Механізми розсіяння поверхневих та плоских електромагнітних хвиль на неоднорідностях поверхні різного масштабу

Размещено на http://www.allbest.ru/

Національна академія наук України

Інститут фізики напівпровідників

УДК 539.211/219.1; 535.36

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук

Механізми розсіяння поверхневих та плоских електромагнітних хвиль на неоднорідностях поверхні різного масштабу

01.04.07 - фізика твердого тіла

Лисенко Сергій Іванович

Київ 2001

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. Дослідження взаємодії електромагнітних хвиль з твердим тілом займають важливе мiсце у сучасній фізиці як основа багатьох безконтактних неруйнівних методів аналізу природних та штучних об'єктів, а також фізико-хімічних процесів. В останній час особливу увагу викликає застосування методів розсіяння плоских (однорідних) та поверхневих хвиль до досліджень релаксацій механічних напруг у кристалах, реконструкції рельєфу поверхні під дією зовнішніх факторів, взаємодії хвиль з малими частинками. Різні співвідношення між векторами напруженості електричних і магнітних полів для поверхневих і плоских хвиль призводять до того, що ці хвилі по-різному взаємодіють з речовиною. Тому спільне їх використання може бути корисне для отримання нових даних про структуру і оптичні характеристики твердих тіл.

На протязі останніх десятиліть дослідження процесів розсіяння поверхневих і плоских хвиль на поверхні твердого тіла викликає інтерес у зв'язку з можливістю застосування результатів цих досліджень для розробки та оптимізації датчиків біологічних та хімічних реакцій, контролю чистоти поверхонь, а також для вивчення законів, за якими проходить утворення та модифікація дефектної структури кристалічної гратки на поверхні та поблизу неї. При аналізі розсіяння світла у багатьох випадках обмежуються припущенням, що на поверхні присутній тільки один тип неоднорідностей, що спрощує такий аналіз. Присутність декількох типів неоднорідностей приводить до значного ускладнення аналізу експериментальних даних, що пов'язано з проблемою розділення розсіяння на кожному типі неоднорідності. Тому для вирішення цієї проблеми необхідно розвивати та застосовувати нові методи аналізу просторового розподілу розсіяного світла.

Чисельні фундаментальні дослідження розсіяння плоских хвиль на макромасштабних (з характерними розмірами набагато більше довжини хвилі тестуючого випромінювання) та мікромасштабних неоднорідностях рельєфу поверхні показують добре узгодження теоретичних та експериментальних результатів. В той же час, при застосуванні існуючих теоретичних підходів до опису розсіяння поверхневих хвиль, у багатьох випадках спостерігаються значні розходження між експериментом та теорією. З розвитком нових експериментальних методів вивчення поверхневих хвиль і підвищенням точності експерименту, виявлені нові особливості розсіяння плазмон-поляритонів, які спостерігаються при певних розмірах та взаємному розташуванні неоднорідностей рельєфу. Тому вивчення механізмів розсіяння поверхневих плазмон-поляритонів в залежності від статистичних характеристик рельєфу поверхні необхідно для вирішення багатьох питань, що стосуються взаємодії поверхневих електромагнітних хвиль з речовиною.

Особливе місце при дослідженні взаємодії хвиль з поверхнею твердого тіла займає розсіяння поверхневих та плоских електромагнітних хвиль на нанорозмірних неоднорідностях поверхні. Зменшення розмірів твердого тіла призводить до суттєвих змін оптичних властивостей речовини, які проявляються в люмінесценції, екстинкції, а також пружному розсіянні хвиль. Прикладом таких систем можуть бути металеві або напівпровідникові наночастинки розташовані поблизу або на поверхні твердого тіла. Інтенсивний розвиток сучасних технологій створення систем із заданими оптичними характеристиками, високим показником заломлення, пристроїв збереження інформації великої ємності, лазерів з генерацією світла з заданою довжиною хвилі став можливим завдяки використанню наночастинок. Тому дослідження оптичних властивостей поверхонь, які містять наночастинки, має першорядне значення, як з фундаментальної, так і з точки зору практичного застосування. Однак, на момент постановки даної роботи результати по дослідженню просторового розподілу розсіяння світла в дальній зоні на таких поверхнях були практично відсутні.

В зв'язку з викладеним, вивчення процесів розсіяння поверхневих та плоских електромагнітних хвиль на різномасштабних неоднорідностях поверхні є актуальною задачею сучасної фізики твердого тіла.

Зв'язок з науковими темами і програмами. Робота відповідає основним науковим напрямкам Інституту фізики напівпровідників НАН України і виконувалась у відповідності до тем:

1. Державної комплексної науково-технічної програми “Розробка технології та організація виробництва напівпровідникових мікро сенсорів, електронних приладів та систем на їх основі для екологічного моніторингу та енергозбереження”. В рамках цієї програми було досліджено нанесення стабілізуючих тіолових покрить на поверхню плівок золота та вивчені їх оптичні властивості.

2. Державної науково-технічної програми “Проекти розвитку високих технологій напівпровідникових матеріалів, оптоелектронних приладів та сенсорних систем”. Згідно з цією програмою було досліджено розсіяння поверхневих та плоских хвиль на поверхні плівок золота.

3. Проекту № 6987 двостороннього французько-українського міжнародного співробітництва між Національним Центром Наукових Досліджень (Centre National de la Recherche Scientifique, CNRS), Франція та Національною Академією Наук України. Цей проект включав дослідження властивостей розсіяння поверхневих плазмон-поляритонів та плоских хвиль галієвими наночастинками та дослідження розсіяння поверхневих хвиль на одновимірних дефектах рельєфу поверхні плівок срібла.

Мета і задачі дослідження

Мета роботи полягала у розвинені методів розсіяння світла для дослідження поверхонь які містять неоднорідності різних масштабів та вивченні механізмів взаємодії плоских та поверхневих електромагнітних хвиль з макро- мікро- і нанонеоднорідностями поверхні металевих плівок.

Об'єкт дослідження. Процеси взаємодії електромагнітних хвиль з поверхнею полікристалічних металевих, діелектричних та нанокомпозитних твердих плівок.

Предмет дослідження. Розсіяння поверхневих та плоских електромагнітних хвиль оптичного діапазону на різномасштабних неоднорідностях поверхні плівок золота та срібла з нанокомпозитними та оптично прозорими діелектричними шарами.

Методи дослідження.

1. Методика виміру просторового розподілу розсіяння плоских та поверхневих хвиль у межах півсфери розсіяння.

2. Реєстрація картини розсіяння у площині за допомогою CCD-камери.

3. Атомно-силова мікроскопія.

4. Комп'ютерне моделювання процесів розсіяння електромагнітних хвиль на поверхні твердих тел.

У відповідності до поставленої мети вирішувалися наступні наукові задачі:

- Вивчення взаємодії плоских та поверхневих хвиль з макромасштабними дефектами поверхні на прикладі їх взаємодії з одновимірними дефектами.

- Вивчення за допомогою розсіяння плоских хвиль кореляції між параметрами геометричного рельєфу і неоднорідностями діелектричної проникності поверхні плівок золота.

- Проведення порівняльного аналізу статистичних характеристик мікрорельєфу поверхні золотих плівок, розрахованих з даних просторового розподілу розсіяння плоских і поверхневих електромагнітних хвиль.

- Дослідження особливостей розсіяння плоских та поверхневих електромагнітних хвиль на наночастинках галію, розташованих поблизу поверхні плівки срібла.

Наукова новизна одержаних результатів

1. Встановлено зв'язок між параметрами нерівностей поверхні та напрямком розсіяння поверхневих електромагнітних хвиль. Показано, що запропонований метод розрахунку напрямків розсіяння має універсальний характер та може бути застосований для опису розсіяння, як поверхневих плазмон-поляритонів, так і спадних поверхневих хвиль.

2. Визначено основні особливості просторового розподілу радіаційного розсіяння поверхневих хвиль на одновимірних дефектах поверхні. Показано, що в індикатрисах розсіяння вони проявлені у вигляді вигнутих або прямих ліній, в залежності від простору представлення індикатрис.

3. Продемонстрована можливість визначення кореляції між рельєфом поверхні та модуляцією діелектричної проникності за допомогою порівняння результатів розсіяння при зміні довжини хвилі світла.

4. Вперше отримано просторовий розподіл інтенсивності розсіяння поверхневих та плоских хвиль на наночастинках галію. На основі цих даних розраховано перетин розсіяння однією наночастинкою.

5. Показано, що розрахункові функції спектральної густини потужності шорсткості поверхні, отримані з аналізу індикатрис розсіяння поверхневих плазмон-поляритоннів і плоских електромагнітних хвиль у рамках існуючих теоретичних підходів, мають суттєві якісні розходження.

Практичне значення одержаних результатів полягає в можливості практичного використання розроблених методів для аналізу структури та контролю якості поверхонь, які містять різномасштабні неоднорідності. Представлені методи дають можливість встановити статистичні та кореляційні властивості поверхонь з неоднорідним розподілом висот рельєфу і діелектричної проникності, а також поверхонь металів з оптично-прозорими ультратонкими діелектричними покриттями. Ці дослідження необхідні при розробці та побудові оптоелектронних сенсорних систем, що використовують поверхню як чутливий елемент. Отримані результати, які описують вплив неоднорідностей поверхні на процеси радіаційного розпаду поверхневих плазмон-поляритонів, безпосередньо використані при розробці біосенсорних систем, що використовують принцип поверхневого плазмонного резонансу, зокрема, приладів сімейства ”Plasmon”, розроблюваних у відділі №16 ІФП НАНУ, де була виконана пропонуєма дисертаційна робота.

Особистий внесок автора. Науково дослідницька робота, результати якої представлені в дисертації, виконана автором у співробітництві з робочим колективом Інституту фізики напівпровідників НАНУ, а також з науковими співробітниками лабораторії фізики твердого тіла університету Ніцци (Франція).

Особисто автором або при його безпосередній участі здійснювалася модернізація дослідницького обладнання, підготовка та проведення циклу експериментів по дослідженню процесів пружного розсіяння електромагнітних хвиль вивчаємими системами [1-2, 4-13]. Автор приймав активну участь у постановці задач, написанні алгоритмів обробки даних експерименту, представленні та інтерпретації експериментальних результатів, а також написанні статей згідно з ними [1-13].

Апробація результатів дисертації. Основні матеріали дисертації доповідались на: 6th European conference on organised films, 11-14 September 1996, Sheffield, United Kingdom; International School-Conference “Solid State Physics: Fundamentals & Applications”, 14-22 June 1997, Katsyveli, Crimea, Ukraine; ISSPIC 9: "International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters", 1-5 September 1998, Lausanne, Switzerland; Workshop “Surface and Interface Optics '99”, 4-9 May, 1999, Sainte-Maxime, France.; International Conference on Correlation Optics, SPIE, 11-14 May 1999, Chernivtsy, Ukraine; IV International Conference “Optical Diagnostics of Materials and Devices for Opto-, Micro- and Quantum Electronics”, SPIE, 7-9 October 1999, Kiev, Ukraine; ISSPIC 10: “International Symposium on Small Particles and Inorganic Clusters”, Atlanta, USA, October 11-15 2000; Third Conference on Postgraduate Research in Electronics, Photonics, Communications and Software “PREP 2001“, Keele,United Kingdom, 9 - 11 April 2001.

Публікації. За матеріалами дисертації опубліковано 13 робіт, серед яких 8 статей - у фахових вітчизняних та міжнародних журналах, 1 стаття у працях міжнароднoї конференції, 4 - у збірниках тез міжнародних конференцій.

Структура та обсяг роботи. Дисертація складається з вступу, п'яти розділів, загальних висновків та списку цитованої літератури, який містить 133 найменування. Робота викладена на 133 сторінках машинописного тексту і містить 35 малюнків.

Основний зміст роботи

У вступі обґрунтовано актуальність теми та вибір об'єктів дослідження, визначені основні проблеми, які стосуються взаємодії плоских та поверхневих електромагнітних хвиль (ПЕХ) з неоднорідностями поверхні різного масштабу. На основі проведеного обговорення сформульовано мету та задачі досліджень. Показано зв'язок дисертаційної роботи з науковими програмами, викладено наукову новизну та практичну цінність одержаних результатів.

У першому розділі наведено огляд літератури яка присвячена взаємодії електромагнітних хвиль з речовиною, розглянуто статистичні характеристики неоднорідності поверхні. Основну увагу у розділі спрямовано на аналіз процесів розсіяння плоских та поверхневих хвиль неоднорідностями поверхні. Наведено основні висновки теорії Елсона, що описує розсіяння плоских хвиль на флуктуаціях діелектричної проникності та неоднорідностях рельєфу поверхні. Розглянуто теоретичний підхід Крегера-Кречманна до описання процесів пружного однократного розсіяння поверхневих плазмон-поляритонів (ПП) на неоднорідностях рельєфу поверхні металів. Обговорені сучасні експериментальні результати по взаємодії електромагнітних хвиль з дефектами поверхні та наночастинками.

У другому розділі описано методи одержання зразків, їх обробки та експериментального дослідження.

У роботі були використані плівки золота та срібла. Плівки золота, товщиною 40 нм, наносилися термо вакуумним напилюванням на поверхню скляної призми (n=1.515), а також на пластини полірованого плавленого кварцу (50х80х2 мм³, n=1.46). Плівки срібла наносилися на гіпотенузну грань прямокутної сапфірової призми тим же методом. На поверхню срібла також напилювалась тонка (~10 нм) захисна плівка SiO_X, що уповільнювала процес старіння срібла.

Механічна обробка поверхні скляної та сапфірової призми проводилася для створення одновимірних дефектів. Полірування поверхні сапфірової призми призвело до виникнення аперіодичних систем паралельних лінійних штрихів. Кожна така система представляла одновимірний дефект поверхні (1D-дефект).

Хімічна модифікація плівок золота проводилася для створення на їх поверхні тонкого прозорого діелектричного шару. На золото були хемосорбовані органосірчані сполуки HS-(CH₂)_m-CH₃ (тіоли), що призвело до утворення щільноупакованих стабільних покрить.

Термічна обробка плівок золота, а саме низькотемпературний відпал (на повітрі при температурі 80°, 120°, 150°, 200° C), проводилася для зміни топографії поверхні. Одержані поверхні були ізотропні але мали різні статистичні характеристики рельєфу.

Описано методику створення поблизу поверхні плівки срібла планарного розподілу наночастинок галію з середнім діаметром 8 нм. Наночастинки були введені в аморфну SiO_x матрицю, розташовану на поверхні плівки срібла. Шар SiO_x мав товщину 14 нм, а відстань між наночастинками та поверхнею плівки срібла становила 4 нм.

Викладено дві методики вимірювання просторового розподілу розсіяного світла. Перша методика дозволяла вимірювати кутовий розподіл інтенсивності розсіяння плоских та поверхневих хвиль у межах півсфери розсіяння над поверхнею зразка (довжина плоских хвиль =632.8 нм та 441.6 нм, довжина хвилі збуджуючого випромінювання ПЕХ =670 нм). Фотоприйомна частина вимірювальної установки поверталася відносно точки вимірювання в полярному та азимутальному напрямках за допомогою крокових моторів за заданим алгоритмом. Вимірюваний сигнал розсіяння переводився в цифровий формат і оброблявся комп'ютером. Друга методика дозволяла реєструвати за допомогою CCD-камери інтенсивність розсіяння у довільній площині (довжина хвилі збуджуючого випромінювання =850 нм). Збудження ПЕХ проводилося призмовим методом. Також у цьому розділі представлено профілометричний метод дослідження поверхні (атомно-силова мікроскопія АСМ).

У третьому розділі наведено результати теоретичних та експериментальних досліджень розсіяння поверхневих та плоских електромагнітних хвиль на макромасштабних 1D-дефектах рельєфу поверхні.

Показано, що для вивчення для вивчення загального випадку розсіяння ПЕХ на 1D-дефекті завдяки лінійності процесів розсіювання достатньо розглянути розсіяння на дифракційній гратці, яка є компонентом фур'є-розкладу цього дефекту. На підставі цього було проведено моделювання процесу розсіяння ПЕХ на дифракційній гратці у просторі хвильових векторів . Розглянуто випадок, коли ПЕХ збуджуються на межі поділу двох середовищ сапфір-повітря, де знаходиться дифракційна гратка. Тривимірне представлення дифракції ПЕХ на гратці, а також розгляд проекцій хвильових векторів дифрагувавших променів m-го порядку на межу поділу двох середовищ дозволив визначити напрямки дифрагованих променів у випадку, коли хвильовий вектор гратки орієнтований під довільним кутом б до площини падіння. Зокрема було показано, що проекції векторів на площину , які відповідають променям різних дифракційних порядків, належать одній прямій лінії. Подібні співвідношення існують при представленні даних розсіяння в просторі просторових частот, в наслідок лінійного співвідношення між цим простором та простором хвильових векторів. Тому, в індикатрисі розсіяння світла, яка зображена на площині просторових частот , особливості розсіяння ПЕХ на дифракційній гратці також будуть проявлені у вигляді прямих ліній.

Експериментальне дослідження розсіяння ПЕХ, а також плоских хвиль на макромасштабних 1D-дефектах було проведено для плівок срібла та золота. Просторовий розподіл інтенсивності розсіяння плоских хвиль у півсферу над поверхнею плівки (ARS(,) /angle-resolved-scattering/) мав анізотропію, яка була проявлена у вигляді променів вздовж декількох азимутальних напрямків. Початок променів належав центру індикатриси розсіяння. Розподіл розсіяння поверхневих плазмон-поляритонів, що був одержаний для тієї ж поверхні та області плівки срібла, містив особливості у вигляді вигнутих ліній, що сходяться у напрямку поширення ПП. Представлення даних ARS розсіяння ПП в залежності від просторової частоти розкладу рельєфу поверхні призвело до перетворення цих вигнутих ліній у прямі. Цей результат повністю узгоджувався з наведеним вище теоретичним розглядом розсіяння ПЕХ на 1D-дефектах. Розподіл розсіяння ПП, який був виміряний за допомогою CCD-камери у трьох взаємоортогональних площинах також містив набори вигнутих ліній. Моделювання процесу розсіяння поверхневих хвиль на 1D-дефектах з залученням розвинутої теорії дозволило розрахувати розподіл інтенсивності розсіяння ПП у цих площинах. Порівняння результатів експерименту з теоретичними розрахунками просторового розподілу розсіяння показало збіг розрахункової та експериментально отриманої структури розсіяного світла. Отже, виникнення цих особливостей викликано взаємодією електромагнітних хвиль з однією і тією ж структурою поверхні - 1D-дефектами.

Проведення експериментальних і теоретичних досліджень просторового розподілу розсіяння спадних поверхневих хвиль (неоднорідні ПЕХ, що виникають при повному відбитті хвилі довільної поляризації) дозволило встановити, що в індикатрисах розсіяння спадних хвиль особливості розсіяння на 1D-дефектах проявляються так само, як і при розсіянні ПП. Такий висновок справедливий для випадку коли можна нехтувати процесами багатократного розсіяння, які можуть змінювати напрямок поширення поверхневих хвиль. Незважаючи на однаковий закон просторового розподілу розсіяння спадних поверхневих хвиль та ПП, спостерігається відмінність в інтенсивності розсіяння для цих хвиль. Така відмінність обумовлена тим, що напруженість електричного поля ПП на поверхні плівки срібла набагато перевищує напруженість поля спадної хвилі.

У четвертому розділі розглянуто експериментальний метод дослідження статистичних характеристик поверхні плівки золота, яка містить неоднорідності рельєфу та діелектричної проникності е. Проведені також дослідження розсіяння плоских та поверхневих електромагнітних хвиль на поверхні плівок золота з різними статистичними характеристиками мікрорельєфу.

При проведені експериментів по дослідженню поверхні з різними типами неоднорідності, об'єктом досліджень була немодифікована поверхня плівки золота, а також поверхня золота з хемосорбованим шаром тіолів. Особлива увага приділялась вивченню функцій PSD (спектральної густини потужності) шорсткості рельєфу та модуляції діелектричної проникності цих поверхонь, які були отримані з даних розсіяння плоских хвиль. Функція спектральної густини потужності шорсткості (PSD_z) є характеристикою поверхні що не повинна залежати від методу її визначення. Тому результат коректного розрахунку PSD_z із даних розсіяння хвиль з різними довжинами, повинен бути однаковим. Функція спектральної густини потужності модуляції діелектричної проникності поверхні (PSD) також є характеристикою поверхні, але її абсолютні значення залежать від довжини хвилі тестуючого випромінювання. В той же час, якщо для різних довжин хвиль характер відхилень е від її середнього значення однаковий, то якісна залежність PSD від просторової частоти поверхні для різних довжин хвиль повинна бути також однакова. Такий розгляд функції PSD був застосовний для поверхні золота, що була модифікована шаром тіолів. Відповідно до цього, було запропоновано експериментальний метод визначення кореляційних співвідношень між неоднорідностями е та рельєфу поверхні. Метод заснований на порівнянні функцій PSD, що були отримані з аналізу просторового розподілу розсіяння хвиль різної довжини (l=632.8 нм і l=441.6 нм) у рамках відомих теоретичних підходів. Для поверхні яка містить декілька типів неоднорідностей, з даних розсіяння розраховувалось декілька функцій PSD з різними кореляційними співвідношеннями між неоднорідностями. Корректне кореляційне співвідношення визначалося по співпадінню PSD, отриманих для різних довжин хвиль.

Розрахунок функцій PSD_z^Au немодифікованої поверхні золота був виконаний для двох довжин хвиль тестуючого випромінювання у рамках моделі, яка враховувала розсіяння тільки на неоднорідностях рельєфу поверхні. При цьому було зроблено припущення, що неоднорідність e--відсутня. Таким чином, було отримано дві функції PSD_z^Au (для =632.8 нм і =441.6 нм), які мали подібну залежність від просторової частоти поверхні. Ці функції були використані для подальшого аналізу просторового розподілу розсіяного світла поверхнею золотої плівки, яка була модифікована тіольним шаром.

Аналіз розсіяння світла на поверхні золота з шаром тіолів спочатку був проведений у рамках моделі розсіяння, яка враховує тільки кореляцію геометричних неоднорідностей двошарової системи. Для модифікованої поверхні золота із даних розсіяння були обчислені залежності PSD_z^th неоднорідності товщини тіольного шару. Для знаходження PSD_z^th розв'язувалось квадратне рівняння з використанням даних PSD_z^Au, отриманих для немодифікованої поверхні золота. Було розраховано декілька залежностей PSD_z^th з різними кореляційними співвідношеннями між товщиною тіольного шару та висотами рельєфу поверхні золота. Взаємне порівняння функцій PSD_z^th показало, що найкращий збіг PSD_z^th , отриманих з даних розсіяння хвиль різної довжини, спостерігається у випадку, коли зміна висоти рельєфу золота і товщини тіольного шару знаходяться в протифазі.

Подальший аналіз розсіяння світла на модифікованій поверхні золота був проведений у рамках моделі розсіяння, що враховує неоднорідність е та рельєфу поверхні. Для можливості застосування такої моделі було показано, що поверхня золота з тіольним покриттям може бути представлена ефективним шаром з геометричним рельєфом і середнім значенням е немодифікованої поверхні золота і неоднорідністю е, яка обумовлена структурою тіольного шару. З індикатрис розсіяння світла на такій поверхні були розраховані функції спектральної густини потужності модуляції діелектричної проникності PSD. Розрахунок проводився для різних довжин хвиль з використанням даних PSD_z^Au при різному характері кореляції між висотами рельєфу і відхиленнями е від її середнього значення. Мінімальна різниця між отриманими залежностями PSD спостерігалася при синфазній модуляції висот рельєфу і е. Така модель поверхні відповідає випадку, коли висота рельєфу і товщина тіольного шару змінюються у протифазі.

Отримані функції PSD мають подібну залежність. Розбіжність функцій, що спостерігається для просторових частот більше 1 мкм^-1, спричинена похибкою вимірювання розсіяного світла для полярних кутів близьких до 90°. Незважаючи на те, що PSD_z^th і PSD були отримані з різними кореляційними співвідношеннями між неоднорідностями, модель поверхні золота з шаром тіолів в обох випадках була однаковою (геометрична структура поверхні, для якої характерна синфазна зміна висот рельєфу і е , така ж сама, як для поверхні з протифазною зміною висот рельєфу і товщини тіольного шару). Отриманий збіг функцій PSD, що описують розподіли товщин тіольного шару і флуктуацій діелектричної проникності поверхні, свідчить про коректність представленогометоду визначення кореляційних характеристик рельєфу поверхні.

Дослідження процесів розсіяння ПП на поверхні плівок золота з різними статистичними характеристиками мікрорельєфу проводилися з залученням аналізу зв'язків між статистичними характеристиками поверхні (середньоквадратичної шорсткості та функції PSD) і розсіянням ПП. Виміри повного інтегрального розсіяння ПП (TIS_ПП) і плоских хвиль (TIS_ПЛ) показали, що абсолютні значення TIS_ПП більш ніж на порядок перевищують значення TIS_ПЛ, що є наслідком різної взаємодії ПП і плоских хвиль з поверхнею золотої плівки. Даний висновок базується, по-перше, на тому, що, в умовах поверхневого плазмонного резонансу в плівках золота, більш 80% енергії падаючого випромінювання витрачалося на розсіяння ПП і поглинання в металі, що в декілька разів перевищує аналогічні втрати при розсіянні плоских хвиль. По-друге, поле поверхневих ПП, на відміну від поля плоских хвиль, локалізовано на границі розділу середовищ та має інтенсивність у десятки разів вищу за інтенсивність плоских хвиль. В результаті цього інтенвивність розсіянного випромінювання на рельєфі поверхні для ПП вище, ніж для плоских хвиль.

Функції спектральної густини потужності шорсткості PSD_ПЛ були одержані з даних розсіяння плоских хвиль і порівнювалися з аналогічними функціями PSD_ПП, отриманими з експериментів по розсіянню ПП для тих же поверхонь. Розрахунок PSD проводився у рамках відомих теоретичних підходів Елсона (для розсіяння плоских хвиль) та Крегера-Кречманна (для розсіяння ПП). Методика визначення PSD_ПЛ за допомогою аналізу кутової залежності розсіяння в рамках теорії Елсона є добре вивченою й адекватно описує процес розсіяння. Тому вона використовувалася як незалежний метод визначення невідомої функції PSD поверхні.

Порівняння PSD_ПЛ і PSD_ПП показало, що вони мають різну залежность від просторової частоти рельєфу поверхні f. Функції PSD_ПП, на відміну від PSD_ПЛ, є швидкоспадаючими при збільшенні f. Неспівпадіння розрахункових функцій спектральної густини потужності шорсткості PSD_ПЛ та PSD_ПП може свідчити про наявність особливостей у взаємодії ПП з неоднорідностями рельєфу, які не враховує теорія Крегера-Кречманна (однократного розсіяння ПП). На підставі проведеного аналізу висловлено припущення, що причиною відмінності функції PSD_ПП від PSD_ПЛ можуть бути процеси багатократного нерадіаційного розсіяння ПП у площині поверхні металевої плівки. Функції PSD_ПЛ та PSD_ПП мають близькі абсолютні значення тільки в області малих просторових частот (біля f=0.1 мкм^-1). Тому не виключено, що цей факт може свідчити про можливість застосування теорії Крегера-Кречманна для опису розсіяння лише в цій області просторових частот.

П'ятий розділ присвячений дослідженню розсіяння плоских і поверхневих електромагнітних хвиль на планарному шарі наночастинок (НЧ). Для проведення експериментів використовувалися наночастинки галію, занурені у діелектричну SiO_x матрицю, яка була розташована на поверхні плівки срібла. Були проведені виміри інтенсивності розсіяння плоских хвиль і ПП для області зразка з НЧ, а також без НЧ. По різниці даних розсіяння різними областями зразка, був обчислений просторовий розподіл ARS(,) та BSDF(,)=ARS(,)/cos розсіяння електромагнітних хвиль на НЧ. Використовуючи густину розподілу НЧ був оцінений перетин розсіяння однією НЧ для плоских хвиль ( = 1.6610^-14 нм-²) та ПП ( = 1.7210^-14 нм-¹). Індикатриси розсіяння плоских хвиль на розподілі НЧ мали азимутальну симетрію, а інтенсивність розсіяння монотонно знижувалася більш ніж на 5 порядків зі збільшенням полярного кута розсіяння . Азимутальна симетрія розсіяння свідчила про ізотропний розподіл НЧ поблизу поверхні плівки срібла, а також про ізотропність оптичних властивостей НЧ. При розсіянні ПП на НЧ в індикатрисі з'являється максимум, локалізований у вузькому кутовому інтервалі біля =72 і =0. Показано, що його кутове положення близько до положення, отриманого у нещодавніх теоретичних роботах, де розглянуто розсіяння ПП на циркулярносиметричному дефекті поверхні плівки срібла.

Для експериментально отриманих залежностей BSDF(f) розсіяння плоских і поверхневих хвиль на НЧ було проведено усереднення даних BSDF(f) на площині . Графічне представлення усереднених даних BSDF(f) показало, що якісна поведінка функцій BSDF(f) для розсіяння плоских хвиль і ПП значно відрізняється.

При збільшенні кута розсіяння можна очікувати зростання ефективності процесів багатократного розсіяння електромагнітних хвиль на НЧ. Моделювання процесу багатократного розсіяння плоских хвиль на планарному розподілі НЧ дозволило оцінити критичний кут _cr, коли може реалізуватися такий процес (_cr?58°). У відповідність куту _cr можна поставити просторову частоту f=1.3 мкм^-1 для =632.8 нм, а також f=1.9 мкм^-1 для =441.6 нм. В околі цих частот спостерігається відхилення BSDF(f) від лінійної залежності. Таке ж відхилення BSDF(f) спостерігається при розсіянні ПП для частот вище 0.8мкм^-1, що може бути пов'язано з процесами багатократного розсіяння хвиль на НЧ.

Для коректного порівняння даних розсіяння ПП і плоских хвиль, які були отримані для різних областей просторових частот, проводилося моделювання процесу розсіяння плоских хвиль в області просторових частот, де спостерігалось розсіяння ПП. Для цього BSDF(f)-залежності розсіяння плоских хвиль були апроксимовані ABC-моделлю:

розсіяння електромагнітна хвиля

(1)

де А, В, С-константи підгонки. За допомогою виразу (1) та отриманих параметрів А, В, С, функція BSDF() розсіяння плоских хвиль була перебудована в області просторових частот де були отримані дані розсіяння ПП. Наочно різницю в результатах розсіяння ПП і плоских хвиль можна представити, якщо зробити переріз вздовж площини падіння для індикатрис розсіяння ПП та плоских хвиль. Характерною особливістю отриманих залежностей ARS() є наявність максимуму для ?70°-75°.

Незважаючи на те що кутові положення максимумів експериментально виміряної та теоретично розрахованої залежностей ARS() розсіяння хвиль різних типів близьки, природа цих цих максимумів різна. Кутове положення максимуму у випадку розсіяння плоских хвиль, відповідає нульовій просторовій частоті, а його форма залежить від компонент рельєфу у низькочастотній області. При розсіянні ж ПП, положення та форма максимуму залежить від факторів, які визначають умови плазмового резонансу та розподіл поляризаційних струмів на поверхні тонкої металевої плівки.

Основні результати та висновки

Досліджено процеси пружного розсіяння плоских та поверхневих електромагнітних хвиль на різномасштабних неоднорідностях поверхні металевих плівок. Показано, що процес розсіяння поверхневих плазмон-поляритонів та спадних хвиль на макромасштабних неоднорідностях адекватно описується у наближенні однократного розсіяння. Розгляд взаємодії поверхневих хвиль з дифракційною граткою дозволив встановити зв'язок між напрямком радіаційного розсіяння цих хвиль і параметрами фур'є-розкладу одновимірних макродефектів поверхні.

З'ясовано, що при розсіянні поверхневих плазмон-поляритонів та спадних хвиль на макромасштабних дефектах поверхні, просторовий розподіл розсіяного світла не залежить від типу поверхневої хвилі. Відмінність спостерігається тільки в абсолютній інтенсивності розсіяння, що зумовлено різними особливостями збудження та поширення поверхневих плазмон-поляритонів та спадних хвиль.

Встановлено характерні особливості просторового розподілу розсіяння поверхневих електромагнітних хвиль у дальній зоні на довільно орієнтованому одновимірному дефекті поверхні. На підставі отриманих теоретичних та експериментальних результатів показано, що коли дані розсіяння представлені в залежності від просторової частоти рельєфу поверхні, ці особливості лінеаризуються.

Експериментально показано, що рівень повного інтегрального розсіяння поверхневих плазмон-поляритонів поверхнею плівок золота значно більший, ніж для плоских хвиль. Така різниця зумовлена різними особливостями взаємодії поверхневих і плоских хвиль з металевими плівками.

Показано, що функції спектральної густини потужності шорсткості поверхні золотої плівки, які були отримані з аналізу індикатрис розсіяння поверхневих плазмон-поляритонів та плоских хвиль на основі існуючих теорій, мають значні розходження. Цей ефект може бути обумовлений процесами багатократного нерадіаційного розсіяння плазмон-поляритонів на металевій поверхні.

Розвинуто експериментальний метод визначення кореляції між неоднорідностями рельєфу та діелектричної проникності поверхні по даним пружного розсіяння світла. За допомогою цього методу визначені кореляційні співвідношення між різними типами неоднорідності поверхні плівки золота, модифікованої шаром тіолів.

Вперше досліджено просторовий розподіл розсіяння поверхневих плазмон-поляритонів і плоских електромагнітних хвиль на металевих наночастинках в дальній зоні та розраховано перетин розсіяння однією наночастинкою.

Список опублікованих праць за темою дисертації

1. Cheyssac P., Sterligov V.A., Lysenko S.I., Kofman R. Surface Plasmon-Polaritons, part 1: Interaction with 1D objects // Physica Status Solidi (a). -1999. -Vol.175. -P. 253-258.

2. Sterligov V.A., Cheyssac P., Lysenko S.I., Kofman R. Surface Plasmon-Polaritons, part 2: Scattering by metallic nanoparticles // Physica Status Solidi (a). -1999. -Vol.175. -P. 259-264.

3. Snopok B., Strizhak P., Kostyukevich E., Serebriy V., Lysenko S., Shepeliavii P., Priatkin S. L., Kostuykevich S., Shirshov Yu., Venger E. Interfacial architecture on the fractal support: polycrystalline gold films as support for self-assembling monolayers // Semiconductor Physics, Quantum Electronics & Optoelectronics. -1999. -Vol.2. P. 86-97

4. Sterligov V.A., Cheyssac P., Lysenko S.I., El Fidali Y., Kofman R., Stella A. Influence of metal nanoparticles on electromagnetic surface waves and laser light scattering // European Physical Journal D. -1999. -Vol.9. -P.581-584.

5. Cheyssac P., Sterligov V.A., Lysenko S.I., Kofman R. Scattering of surface plasmon-polaritons and light by metallic nanoparticles // Optics Communications. -2000. -Vol.175. -P. 383-388.

6. Sterligov V.A., Cheyssac P., Lysenko S.I., Kofman R. Elastic Scattering of surface electromagnetic waves by 1D surface relief // Optics Communications. -2000. -Vol. 177. -P. 1-8.

7. Sterligov V.A., Cheyssac P., Lysenko S.I., Kofman R. Relationship between the Scattering of Homogeneous and Evanescent Electromagnetic Waves by Metallic Nanoparticles.// Optics Communications. -2000. -Vol.186. -P. 27-33.

8. Лысенко С.И., Снопок Б.А., Стерлигов В.А., Костюкевич Е.В., Ширшов Ю.М. Рассеяние света молекулярно организованными пленками на поверхнсти поликристаллического золота // Оптика и спектроскопия. -2001. -Т.90, №4. -С. 678-689.

9. Lysenko S.I., Snopok B.A., Kostyukevich E.V., Zinio S.A., Sterligov V.A., Shirshov Y.M., Venger E.F. Light Scattering of Thin Dielectric Films: Self-Assembled Monolayers on the Surface of Polycrystalline Gold // Proc. of SPIE. International Conference on Correlation Optics. Editor O.V. Angelsky. 1999. -Vol.3904. -P. 476-487.

10. Lysenko S.I., Shirshov Yu.M., Sterligov V.A., Kostioukevich E.V., Zynio S.A. Elastic light scattering in organized molecular structures // Proceedings of the International School-Conference for Young Scientists “Solid State Physics: Fundamentals&Applications” Katsyveli. Crimea. Ukraine. June 14-22. 1997. P. R80-R8.

11. Sterligov V.A., Cheyssac P., Lysenko S.I., Kofman R. Scattering of light by metallic nanoparticles // Workshop on Surface and Interface Optics '99. Sainte-Maxime (France). May 4-9 1999. -P.30.

12. Cheyssac P., Sterligov V.A., Lysenko S.I., Kofman R. Interaction of surface plasmon-polaritons with 1D objects // Workshop on Surface and Interface Optics '99. Sainte-Maxime (France). May 4-9 1999. -P.O.17.

13. Lysenko S.I., Sterligov V.A., Snopok B.A., Shirhov Yu.M. Radiative decay of surface plasmon-polariton states on the random roughness gold surface // Proc. of PREP 2001. Third Conference on Postgraduate Research in Electronics, Photonics, Communications and Software “PREP 2001“. University of Keele (United Kingdom). -2001. P.75-76.

Анотація

Лисенко С. І. "Механізми розсіяння поверхневих та плоских електромагнітних хвиль на неоднорідностях поверхні різного масштабу". - Рукопис.

Дисертація на здобуття вченого ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла. - Інститут фізики напівпровідників НАН України. Київ, 2001 р.

У дисертаційній роботі досліджено взаємодію поверхневих та плоских електромагнітних хвиль з макро-, мікро- та нанонеоднорідностями поверхні золота та срібла. Розглянуто процес дифракції поверхневих хвиль на макромасштабних неоднорідностях поверхні. Встановлено характерні особливості просторового розподілу розсіяння плазмон-поляритонних та спадних хвиль на довільно орієнтованому одновимірному дефекті поверхні.

На основі кількісного аналізу просторового розподілу розсіяння плоских хвиль різної довжини розвинений метод дослідження кореляційних властивостей неоднорідностей мікрорельєфу та діелектричної проникності досліджуваної поверхні.

Експериментально показано, що величина повного інтегрального розсіяння для поверхневих плазмон-поляритонов значно більше ніж для плоских хвиль. Також показана значна різниця функцій спектральної густини потужності шорсткості поверхні, розрахованих із даних розсіяння цих хвиль.

Отримано залежності просторового розподілу розсіяння плоских і поверхневих хвиль на планарному шарі наночастинок галію. Кількісний аналіз даних розсіяння дозволив продемонструвати характерні особливості розсіяння хвиль різних типів, а також розрахувати перетини розсіяння однією наночастинкою.

Ключові слова: розсіяння, шорсткість поверхні, оптичні властивості, поверхневі плазмон-поляритони, спадні хвилі, металеві плівки, наночастинки.

Abstract

Lysenko S. I. “Mechanisms of surface and plane wave scattering by multi-scale surface inhomogeneities”. - Typescript.

Candidate Phys.-Math. Sciences Thesis (speciality 01.04.07 - solid state physics). Institute of Semiconductor Physics NAS Ukraine. Kiev, 2001.

The thesis is devoted to investigation of the surface and plane electromagnetic wave interaction with macro-, micro- and nanoinhomogeneities of gold and silver surfaces. Scattered light gives information about the nature of the wave and its interaction with matter. The processes of surface waves diffraction on macroscale surface inhomogeneities, particularly, on arbitrarily oriented one-dimensional defect were considered. The main features of spatial distribution of surface waves scattering by arbitrary oriented one-dimensional surface defect are determinated. The numerical analysis of experimental data was applied for comparison of surface plasmon-polariton and evanescent wave scattering by one-dimensional defect.

New method for investigation of surface inhomogeneities cross-correlation properties is presented. Such method was developed on basis of quantitative analysis of scattered light spatial distribution.

Significant differences between total integrated scattering of surface plasmon-polariton and plane waves are experimentally shown for gold thin films. Furthermore, power spectral density functions of surface roughness, which were calculated from scattering data of these waves are different.

Hemispherical elastic surface plasmon-polariton and plane waves scattering by planar layer of gallium nanoparticles are shown. Specific features that result from the presence of nanoparticles are discussed. Numerical analysis of experimental data enables comparison between scattering of the waves of two types. The scattering cross-sections of one nanoparticle was calculated.

Key words: scattering, surface roughness, optical properties, surface plasmon-polaritons; evanescent waves, metal films, nanoparticles.

Аннотация

Лысенко С. И. “Механизмы рассеяния поверхностных и плоских электромагнитных волн на неоднородностях поверхности различного масштаба”. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 - физика твердого тела. -Институт физики полупроводников НАН Украины. Киев, 2001 г.

В диссертационной работе исследовано взаимодействие поверхностных и плоских электромагнитных волн с макро-, микро- и нанонеоднородностями поверхности золота и серебра. Рассмотрен процесс дифракции поверхностных волн на макромасштабных неоднородностях поверхности. С помощью моделирования процесса рассеяния поверхностных волн на дифракционной решетке установлены характерные особенности пространственного распределения рассеяния на произвольно ориентированном одномерном дефекте поверхности. Проведено сравнение рассеяния плазмон-поляритонных и убывающих волн на одномерных дефектах рельефа поверхности металлических пленок. Показано, что особенности рассеяния на макронеоднородностях поверхности не зависят от типа поверхностных волн.

На основе численного анализа пространственного распределения рассеяния плоских волн разной длины развит метод исследования поверхности золота, которая содержит микронеоднородности рельефа и диэлектрической проницаемости. Представленный метод позволяет найти корреляционные характеристики неоднородностей различной природы.

Исследованы связи между статистическими характеристиками микрорельефа поверхности пленок золота и рассеянием поверхностных плазмон-поляритонов. Показано, что функции спектральной плотности мощности шероховатости, рассчитанные из данных рассеяния плоских волн и поверхностных плазмон-поляритонов в рамках существующих теоретических подходов, дают разный качественный результат. Экспериментально показано, что величина полного интегрального рассеяния для поверхностных плазмон-поляритонов значительно больше, чем для плоских волн.

Получены зависимости пространственного распределения рассеяния поверхностных плазмон-поляритонов и плоских волн на планарном слое галлиевых наночастиц; рассчитаны сечения рассеяния на одной наночастице. Сравнение результатов рассеяния волн различных типов позволило выявить характерные особенности рассеяния на наночастицах.

Ключевые слова: рассеяние, шероховатость поверхности, оптические свойства, плазмон-поляритоны, убывающие волны, металлические пленки, наночастицы.

Размещено на Allbest.ru