Взаємодія квазічастинок у складних напівпровідникових наногетероструктурах

Размещено на http://www.allbest.ru/

Чернівецький національний університет імені Юрія Федьковича

УДК 538.958; 538.971

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математичних наук

Взаємодія квазічастинок у складних напівпровідникових наногетероструктурах

01.04.02 - теоретична фізика

Головацький Володимир Анатолійович

Чернівці 2001

Загальна характеристика роботи

Мініатюризація напівпровідникових приладів привела до того, що у 60-х роках у межах загального розділу фізики твердого тіла сформувався новий потужний напрямок - мікроелектроніка. Коли розміри напівпровідникових кристалів досягали мікронних порядків, розмірне квантування спектрів квазічастинок ще не відігравало суттєвої ролі, але вплив поверхневих та приповерхневих явищ на фізичні характеристики елементів електронних приладів уже був важливим. З цього часу різко зросла інтенсивність досліджень впливу поверхонь на фізичні процеси в напівпровідникових кристалах.

Сучасні технології дозволяють отримувати кристали з лінійними розмірами, сумірними з довжиною хвилі де Бройля квазічастинок. За характером просторового обмеження ці кристали поділяються на двомірні - плоскі напівпровідникові плівки (квантові ями), одномірні - квантові дроти (КД) та нульмірні - квантові точки (КТ). Розміри таких об'єктів становлять нанометри. Саме при таких розмірах напівпровідникових систем стали суттєвими явища просторового розмірного квантування, що приводять до появи квантових ефектів. Вивчення у таких системах властивостей квазічастинок та фізичних явищ, зумовлених ними, сформувало новий напрямок фізики - мезофізику. Технології отримання нанорозмірних об'єктів із метою створення на їхній основі як принципово нових електронних приладів, так і вдосконалення вже існуючих, називають нанотехнологіями, а сферу практичного їх застосування - наноелектронікою.

За оцінками фахівців, від половини до двох третин публікацій у сучасних престижних міжнародних журналах із напівпровідникової тематики стосується фізики наногетеросистем. Підвищена увага до низькорозмірних наносистем зумовлена їхніми унікальними властивостями та можливостями практичного застосування у приладах найновітніших технологій. Такі прилади вигідно вирізняються мінімальними енергозатратами, максимальною компактністю і характеристиками, яких не вдається отримати навіть на базі мікрокристалів.

Квантові точки, у яких носії заряду обмежені в усіх трьох напрямках, володіють дискретним енергетичним спектром, з-за чого їх іноді називають ”штучними атомами”. Експериментальні спостереження надвузьких ліній люмінесценції квантових точок, ширина яких не залежить від температури, створюють перспективи вирішення проблеми залежності характеристик напівпровідникових приладів від температури. Наприклад, у лазерах на квантових точках очікується поєднання таких унікальних рис, як висока температурна стабільність порогової густини струму, дуже малі його значення та високе диференційне підсилення. Оскільки положення енергетичних рівнів квазічастинок залежать від розмірів квантових точок, то з'являються перспективи створення лазерів із стабільним випромінюванням у нових частотних діапазонах шкали електромагнітних хвиль.

Особливості низькорозмірних наносистем пов'язані не лише зі специфікою поведінки тих чи інших квазічастинок, але й з вимірністю системи. Справді, якщо у одно- й двовимірних наносистемах квазічастинки характеризуються квазіімпульсом, то у нульвимірних КТ така характеристика принципово відсутня. Отже, теорія квазічастинок та їх взаємодії у низькорозмірних системах, у певному розумінні, не може бути універсальною. Цим і зумовлена та обставина, що для різного типу гетеросистем теорія квазічастинок та їх спектрів розвинута досить не однаковою мірою.

Теоретичні й експериментальні дослідження спектрів квазічастинок у квантових точках розпочалися з 80-х років. Відтоді з'явилося багато робіт, у яких вивчалися спектри електронів, дірок та екситонів у напівпровідникових сферичних квантових точках, впроваджених у різні матриці, що отримувалися відповідними технологічними методами. Досліджено вплив поляризаційних ефектів на положення енергетичних рівнів квазічастинок, що виникають унаслідок різних діелектричних проникностей матеріалів квантової точки та матриці. Теоретично розраховано енергетичні спектри обмежених та інтерфейсних оптичних фононних мод та знайдено енергію електрон-фононної взаємодії у наносфері, вміщеній у діелектричне середовище.

Існуючі різновиди теорій квазічастинок у КТ базуються на різних моделях (діелектричного континууму, гідродинамічного континууму, Хуанга Цу для фононів) та наближеннях (ефективні маси, кейнівський закон дисперсії для електронів і дірок). Це приводить до неоднозначності інтерпретації залежностей спектральних характеристик від геометричних та фізичних параметрів квантових точок.

При дослідженні електрон-фононної взаємодії не враховувалася скінченність висоти потенціального бар'єру, а це значить, що завідомо ігнорувалася роль інтерфейсних фононів та станів неперервного спектру.

Нещодавно були експериментально створені складні багатошарові сферичні квантові точки. Теорія спектрів електронів, дірок, екситонів, фононів та взаємодії цих квазічастинок між собою у багатошарових сферичних квантових точках була повністю відсутня. Водночас, ця теорія гостро необхідна у зв'язку з перспективами побудови на основі таких систем наноелектронних приладів з прецизійними характеристиками.

Практично всі теоретичні та експериментальні дослідження наногетеросистем, що досі виконувалися, стосувалися так званих ”закритих” систем, тобто таких, у яких зовнішнє середовище створює найвищий потенціальний бар'єр. У таких структурах стани з енергією квазічастинок, меншою, ніж потенціал зовнішнього середовища, завжди стаціонарні.

Тепер уже існує можливість експериментального створення так званих ”відкритих” наногетеросистем, у яких зовнішнє середовище створює для квазічастинок потенціальний бар'єр меншої висоти, ніж хоча б один із шарів цієї системи. У таких наносистемах можливе існування квазістаціонарних резонансних станів типу Брейта-Вігнера. Теорія таких станів у напівпровідникових наносистемах була відсутня і тепер знаходиться на початковій стадії розвитку. Важливість дослідження ”відкритих” наногетеросистем зумовлена, зокрема, тим, що саме вони можуть бути застосованими у якості елементної бази (квантові транзистори) ЕОМ нових поколінь.

Актуальність теми дисертації зумовлена необхідністю створення теорії оптичних і динамічних явищ у наногетеросистемах (квантових точках і дротах), що необхідно для пояснення вже відомих та передбачення нових явищ в області мезофізики.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами

Робота виконувалася у межах наукового напрямку кафедри теоретичної фізики Чернівецького національного університету 0195U019419 "Дослідження фізичних характеристик масивних і просторовообмежених напівпровідникових систем та конденсованих середовищ під дією зовнішніх полів". Автором у рамках цього напрямку побудовано теорію енергетичних спектрів електронів, дірок та фононів з урахуванням взаємодії квазічастинок у складних наногетеросистемах. Розвинуто теорію квазістаціонарних станів у ”відкритих” сферичних та циліндричних напівпровідникових наносистемах.

Метою роботи є побудова теорії спектрів квазічастинок у ”закритих” складних сферичних наногетероструктурах з урахуванням взаємодій електронів, дірок та екситонів із фононами, та теорії квазістаціонарних станів електронів і дірок у ”відкритих” сферичних та циліндричних наносистемах.

Завдання, які розв'язуються у дисертаційній роботі:

розраховуються залежності спектрів та хвильових функцій електронів і дірок від геометричних розмірів складових частин багатошарових сферичних наногетеросистем;

досліджується вплив несферичності квантових точок на енергетичний спектр електронів та дірок;

розраховується спектр обмежених та інтерфейсних фононів і потенціали полів поляризації цих фононів у багатошарових сферичних наногетероструктурах;

створюється теорія перенормування спектру електрона (дірки) за рахунок взаємодії з обмеженими та інтерфейсними фононами з повним урахуванням конфігураційної взаємодії у простих квантових точках, розташованих у напівпровідниковому середовищі;

вивчається перенормування основного стану електронів, дірок та екситонів внутрішньорівневою взаємодією цих квазічастинок з обмеженими фононами у складних сферичних наносистемах;

створюється теорія та розраховуються енергетичні зони електрона (дірки) у надгратці сферичних квантових точок;

досліджуються залежності характеристик зон від фізичних та геометричних параметрів надгратки;

досліджуються особливості локалізації електронів та дірок у періодичних сферичних наногетеросистемах;

вивчається структура фононних коливних мод у періодичних сферичних наногетеросистемах;

створюється теорія квазістаціонарних станів у ”відкритих” сферичних та циліндричних наногетеросистемах;

досліджується залежність часів життя електронів та дірок і ймовірності їх випромінювальних переходів зі збуджених квазістаціонарних станів ”відкритих” напівпровідникових сферичних та циліндричних квантових систем.

Об'єктами дослідження є ”закриті” та ”відкриті” складні наногетеросистеми, квантові дроти, квантові точки та надгратки на їхній основі.

Предметом дослідження є спектри електронів, дірок, екситонів та фононів у наногетеросистемах.

Методи досліджень. Спектри електронів та дірок знаходяться точним розв'язуванням рівняння Шредінгера, яке отримане в наближенні ефективних мас. Поправки до спектра за рахунок несферичності квантових точок розраховувались методом Бете з варіаційним параметром в операторній частині рівняння Шредінгера. Дослідження енергій фононних коливних мод виконувалося в рамках моделі діелектричного континууму. Дослідження перенормування спектрів електронів та дірок у квантових точках внаслідок електрон-фононної взаємодії виконувалося методом функцій Гріна, що дозволило врахувати повну конфігураційну взаємодію. Дослідження перенормування енергії основного стану електронів, дірок та екситонів їх взаємодією з обмеженими коливаннями здійснювалося у представленні вторинного квантування методом діагоналізації гамільтоніана. Розрахунки енергетичних спектрів і часів життя електронів та дірок у ”відкритих” сферичних та циліндричних наногетероструктурах виконувалися методом S-матриці.

Наукова новизна одержаних результатів

Уперше побудовано теорію обмежених та інтерфейсних фононів у багатошарових сферичних гетероструктурах. Розраховано і проаналізовано залежності цих енергій від геометричних параметрів декількох реально існуючих сферичних гетеросистем (HgS/CdS, CdS/HgS/CdS, …).

Уперше побудовано теорію електрон-фононної взаємодії у простих квантових точках у напівпровідниковому середовищі з повним урахуванням конфігураційної взаємодії. Розраховано та проаналізовано величину зсуву основного енергетичного рівня електрона з-за його взаємодії з усіма гілками фононного спектру. Оцінено парціальні внески кожного механізму взаємодії у загальний зсув енергетичного рівня.

Методом приєднаних плоских хвиль вперше побудована теорія електронного спектру та розраховано найнижчу енергетичну зону у надгратці сферичних квантових точок.

Уперше побудовано теорію квазістаціонарних електронних та діркових станів у ”відкритих” складних сферичних та циліндричних напівпровідникових наногетеросистемах. Виконано розрахунок спектру та часів життя електрона у квазістаціонарних станах, а також часи його випромінювальних переходів із збуджених у найнижчий квазістаціонарний стан системи.

Вперше показано, що відкриті циліндричні квантові дроти можуть слугувати сепараторами квазічастинок за швидкостями, а також використовуватися у якості елементної бази квантових ЕОМ.

Теоретична та практична цінність одержаних результатів полягає у можливості теоретичної ідентифікації та прогнозування структури енергетичних спектрів квазічастинок, а також рекомендацій для експериментального виготовлення складних наногетеросистем із потрібними фізичними характеристиками.

Розв'язання поставлених у дисертації завдань вимагало розвитку нових підходів та удосконалення вже існуючих методів, з допомогою яких можуть розв'язуватись багато інших задач, що стосуються дослідження фізичних властивостей складних напівпровідникових квантових точок.

Публікації та особистий внесок здобувача. Результати дисертації опубліковані в 28 статтях наукових журналів, 2 роботах у збірниках наукових праць, 25 тезах доповідей у збірниках матеріалів наукових конференцій, та в одному препринті. Перелік наукових праць дисертанта наведено в кінці автореферату. У роботах, виконаних у співавторстві, внесок здобувача визначається таким чином. У роботах [1-4], в яких досліджувався вплив сил зображень на спектр квазі-частинок, та у роботах [8-11,15,25], де досліджено спектри розмірного квантування квазічастинок у складних сферичних нано-системах, дисертант брав участь у постановці задач, виборі методів їх розв'язування, обговоренні результатів та виконував усі числові розрахунки. При дослідженні електрон- та екситон-фононної взаємодії у роботах [5-7,12,16,29,30] дисертант проводив розрахунки електронного і екситонного спектрів та їх хвильових функцій, брав участь в обговоренні отриманих результатів. У роботах [13,14,18,20,22,26,31], в яких досліджувались квазістаціонарні стани, дисертант брав участь у постановці задачі, отримав аналітичні вирази для S-матриці та часів життя, виконував числові розрахунки, аналізував отримані результати.

Апробація результатів роботи

Основні результати дисертаційної роботи доповідались та обговорювалися на міжнародних конференціях, тези доповідей опубліковані у відповідних збірниках праць:

IV Міжнародна конференція з фізики i технології тонких плівок (Iв.-Фpанкiвськ, 1993), Українсько-французький симпозіум Condensed matter: Science & Industry (Lviv, 1993), Міжнародна конференція Physics in Ukraine (Kiev, 1993), IЕФ-93 (Ужгород, 1993), 16-th International Conference on Theory of Semiconductors (Odessa, 1994), I International Conference on Material Science of Chalcogenide and Diamond-Structure Semiconductors (Chernivtsi, 1994), Міжнародна наукова конференція, присвячена 150-річчю від дня народження І. Пулюя (Львів, 1995), V Міжнародна конференція з фізики і технології тонких плівок (Ів.-Франківськ, 1995), IEФ-96 (Ужгород, 1996), International Symposium Nanostructures: Physics and Technology.( St.Petersburg, 1996), International conference Material Science and Material Properties for Infrared Optoelectronics (Ужгород, 1996), Науковий семінар із статистичної теорії конденсованих систем (Львів, 1997), International Symposium Nanostructures: Physica. and Technology.( St.Petersburg, 1997), VI Міжнародна конференція з фізики і технології тонких плівок (Ів.-Франківськ, 1997), II International Conference Physics problems in Material Science of Semiconductor (Chernivtsi, 1997), Міжнародна наукова конференція Сучасні проблеми математики (м.Чернівці, 1998), 194th meeting of the Electrochemical Society III International Conference on excitonic Processes in condenced Matter-EXCON'98 (Boston, USA, 1998), IX International Conference Narrow Gap Semiconductor (Institute of Physics, Humboldt University. Berlin, 1999), Міжн. школа-конференція з актуальних питань фізики напівпровідників (м.Дрогобич, 1999), III International School-Conference Physical problem in material science of semiconductors (Чернівці, 1999), II Міжнародний Смакулівський симпозіум Фундаментальні і прикладні проблеми сучасної фізики (Тернопіль, 2000).

Структура та об'єм дисертації. Дисертація складається з вступу, п'яти розділів, висновків, додатку, списку цитованої літератури із 304 джерелами. Робота викладена на 306 сторінках друкованого тексту, ілюстрована 78 рисунками і містить 3 таблиці.

Основний зміст роботи

У вступі обговорюється актуальність теми, коротко описано зміст роботи, новизна, наукова і практична цінність задач, що розв'язуються у дисертації.

У першому розділі проведено аналіз теоретичних та експериментальних робіт, присвячених дослідженню електронних спектрів у сферичних квантових точках, впливу безінерційної поляризації та несферичності квантових точок на положення енергетичних рівнів електронів та дірок. Обгрунтовано методи й наближення, що застосовуються при дослідженні низькорозмірних систем.

Далі у цьому розділі варіаційним методом розв'язано рівняння Шредінгера для електрона у сферичній квантовій точці з урахуванням потенціальної енергії взаємодії цієї квазічастинки із самоіндукованими поляризаційними зарядами, що виникають з-за наявності меж поділу середовищ. Отримано ортонормовану систему хвильових функцій основного та збуджених квантових станів електрона у КТ. Розраховано залежності енергій основного та збуджених електронних станів від розмірів квантової точки для наносистем із різними співвідношеннями діелектричних постійних. Установлено, що вплив безінерційної поляризації на енергетичний спектр електрона при відштовхуючому характері поля проявляється у зміщенні всіх енергетичних рівнів у високоенергетичну область спектру, що адекватно зміщенню дна потенціальної ями електрона у квантовій точці.

Варіаційним методом Бете розраховано вплив несферичності квантових точок на дискретний спектр електрона у циліндричній потенціальній ямі зі скінченною висотою бар'єрів у всіх напрямках. Отримані залежності енергій електрона в основному та збуджених станах циліндричних квантових точок CdS/ZnS від їх розмірів показують, що наближення безмежно глибокої потенціальної ями, яке дає можливість знайти точні розв'язки рівняння Шредінгера, для досліджуваних KT є задовільним лише для основного електронного енергетичного рівня у квантовій точці достатньо великих розмірів і недопустимо грубим для енергій збуджених станів електрона.

У наближенні ефективних мас та прямокутних потенціальних бар'єрів побудована загальна теорія електронних та діркових спектрів у багатооболонкових сферичних напівпровідникових наносистемах (рис.1а). Рівняння Шредінгера для електрона у полі з потенціалом рис.1б зводиться до системи 2N+2 лінійних однорідних рівнянь, з умови сумісності якої отримано дисперсійне рівняння. За допомогою запропонованої ітераційної процедури знаходиться дискретний енергетичний спектр електронів та дірок в області від'ємних енергій.

Знайдені хвильові функції електро-нів у станах дискретного та неперервного спектрів утворюють повну систему, на основі якої побудовано гамільтоніан електронів та дірок у представленні вторинного квантування, що дозволяє розрахувати енергії електрон- та екситон-фононної взаємодії.

Теорія застосовується для розрахунку спектрів квазічастинок у складних сферичних наноструктурах CdS\HgS\H₂O та CdS\HgS\ZnS\H₂O. Отримано залежності енергій стаціонарних станів від розмірів складових частин наносистеми, а також розподіл густини ймовірності знаходження електронів і дірок у цих системах. ”Східцеподібний” вигляд залежності енергій квазічастинок від розміру шару HgS пояснюється тим, що енергетичні рівні, сформовані потенціальною ямою цього шару, зі збільшенням її розмірів зміщуються у низькоенергетичну область спектру, а енергетичні рівні, сформовані ядром системи CdS, не залежать від розміру шару HgS. У місцях уявних перетинів рівнів однакової симетрії (з однаковим орбітальним квантовим числом ?) спостерігається ефект розштовхування рівнів.

У складній сферичній наносистемі CdS\HgS\ZnS\H₂O дно потенціальної ями, сформованої шаром ZnS, знаходиться вище, ніж відповідне дно будь-якої з потенціальних ям, утворених ядром CdS та шаром HgS. У результаті, зміна товщини шару ZnS не впливає на розташування енергетичних рівнів, що знаходяться нижче дна потенціальної ями, утвореної цим шаром. Отже, стійкий у ?-модифікації ZnS може слугувати захисним шаром, який по суті не впливає на спектр квазічастинок у самостійно нестійкій наносистемі ?-CdS\HgS.

У другому розділі виконано аналіз теоретичних моделей для дослідження фононного спектру сферичних наносистем. Показано, що модель діелектричного континууму є оптимальною для дослідження обмежених та інтерфейсних коливних мод, що існують у напівпровідникових наносистемах. У рамках цієї моделі побудована теорія фононних спектрів складних сферичних наногетеросистем із довільною кількістю напівпровідникових шарів. Діелектрична проникність наносистеми (r, ) подається у вигляді

, , (1)

де _і, _iL, _iT високочастотна діелектрична проникність та частоти поздовжніх і поперечних фононів у відповідних масивних кристалах.

Використовуючи рівняння руху іонів та рівняння Максвелла, для напівпровідникових нанокристалів з ковалентним зв'язком отримано рівняння , (- потенціал поля поляризації),

яке має два можливих розв'язки:

а)

б) , (2)

що відповідають двом типам фононів - обмеженим (L) та інтерфейсним (I) оптичним фононам.

Виявилося, що частоти обмежених поздовжніх оптичних фононів гетеросистеми збігаються з відповідними частотами у масивних кристалах, , а потенціал поля поляризації , зумовлений L-фононами, отримується у вигляді

, (3)

. (4)

Співвідношення між коефіцієнтами і значення самих величин для і-го шару визначаються з умов рівності нулеві потенціалу на внутрішній і зовнішній поверхнях цього шару.

Потенціал поля поляризації , зумовлений I-фононами, має вигляд

= (5)

З граничних умов для радіальних складових вектора індукції, та з умов неперервності потенціалу поляризації на кожній межі поділу середовищ отримано систему однорідних лінійних рівнянь відносно коефіцієнтів A_i та B_i. А з умови існування нетривіального розв'язку цієї системи отримано дисперсійне рівняння для знаходження власних частот I-фононів

, (6)

де функції ?_N(?) та ?_N(?) визначаються з рекурентних співвідношень.

В дисертаційній роботі показано, що у результаті граничного переходу у дисперсійному рівнянні для сферичної наносистеми з N=1 отримується, як це й повинно бути, дисперсійне рівняння для інтерфейсних фононів у плоскій плівці, вміщеній у масивне напівпровідникове середовище.

Отримано оператор Гамільтона обмежених та інтерфейсних фононів, виражений через узагальнені координати, в якості яких виступають відповідні вектори парціальних зміщень іонів та узагальнені імпульси. Отримано гамільтоніан системи у зображенні вторинного квантування.

В останній частині розділу на основі наведеної теорії виконано числові розрахунки фононних спектрів простих та складних сферичних наносистем, що містять напівпровідникові шари CdS, HgS, ZnS. На рис. 3-4 наведено залежності фононних спектрів наносистем HgS\CdS\H₂O, CdS\HgS\H₂O та Cd\HgS\ZnS\H₂O від квантового числа ? та геометричних розмірів складових частин наносистеми.

З рисунків видно, що кількість обмежених фононних мод збігається з кількістю напівпровідникових шарів у сферичній наносистемі. Кожній межі поділу напівпровідник - напівпровідник відповідає дві гілки інтерфейсних фононів, а границі розділу напівпровідник-діелектрик - одна І-фононна гілка. Інтерфейсні фононні гілки завжди знаходяться в межах енергій поперечних та поздовжніх оптичних фононів відповідних масивних напівпровідників.

Енергії інтерфейсних коливних мод залежать як від орбітального квантового числа, так і від геометричних розмірів складових частин наносистеми. Причому, залежності від квантового числа ? є слабкими.

У тому випадку, коли гілки інтерфейсних фононів зближаються, спостерігається так званий ефект ”пляшкового горла”. Зміна геометричних розмірів будь-якого шару наносистеми приводить до зміни енергій усіх інтерфейсних фононів. У випадку масштабної зміни розмірів усієї наносистеми енергії інтерфейсних фононів залишаються незмінними.

У третьому розділі дисертації виконано дослідження взаємодії квазічастинок між собою у простих та складних сферичних наногетероструктурах.

Спочатку вивчається електрон-фононна взаємодія в рамках моделі діелектричного континууму для фононів та в наближенні ефективних мас для електронів. Оскільки в сферичній наногетеросистемі поле поляризації створюється обмеженими та інтерфейсними фононами, то гамільтоніан електрон - фононної взаємодії складається з двох доданків

, (7)

де оператори взаємодії електрона з полем поляризації обмежених та інтерфейсних фононів отримані в зображенні вторинного квантування за фононними змінними з використанням відповідних векторів зміщень, записаних через оператори народження та знищення фононів. На квантованій хвильовій функції

, (8)

побудованій на повному наборі хвильових функцій стаціонарних станів дискретного та неперервного спектрів електрона, здійснено перевід гамільтоніана (7) з координатного в зображення вторинного квантування за електронними змінними.

Таким чином, у межах моделі діелектричного континууму для фононів та у наближенні ефективної маси для електрона знайдено повний гамільтоніан електрон-фононної системи у складній КТ в представленні вторинного квантування

. (9)

Перенормований фононами електронний спектр, розрахований методом функцій Гріна, який є особливо зручним, оскільки електронний спектр КТ є суттєво багаторівневим, а також завжди містить континуальну частину.

Перенормована фононами енергія () основного електронного рівня визначається полюсом Фур'є-образу функції Гріна, тобто дисперсійним рівнянням

. (10)

Структура повного зсуву ?^e,h енергій основних станів електрона та дірки в квантовій точці HgS/CdS визначається структурою масового оператора (M(?)) рівняння Дайсона, яка зумовлена різними механізмами електрон - фононної взаємодії

, (11)

де - парціальні зсуви, сформовані взаємодією квазічастинок з обмеженими фононами КТ (0), та середовища (1) через стани дискретного (d), та неперервного (c) спектру, а - з двома гілками інтерфейсних фононів.

Там же, для порівняння, наведено парціальний зсув , зумовлений внутрішньорівневою взаємодією з L - фононами наносфери HgS та масивного кристалу CdS, і зсуви основних рівнів обох квазічастинок у масивних кристалах HgS () та CdS ().

Внутрішньорівнева взаємодія електрона (дірки) з L₀ і L₁ - фононами майже повністю формує зсув основного рівня лише при таких розмірах КТ, при яких у ямі ще немає збудженого стану, а основний стан проявляється у вигляді різкого мінімуму (10) на кривій ?^e,h. При малих розмірах КТ (n₀<3) величини ?^e,h переважають відповідні величини зсувів у масивному кристалі HgS (, ), але вони менші, ніж величини зсувів у масивному кристалі CdS (, ). Варто зауважити, що хоча при таких малих розмірах КТ наближення ефективної маси та модель діелектричного континууму втрачають строгий сенс, загальна поведінка ?^e,h , як функцій n₀ , залишається цілком фізичною.

Таким чином, в області нанорозмірних КТ зсуви основних рівнів електронів і дірок формуються взаємодією цих квазічастинок з L- та I- фононами за участю всіх станів дискретного і неперервного спектрів. При n₀>10 вони практично не залежать від розміру КТ і близькі за величиною до зсувів основних рівнів у масивному кристалі (HgS), з якого утворена квантова точка.

Далі у третьому розділі дисертації досліджується електрон-діркова взаємодія у складних сферичних наногетеросистемах.

Гамільтоніан екситона має вигляд

, (12)

де , -гамiльтонiани невзаємодіючих між собою електрона i дiрки. Енергія зв'язку між електроном і діркою набуває вигляду

(13)

, (14)

добре відомі інтеграли від добутку трьох сферичних функцій, які виражаються через 3j-символи Вігнера.

Таким чином з урахованням відомих з першого розділу енергій електронів, дірок та явного вигляду їх хвильових функцій, у першому наближенні теорії збурень отримується енергія екситона та його хвильова функція.

Далі у цьому ж розділі розраховано енергії основного стану екситона в сферичній квантовій точці CdS та у складній сферичній наносистемі CdS/HgS/CdS/H₂O.

При розрахунках розміри складових частин сферичної наносистеми вибирались такими, що найкраще апроксимують складну квантову точку квазітетраедральної форми, яка отримувалась у експериментальних умовах (Shoos D., Mews A. Eychmuller A., Weller H. Phys.Rev.B V.49,17072).

Теоретично розрахована ширина забороненої зони досліджуваної наносистеми з урахуванням електрон-діркової взаємодії у залежності від товщини зовнішнього шару CdS спочатку різко зменшується а потім залишається незмінною. Це узгоджується з експериментальними даними .

В останній частині третього розділу досліджується електрон-фононна взаємодія у складних сферичних наносистемах, а вважаючи, що електрон і дірка взаємодіють з полем поляризації середовища незалежно, досліджено також і екситон-фононну взаємодію у цих же наносистемах.

Обмежуючись розглядом складних сферичних наносистем з невеликими товщинами наношарів, у яких основний рівень електронів та дірок достатньо віддалений від неперервного спектру та від збуджених станів, діагоналізацією гамільтоніану методом канонічних перетворень отримано енергію перенормованого основного стану електрона та екситона взаємодією з фононами. При розрахунках бралась до уваги лише внутрішньорівнева і нехтувалась міжрівнева взаємодія з фононами. А, оскільки в основному стані (?=0) ні електрон, ні дірка не взаємодіють з інтерфейсними фононами, то повний зсув основного стану квазічастинок формується парціальними внесками електрон- та екситон-фононної взаємодій з обмеженими фононами кожного напівпровідникового шару складної наносистеми.

Величина взаємодії квазічастинок з L-фононами шару ZnS дуже мала, а тому малий і парціальний внесок цих фононів у ?.

Величина зсуву основного рівня електрона у складних сферичних наносистемах зумовлена його взаємодією з фононами і визначається областю його найбільш ймовірного перебування в цій наносистемі.

Розрахунки екситон-фононної взаємодії у наносистемах CdS/HgS/H₂0 та CdS/HgS/ZnS/H₂0 показують, що поведінка повного зсуву основного рівня екситона внаслідок його взаємодії з фононами визначається розташуванням електрона та дірки в наносистемі. Збільшення товщини сферичної оболонки HgS приводить до більшої локалізації електрона та дірки в потенціальній ямі цієї оболонки. Мала енергія L-фононів HgS зумовлює зменшення величини екситон-фононної взаємодії, а значить і величини зсуву основного рівня екситона.

У четвертому розділі дисертації проведено дослідження спектрів електронів та дірок і особливостей локалізації їх у періодичних сферичних наноструктурах.

Розглядається електрон у складній періодичній КТ сферичної форми, яка складається з m+1 концентричних сферичних оболонок-ям та оболонок-бар'єрів. За початок відліку енергії вибирається дно потенціальної ями HgS.

Розрахунок хвильових функцій у наближенні ефективних мас дав можливість побудувати розподіл радіальної ймовірності місцезнаходження електрона та дірки. З наведених ймовірностей радіального розподілу електрона у енергетичних станах з n=1, 2, 3 та ?=0 видно, що в кожному з цих станів електрон локалізується у певній квантовій ямі.

При r₀=20a_HgS електрон, перебуваючи в станi з найменшою енергією, повністю локалізується у внутрішній потенціальній ямі. У першому збудженому стані він локалiзується у зовнішній ямі, а у стані з n=3 потрапляє в середню квантову яму.

На рис.9е показані особливості локалізації електрона, коли його енергія знаходиться в області нестабільного спектру. У випадку r₀=17a_HgS електрон у стані з найменшою енергією розташовується у зовнішній ямі, а при збільшенні радіуса внутрішнього кристалу всього лише на один моношар, основним станом електрона стає той, в якому він локалізований у внутрішній ямі. Таким чином, в області значень r₀, при яких енергетичні рівні внутрішньої ями перетинають рівні, утворені зовнішніми квантовими ямами, існує нестабільність у локалізації електронів. Як показують розрахунки, для дірок такий же ефект має місце при більших значеннях радіуса внутрішнього кристалу. Тому при таких розмірах наносистеми, при яких існує нестабільність у локалізації квазічастинок, можлива поява ефекту розділення зарядів, у результаті чого в наносистемі можливе утворення локального електричного поля.

Необхідно відмітити, що для простоти була розглянута наносистема з m=2. У випадку більшої кількості періодів, якісно ситуація не зміниться. Лише збільшиться кількість енергетичних рівнів у відповідних серіях і зменшиться відстань між ними в шкалі енергій. У граничному випадку серії рівнів утворять енергетичні зони, які спостерігаються у відповідних плоских надгратках.

З метою дослідження особливостей локалізації електронів та дірок у сферичних періодичних наносистемах при великих радіусах ядра розглядається наносистема, ядром якої є кристал CdS, що утворює потенціальний бар'єр для квазічастинок. Розрахунки спектрів квазiчастинок та ймовірностей їх радіального розподілу виконувались на прикладі сферичної наногетеросистеми з m=4. Результати розрахунків наведено на рис. 10-11. Спектри квазічастинок містять серiї з 4-х рiвнiв, якi, спадаючи зі збільшенням r₀, виходять на насичення i при достатньо великих значеннях r₀ збігаються з відповідними значеннями енергій для подібної плоскої гетероструктури.

Зрозуміло, що кожна серія рівнів складається з рiвнiв розмірного квантування всіх чотирьох сферичних квантових ям. При цьому найнижчий рівень відповідає ямі, що має найменшу енергію розмірного квантування. Оскільки всі квантові ями однакової ширини, то найменшу енергiю квазiчастинка матиме в оболонці-ямi з найбільшим радіусом кривизни, тобто в ямi, що має найбільший об'єм.

Зі збiльшенням r₀ різниця у величинах об'ємів квантових ям зменшується, відповідні енергетичні рівні зближаються, тому ймовірність тунелювання квазiчастинок у сусідні ями збільшується.

При r₀=100a_CdS та r₀=200a_CdS електрон, займаючи найнижчий енергетичний стан, з більшою ймовірністю перебуває в середніх ямах i з меншою ймовiрнiстю з'являється в зовнішній та внутрішній ямах, ще зберігаючи тенденцію притягання до зовнішніх ям. Важча дірка все ще залишається в зовнiшнiй ямі. При r₀=600 a_CdS обидві квазiчастинки знаходяться в середнiх квантових ямах. Це означає, що досліджувана сферична гетеросистема вже має достатньо ознак плоскої двомірної системи.

Ефект просторового розділення зарядів, зумовлений різною поведінкою електронів i дірок, у подібній гетероструктурi приведе до появи внутрішнього локального електричного поля та до зменшення енергії електрон-дiркової взаємодії, тобто до зменшення енергiї зв'язку екситона.

Наступним кроком дослідження періодичних сферичних наносистем стало вивчення особливостей спектрів інтерфейсних та обмежених фононів. Користуючись теорією, розвинутою у другому розділі дисертації, розраховано залежності енергій фононів від квантового числа ? та від геометричних розмірів складових частин наносистеми.

Наносистема з N періодами містить чотири зони I-фононних енергій. Дві нижні (I, II) із цих зон знаходяться між енергіями поздовжніх і поперечних фононів HgS, а дві інші (III, IV) _ між енергіями таких же фононів CdS. При цьому найнижча (I) і найвища (IV) зони містять N+1 гілок енергій, а інші (II, III) зони містять N гілок енергій, оскільки ядро зумовлює появу лише двох гілок, які потрапляють у I і IV зони.

Зі зростанням радіуса ядра фононні гілки всередині зони зближаються між собою й асимптотично наближаються до енергій поздовжніх та поперечних фононів у відповідних масивних кристалах. Зрозуміло, що зі збільшенням кількості періодів у сферичній гетеросистемі збільшиться і кількість фононних гілок у зонах. При цьому нові гілки будуть розташовуватись ближче до енергій поздовжніх та поперечних фононів у масивних кристалах.

Далі в четвертому розділі досліджуються спектри електронів у впорядкованих масивах сферичних квантових точок. Розрахунок зонної структури кубічної надгратки сферичних квантових точок виконується методом приєднаних плоских хвиль, модифікованим з метою врахування особливостей напівпровідникової гетеросистеми.

Зі зменшенням періоду гратки збільшується ширина енергетичних зон і відбувається їхній зсув у низькоенергетичну область.

Це пояснюється зменшенням перекриття хвильових функцій електронів, що знаходяться в сусідніх квантових точках. Зі зменшенням розмірів КТ ширина зон суттєво зростає з одночасним зсувом у високоенергетичну область, що пояснюється сильнішим розмірним квантуванням, яке супроводжується зростанням повної енергії електронів, що й полегшує тунелювання в матрицю.

Із залежностей положення дна найнижчої електронної зони від періоду гратки при різних розмірах сферичних квантових точок видно, що величина енергії дна найнижчої електронної зони зростає зі збільшенням відстані між квантовими точками. Ця залежність виходить на насичення тим швидше, чим більший радіус квантових точок.

У п'ятому розділі дисертації досліджуються квазістаціонарні стани електронів та дірок у ”відкритих” сферичних та циліндричних складних наноструктурах. Побудована загальна теорія спектру і хвильових функцій квазічастинок у ”відкритих” сферичних наносистемах з довільною кількістю наношарів. Отримана ітераційна формула для розрахунку S-матриці.

Розвинута теорія застосована до вивчення спектрів електронів та дірок у ”відкритих” сферичних наногетеросистемах з одним потенціальним бар'єром. У таких системах електрони і дірки можуть перебувати у зв'язаних квазістаціонарних станах лише на протязі скінченного проміжку часу.

При відсутності взаємодії з зовнішніми полями чи іншими квазічастинками електрони (дірки) у збуджених квазістаціонарних станах (nlm) характеризуються двома часами: - час життя, протягом якого електрон (дірка) долає потенціальний бар'єр і може здійснювати інфінітний рух, та _ час переходу, протягом якого електрон (дірка) випромінює квант електромагнітного поля з енергією , переходячи із більш збудженого стану (n₁ l₁ m₁) у менш збуджений (n₂ l₂ m₂) або в найнижчий стан (100). Зрозуміло, що у спектрах випромінювання електромагнітних хвиль збуджених квазістаціонарних станів електронів чи дірок у квантових точках будуть проявлятися лише ті лінії, які відповідають умові , тобто, щоб час дозволеного правилами відбору переходу зі стану (n₁ l₁ m₁) у стан (n₂ l₂ m₂) був значно меншим за час життя .

Для сферично-симетричних систем правилами відбору дозволені переходи з випромінюванням квантів електромагнітного поля лише за умов , . Отже, досліджуючи можливості квантових переходів електрона (дірки) лише в найнижчий квазістаціонарний стан (n=1, ?=0), отримані аналітичні вирази для S-матриці при ?=0; 1, з яких знайдено вирази для енергій та часів життя квазістаціонарних станів, а також у дипольному наближенні отримано часи переходів у найнижчий квазістаціонарний стан.

Розрахунок показує, що при фіксованому радіусі ядра квантової точки, товщина бар'єру майже не впливає на кількість квазістаціонарних рівнів (E_n?) і їх положення у шкалі енергій, а також на часи переходів . Однак часи життя () електронів чи дірок у всіх квазістаціонарних станах дуже різко (експоненційно) зростають зі збільшенням товщини бар'єру. На прикладі системи HgS/CdS/HgS видно, що чим більша енергія (E_n?) квазістаціонарного рівня електрона чи дірки, тим менший час життя () квазічастинки у цьому стані. З рис.17 також видно фізичні закономірності, які повинні спостерігатися експериментально у спектрі електромагнітного випромінювання системи HgS/CdS/HgS. Спектральна лінія відповідного переходу з випромінюванням кванта енергії E_n1 - E₁₀ буде проявлятися в експерименті лише при умові . Часи життя всіх квазістаціонарних станів експоненційно залежать від товщини бар'єру n_CdS, а ієрархія їх така, що при заданих розмірах квантової точки реалізується умова . Це й приводить до складної картини еволюції спектру випромінювання, що виникає при переходах квазічастинок у квантовій точці в залежності від товщини бар'єру n_CdS. У квантових точках із при дуже малих товщинах бар'єру (), у спектрах, що відповідають переходам електронів чи дірок, не видно жодної лінії, оскільки часи життя цих квазічастинок у всіх резонансних станах значно менші, ніж часи будь-яких переходів, а тому і електрон, і дірка проникають крізь потенціальний бар'єр і не встигають випромінити електромагнітний квант. Подальше збільшення n_CdS приводить до того, що стає більшим ніж , а це значить, що в спектрі різко проявиться лише лінія з енергією E₁₁ - E₁₀ . Наступне збільшення n_CdS приведе до появи в спектрі ще другої лінії E₂₁ - E₁₀ і т.д. поки нарешті при певній товщині бар'єру проявляться всі лінії переходів серії E_n1 - E_10. Подальше збільшення товщини вже не буде збільшувати число (n_max-1) ліній у цій серії спектру випромінювання.

Досліджувалась ”відкрита” сферична наносистема та розраховувались енергії та часи життя резонансних станів електронів та дірок у двобар'єрних сферичних наносистемах. Для такої системи S-матриця дуже складна. Тому положення її полюсів у комплексній площині енергій розраховувалися числовими методами. Дослідження показали, що S-матриця має вигляд плавної функції комплексної енергії, і лише у вузькій області біля полюсів як дійсна, так і уявна її частини мають розрив 2-го роду.

Результати розрахунку резонансних енергій (E_n0) та часів життя (?_n0) електрона у сферично-симетричних квазістаціонарних станах ”відкритої” двобар'єрної сферичної наногетероструктури HgS/CdS/HgS/CdS/HgS у залежності від розміру ядра (r₀) при фіксованих розмірах усіх інших складових системи.

Залежність енергій резонансних станів від r₀ аналогічна до такої ж у відповідних ”закритих” квантових точках. Немонотонна залежність часів життя цих станів пояснюється різною локалізацією електрона у наносистемі. Якщо електрон, при заданих розмірах КТ, у відповідному стані з більшою ймовірністю знаходиться у зовнішній потенціальній ямі, то час його життя у цьому стані набагато менший, ніж час життя при його локалізації у внутрішній ямі. Якщо товщини бар'єрів збільшуються, то положення енергетичних рівнів у першій потенціальній ямі залишаються незмінними, а величини енергій резонансних станів, зумовлених другою потенціальною ямою через збільшення її об'єму _ зменшуються. Часи життя електронів експоненційно залежать від товщин тих бар'єрів, через які вони тунелюють при розсіянні у масивний зовнішній кристал.

Далі у п'ятому розділі дисертації досліджуються квазістаціонарні резонансні стани квазічастинок у ”від-критих” складних цилінд-ричних квантових дротах (СЦКД), які порівняно зі станами у відкритих сферичних квантових точках мають деякі особливості, зумовлені існуванням квазі-імпульсу у квазічастинок та нижчою симетрією системи.

Магнітне квантове число m і поздовжній квазіімпульс k виступають параметрами радіальної хвильової функції R_m,k(??, а значить і S-матриця є функцією цих параметрів.

Аналітичний розрахунок S-матриці і положення її полюсів у комплексній площині енергій дозволяє дослідити енергії (E) і часи життя (?) резонансних квазістаціонарних станів електронів і дірок у залежності від їх квазіімпульсу і від геометричних розмірів СЦКД.

Наведено результати розрахунку резонансних енергій () і часів життя () електронів у квазістаціонарних станах СЦКД GaAs/Al_xGa_1-xAs/GaAs, як функцій поздовжнього квазіімпульсу (k) при ?_????a_GaAs, ?_???_???a, m=0, 1, та фіксованих значеннях процентного вмісту Al x=0.1, 0.2, 0.3, 0.4. Там же штриховими лініями наведено графіки законів дисперсії електронів у масивних напівпровідникових кристалах Al_xGa_1-xAs та GaAs, які є складовими досліджуваної СЦКД

Криві і поділяють площину (E, k) на три області. I - область (E<), в якій S-матриця не має полюсів і, відповідно, квазічастинка не має тут жодних станів. II - область (), в якій при певних значеннях квазіімпульсу k S-матриця має полюси в площині комплексної енергії з відмінними від нуля дійсною (Е) і уявною (Г/2) частинами, які визначають резонансну енергію і час життя квазічастинки в цьому квазістаціонарному стані. III - область (E>), в якій квазічастинка знаходиться в стаціонарних станах неперервного спектру. квазічастинка напівпровідникова наногетероструктура

Важливою особливістю резонансного спектру квазічастинки у ”відкритій” системі ЦКД є те, що час її життя () у стані (nm) швидко зменшується зі збільшенням поздовжнього квазіімпульсу. Наприклад час життя електрона в стані (10) при k=0.25 на два порядки менший, ніж при k=0. Фізично це зрозуміло, так як зі збільшенням k зменшується “ефективна висота” потенціального бар'єру і квазічастинка з більшою ймовірністю проникає в забар'єрний простір СЦКД. По тій же причині різко зменшуються часи життя квазічастинок зі збільшенням енергій квазістаціонарних станів. Такі особливості резонансних спектрів яскравіше проявляються у випадку більших значень x, так як їм відповідають більші величини потенціальних бар'єрів.

У зв'язку з відміченою особливістю ”відкритого” СЦКД, такі наносистеми можна використовувати у якості сепаратора квазічастинок за квазіімпульсами, тобто відсіювати (через бар'єр) швидкі і пропускати повільні квазічастинки, які рухаються у внутрішньому циліндрі - ямі.

У розділі висновки підведено підсумок дослідження та перелічено найбільш важливі результати, які отримані в дисертації. Вказано на ефекти та явища, які повинні спостерігатись у досліджуваних об'єктах. Головні висновки роботи такі.

Розвинутий варіаційний метод (типу Бете) для розрахунку спектрів і хвильових функцій електронів і дірок у несферичних КТ. Розрахунок електронного спектру у циліндричних КТ зі скінченним потенціальним бар'єром показав, що його залежність від розмірів квантової точки якісно така ж, як і у сферичних КТ.

Побудована теорія електронного та діркового спектрів ”закритих” складних сферичних квантових точок. Отримані залежності енергій електронів та дірок у дво- три- та чотиришарових сферичних наносистемах від геометричних розмірів їх складових частин. Встановлено, що зміна товщини будь-якого шару сильно впливає на стани квазічастинок, локалізованих у ньому, і майже не змінює стану квазічастинок з енергіями меншими за положення дна потенціальної ями цього шару.

Побудована теорія фононного спектру у складних сферичних напівпровідникових квантових точках. На прикладі наносистем, що складаються з оболонок CdS, HgS, ZnS встановлено таке. Фононний спектр містить гілки обмежених фононів (по одній від кожного напівпровідникового шару), енергії яких збігаються з енергіями поздовжніх фононів відповідних масивних кристалів та гілки інтерфейсних фононів (по дві для кожної межі поділу двох суміжних напівпровідників), які знаходяться у межах поздовжніх та поперечних оптичних фононів відповідних масивних кристалів.

Методом функцій Гріна побудована теорія взаємодії електронів і дірок з обмеженими та інтерфейсними фононами у складних напівпровідникових сферичних КТ з повним урахування конфігураційної взаємодії.

У квантових точках, вміщених у напівпровідникове середовище, зсув основних рівнів електрона та дірки за рахунок взаємодії цих квазічастинок з обмеженими та інтерфейсними фононами відбувається у область низьких енергій. Основний внесок у зсув завжди дають L-фонони, тоді як I-фонони дають порівнянний вклад у зсув лише при малих радіусах КТ. Стани дискретного спектру формують основну величину зсуву, тоді як стани неперервного спектру при довільних радіусах КТ дають внесок, що не перевищує десятої частини загальної величини зсуву.

Розрахований на основі розвинутої теорії екситонний спектр у КТ CdS, CdS/HgS/H₂O та CdS/HgS/CdS/H₂O добре збігається з експериментальними результатами.

Внаслідок великої різниці ефективних мас електронів і дірок та різниці у величинах потенціальних бар'єрів у періодичних сферичних наногетероструктурах виникає ефект просторового розділення зарядів.

Ширина і положення основної електронної мінізони у кубічній надгратці сферичних квантових точок сильно залежать як від розмірів КТ, так і від відстані між ними. Збільшення розмірів КТ чи відстаней між ними приводить до звуження мінізони та до її зміщення у область менших енергій.

Енергетичні спектри квазічастинок у ”відкритих” і ”закритих” однотипних КТ майже збігаються. На відміну від ”закритих”, у ”відкритих” системах часи життя квазічастинок скінченні і експоненційно збільшуються зі збільшенням ширини чи висоти потенціального бар'єру, а також зі зменшенням енергії квазічастинки.

Час життя електрона чи дірки у резонансних станах ”відкритих” квантових дротів експоненційно залежить (зменшується) від квадрата поздовжнього квазіімпульса. Це приводить до відсіювання швидких квазічастинок крізь бар'єр, що створює можливість сепарації квазічастинок за швидкостями.

...