Термодинаміка двопідграткової псевдоспін-електронної моделі в теорії сильнокорельованих електронних систем

Размещено на http://www.allbest.ru

Размещено на http://www.allbest.ru

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКPАЇНИ

ІНСТИТУТ ФІЗИКИ КОНДЕНСОВАНИХ СИСТЕМ

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

«Термодинаміка двопідграткової псевдоспін-електронної моделі в теорії сильнокорельованих електронних систем»

Данилів Олег Дмитрович

ЛЬВІВ - 2000

Вступ

Актуальність теми. Моделі з сильною кореляцією носіїв заряду є базовими в теорії магнетизму та при описі переходів метал-діелектрик у сполуках з перехідними та рідкісноземельними елементами. Починаючи з 60-х років вони детально вивчались, для їх опису було запропоновано багато підходів та наближень. Відкриття в 1986 році явища високотемпературної надпровідності в сполуках La2-xBaxCuO4, а потім інших шаруватих мідно-оксидних високотемпературних надпровідниках (ВТНП) поставило задачу опису багатьох властивостей даних матеріалів (високе значення Tc, антиферомагнетизм, перехід в діелектричну фазу, структурні фазові переходи, фазове розшарування) і дало нове життя моделям з сильною кореляцією на вузлі. Яскраво виражена двовимірність та специфічна електронна структура ВТНП - наявність майже локалізованих 3d-2p валентних електронів в надпровідних площинах - стала причиною того, що основу моделей, запропонованих для їх опису, складають 2D модель Хаббарда, t-J модель, модель Емері.

Важливою характеристикою кисневих ВТНП є наявність вершинного кисню O4. Численні експерименти з розсіяння рентгенівських променів, комбінаційного розсіяння, дослідження EXAFS та ін. вказали на існування сильно вираженого ангармонізму в коливаннях O4 вздовж осі c. Однак, до цього часу немає повного розуміння ролі апексного кисню. Для аналізу впливу локального ангармонізму на електронну структуру та фізичні властивості ВТНП сполук використовуються моделі, які базуються на врахуванні кореляцій хаббардівського типу при одночасному включенні взаємодії електронів з ангармонічними ступенями вільності. До числа таких моделей відноситься псевдоспін-електронна модель (ПЕМ) - для опису руху частинок у двомінімумних потенціальних ямах використовується псевдо спіновий формалізм (значення відповідають двом рівноважним положенням іона O4). Для опису взаємодії з носіями заряду вводиться член типу , де - оператор кількості електронів (дірок).

В рамках ПЕМ на основі кластерних розрахунків та за допомогою числового моделювання методом Монте-Карло проводились дослідження ефективних електронних кореляцій та надпровідних спарювань. Псевдоспін-електронна взаємодія, як було встановлено, приводить до розщеплень в спектрі, викликаючи появу додаткових підзон і порушуючи електрон-діркову симетрію задачі. Була виявлена можливість зміни знаку інтеграла ефективного електронного обміну в залежності від стану системи псевдоспінів (їх взаємних орієнтацій). Розрахунки поперечної діелектричної сприйнятливості моделі (сприйнятливості в напрямку, перпендикулярному до площин провідності) в наближенні Хаббард-I та в узагальненому наближенні хаотичних фаз (Stasyuk I.V., Shvaika A.M. //Acta Physica Polonica A, 1993, 84, №2, 293-313; PhysicaC, 1994, 235-240, 2173-2174) показали можливість виникнення, при певних умовах, діелектричних нестійкостей (як на краю, так і в центрі зони Бріллюена), зумовлених непрямою взаємодією між псевдо спінами через електрони провідності. Ці нестійкості можуть стимулювати перехід у надпровідний стан. Розрахунки, проведені в наближенні середнього поля показали, що додаткове внесення в модель далекосяжної псевдоспін-псевдоспінової взаємодії може приводити до впорядкування псевдо спінів і появи сегнетоелектричної фази.

Дана робота присвячена більш детальному розгляду згаданих псевдоспін-електронних взаємодій. Досліджується їх поведінка при зміні параметрів теорії, вивчається їх вплив на рівноважний стан та термодинамічні характеристики системи. Для опису можливих сегнетоелектричних нестійкостей у надпровідниках типу YBaCuO, запропоновано двопідграткову псевдоспін-електронну модель, що враховує особливості будови елементарної комірки та центрально симетричність кристалічної структури. Шляхом розрахунку термодинамічних функцій та дослідження умов рівноваги у різних термодинамічних режимах ( та n=const) вивчаються умови, при яких псевдоспін-електронна взаємодія приводить до появи неоднорідних фазово розшарованих станів. Псевдоспін-псевдоспінова взаємодія розглядається в наближенні середнього поля, а також в однопетлевому наближенні. Для врахування впливу електронного переносу та електронних кореляцій застосовано самоузгоджену схему узагальненого наближення хаотичних фаз.

Дисертаційна робота виконана в Інституті фізики конденсованих систем НАН України згідно планам робіт за темами: №0194O22986 "Дослiдження ефектiв зумовлених локальним ангармонiзмом та короткодiючою взаємодiєю квантових полiв рiзної природи, в кристалiчних, невпорядкованих i молекулярних системах", №0199U00670 "Термодинамiка та кiнетика псевдоспiн-фермiонних моделей локально-ангармонiчних кристалiчних i молекулярних систем з сильними хаббардiвськими кореляцiями".

Мета і задачі дослідження. Метою роботи є дослідження термодинаміки псевдоспін-електронної моделі в різних наближеннях, зокрема:

- визначення ролі електронного переносу у формуванні ефективних взаємодій в псевдоспін-електронній моделі з сильною кореляцією електронів на вузлі, дослідження фазових переходів, зумовлених такими взаємодіями;

- формулювання двопідграткової псевдоспін-електронної моделі, що більш повно відтворює реальну будову високотемпературних надпровідників типу YBaCuO; дослідження в рамках моделі як нестабільностей сегнетоелектричного типу так і впливу граткових ангармонізмів на появу фазово-розшарованих станів;

- розвиток в рамках узагальненого наближення хаотичних фаз (УНХФ) самоузгодженої схеми обчислення вільної енергії та основних термодинамічних функцій для моделей з сильними одно вузловими електронними взаємодіями;

- побудова фазових діаграм та розрахунок термодинамічних функцій двопідграткової моделі при врахуванні далекосяжної псевдоспін-псевдоспінової взаємодії та переносу електронів.

Наукова новизна одержаних результатів: В рамках теорії збурень за електронним переносом вперше отримано ефективний гамільтоніан для псевдоспін-електронної моделі, який описує взаємодію між електронами на сусідніх вузлах гратки залежну від орієнтації та динаміки псевдо спінів. Показано, що дана взаємодія приводить до виникнення зарядів впорядкованого стану з модуляцією електронної концентрації та структури кристалу (середнього значення псевдо спіну), яка характеризується подвоєнням періоду гратки. Встановлено умови появи зарядів впорядкованої фази. У наближенні середнього поля при точному врахуванні одно вузлових кореляцій знайдено температуру відповідного фазового переходу, досліджено її залежність від електронної концентрації та параметрів моделі. Виявлено можливість фазового розшарування, викликаного даною взаємодією.

Для дослідження нестійкостей сегнетоелектричного типу запропоновано двопідграткову псевдоспін-електронну модель, у якій враховано симетрію та структуру реальних об'єктів типу високотемпературних надпровідників. У наближенні не взаємодіючих кластерів (при точному врахуванні міжплощинної взаємодії в межах одно вузлового кластера) досліджено особливості низькотемпературної поведінки діелектричної сприйнятливості моделі; встановлено умови, при яких для фіксованого значення хімічного потенціалу електронів () вона описується законом Кюрі. Проаналізовано внески електронної та псевдо спінової підсистем у формуванні ефективного дипольного моменту кластера.

В наближенні середнього поля та однопетлевому наближенні встановлено для двопідграткової ПЕМ області існування сегнетофази, побудовано (T,h)-діаграми у режимах та . Досліджено топологію фазових діаграм при скінченому радіусі далекосяжної взаємодії. Показано, що при фіксованій середній концентрації електронів залежно від значень n та поля асиметрії одно іонного потенціалу h виникає фазове розшарування на області з різною концентрацією та поляризацією

.

На цій основі вперше дано пояснення сегнетоелектричних аномалій та неоднорідностей структури у ВТНП.

Запропоновано самоузгоджену схему розрахунку середніх чисел заповнення та термодинамічних функцій в рамках УНХФ для моделей з сильною електронною кореляцією хаббардівського типу. Шляхом підсумовування однопетлевих фрагментів діаграм, отримано систему трансцендентних рівнянь, що поєднує рівняння для власно-енергетичної та т.зв. “кінцевої” частини електронної функції Гріна.

В рамках даної схеми вперше досліджено для двопідграткової ПЕМ роль електронного переносу (поряд з прямою взаємодією між псевдоспінами) у фазових переходах з появою впорядкування псевдо спінів та стрибкоподібною зміною n. Показано, що в точці фазового переходу має місце перебудова електронного спектру, розщепленого на підзони під впливом псевдоспін-електронної взаємодії. Фазове розшарування в цьому випадку відбувається при умові знаходження хімпотенціалу в межах однієї з підзон.

Практичне і наукове значення одержаних результатів. Проведені теоретичні дослідження виявили можливість появи нестабільностей сегнетоелектричного типу у високотемпературних надпровідниках, що може служити одним з додаткових факторів, які впливають на появу надпровідного стану. Отримані в роботі результати по фазовому розшаруванню можуть бути використані при подальшому дослідженні неоднорідних станів у високотемпературних надпровідниках.

Схема розрахунку вільної енергії та середніх від операторів Хаббарда в самоузгодженому підході узагальненого наближення хаотичних фаз дає можливість проводити аналіз фазових переходів не тільки на основі пошуку точок сингулярностей кореляційних функцій, але й шляхом повного аналізу термодинамічно стійких рівноважних станів систем з сильними електронними кореляціями. Запропонована в роботі схема сумування діаграм може служити допоміжним етапом для розв'язку одно вузлової задачі в методі динамічного середнього поля для нескінченної розмірності простору.

1. Огляд основних результатів експериментальних і теоретичних досліджень високотемпературних надпровідників

Результати покладені в основу розглядуваної псевдоспін-електронної моделі. Викладено деякі аспекти досліджень моделі Хаббарда - однієї з базових моделей ВТНП, а також результати досліджень псевдоспін-електронної моделі. Обґрунтовується вибір підходів для подальших розрахунків.

Дається опис переходу до зарядів впорядкованого стану під впливом даної взаємодії.

Гамільтоніан псевдоспін-електронної моделі має вигляд:

,

,

де поруч з хаббардівською кореляцією (U) враховано одновузлову псевдоспін-електронну взаємодію

,

тунельне розщеплення найнижчих коливних станів і асиметрію ангармонічного локального потенціалу .За нульове наближення вибирається одно вузлова частина гамільтоніана, на якій вводиться базис восьми станів

:

,

,

,

,

,

,

,

.

На цьому базисі використовується формалізм операторів Хаббарда , означених як

.

Шляхом застосування до гамільтоніану послідовно унітарного перетворення типу повороту (що діагоналізує одновузлову частину ) та теорії збурень в операторній формі за переносом (аналогічно до методу, який застосовується при переході від моделі Хаббарда до t-J моделі), отримано в границі ефективний гамільтоніан, який в термінах електронних та псевдо спінових операторів має вигляд:

,

де коефіцієнти a', b', c' та d' - складні функції параметрів моделі. При

,

,

Оператор Hвз має немагнітну природу і описує ефективну взаємодію між електронами на сусідніх вузлах гратки, що залежить від конфігурації псевдо спінів. З другого боку, на псевдо спін діє поле, яке формується заповненням електронних станів у найближчому оточенні і залежить також від заповнення електронами виділеного вузла. Умовою придатності даної теорії є нерівність - константа псевдоспін-електронної взаємодія багато більша від інтеграла переносу.

Виявлено характерну поведінку хімічного потенціалу - неоднозначна залежність вказує на можливість фазового розшарування в системі. Це питання більш детально розглядається в четвертому розділі роботи.

2. Дослідження нестабільностей сегнетоелектричного типу та неоднорідних (фазово-розшарованих) станів

Розв'язано квантово-механічну секулярну задачу у випадку відсутності взаємодії між кластерами. Для низьких температур отримано поведінку поперечної діелектричної сприйнятливості , яка розраховувалась як похідна вектора поляризації

по зовнішньому полю вздовж осі z. Враховано, що дипольний момент в напрямку нормалі до площин складається з двох доданків, які відповідають різним процесам в системі - перевороту псевдо спіну (дипольний момент ) та переходу електрона з однієї підгратки в іншу (). Основний стан при J>0 є виродженим в смузі KHBCFGDC1, зображеній на діаграмі основного стану і, відповідно, у цій області виявлено закон 1/T для . Поза смугою для 7 сприйнятливості отримано експоненційно спадну поведінку

Вплив тунельного розщеплення є суттєвим при , коли воно знімає виродження основного стану (області GDCF та C1KHB). В цьому випадку закон Кюрі змінюється на насичення

.

В режимі n=const і при хімічний потенціал при зміні h проходить між станами з різними значеннями n. Тому при основний стан залишається виродженим; вплив тунельного розщеплення не призводить до зміни поведінки в області низьких температур. Зокрема, для областей I, II маємо:

,

,

що вказує на відмінності у механізмі формувань ефективного дипольного моменту та різну роль псевдо спінової і електронної компонент при різних значеннях h.

Далекодіюча псевдоспін-псевдоспінова взаємодія врахована в наближенні середнього поля а також в однопетлевому наближенні (в діаграмному підході це відповідає сумуванню внесків з однією сумою по хвильовому вектору та частоті), яке є виходом за рамки теорії середнього поля. Шляхом розв'язку рівнянь само узгодження та дослідження на мінімум термодинамічного потенціалу (вільної енергії), побудовано фазові діаграми переходу у стан з впорядкуванням псевдо спінів в режимах та при різних значеннях параметрів моделі. Показано, що при T=0 сегнетофаза завжди присутня у вказаній області KHBCFGDC1. Область сегнетовпорядкування зростає при зростанні міжпідграткової взаємодії

>0.

Якщо має місце лише псевдоспін-псевдоспінова взаємодія в межах підгратки, при зона сегнетофази вироджується в лінію, яка є кривою переходів зі стрибком параметра

,

в той час як параметр порядку

рівний нулю. На основі однопетлевого наближення показано, що при скінченому радіусі далекосяжної взаємодії Ro топологія фазових діаграм практично залишається незмінною. Має місце певне пониження Tc, можуть згладитись деякі ділянки кривої фазового переходу, що приводить, наприклад, до зникнення послідовності трьох фазових переходів (Рис.4). У порівнянні з моделлю Міцуї, T-h діаграми ПЕМ є зміщеними по h і не є симетричними. Показано, що в режимі постійного значення концентрації виникає фазове розшарування на області з різними значеннями n та поляризації. Таким чином, область сегнетофази розширюється до границь області розшарування. Побудовано T-n та T-h діаграми з врахуванням процесів розшарування.

На основі результатів даного розділу дано пояснення спостережуваних нестабільностей сегнетоелектричного типу у ВТНП.

3. Дослідження впливу електронного переносу на термодинамічні властивості двопідграткової ПЕМ

Розгляд проводиться на основі самоузгодженої схеми УНХФ. В доповнення до розвинутого раніше підходу, запропоновано схему розбиття діаграм для одно електронних функцій Гріна на ті, що вносять поправки до власно-енергетичної частини та діаграми, які дають вклад до кінцевої частини. Це дозволило вперше отримати вирази для термодинамічних функцій в рамках даного підходу.

Отримані результати узгоджуються з отриманими в останній час експериментальними роботами по нейтронному розсіянню та КР-спектроскопії для ВТНП, у яких виявлено розшарування на смуги з різною концентрацією носіїв та зарядові неоднорідності, пов'язані з перерозподілом площинного кисню.

псевдоспінний електрон фазовий ангармонізм

Висновки

1. За допомогою теорії збурень по переносу для однопідграткової псевдоспін-електронної моделі (ПЕМ) отримано ефективний гамільтоніан, що описує електронні взаємодії при заданій псевдо спіновій конфігурації. Виявлено роль таких взаємодій у формуванні зарядів впорядкованого стану (модуляція концентрації n та середнього значення псевдо спіну ). Встановлено умови появи зарядового впорядкування при різних значеннях параметрів моделі. Виявлено, що модуляція з подвоєним періодом гратки наступає при 0<h<g. Знайдено температуру фазового переходу в залежності від концентрації електронів.

2. Запропоновано двопідграткову ПЕМ, що є узагальненням моделі Міцуї і відповідає центросиметричній кристалічній структурі високотемпературних надпровідників. Виявлено можливість існування нецентросиметричної фази з нескомпенсованим значенням

.

Побудовано фазові (T, h) та (T, n) діаграми при врахуванні далекосяжної псевдоспін-псевдоспінової взаємодії у наближенні середнього поля та точному врахуванні короткосяжної взаємодії в межах двочастинкового кластера, встановлено рід фазових переходів.

3. У граничному випадку відсутності переносу електронів та далеко діючої псевдоспін-псевдоспінової взаємодії проведено розрахунки діелектричної сприйнятливості моделі в області низьких температур для різних режимів: та . Показано, що вплив тунельного розщеплення на поведінку сприйнятливості є суттєвим для областей, де знімається виродження основного стану (в цьому випадку закон Кюрі змінюється експоненційною поведінкою з максимумом

).

4. Проведено аналіз термодинамічних функцій двопідграткової ПЕМ у однопетлевому наближенні (що відповідає врахуванню внесків з однією сумою по хвильовому вектору до термодинамічного потенціалу). Досліджено трансформацію фазових діаграм при зміні радіуса далекосяжної взаємодії.

5. Запропоновано самоузгоджену схему врахування середньо польових внесків в рамках узагальненого наближення хаотичних фаз (УНХФ) для моделей з сильною кореляцією електронів. Показано, що даний підхід в УНХФ, якщо знехтувати вкладом бозонних функцій Гріна, є наближенням однієї суми по хвильовому вектору k та частоті для власноенергетичної частини та середніх від операторів Хаббарда. В рамках запропонованої схеми, отримано рівняння для параметрів само узгодження та вираз для вільної енергії, що дозволяє використовувати УНХФ для аналізу термодинамічних властивостей та дослідження фазових переходів.

6. В режимі постійного значення хімпотенціалу досліджено роль електронного переносу (поряд з прямою псевдоспін-псевдоспіновою взаємодією) у фазових переходах з зміною n та . Показано, що ефективна взаємодія, спричинена електронним переносом, сприяє появі сегнетоелектричної фази, а при відсутності прямої взаємодії є сама в стані викликати фазовий перехід зі стрибком параметра

(без появи, однак, сегнетофази).

7. Аналіз поведінки хімічного потенціалу та вільної енергії як функції концентрації виявив наявність в двопідгратковій псевдоспін-електронній моделі фазового розшарування в режимі причиною якого є пряма взаємодія між псевдо спінами, або викликана переносом ефективна взаємодія між електронами. Хімічний потенціал при цьому знаходиться в області однієї з підзон, що виникають в результаті розщеплення в енергетичному спектрі.

8. Встановлено, що в залежності від значень параметрів прямої взаємодії можуть існувати на площині (n, h) одна або дві області, де має місце фазове розшарування; електронний перенос впливає на їх межі. Відбувається розшарування на стани з різними значеннями n; можливою є ситуація, коли одна з фаз при цьому є сегнетоелектричною.

псевдоспін електронний гратковий

Література

1. Stasyuk I.V., Shvaika A.M., Danyliv O.D. Effective interactions and charge ordering in the model with local anharmonicity for HTSC systems. - Proc. of the IS-HTS-TP'94 2nd Inter. Symp. On High Temperature Superconductivity and Tunneling Phenomena'', September 3-6, 1994, Slavyanogorsk (Donetsk), Ukraine. - Donetsk, 1995. - p. 84-87.

2. Stasyuk I.V., Shvaika A.M. and Danyliv O.D. Dielectric instability and charge ordering in the local anharmonic model of high Tс superconductors. // Molecular Physics Reports. - 1995. - 9. - p. 61-75.

3. Danyliv O.D., Stasyuk I.V. The analysis of ferroelectric type instabilities in the two-sublattice model of high temperature superconducting systems. //Cond. Mat. Phys. - 1996. - 7. - p. 163-177.

4. Danyliv O.D. Phase transitions in the two-sublattice pseudospin-electron model of high temperature superconducting systems. //Physica C. - 1998. - 309. - p. 303-314.

5. Stasyuk I.V., Danyliv O.D. Thermodynamics of pseudospin-electron model in mean field approximation // Phys. Stat. Sol.B. - 2000. - 219. - p. 299-312.

6. Стасюк І.В., Данилів О.Д. Врахування ефективної взаємодії в моделі Хаббарда з локальним ангармонізмом // Львів, 1994, 24 с. (Препринт / Укр. Акад. Наук ІФКС; ICMP-94-6U).

7. Stasyuk I.V., Danyliv O.D. Structural phase transitions in the two-sublattice pseudospin-electron model of high temperature superconducting systems. - Lviv, 1997. - 20 p. - (Preprint / Nat. Acad. of Sci. of Ukraine. Inst. for Cond. Matt. Phys.: ICMP-97-28E).

8. Stasyuk I.V., Shvaika A.M., Danyliv O.D. Dielectric instability and charge ordering in the local anharmonic model of high-Tс superconductors // Abstr. Ampere Workshop on Magnetic Resonance and Microwave Absorption in the high- Tс Superconducting Materials, Poznan, April 10-13, 1994. - p. 60.

Размещено на Allbest.ru