Основы подхода к изучению процессов самоорганизации в природе были заложены в трудах И. Пригожина [1 - 3]. В последующем они получили дальнейшее развитие в работах Г. Хаккена, в которых трансформировались в новый междисциплинарный подход, именуемый синергетикой [4].

Явление самоорганизации при образовании структур материалов проявляется наиболее сильно в неравновесных условиях, когда система стремится к некоторому стационарному состоянию [5]. Самоорганизация при формировании структуры материалов проявляется на различных уровнях, начиная с формирования кристаллической решетки, которая описывается на основе кластерной самоорганизации периодических структур [6]. На следующем уровне процессы самоорганизации проявляются при формировании сложных систем дефектов кристаллического строения, наблюдаемых при деформации металлов и сплавов [7]. Теория самоорганизующихся систем используется для описания процессов структурных превращений, протекающих вдали от равновесия, в частности при формировании мартенситных и бейнитных структур в железоуглеродистых сплавах [8].

Для описания возникающих при кристаллизации высокопрочных чугунов с шаровидным графитом явлений, связанных с закономерным расположением графитовых включений в структуре, были использованы методы фрактальной кластеризации (агрегации) вещества. Необходимо внести ясность в терминологию, используемую при описании процессов образования фрактальных кластеров. В металловедении кластерная теория ассоциируется со строением металлических расплавов. В соответствии с этой теорией в момент, предшествующий кристаллизации, в жидких сплавах существуют кластеры, обладающие структурой первичных фаз.

С точки зрения теории фрактальной агрегации термин "кластер" имеет более широкое значение и применяется для описания различных структур, возникающих в процессе их взаимодействия или агрегации [9]. Теорию фрактальной агрегации используют для описания процессов электролиза, осаждения частиц при напылении, описания структуры пористых тел, строения границ сплавов, формообразования в биологии и геологии, возникновения шаровых молний и электрического пробоя материалов [10].

Первоначально термин "фрактальный кластер" применялся для описания процессов агрегации, связанных с образованием разветвленной структуры, реализуемых в виде компьютерных программ. Исторически первой можно считать модель Виттена-Сандера [11], в соответствии с алгоритмом которой к первоначально введенному в ограниченную плоскость зародышу постепенно присоединяются генерируемые программой частицы. Частицы движутся прямолинейно и отражаются от стенок ограниченной плоскости до тех пор, пока не касаются зародыша или ветвей кластера, выросшего на зародыше. При касании они прикрепляются к нему, за счет этого происходит рост разветвленного агрегата (рис.1 а). Такая модель получила название DLA (diffusion limited aggregation), в русской транскрипции ОДА (ограниченная диффузией агрегация). Возникающий в таких условиях агрегат является фрактальным, т.е. обладает геометрическими характеристиками самоподобия, и плотность частиц в нем изменяется по степенному закону по мере удаления от первоначального зародыша. Модель Виттена-Сандера имела определенные ограничения, в частности в алгоритме программы было заложено, что при касании агрегата происходит 100 % -е прилипание частицы к нему в месте контакта. В последующих моделях условия формирования агрегатов изменялись, что привело к появлению разнообразных модификаций фрактальных кластеров. Изменение условий образования агрегатов влияет на их строение, что сказывается на изменении фрактальных размерностей.

фрактальный анализ формализм конструкционный материал

а) б)

Рис. 1. Разновидности фрактальных кластеров: а - кластер, соответствующий модели DLA; б - кластер, образованный по модели ССА [10]

Другая модель агрегации частиц, получившая наибольшее распространение, - модель ССА (cluster - cluster aggregation). В соответствии с этой моделью кластерный агрегат формируется путем объединения мелких кластеров, которые на начальном этапе формируются в соответствии с моделью DLA или ее модификациями. Такие кластерные агрегаты имеют более рыхлое строение, чем в модели DLA, что сказывается на уменьшении их фрактальных размерностей (рис.1 б).

Все существующие модели формирования фрактальных агрегатов реализовывались первоначально как компьютерные программы. Последующее исследование показало, что разнообразные процессы, происходящие в природе, подчиняются законам фрактальной агрегации. Методика изучения фрактальных кластеров заключается в определении фрактальной размерности и последующем выборе компьютерной модели, наиболее адекватно описывающей условия формирования кластерной структуры.

Металлографический анализ образцов из высокопрочного чугуна показал, что графитовые включения в плоскости шлифа часто образуют цепочки, имеющие форму дуг, отрезков или других простейших фигур [12]. При использовании методов стереометрической металлографии было определено, что включения, образующие цепочки, как правило, имеют близкие размеры.

Чугун для исследования выплавляли в индукционной печи промышленной частоты ИЧТ-1. Плавку проводили переплавным процессом по технологии получения полусинтетического чугуна. При плавке использовали передельный чугун П-2 (ГОСТ 805-95) и стальной лом марки 1А (ГОСТ 2787-75). В качестве карбюризатора применяли измельчённые отходы графитовых электродов. Модифицирование расплава проводили в ковше по технологии "сэндвич-процесс" (модификатор - ФСМг-7 (ТУ 14-5-134-86)). При расчете количества шихтовых и легирующих материалов исходили из обеспечения химического состава чугуна марки ВЧ 45 (ГОСТ 7293-85). Химический состав выплавленного чугуна: 3,17 - 3,2 % С; 2,9 - 3,1 % Si; 0,6 - 0,7 % Mn; 0,06 % P; 0,03 % S; 0,05 - 0,06 % Мg.

Образцы для исследования микроструктуры получали в сухих песчано-глинистых формах. Они представляли собой цилиндрические заготовки 35 300. Кроме того, микроструктурным исследованиям подвергались приливные образцы и элементы литниковых систем отливок - прибыли и выпоры.

Изучение и регистрацию микроструктуры проводили с помощью аналитического компьютеризированного комплекса, созданного на базе инвертированного металлографического микроскопа Leica DM IRM.

Для выявления первичной структуры чугуна шлифы подвергались тепловому травлению специальным реактивом. Для получения реактива 5 г пикриновой кислоты (C₆H₂ (NO₂) OH) и 20 г едкого натра (NaOH) растворяли в 100 мл дистиллированной воды. Травление шлифов проводили при температуре 70 ^оС с выдержкой в реактиве 40 мин. После выдержки при заданной температуре шлифы охлаждались в реактиве до комнатных температур.

Микроструктура чугуна после теплового травления представлена на рис.2 а.

а)б)

Рис.2. Микроструктура изучаемых образцов ЧШГ:

а - распределение графитовых включений (тепловое травление), 80;

б - распределение графитовых включений в зоне усадочной пористости (шлиф не травлен), 100

Фрагмент микроструктуры чугуна (рис.2 а) после соответствующей обработки был использован для последующего фрактального анализа изображений. При подготовке микроструктуры к анализу исходили из следующих предположений. Во-первых, графитовые включения в расплаве при эвтектической кристаллизации возникают постепенно. Это, в частности, определяется площадкой, появляющейся на кривых охлаждения при эвтектической кристаллизации чугунов. Хотя их рост при кристаллизации происходит в разные временные промежутки, они обычно имеют сходные размеры. Во-вторых, исходными частицами для формирования в расплаве чугуна кластерных агрегатов являются эвтектические ячейки, состоящие из графита и аустенитной оболочки. В-третьих, при кристаллизации чугуна эти ячейки соприкасаются через аустенитные оболочки и в результате "привариваются" друг к другу.

Изучая распределение графитовых включений в областях усадочной пористости (рис.2 б), определили средний размер эвтектических ячеек, при котором наблюдается их соприкосновение:

D_{эв. яч "} 2,5D_гр,

где D_гр - диаметр графитовых включений.

При подготовке изображения к компьютерному анализу (фрагмент рис.2 а) в основу были положены расчетные эвтектические ячейки (рис.3).

Рис.3. Исходное изображение для компьютерного анализа

При распределении частиц в плоскости шлифа окружности, характеризующие сферические эвтектические ячейки, должны касаться в одной точке, но на представленном изображении некоторые из них пересекают друг друга. Это объяснятся тем, что при анализе были учтены эвтектические ячейки, расположенные вне плоскости шлифа, а также ячейки, имеющие сдвоенные графитовые включения. При этом руководствовались выявленными при тепловом травлении закономерностями строения чугуна. На изображении микроструктуры чугуна светлые области феррита, относящегося к оторочкам "бычьего глаза", указывают на наличие графитового включения либо выше, либо ниже плоскости шлифа. Такие эвтектические ячейки дополнительно были показаны как пересекающиеся окружности. Использование в анализируемом изображении подобных ячеек позволяет рассматривать полученную структуру как пространственное распределение частиц.

Фрактальный анализ полученного изображения проводили с использованием программы ImageJ и дополнительного модуля FracLac 2.5, который работает с бинарными (черно-белыми) изображениями и позволяет рассчитывать фрактальные размерности несколькими способами. Для анализа распределения эвтектических ячеек в структуре высокопрочного чугуна был использован алгоритм определения фрактальных размерностей по методу сеток [13], при котором изображение агрегата разбивается сеткой на ячейки заданных размеров. Сканирование изображения агрегата осуществляется за несколько циклов, при этом на каждом последующем цикле размеры ячеек сетки увеличиваются. Фрактальная размерность анализируемого бинарного изображения агрегата вычисляется по формуле

(1)

где - размер ячейки сетки; N - количество ячеек размера , содержащих пиксели изображения агрегата. Размер ячейки () определяется как отношение площади ячейки к общей площади изображения.

Геометрически вероятностная фрактальная размерность D в программном модуле FracLac 2.5 определяется по наклону регрессионной линии, рассчитанной по методу наименьших квадратов, в координатах (-ln) - lnN. Для получения среднестатистического значения фрактальной размерности изображения месторасположение точки отсчета для сканирования изображения агрегата сеткой изменяется несколько раз. После определения фрактальных размерностей для различных точек отсчета вычисляется среднее значение, которое и является фрактальной размерностью изображения. Вычисленная фрактальная размерность позволяет выбрать модель, в соответствии с которой при заданных условиях происходит агрегация эвтектических ячеек.

На рис.4 а представлена графическая зависимость (-ln) - lnN, полученная на основании расчетных данных фрактального анализа изображения агрегата распределения эвтектических ячеек в структуре высокопрочного чугуна. Построенная линия регрессии соответствует линейной модели:

.

Коэффициент детерминации r² равен 0,99.

Коэффициент при предикторе (-ln) определяет фрактальную размерность для заданного положения сетки изображения (D = 1,79).

а)

б)

Рис.4. Графические зависимости, полученные на основе расчетных данных с использованием модуля для фрактального анализа FracLac 2.5: а - определение фрактальной размерности изображения; б - определение лакунарности фрактального агрегата

Фрактальная размерность изображения D, рассчитанная как среднее значение для четырех положений сеток, равна 1,75. Данное значение фрактальной размерности соответствует ССА-модели кластера, образующегося при ассоциации частиц в трехмерном пространстве.

Важным параметром для описания стохастических фрактальных структур является лакунарность. Термин "лакунарность" был впервые использован Б. Мандельбротом [14] для описания неравномерности распределения галактик в наблюдаемой части Вселенной. Фактически лакунарность является мерой неоднородности заполнения пространства объектом. Чем выше лакунарность, тем больше в изучаемом распределении имеется пустых областей. Аналогично в анализируемом изображении микроструктуры чугуна в плоскости шлифа часть графитовых включений скрыта металлической матрицей, которая образует перлитные области, воспринимаемые программой как пустоты. Мерой лакунарности () в использованной программе является изменение плотности изображения агрегата при сканировании сеткой с ячейками различных размеров. Для ее расчета используется следующая формула:

(2)

где - стандартное отклонение массы (для бинарного изображения - количество пикселей) фрактального агрегата в ячейках сетки заданного размера ; - среднее значение массы агрегата в ячейках заданного размера .

Как и фрактальная размерность, лакунарность определяется по наклону регрессионной линии в координатах (-ln) - ln.

Для фрактального анализа изображения распределения эвтектических ячеек в плоскости шлифа полученная графическая зависимость для определения лакунарности представлена на рис.4 б. Уравнение регрессии для линии тренда:

Лакунарность в изучаемом фрактальном агрегате = 0,14 (r² = 0,6), что указывает на высокую однородность распределения эвтектических ячеек в объеме чугуна с шаровидным графитом. Несмотря на относительно низкое значение коэффициента детерминации r²_, прослеживается четкая тенденция к положительной корреляции.

Таким образом, проведенный анализ изображения эвтектических ячеек в плоскости шлифа показал, что изучаемый кластерный агрегат отличается низкой лакунарностью.

Полученные результаты позволяют разработать модель процесса кристаллизации чугуна и объяснить особенности расположения графитовых включений в его структуре.

Вычисленная программой фрактальная размерность (D = 1,75) соответствует кластер-кластерной модели агрегации (ССА), что установлено по обобщенным базам данных существующих моделей [10]. Такой кластер обладает относительно высокой плотностью распределения графитовых включений, что объясняет относительно низкую лакунарность.

В соответствии с выбранной моделью агрегации кристаллизацию высокопрочного чугуна можно представить как многоэтапный процесс возникновения фрактального агрегата.

На первом этапе эвтектической кристаллизации в расплаве образуются первичные фазы: включения графита и кластеры аустенита. Графитовые включения при кристаллизации выполняют функцию первичных зародышей в модели агрегации, и вокруг них в переохлажденном расплаве формируются эвтектические ячейки.

На втором этапе, в момент, предшествующий их агрегации, эвтектические ячейки и первичные кластеры совершают в расплаве броуновское движение. Направление движения эвтектических ячеек и кластеров аустенита в расплаве зависит от суммарного воздействия на них различных сил. В частности, на формирующиеся частицы твердой фазы в расплаве действуют конвективные потоки расплава, гравитационная и архимедова силы. При взаимном касании эвтектических ячеек аустенитными оболочками происходит их "приваривание". В момент соприкосновения отдельных частиц и после него продолжается рост эвтектических ячеек по обычному диффузионному механизму. Наблюдаемые при микроструктурных исследованиях чугуна цепочки графитовых включений представляют собой соединившиеся между собой эвтектические ячейки, возникшие на начальном этапе агрегации. В результате ассоциации цепочек эвтектических ячеек и аустенитных кластеров образуются фрактальные кластерные агрегаты.

Заключительный этап кристаллизации чугуна - переход от фрактального агрегата к перколяционному, или, по терминологии Б. Мандельброта, сукколяционному [14]. Перколяция - процесс протекания жидкости в твердой среде. При этом в чистом виде перколяция представляет собой сквозное протекание, что в условиях кристаллизации отливки невозможно. Поэтому использование термина "сукколяция", означающего "недопротекание", является наиболее приемлемым. Применительно к процессу кристаллизации чугуна на этом этапе происходит перетекание маточного расплава, сформировавшегося после образования фрактального агрегата, в межкластерном пространстве. Маточный расплав, обогащенный ликвирующими компонентами сплава, перемещается в еще не затвердевших областях агрегатного каркаса. На этом этапе в структуре могут возникнуть полости, изолированные от жидкой фазы, в которых при окончании затвердевания образуются поры. Наиболее явно кластерная структура проявляется в местах усадочных пор и раковин, которые при кристаллизации высокопрочного чугуна распределены неравномерно в объеме отливки.

Предлагаемая методика определения фрактальной размерности может быть использована для анализа процессов структурообразования с целью определения последовательности возникновения фаз в новых сплавах.

Приведем другой пример использования фрактального анализа для определения параметров структуры графитизированных чугунов. В соответствии с изложенной методикой исследуемая структура представляется как бинарный массив, который разбивается на ячейки заданного размера, и для каждой ячейки проводится оценка единичных элементов структуры (для бинарных изображений - пикселей), имеющая корреляционную взаимосвязь с массивом всей структуры.

Описательной характеристикой в мультифрактальном формализме является спектр обобщенных размерностей D_q. В спектре выделяют хаусдорфову (D₀), информационную (D₁) и корреляционную (D₂) размерности. Для более точной оценки анализируемых геометрических объектов используют функцию мультифрактального спектра f ().

Проведено исследование микроструктуры доэвтектического чугуна. Микроструктура чугуна представляла собой дендритную матрицу (рис.5 а) с междендритным мелкодисперсным эвтектическим графитом (рис.5 б).

а) б)

Рис.5. Исходная микроструктура чугуна: а - дендриты аустенита (не травлено), 80; б - междендритный графит, 1000

Мультифрактальную параметризацию для оценки геометрических параметров дендритной структуры первичного аустенита и эвтектического графита проводили на бинарных изображениях (рис.6).

а)

б)

Рис.6. Бинарные изображения микроструктуры, представленной на рис.5: а - дендриты аустенита; б - междендритный графит

Мультифрактальный анализ изображения микроструктуры чугуна проводили в программном модуле FracLac 2.5 Анализировали f () - спектры и спектры D_q обобщенных размерностей Реньи. Результаты анализа представлены на рис.7.

Представленные графики характеризуют обе микроструктуры как мультифрактальные (D_q D_q при q > q). Анализ хаусдорфовой размерности (D_{0 (дендр. ауст)} = 1,8946 D_{0 (эвтек. граф)} = 1,5452) показывает, что дендритная структура аустенита, имеющая преобладающую фрактальную размерность, является ведущей при структурообразовании чугуна. Это объясняется тем, что геометрические объекты, обладающие большей фрактальной размерностью, возникают первыми в фазовом пространстве, стремясь обеспечить себе наиболее развитое строение, не ограниченное конкурентными фазами. Графитовая фаза выделяется в междендритных промежутках, фактически вписываясь в определенные ограничения, диктуемые первичной -фазой. При этом фрактальная размерность графитовой фазы как геометрического объекта будет ниже, чем у дендритов аустенита. Такая последовательность формирования естественных структур в природе обусловлена правилом, которое утверждает следующее: геометрический объект, имеющий меньшую фрактальную размерность, может быть размещен только в объекте с большей размерностью.

а) б)

в) г)

Рис.7. Спектры обобщенных размерностей D_q и f () - спектры:

а, в - для дендритов аустенита; б, г - для эвтектического графита

Помимо общего исследования изображений микроструктур материалов фрактальный анализ может быть использован для определения морфологических параметров графитовой фазы, которые не могут быть численно определены по стандартным методикам. К таким параметрам относятся распределение и форма графитовых включений.

В качестве исходных изображений для анализа использовали стандартные шкалы (ГОСТ 3443-87) и нетравленые шлифы различных по структуре и технологии получения чугунов. Микроструктуры графитизированных чугунов регистрировали с помощью аналитического компьютеризированного комплекса, составленного на базе микроскопа Leica DM IRM.

Первоначально в ходе операции сегментации на бинарном изображении выделяли отдельные включения. Далее сканировали каждое включение сеткой с определенным размером ячейки. Сканирование включения программой осуществляется несколько раз. На каждом следующем этапе сканирования сторона ячейки сетки увеличивается на один пиксель в соответствии с арифметической прогрессией. На рис.8 представлены отдельные этапы сканирования продольного среза включения пластинчатого графита, наблюдаемого в плоскости шлифа серого чугуна. Количество этапов определяется максимальным размером ячейки сетки, которая равномерно заполняет сканируемое включение. Например, для включения, представленного на рис.8, число этапов при сканировании ячейками возрастающего размера составило 46. На каждом этапе определяются количество ячеек (N), содержащих пиксели изображения включения, и их размер (), который вычисляется как отношение площади ячейки к общей площади изображения. Эти параметры используются в расчете фрактальных размерностей в соответствии с формулой (1).

Рис.8. Результаты отдельных этапов сканирования графитового включения по методу сеток

Перед исследованием микроструктур различных чугунов были проведены калибровочные замеры стандартных шкал изображений (прил.3 к ГОСТ 3443-87). Такой анализ позволил сопоставить фрактальные размерности со стандартизированной формой графитовых включений. Первоначально шкала фрактальных размерностей включений, наблюдаемых в плоскости шлифа, была принята от D = 1, что соответствует отрезку, до D = 2, что соответствует идеальному кругу в плоскости. При исследовании стандартных шкал изображений не было обнаружено включений с идеально круглой формой, поэтому верхнее значение интервала было уменьшено до D = 1,9. Такой диапазон вероятностных фрактальных размерностей охватывает все наблюдаемые при исследованиях и существующие в чугунах включения графита (по ГОСТ 3443-87).

Диапазон фрактальных размерностей был разделен в соответствии со шкалами ГОСТ 3443-87 на пять ступеней компактности. Первая ступень (1,0…1,09) отвечает пластинчатой игольчатой форме графита (ПГф3); вторая (1,1…1,29) - пластинчатой прямолинейной (ПГф1); третья (1,3…1,49) - пластинчатой завихренной (ПГф2) и гнездообразной (ПГф4), а также вермикулярной извилистой (ВГф2); четвертая (1,5…1,69) - вермикулярной узелковой (ВГф1) и утолщенной (ВГф3), а также структуре ковкого чугуна - нитевидной (КГф1) и хлопьевидной (КГф2); пятая ступень (1,7…1,9) включает компактную форму включений ковкого чугуна (КГф3) и всю шкалу, относящуюся к чугуну с шаровидным графитом (ШГф1…ШГф5). Для упрощения идентификации графитовых включений была использована цветовая шкала, на которой отдельным ступеням фрактальных размерностей формы включений были присвоены свои цвета. Помимо формы графитовых включений при компьютерном анализе можно численно определить параметры, характеризующие количество, размер и распределение графитовой фазы в чугунах. Количество графитовой фазы в чугуне вычисляется из отношения количества черных пикселей (С_гр), которые характеризуют содержание графитовой фазы, наблюдаемой в плоскости шлифа, к общему количеству пикселей изображения (С_из):

Размер графитовых включений оценивается по отношению суммы площадей графитовых включений (F_i) к общему числу включений (n), сегментированных на изображении микроструктуры:

Уравнение позволяет вычислить показатель, характеризующий среднюю площадь графитовых включений в пикселях.

Для оценки распределения графитовых включений необходимо использовать не локальный анализ отдельных включений, а общий фрактальный анализ всего изображения. Для оценки степени равномерности распределения объектов в плоскости используется лакунарность, которая характеризует неоднородность заполнения изображения пикселями, относящимися к графитовой фазе. Лакунарность рассчитывается по формуле (2).

Все параметры имеют конкретные числовые значения и могут быть использованы для разработки математических моделей взаимосвязи механических свойств и структуры графитизированных чугунов.

Список литературы

1. Николис, Г. Самоорганизация в неравновесных системах / Г. Николис, И. Пригожин. - М.: Мир, 1979. - 603 с.

2. Пригожин, И. Порядок из хаоса / И. Пригожин, И. Стенгерс. - М.: Едиториал УРСС, 2001. - 312 с.

3. Гленсдорф, П. Термодинамическая теория структуры, устойчивости и флуктуаций / П. Гленсдорф, И. Пригожин. - М.: Едиториал УРСС, 2003. - 280 с.

4. Хаккен, Г. Синергетика/ Г. Хаккен. - М.: Мир, 1980. - 383 с.

5. Хмелевская, В.С. Процессы самоорганизации в твердом теле/ В.С. Хмелевская // Соросовский образовательный журнал. Физика. - 2000. - Т.6. - № 6. - С.85-91.

6. Илюшкин, Г.Д. Моделирование процессов самоорганизации в кристаллообразующих системах/ Г.Д. Илюшкин. - М.: Едиториал УРСС, 2003. - 376 с.

7. Конева, Н.А. Классификация, эволюция и самоорганизация дислокационных структур в металлах и сплавах/ Н.А. Конева // Соросовский образовательный журнал. Физика. - 1996. - № 6. - С.99-107.

8. Олемской, А.И. Синергетика конденсированной среды / А.И. Олемской, А.А. Кацнельсон. - М.: Едиториал УРСС, 2003. - 336 с.

9. Федер, Е. Фракталы/ Е. Федер. - М.: Мир, 1991. - 254 с.

10. Смирнов, Б.М. Физика фрактальных кластеров/ Б.М. Смирнов. - М.: Наука, Гл. ред. физ. - мат. лит., 1991. - 136 с.

11. Кулак, М.И. Фрактальная механика материалов/ М.И. Кулак. - Минск: Высш. шк., 2002. - 302 с.

12. Макаренко, К.В. Особенности распределения графита в отливках из ЧШГ / К.В. Макаренко // Изв. вузов. Черная металлургия. - 2009. - № 1. - С.43-46.

13. Золотухин, И.В. Твердотельные фрактальные структуры / И.В. Золотухин, Ю.Е. Калинин, В.И. Логинова // Альтернативная энергетика и экология. - 2005. - Т.29. - № 9. - С.56-66.

14. Мандельброт, Б. Фрактальная геометрия природы/ Б. Мандельброт. - М.: Инс-т компьютер. исслед., 2002. - 656 с.

Размещено на Allbest.ru