУ 12-01-97 ґрунтується на існуючому світовому досвіді створення еталонних установок. Оригінальність структурної схеми еталона дозволила створити екологічно чистий еталон з мінімальними економічними витратами та забезпеченням єдності та вірогідності вимірювань об'ємної активності радону-222 в Україні.

Розділ 5 присвячений проведенню міжнародних звірень створеного еталону з аналогічними еталонами розвинутих країн. На сьогоднішній день визнання державного первинного еталона та його метрологічних характеристик може бути підтверджено тільки на підставі проведення міжнародних звірень із аналогічними національними еталонами (стандартами) інших країн. Звірення національних еталонів проводяться з метою підтвердження вимірювальних і калібрувальних можливостей відповідних метрологічних інститутів. Інформація про проведення міжнародних звірень по темі КООМЕТ 169/UА/98 зареєстрована на інформаційному сайті BIPM (Bureau International des Poids et Mesures - Міжнародне бюро мір і вагів) www:kcdb.bipm.org/appendix В.

У міжнародних звіреннях брало участь 8 радіометрів радону:

1 ? еталон-переносник ЭП 12-01-97 ННЦ «Інститут метрології» м. Харків, Україна;

2 ? Національний еталон «ВНИИФТРИ» м. Москва, Росія;

3 ? еталонний радон-монітор «AlphaGUARD» EF 0240 ННЦ «Інститут метрології» м. Харків, Україна;

4 ? еталонний радіометр радону «Atmos 12D» ATM 123 ННЦ «Інститут метрології» м. Харків, Україна;

5 ? еталонний радон-монітор «AlphaGUARD» EF 1145 РТВ м. Брауншвайг, Німеччина;

6 ? еталонний радіометр радону «Atmos 12D» ATM 200 Латвійський Національний метрологічний центр, м. Саласпилс, Латвія;

7 ? еталонний радон-монітор «AlphaGUARD» EF 0418 «ВНИИМ» м. Санкт-Петербург, Росія;

8 ? еталонний радон-монітор «AlphaGUARD» EF 1481 «Белгим» м. Мінськ, Білорусь).

Пілотною організацією був ННЦ «Інститут метрології» м. Харків, Україна. Координатор міжнародних звірень ? автор цієї дисертації.

Результати проведених звірень представлені у вигляді Draft A на 6-му Засіданні КOOMET ТС 1.9 у м. Санкт-Петербург (Росія) у жовтні 2006 року.

Звірення проводились відповідно до технічного регламенту. Відповідно до технічного регламенту встановлювався динамічний діапазон від 75 Бк/м³ до 12000 Бк/м³. У цьому діапазоні було затверджено опорні значення об'ємної активності радону-222, саме в цих опорних точках і проводились звірення. Кожний учасник звірень на основі власних вимірювань в цих точках на своєму еталоні встановив значення відносної розширеної невизначеності, що вимірює його еталонний радон-монітор. Ця інформація надавалась пілотній лабораторії та координатору до проведення міжнародних звірень. Для кожного вимірювання складався графік, на якому відображалося опорне значення та результати, отримані кожним учасником при вимірюваннях, та їх невизначеності. Кожному учаснику надавався індивідуальний код. Алгоритм обробки результатів звірень для кожного учасника наступний:

? визначення середнього арифметичного значення результату вимірювання по n вимірюваннях обчислюється по формулі:

,

де n - кількість вимірювань.

? обчислення результату вимірювання з урахуванням коефіцієнту калібрування та фонового значення зразкового радіометра радону проводиться по формулі:

де - коефіцієнт калібрування для конкретної активності,

- фонове значення еталонного радіометра радону-222;

? обчислення результату вимірювання з урахуванням поправочного коефіцієнту, фонового значення і періоду напіврозпаду радону-222 проводиться по формулі:

де - чисельне значення з урахуванням періоду напіврозпаду радону-222 при 10 хвилинному інтервалі вимірювання;

? обчислення стандартної невизначеності типу А проводиться по формулі:

.

? обчислення стандартної невизначеності типу В проводиться по формулі:

,

де ? значення опорної точки, що задається кожним учасником звірень, - невизначеності типу В у конкретній точці. Ці значення входять у бюджет невизначеності для кожного учасника та розсилаються пілотній лабораторії до початку звірень.

? обчислення сумарної стандартної невизначеності проводиться по формулі:

,

? визначення ефективного числа ступенів свободи визначається по формулі:

,

? розширена невизначеність визначається по формулі:

де - квантиль розподілу Стьюдента для довірчої ймовірності Р = 0,99 та числі ступенів свободи .

В результаті проведених міжнародних звірень були підтверджені заявлені метрологічні характеристики державного первинного еталона одиниці об'ємної активності радону-222 ДЕТУ 12-01-97. На рис. 7, для прикладу, відображено вимірювання опорних значень 410 Бк/м³ та 4000 Бк/м³ учасниками звірень.

При проведенні міжнародних звірень встановлено, що заявлені метрологічні характеристики ДЕТУ 12-01-97 відповідають дійсності та перебувають на рівні характеристик національних еталонів Німеччини, Росії, Білорусі та Латвії, що підтверджує рядок СМС для включення в Додаток про взаємне визнання сертифікатів.

На підставі результатів міжнародних звірень національних еталонів країн учасників можна зробити висновок, що державний первинний еталон одиниці об'ємної активності радону-222 по своїм метрологічним та технічним характеристикам знаходиться на рівні національних еталонів провідних країн світу.

У висновках сформульовані основні наукові та практичні результати дисертаційної роботи.

Висновки

У дисертації на основі теоретичних та експериментальних досліджень вирішена актуальна науково-практична задача створення методів та засобів, що забезпечують єдність вимірювань об'ємної активності радону-222 в Україні.

1. Найбільш важливими результатами, отриманими при проведенні цих досліджень, є:

? створення безпечного твердотільного генератора радону-222 з малою нестабільністю в порівнянні з рідинними генераторами на основі застосування стандартного зразка уранової руди УР 768 для генерації радону-222;

? створення імпульсних іонізаційних камер відкритих з одного та двох торців на основі дослідження електростатичних та дифузійних розподілів при вирішенні крайових задач електростатики та дифузії радону-222 у порожнинах камер;

? створення еталона-переносника ЕП 12-01-97 з високою чутливістю та швидкодією на основі імпульсної іонізаційної камери;

? створення двокамерної еталонної установки для формування та вимірювання об'єму радонової атмосфери за допомогою метода, який заснований на розв'язанні рівняння газового стану, що не вимагає визначення об'єму еталонних іонізаційних камер та термостатування радонової камери;

? експериментальні дослідження метрологічних характеристик державного первинного еталона одиниці об'ємної активності радону-222 типу ДЕТУ 12-01-97;

? підтвердження метрологічних характеристик ДЕТУ 12-01-97 за результатами міжнародних звірень з національними еталонами одиниці об'ємної активності радону-222 Білорусі, Латвії, Німеччині та Росії.

В цілому, у дисертаційній роботі отримано науково-обгрунтовані результати, які в сукупності вирішили конкретну науково-технічну задачу по розробці та метрологічному забезпеченню вимірювань об'ємної активності радону-222 в Україні.

2. Значення вирішеної в дисертаційній роботі науково-технічної задачі полягає в розвитку теоретичних і прикладних основ метрологічного забезпечення вимірювань об'ємної активності радону-222, які містять розробку теоретичних основ державного первинного еталона об'ємної активності радону-222 типу ДЕТУ 12-01-97 та еталонів-переносників.

3. Наукове використання отриманих у дисертації результатів полягає в розвитку теорії та практики використання імпульсних іонізаційних камер, відкритих із двох торців, для вимірювання не тільки радону-222, але й радону-220 (торона), об'ємні активності якого регламентовані Нормами радіаційної безпеки України (НРБУ - 97).

4. Вірогідність отриманих у роботі наукових результатів підтверджується наступним:

? збігом результатів експериментальних і теоретичних досліджень імпульсної іонізаційної камери еталона-переносника типу ЕП 12-01-97;

? міжнародними звіреннями ДЕТУ 12-01-97 з національними еталонами одиниці об'ємної активності радону-222, створеними в Німеччині, Росії, Білорусі та Латвії.

5. Наукові та прикладні результати досліджень, отримані в дисертаційній роботі можуть бути використані:

? при створенні державного первинного еталона одиниці об'ємної активності торону;

? при створенні робочих еталонів одиниці об'ємної активності радону та торону на базі ННЦ «Інститут метрології»;

? при створенні високоточних радон-моніторів та торон-моніторів на основі імпульсних іонізаційних камер, відкритих із двох торців, і спектрометрів імпульсних сигналів на приладобудівних підприємствах України (м. Київ, м. Жовті Води, м. Харків).

6. Результати роботи знайшли практичне використання при створенні робочого еталона об'ємної активності радону типу РЕТУ 12-01-03, що належить Інституту гігієни та медичної екології ім. О.М. Марзєєва Академії медичних наукУкраїни (м. Київ) і високоточних робочих радон-моніторів, що створюються у КП «Кировгеология» (м. Київ) та НПП «Позитрон» (м. Жовті Води).

7. На підставі результатів міжнародних звірень встановлено, що заявлені метрологічні характеристики ДЕТУ 12-01-97 відповідають дійсності та перебувають на рівні характеристик національних еталонів РТВ (Німеччина), ВНИИФТРИ (Росія), Белгим (Білорусь) та Центру радіаційної екології та іспитів (Латвія), що підтверджує рядок СМС (calibration and measurement capabilities) для включення в Додаток про взаємне визнання сертифікатів.

Список опублікованих праць за темою дисертації

1. Скляров В.В. Создание и исследование эталона-переносчика единицы объемной активности радона-222 // Научные труды II международной научно-технической конференции. - Харьков: ХГНИИМ, 1999. - С. 247-249.

2. Скляров В.В. Экспериментальное исследование динамики и градиента распределения радона-222 в объеме измерительной камеры Государственного эталона единицы объемной активности радона-222 // Украинский метрологический журнал. - 2004. - №3. - С. 48-50.

3. Скляров В.В. Теоретические и экспериментальные исследования импульсной ионизационной камеры эталона-переносчика // Украинский метрологический журнал. - 2004. - №4. - С. 63-65.

4. Кравченко Н.И., Скляров В.В., Яковлева Л.Н. Рабочие средства измерений активности радона и его дочерних продуктов распада // Украинский метрологический журнал. - 1998. - №4. - С. 40-44.

5. Кравченко Н.И., Кащей В.А., Оголюк В.П., Скляров В.В., Тараканов Б.И., Яковлева Л.Н. Государственный специальный эталон единицы объемной активности радона-222 // Труды IV Международной конференции и дискуссионного клуба. - Гурзуф: 1998. - С. 478-480.

6. Скляров В.В., Белобров В.А. Применение метода R-функций в расчете электростатических полей в импульсной ионизационной камере эталона-переносчика единицы объемной активности радона-222 // Научные труды V международной научно-технической конференции. - Харьков: ННЦ «Институт метрологии», 2006. - С. 344-346.

Размещено на Allbest.ru

...