Происхождение неблагоприятной ориентации гидридов в оболочечных трубах из сплава Zr-1%Nb

Размещено на http://www.allbest.ru/

Происхождение неблагоприятной ориентации гидридов в оболочечных трубах из сплава Zr-1%Nb

М.Г. Исаенкова,

Ю.А. Перлович,

В.А. Фесенко

Важной проблемой эксплуатации циркониевых изделий в ядерных реакторах является предотвращение их растрескивания, связанного с неблагоприятной ориентацией гидридов. Гидриды в изделиях из циркониевых сплавов образуются в результате их насыщения водородом в агрессивной среде теплоносителя. Ориентация гидридов определяется текстурой матрицы и напряжениями, действующими в процессе их образования. Поэтому на стадии изготовления конструкционных элементов необходим контроль факторов, ответственных за ориентацию гидридов. Контрольные испытания по гидрированию готовых изделий позволяют гарантировать успешность их эксплуатации в ядерных установках. Оценка ориентации гидридов проводится на металлографических шлифах (рис. 1), при этом рассчитывается доля гидридных пластин (иголок), угол наклона которых к радиальному направлению меньше 450. Задачей данной работы являлось уточнение факторов, оказывающих доминирующее влияние на ориентацию гидридов.

При анализе особенностей гидридных выделений в изделиях из циркониевых сплавов прежде всего необходимо учитывать имеющуюся информацию (1) о габитусных плоскостях гидридных частиц, а также (2) об объемных изменениях, сопряженных с образованием гидридов.

Габитусными плоскостями гидридных частиц называют плоскости циркониевой матрицы, вдоль которых располагаются эти частицы или по которым осуществляется контакт между матрицей и включениями. Экспериментальные данные о габитусных плоскостях гидридных выделений в циркониевых сплавах разнообразны и противоречивы: в качестве габитусных плоскостей частиц -гидрида наблюдались плоскости призматического скольжения {10.0} [1], плоскости двойникования {10.2}, {11.1} и {11.2} [2], плоскости пирамидального скольжения {10.1} [3], плоскости базисного скольжения (00.1) [4], плоскости {10.L} и, в частности, {10.7} [5-6]; местами преимущественного образования гидридов часто оказываются также межзеренные и межфазные границы [7-11]. Так как изделия из циркониевых сплавов всегда обладают развитой кристаллографической текстурой, плоскости матрицы, которые могут являться габитусными, располагаются в изделии определенным закономерным образом и соответствующим образом должны располагаться гидриды. сплав циркониевый гидридный

Согласно наиболее общей точке зрения, растягивающие напряжения при условии достижения ими определенной величины оказывают решающее влияние на выбор гидридами плоскостей габитуса гидридов из числа возможных. Так как образование гидрида сопряжено с увеличением объема матрицы, его пластинки располагаются перпендикулярно оси растяжения, тем самым в наибольшей мере способствуя снятию напряжений за счет уменьшения энергии деформации, связанной с растяжением. Потенциальных габитусных плоскостей в б-Zr так много, что в принципе гидриды могут сформировать практически любую поверхность, форма которой определяется полем действующих в материале напряжений. Но на развитие этого процесса оказывают влияние и некоторые другие факторы, такие как взаимная разориентация зерен на границе. Все факторы в совокупности обуславливают очень сложную и прихотливую картину образования гидридов. Напряжения являются основным фактором, контролирующим ориентацию гидридов при удовлетворении требований, касающихся габитусных плоскостей.

Тангенциальная ориентация базисных плоскостей в оболочечных трубах из циркониевых сплавов чревата неблагоприятной ориентацией гидридов при наличии тангенциальных растягивающих напряжений, если базисные плоскости являются основными габитусными плоскостями. Если гидриды в трубе имеют тангенциальную ориентацию, в силу особенностей текстуры трубы базисные плоскости никак не могут являться габитусными плоскостями, тогда как для этой роли в данном случае лучше подходят плоскости {10.0} или пирамидальные.

Ориентация гидридов как индикатор распределения напряжений в трубе на стадии выделения гидридов

Текстура оболочечных труб, несмотря на известную неоднородность, не может меняться от места к месту столь кардинальным образом, что принципиально изменяется картина расположения гидридов, - например, их радиальное расположение вблизи поверхностей и расположение по окружности в центральных слоях. Правильнее возлагать ответственность за такое расположение гидридов на особенности поля упругих напряжений, действующих в трубе. Если во внешних слоях трубы преобладает тангенциальное растяжение, а во внутренних слоях - тангенциальное сжатие, то при переходе от внешнего слоя к внутреннему радиальное расположение гидридов сменяется их расположением по окружности, поскольку очевидным следствием тангенциального сжатия внутренних слоев является их радиальное растяжение. Таким образом, рассматриваемое распределение гидридов может отражать характер эпюры тангенциальных напряжений по сечению трубы. Тогда контроль за расположением гидридов должен осуществляться посредством управления полем напряжений.

По-видимому, выделение гидридов сопряжено с релаксацией остаточных напряжений, вследствие чего при этом происходит общее снижение их уровня и снятие их анизотропии. Поэтому, при выявлении предпосылок возникновения различий в расположении гидридов, лишено смысла измерение остаточных напряжений на образцах, подвергнутых автоклавированию и обнаруживающих такие различия, - лучшим индикатором распределения остаточных напряжений в трубе перед ее автоклавированием или в процессе охлаждения является распределение гидридов.

Образование гидридов и пластическая деформация как альтернативные механизмы релаксации напряжений

Напряжения снижаются за счет релаксации, происходящей посредством действия конкурирующих механизмов - при образовании гидридов и при активизации дислокационных процессов. Гидридами отмечены напряжения, остающиеся в материале трубы после дислокационной релаксации, которая характеризуется анизотропией и зависит от текстуры трубы.

Гидридообразование и пластическая деформация (имеются в виду начальные проявления пластической деформации, включающие перемещение и перераспределение дислокаций) являются альтернативными способами релаксации напряжений, характеризующимися разными критическими уровнями этих напряжений. Дислокационная релаксация требует меньшего времени, чем гидридная, сопряженная с протеканием диффузионных процессов. При достижении критического уровня напряжений активизируется их релаксация путем протекания дислокационных процессов. Таким образом, наблюдая преимущественно тангенциальное расположение гидридов, можно сделать вывод, что на стадии гидридообразования доминировали радиальные растягивающие напряжения, тогда как тангенциальные растягивающие напряжения в основном срелаксировали до образования гидридов.

Возможные механизмы влияние кислорода на распределение гидридов в оболочечной трубе

Сравнивая гидридообразование в трубах, изготовленных из сплавов с разным содержанием кислорода, следует оценивать возможности релаксации напряжений в этих сплавах путем протекания дислокационных процессов. С увеличением содержания кислорода дислокационная релаксация напряжений затрудняется и преобладает релаксация путем упорядоченного образования гидридов.

Сплав, изготовленный из "губчатого" циркония, содержит значительно меньше кислорода, чем сплав из электролитического циркония, и поэтому должен быть более пластичным, характеризоваться меньшей твердостью. И именно в трубе из губчатого сплава тангенциальные гидриды располагаются преимущественно вдоль средней линии трубы, тогда как в трубе из электролитического циркония тангенциальные гидриды располагаются по всему поперечному сечению трубы, а радиальные - лишь в непосредственной близости от поверхности. Если окисление трубы в автоклаве связано с повышенным насыщением кислородом ее поверхностного слоя, то увеличение объема этого слоя должно вызывать появление осевых и тангенциальных растягивающих напряжений в центральном слое трубы. В губчатом цирконии эти напряжения могут стать причиной локальной пластической деформации и релаксировать посредством этой деформации, тогда как в более "жестком" электролитическом цирконии такой путь релаксации напряжений не реализуется. И действительно, в штатной трубе количество гидридных выделений намного больше, чем в трубе из губчатого циркония. Если образование гидридов, как и пластическая деформация, является одним из способов релаксации напряжений, то в более пластичной трубе на него приходится меньшая доля релаксации, чем в трубе "жесткой".

Сопряженный с автоклавированием механизм возникновения напряжений в трубе может быть следующим. Поскольку автоклавирование проводится при температуре ~350оС, труба первоначально претерпевает соответствующее объемное расширение, определяемое коэффициентом термического расширения для б-Zr. Затем начинается диффузия кислорода в б-Zr и на поверхности трубы образуется окисный слой, решетка которого связана с решеткой подложки когерентной связью. При указанной температуре растворимость водорода в сплаве не менее, чем в 10 раз больше, чем при комнатной температуре [12], - поэтому последующее охлаждение трубы сопряжено с интенсивным образованием гидридов. Гидридообразование протекает в соответствии с полем напряжений, релаксации которых эти гидриды способствуют. При охлаждении труба стремится вернуться к прежнему объему, к прежним размерам, но этому препятствуют образовавшиеся на ее поверхностях оксидные слои, так как коэффициент термического расширения для оксидного слоя заведомо меньше, чем для металла. В результате материал трубы оказывается в состоянии всестороннего растяжения. Это обстоятельство оказывает решающее влияние на ориентацию гидридов вблизи поверхностных слоёв.

В рамках сопротивления материалов рассматривается задача описания напряженного состояния в трубах под воздействием того или иного нагружения. При этом, оболочечные трубы подпадают под категорию толстостенных труб, у которых толщина стенки t > 0,1 R, - в нашем случае t = 0,7 мм, а R = 46 мм. Применительно к толстостенной трубе эта задача носит название задачи Ламе. Сила, действующая на материал трубы со стороны внешней поверхности, превышает силу, действующую со стороны внутренней поверхности, - поэтому, в соответствии с выводимыми формулами [13],

уr = [(paa2-pbb2)/(b2-a2)] - [a2b2(pa-pb)/r2(b2-a2)],

уt = [(paa2-pbb2)/(b2-a2)] + [a2b2(pa-pb)/r2(b2-a2)],

где a - внутренний радиус трубы, b - внешний радиус трубы, r - текущая координата,

pa - давление, действующее на внутреннюю поверхность и рb - на внешнюю поверхность. (Если бы pa и рb были равны друг другу по модулю, второй член в приведенных выражениях обращался бы в 0 и радиальное напряжение равнялось бы тангенциальному).

Величины напряжений связаны с перемещениями элементов объема на разных участках сечения трубы. При охлаждении по мере уменьшения размеров трубы различные ее слои стремятся вернуться к своим прежним положениям, определяемым величиной радиуса ro, преодолевая при этом сопротивление оксидных слоев, которые изменяют свой размер в меньшей степени, чем слои металла. Вследствие этого сопротивления и возникают напряжения, в значительной мере ответственные за характер гидридных выделений.

Возникновение в оболочечной трубе напряжений под влиянием послойной текстурной неоднородности

Еще один важный путь влияния текстуры на возникающие в трубе напряжения связан с неоднородностью текстуры по толщине трубы. Такая неоднородность нами неоднократно наблюдалась при проведении рентгеновского текстурного исследования оболочечных труб по модифицированной методике, позволяющей существенно повысить точность получаемых результатов благодаря прецизионному изготовлению образцов. При этом для количественной характеристики текстуры использовались интегральные параметры Кернса fR, fT, fL [14], представляющие собой проекции распределения базисных нормалей <0001> кристаллической решетки б-Zr на три взаимно перпендикулярные оси R, T, L, параллельные радиальному, тангенциальному и осевому направлениям трубы, соответственно; причем, fR+fT+fL =1. Различие текстуры слоев, прилегающих к внешней и внутренней поверхностям трубы, связано с различием вычисленных для этих слоев величин Q-фактора, характеризующего взаимное соотношение деформаций по стенке и по диаметру трубы при ее прокатке [15]. При охлаждении трубы ее послойная текстурная неоднородность вызывает возникновение тангенциальных напряжений.

Было обнаружено, что по величине f-параметров текстуры внешних и внутренних слоев оболочечных труб варьируются в пределах, допустимых техническими требованиями, но, тем не менее, их разница в ряде случае оказывается достаточной для возникновения существенных напряжений. По выявленной текстурной неоднородности труб можно оценить различия эффектов термического расширения и сжатия в разных слоях трубы, а затем - возникающие вследствие этого напряжения.

Текстурные параметры Кернса fR и fT следующим образом связаны с коэффициентами термического расширения трубы R и Т вдоль радиального и тангенциального направлений:

и ,

где с и а - коэффициенты термического расширения монокристалла б-Zr вдоль осей с и а. Результаты расчёта средних коэффициентов линейного расширения R и Т для внешнего и внутреннего слоёв исследованных оболочечных труб свидетельствуют, что при охлаждении с температуры насыщения водородом относительная деформация внутреннего слоя превышает деформацию внешнего слоя, вызывая появление во внешнем слое трубы растягивающих тангенциальных напряжений, близких к пределу текучести б-Zr.

Упругое тангенциальное сжатие порождает радиальное и осевое растяжение. Если растягивающие тангенциальные напряжения способствуют образованию радиальных гидридов, то радиальные растягивающие напряжения способствуют образованию тангенциальных гидридов, и характер послойной текстурной неоднородности, порождая в трубе те или иные напряжения, способствует образованию гидридных выделений с разными ориентациями.

Изложенное выше обобщено в приводимой далее схеме.

Выводы

1. Рассмотрены различные факторы, влияющие на ориентацию гидридных выделений в трубах из сплавов на основе циркония. В их числе кристаллографическая текстура труб, габитусные плоскости гидридных выделений, распределение напряжений в трубах, содержание кислорода в сплаве, некоторые технологические операции.

2. Выделение гидридов и локальная микропластическая деформация являются альтернативными способами релаксации остаточных напряжений в изделиях из циркониевых сплавов. Распределение гидридов служит индикатором поля напряжений, действовавших в трубе на стадии образования гидридов.

3. Повышение содержания кислорода в сплаве, оказывая упрочняющее воздействие, затрудняет релаксацию напряжений посредством микропластической деформации и тем самым способствует интенсификации процесса выделения гидридной фазы, как альтернативного механизма релаксации напряжений.

4. Рассмотрен эффект возникновения остаточных напряжений в оболочечных трубах вследствие образования на их поверхности оксидного слоя, отличающегося от материала трубы коэффициентами термического расширения.

5. Предложен механизм возникновения напряжений в охлаждаемой трубе в связи с ее послойной текстурной неоднородностью, развивающейся вследствие изменения величины Q-фактора при переходе от внешней поверхности трубы к внутренней. Послойное изучение текстуры труб подтверждает действительное существование такой неоднородности.

6. По интегральным текстурным параметрам Кернса для внешнего и внутреннего слоев исследованных труб оценены различия в относительном термическом изменении их размеров, пропорциональные напряжениям, возникающим в трубе вследствие взаимосвязи этих слоев. Результаты расчетов согласуются с имеющейся информацией о действительной ориентации гидридов в трубах.

Литература

1. [1] - Langeron J.P., Lehr P. Preparation de gros cristaux de zirconium et determination de lorientatin des precipites dhydrure de zirconium. - Rev. Metall., 1958, vol.55, p.901.

2. [2] - Kunz F.W., Bibb A.E. Habit plane of hydride precipitation in zirconium and zirconium- uranium. - Trans. AIME, 1960, vol.218, p.133.

3. [3] - Westlake D.G., Fisher E.S. Precipitation of zirconium hydride in alpha-zirconium crystals. - Trans. AIME, 1962, vol.224, p.254.

4. [4] - Marshall R.P. Control of hydride orientation in Zircaloy by fabrication practice. - J. nucl. Mater., 1967, vol. 24, pp.49-59.

5. [5] - Babyak W.J. Hydride habit in zirconium and in unstressed and stressed Zircaloy-4. - Trans. AIME, 1967, vol.239, p.232.

6. [6] - Roy C., Jacques J.G. (1017) hydride habit planes in single crystal zirconium. - J. Nucl. Mater., 1969, vol.31, p.233.

7. [7] - Perovic V., Weatherly G.C., Simpson C.J. Hydride precipitation in zirconium alloys. - Acta metall., 1983, vol.31, No.9, pp. 1381-1391.

8. [8] - Perovic V., Weatherly G.C. The nucleation of hydrides in a Zr-2.5 wt% Nb alloy. - J.nucl.Mater., 1984, vol.126, pp.160-169

9. [9] - Arunachalam V.S., Lentinen B., Ostberg G. The orientation of zirconium hydride on grain boundaries in Zircaloy-2. - J. Nucl. Mater., 1967, vol.21, p.241.

10. [10] - Ambler G.F.R. Grain boundary hydride habit in Zircaloy-2. - J. Nucl. Mater., 1968, vol.28, p.237.

11. [11] - Gangli P., Root J., Fong R. Investigation of texture and interfaces in a Zr-2.5Nb alloy with Zirconium hydrides. - Canadian Metallurgical Quarterly, 1995, vol. 34, No. 3, pp. 211-218.

12. [12] Slattery G.F. The thermal solubility of hydrogen in zirconium alloys between 30 and 400oC. - J. Inst. Metals, 1967, vol. 59, p. 43.

13. [13] Федосеев В.И. Сопротивление материалов. - М.: Наука. Главная редакция физико-математической литературы, 1979, стр. 278-294.

14. [14] Tempest P.A. Preferred orientation and its effect on bulk physical properties of hexagonal polycrystalline materials. - J. Nucl. Mater., 1980, v. 92, 191-200.

15. [15] Holt R.A., Aldridge S.A. Effect of extrusion variables on crystallographic texture of Zr-2.5 wt.%Nb. - J. Nucl.Mater., 1985, 135, 246-259.

Размещено на Allbest.ru