У підрозділі 4.5 і п.п.4.2.4 моделювалися температурні залежності кількості атомних переміщень з одної комірки Вігнера-Зейтца в іншу (Nws) і СКЗ атомів в Cu, Al і Ni. Одержано зростання цих величин із збільшенням температури. В Al і Ni найбільш істотно зростають бічний внутрішній компонент СКЗ атомів віддачі і СКЗ ад-атомів. В усіх трьох кристалах з підвищенням температури зростає також кількість атомних переміщень з прошарку n в прошарок n-1. Як видно з рис.3, коефіцієнт ІП і середня швидкість дрейфу в Ni в інтервалі температур 0 К - 300 К мають періодично-загасаючий характер з глибиною від прошарку до прошарку, тоді як при 750 К спостерігається монотонне зменшення коефіцєнта ІП, а коливання швидкості дрейфу з глибиною є незначними (п.4.5.6). Зникнення періодичності коефіцієнта ІП відбувається завдяки зменшенню кількості атомних переміщень з прошарку n в прошарок n+2 із зростанням температури. Коли-вання швидкості дрейфу з глибиною кристала при температурах 0 К і 750 К, у значній мірі, пов'язані з температурним зростанням кількості переміщень атомів до поверхні кристала.

У п.п.4.2.6, 4.5.2, 4.5.3 моделювався випадок бомбардування Cu з енергіями іонів 25, 40 і 50 еВ. При енергії іонів 25 еВ і температурах 0 К і 300 К, іони Xe викликають значно більше переміщень атомів, включаючи і переміщення атомів у кристалі, тоді як іони Ar викликають переміщення атомів тільки з першого прошарку в ад-прошарок. При енергіях 40-50 еВ N_ws не відрізняється істотно для Ar і Xe. При енергіях 25-50 еВ іони Xe ініціюють неістотно більший ефект перемішування порівняно з іонами Ar уздовж напрямку [1 0 0], але загальне СКЗ є значно більшим для Ar за рахунок бічних зміщень ад-атомів. Аналогічні результати були отримані для енергії іонів 100 еВ при 0 К (п.п.4.2.2).

В Al, Ni і Al/Ni при енергіях 25-50 еВ і 300 K іони Xe генерують більше атомних переміщень N_ws, ніж іони Ar. Ця різниця є незначною в Ni і Al/Ni, але в Al інтенсивність переміщень атомів у два рази більша. Бічні СКЗ ад-атомів уздовж поверхні кристала Ni є більшими для іонів Ar порівняно з іонами Xе в 2 рази при енергії 50 еВ і не відрізняються при менших енергіях, тоді як в Al і Al/Ni бічні зміщення ад-атомів є більшими у випадку Xe. При цьому, бічне СКЗ ад-атомів у розрахунку на один ад-атом більше у випадку Ar для Cu, Ni, Al і Al/Ni.

При температурі кристала Al 300 К і енергіях іонів 25-50 еВ, в каскадах, ініційованих іонами Xe, спостерігаються два максимуми N_ws, тоді як у каскадах, ініційованих іонами Ar - один максимум (п.п.4.5.3). Моменти досягнення максимальних значень N_ws збігаються з моментами досягнення максимумів кількості поверхневих і об'ємних вакансій, що обговорювалося в розділі 3. Кінетика СКЗ атомів віддачі у випадках іонів Ar і Xe узгоджується з кінетиками N_ws та радіаційних дефектів.

Розділ 5. У підрозділі 5.1 розглянуто використання МД модельних результатів утворення стабільних вакансій і міжвузлових атомів у кристалах Cu при 500 К і Ni при 750 К під дією іонів Ar з енергією 100 еВ для врахування внеску РПД в перенесення маси в кристалах і пов'язане з цим перекручення псевдомаркера з початковою товщиною в один атомний прошарок.

У підрозділі 5.2 наведена система рівнянь РПД для точкових дефектів і псевдокомпонентів у випадку реально однокомпонентної мішені з врахуванням колективного потоку атомів, генерації дефектів і ІП:

де Сi,v(x,t) - відносні концентрації вакансій (v) і міжвузлових атомів (i), як функції координати і часу;

Di,v - коефіцієнти дифузії дефектів;

бiv, бvs, бis - швидкісні коефіцієнти взаємної рекомбінації дефектів і їх

анігіляції на зовнішніх стоках (s);

Сs - відносна густина зовнішніх стоків;

С1,2(x,t) - відносна концентрація атомів псевдокомпонента 1 або 2;

Dmix(x) - коефіцієнт ІП, який одержано шляхом МД моделювання, як другий момент функції атомних переміщень при бомбардуванні іонами Ar з енергією 100 еВ;

Dred,eff(x) = DiCi(x,t)+DvCv(x,t) - ефективний коефіцієнт РПД.

Система (4)-(6) одержана, як частинний випадок загальної системи рівнянь РПД для багатокомпонентної мішені із нехтуванням взаємодії різних типів дефектів і компонентів між собою. Функція fi,v(x) є модельним членом генерації вакансій або міжвузлових атомів на один іон. Густина пучка іонів I=1.25·10¹⁵ іонів/(см²·с). У рівняннях (4)-(6) припускається, що концентрації дефектів Сi,v(x,t) є істотно меншими за концентрації компонентів 1 і 2.

Швидкість розпилення поверхні Vf оцінювалася, як різниця потоків вакансій і міжвузлових атомів на поверхні, що бомбардується (x=0):

Крайові умови для концентрацій точкових дефектів:

де 1/мi,v - швидкісно-обмежуючий параметр, який характеризує ефективність стоку дефектів на поверхні кристала [10].

У моделі покладено, що мi = мv =м0. У випадку, коли поверхня розглядалася, як ідеальний стік дефектів (1/мi,v=0), їх поверхнева концентрація дорівнювала нулю, що використовувалося як крайова умова замість (8). Для металевої поверхні значення 1/мi,v знаходяться в інтервалі від 0 до d [10].

У підрозділах 5.3-5.5 отримані чисельні розв'язання рівнянь (4), (7)-(9) для профілів концентрацій дефектів Ci,v(x) і пошарового профілювання С1(0,Vf·t) виходячи з рівняння (5). Показано, що стаціонарні профілі дефектів Ci,v(x) можуть бути використані для розв'язання нестаціонарного рівняння (5), оскільки часи релаксації профілів концентрацій вакансій і міжвузлових атомів є значно меншими, ніж час розпилювання одного атомного прошарку при заданих умовах: L²/Di,v << d/Vf ~ d²/Dred,eff, де L - характерна глибина пошарового профілю псевдомаркера (~10 нм).

Внесок РПД в пошаровий профіль концентрації псевдомаркера домінує порівняно з ІП в обох кристалах Cu і Ni при температурах, відповідно, 500 К і 750 К. Зменшення поширення псевдомаркера із зростанням температури, що було отримане для ІП в розділі 4, залишається непомітним на фоні значно більшого поширення пошарового профілю завдяки РПД при 500 К в Cu і при 750 К в Ni. Здобуто, що поширення псевдомаркера в Ni з врахуванням РПД при 750 К було більше, ніж поширення завдяки ІП в ~20 разів, а глибина затухання в ~ 4 рази, що узгоджується з експериментальними даними, наприклад, для прошарку ізотопу ⁶³Ni в матриці Ni [11].

Із зростанням 1/м0, перекручення профілю стає істотнішим завдяки тому, що приповерхневі концентрації вакансій і міжвузлових атомів зростають. Суттєва роль поверхневих стоків дефектів при низьких енергіях іонів і високих температурах відзначалася в [12].

Розділ 6. У підрозділі 6.1 формулюється проблема двоетапного моделювання ІП для системи розбавленого розчину заміщення атомів Al в кристалічній матриці Ni, коли домішкові атоми не взаємодіють безпосередньо один з одним. У цьому випадку, ймовірність каскадних переміщень атомів не залежить від концентрації домішки і загальну функцію переміщень домішкових атомів можна розглядати, як суму пошарових функцій атомних переміщень для кожного атомного прошарку. Низька концентрація домішки дозволяє використовувати незалежні від часу функції атомних переміщень.

У підрозділі 6.2 розглядався випадок бомбардування Ni(1 0 0) іонами Ar з енергією 100 еВ при 300 К. Моделювалося вісім кристалів Ni, що складалися з 4032 атомів в 14 атомних прошарках з атомом заміщення Al в одному з прошарків з 1-го по 8-ий.

Іони падали за законом випадкових чисел для початкових координат у шість областей у відповідності з симетрією поверхні Ni(1 0 0) біля домішкового атома. Були побудовані також чотири кристали Ni(1 0 0) для врахування переміщень атома Al в напрямках <1 1 0> у складі відповідних ПЗЗ. Кожний з чотирьох кристалів мав по чотири атоми Al в одному з атомних прошарків з 5-го по 8-ий, які були розташовані в напрямках <1 1 0> у відповідності з областями 1-6.

У підрозділі 6.3 розглянута аналітична частина моделі, що була застосована у розрахунку пошарового профілю маркера Al. Диференціальне рівняння ІП отримано шляхом розкладання правої частини транспортного рівняння ІП (1) по малому параметру z/x з утриманням квадратичних членів [1-3]. Були розраховані коефіцієнти ІП і середні швидкості дрейфу домішкових (Al) і матричних (Ni) атомів віддачі. Рівняння ІП в дифузійному наближенні має наступний вигляд:

де U(x) - ефективна швидкість атомів домішки Al;

D_1,2(x) - коефіцієнти перемішування компонентів 1 і 2;

V_1,2(x) - швидкості дрейфу атомів віддачі компонентів 1 і 2.

Параметри U(x), D_1,2(x), V_1,2(x), V_f залежать від функцій F_1,2(x,z), які розраховуються МД методом. Густини пучка іонів 1.2510¹⁵ іонів/(см²с). Функція F₁(x,z) для атомів Al була побудована, як подвійна сума функцій атомних переміщень F_1ij(x,z) при падінні іона в j-у область (j=1-6) у випадку знаходження атома Al в i-му атомному прошарку (i=1-8):

де з =1 для областей бомбардування j=1-3 і з =2 для j=4-6, м=6, n=8.

Ефективний коефіцієнт розпилення Y₁ домішкових атомів Al:

де індекс j і параметр з мають такий самий зміст, як і в рівнянні (12).

Крайова умова на поверхні (x = 0) для рівняння (10), має вигляд:

де Y_1,2 - коефіцієнти розпилення компонентів 1 і 2; Дx ? d/2.

Коефіцієнт розпилення Y₂ і функція атомних переміщень атомів Ni F₂(x,z) моделювалися в однокомпонентному кристалі Ni. Відносна концентрація домішкових атомів Al у початковому маркері була 10^-3.

У відповідності з ефективним коефіцієнтом розпилення (13), домішка Al в моделі є легкорозпилюємим компонентом порівняно з матрицею Ni (підрозділи 6.4-6.6), що якісно співпадає з даними експериментів для Ni₃Al [13]. Моделювався також вплив атома Al на генерацію точкових дефектів та на атомні переміщення у кристалі Ni в залежності від області падіння іонів.

Кількість переміщень атомів Al N_ws, їх загальне СКЗ і компонент СКЗ в напрямку [1 0 0] демонструють періодично-загасаючу залежність з глибиною кристала від прошарку до прошарку, починаючи з другого атомного прошарку. Як показано в підрозділі 6.7, значення обох коефіцієнтів ІП домішкових і матричних атомів, а також відповідні середні швидкості дрейфу, змінюються з глибиною аналогічним чином. Головний внесок у їх значення роблять переміщення атомів в напрямку [1 0 0], включаючи ПЗЗ[1 0 0], тоді як ПЗЗ <1 1 0> роблять лише незначний або порівняний з ПЗЗ [1 0 0] внесок в залежності від номера атомного прошарку.

У підрозділах 6.8 і 6.9 моделюється залежність швидкості U(x) від глибини, а також її вплив на пошаровий профіль домішкового маркера. Врахування ефективного конвективного потоку домішкових атомів U(x)·C₁(x,t) при розв'язанні рівнянні (10) призводить до зростання поширення і максимальної концентрації пошарового профілю концентрації Al маркера, особливо, у випадку відсутності переважного розпилення. При цьому, положення переднього фронту профілю залишається незмінним, а задній фронт зміщується в глибину кристала, збільшуючи поширення в 1.2 - 1.6 раза в залежності від врахування областей бомбардування. Поверхневе значення U(0) відіграє при цьому домінуючу роль. При врахуванні переважного розпилення, вплив функції U(x) на пошаровий профіль концентрації С₁(x,t) стає незначним для домішки Al в кристалі Ni при енергії Ar 100 еВ.

атом вакансія іон інертний

Основні результати та висновки

У дисертації наведене нове вирішення проблеми опису іонного перемішування та радіаційно-прискореної дифузії, в однокомпонентних (ІП і РПД) і двокомпонентних матеріалах з низькою концентрацією одного з компонентів (ІП) при бомбардуванні іонами низьких енергій, яке полягає в накопиченні статистики МД моделювання атомних переміщень і утворення стабільних точкових дефектів (вакансій, міжвузлових та радіаційно-адсорбованих атомів) в атомних каскадах при різних температурах твердого тіла, з наступним використанням результатів МД моделювання в розрахунках параметрів моделей масоперенесення і розв'язанні рівнянь балансу компонентів. Новим є також вирішення проблеми МД моделювання механізмів модифікації приповерхневої області твердого тіла в атомних каскадах, що подається в отриманих числових значеннях та інтерпретації усереднених по кількості випробувань часових залежностей утворення точкових дефектів і каскадних переміщень атомів, викликаних низькоенергетичними іонами середньої (Ar) і великої (Xe) маси в кристалах Cu, Ni, Al, Al/Ni, Ni/Al при різних температурах із застосуванням багаточастинкових атомних потенціалів.

1.Розроблено двоетапний метод розрахунку низькоенергетичного ІП для однокомпонентних кристалів з моделюванням функції атомних переміщень, коефіцієнта розпилення на першому етапі та обчисленням коефіцієнта ІП, середньої швидкості дрейфу атомів віддачі, а також з розв'язанням рівняння ІП з модельними параметрами на другому етапі.

2.Розв'язання транспортного рівняння ІП при температурах кристалів Cu і Ni до ~0.4·Тm з модельною функцією атомних переміщень показує зменшення із зростанням температури поширення профілю монопрошарку атомів, які балістично ідентичні матричним атомам кристала (псевдомаркер). Транспортне рівняння перемішування дає більше поширення, ніж його дифузійне наближення. Аналітично показано, що лінійна неоднорідність коефіцієнта ІП сприяє зростанню поширення пошарового профілю псевдомаркера.

3.Показана коректність двоетапного розрахунку низькоенергетичного ІП для кристалів з низькою концентрацією домішки заміщення. Розроблено алгоритм побудови модельної функції атомних переміщень домішкових атомів. Врахування різниці каскадних переміщень атомів матричного кристала Ni і домішкового маркера Al призводить до зростання поширення пошарово-го профілю концентрації маркера при енергії іонів ~100 еВ, яке, однак, мінімізується переважним розпиленням Al.

4.Виявлена загасаюча з глибиною періодичність пошарових значень коефіцієнта ІП атомів Ni в кристалі Ni і домішкових атомів Al в кристалі Ni, а також періодичність кількості переміщень каскадних атомів з глибиною в кристалі Al при температурах до 300 К. При температурах ~0.4 - 0.5·T_m періодичність коефіцієнта ІП атомів Ni в кристалі Ni не спостерігається, а періодичність переміщень атомів у кристалі Al спостерігається тільки в декількох прошарках. В однокомпонентних кристалах зростання температури супроводжується збільшенням кількості каскадних атомів, СКЗ каскадних атомів, а також кількості стрибків атомів до поверхні. СКЗ каскадних атомів зростає переважно в напрямках, паралельних поверхні, що бомбардується.

5.Розвинуто метод розрахунку РПД для низьких енергій іонів з моделюванням координатно-залежної функції генерації точкових дефектів. Показано, що сток дефектів на поверхні впливає на поширення пошарового профілю концентрації псевдомаркера. З позицій моделювання каскадів зіткнень розглянуто внески вакансійного і міжвузлового механізмів, а також ІП, в масоперенесення поблизу поверхні в кристалах Cu і Ni при температурах ~0.4·T_m.

6.При бомбардуванні іонами з енергіями ~100 еВ, приповерхнева область кристала (1-4 атомні прошарки) збагачується вакансіями завдяки генерації ад-атомів і ПЗЗ, тоді як міжвузлові атоми знаходяться на глибині, яка дорівнює середній довжині ПЗЗ (5-й-12-й атомні прошарки). Розмір області перемішування значно перевищує глибину розподілу пружних втрат іонів, що виправдовує застосування методу молекулярної динаміки для розрахунків параметрів моделей ІП.

7.Показано, що генерації поверхневих дефектів (ад-атомів і поверхневих вакансій) є більшими, а об'ємних дефектів (міжвузлових атомів і об'ємних вакансій) - меншими в однокомпонентних кристалах при температурах ~0.4·T_m порівняно з генераціями відповідних дефектів при нульовій температурі. У кристалі Al/Ni не спостерігався значний вплив температури на утворення дефектів у каскадах зіткнень до 300 К.

8.Кристали Al/Ni і Ni/Al, в яких поверхневий атомний прошарок складався з атомів Al або Ni, показують більшу кількість переміщень атомів через межу розподілу компонентів при іонному бомбардуванні, ніж однокомпонентні кристали Al і Ni між відповідними прошарками, що пов'язано зі зменшенням потенціальної енергії цих двошарових систем при обміну атомами різних компонентів при 0 К. Генерації поверхневих вакансій і ад-атомів у кристалах Al/Ni і Ni/Al є більшими ніж в кристалах Al і Ni. У Ni/Al більша частина ад-атомів - атоми Al з другого прошарку. Кількість стабільних міжвузлових атомів у підкладинці кристала Al/Ni є значно меншою порівняно з кількістю стабільних міжвузлових атомів у кристалі Ni завдяки зниженню ймовірності утворення ПЗЗ.

9.На термічній стадії каскадів СКЗ каскадних атомів в кристалах Cu, Ni, Al дорівнює 1.1 - 1.4 від СКЗ на стадії зіткнень. У кристалах Al/Ni і Ni/Al СКЗ на термічній стадії каскадів збільшується в 1.4 - 3 рази завдяки локальній реструктуризації поверхневого прошарку, що викликана різницею сталих гратки компонентів і переміщеннями атомів по поверхні кристалів.

10.При енергіях ~50 еВ, час перебування іона Xe в кристалах Cu, Ni, Al в 2 - 4 рази перевищує час знаходження там іона Ar, що призводить, у випадку Xe, до часового розмежування механізмів генерації ад-атомів. Спостерігаються відмінності між кінетиками інших типів дефектів. У кристалі Al/Ni не спостерігається якісних відмін між кінетиками дефектів у випадках іонів Ar і Xe, для яких поверхневі дефекти, практично, не рекомбінують на стадії релаксації каскаду, тоді як відповідні типи об'ємних дефектів ефективно рекомбінують між собою.

Список опублікованих здобувачем праць за темою дисертації

Войтусик С.С., Корнич Г.В., Запорожченко В.И., Теплов С.В. Изменение состава приповерхностного слоя при скачкообразном изменении энергии бомбардирующих ионов // Поверхность.- 1993. - N1. - С.26 - 33.

Корнич Г.В., Пинчук В.П. О моделировании процесса ионного послойного анализа // Поверхность.- 1993. - N12. - С.51 - 60.