Анізотропія магнітних та надпровідних властивостей в нестехіометричних рідкісноземельних перовскітах

Размещено на http://www.allbest.ru/

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ДОНЕЦЬКИЙ ФІЗИКО-ТЕХНІЧНИЙ ІНСТИТУТ ІМ. О.О.ГАЛКІНА

УДК: 537.622, 538.911, 538.945, 539.22

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук

АНІЗОТРОПІЯ МАГНІТНИХ ТА НАДПРОВІДНИХ ВЛАСТИВОСТЕЙ В НЕСТЕХІОМЕТРИЧНИХ РІДКІСНОЗЕМЕЛЬНИХ ПЕРОВСКІТАХ REBA2CU3O6+d

01.04.07. - Фізика твердого тіла

ПАЩЕНКО Олексій Валентинович

Донецьк-2002

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Донецькому фізико-технічному інституті ім. О.О.Галкіна,

Національна академія наук України

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук

ст.н.с. ЛЕВЧЕНКО Георгій Георгійович

Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України,

завідуючий відділом фазових переходів

Офіційні опоненти: доктор фізико-математичних наук,

ст.н.с. Хацько Євген Миколайович,

Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Веркіна НАНУ,

провідний науковий співробітник відділу магнетизму (м.Харків)

доктор фізико-математичних наук

ст.н.с. ПРОХОРОВ Олександр Дмитрович

Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О. Галкіна НАН України,

зав. відділом радіоспектроскопії твердих тіл при високих тисках

Ведуча організація: Донецький національний університет,

кафедра фізики твердого тіла і фізичного матеріалознавства,

Міністерство освіти і науки України

Захист відбудеться 07.11.2002 р. о 14 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д11.184.01 при ДонФТІ НАН України за адресою: 83114, м. Донецьк, вул. Р.Люксембург, 72.

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці ДонФТІ НАН України

(83114, м. Донецьк, вул. Р.Люксембург, 72).

Автореферат розісланий 04.10.2002 р.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради Д11.184.01

доктор фізико-математичних наук Криворучко В.М.

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми.

У фізиці твердого тіла однією з актуальних проблем є встановлення взаємозв'язку склад-структура-властивості. Сучасний науково-технічний прогрес зумовлений успіхами електронної техніки, в якій провідна роль належить новим функціональним матеріалам, що володіють певним комплексом магнітних і електричних властивостей. До таких твердотільних матеріалів відносяться оксиди перехідних металів, серед яких потрібно відмітити насамперед найбільш перспективні в мікроелектроніці сегнетоелектричні, надпровідні, і магніторезистивні матеріали зі структурою перовскіта.

Особливий науковий і практичний інтерес представляє, відкритий порівняно недавно (1987р.), новий клас твердих розчинів, до яких відносяться нестехіометричні рідкісноземельні металооксиди з перовскітоподібною структурою REBa2Cu3O6+? (де RE- Y або рідкісноземельний іон). Їх відмінною особливістю є те, що вони одночасно можуть знаходиться як у магнітоупорядкованому, так і у надпровідному (НП) станах. Тому, з урахуванням суперечливого уявлення про несумісність надпровідності і магнетизму, встановлення причин співіснування магнітного порядку і надпровідності, а також їх взаємовпливу викликає особливий інтерес.

Крім того, зміна нестехіометрії складу REBa2Cu3O6+d супроводжується зміною магнітних властивостей, що виявляються, насамперед, в появі або зміні анізотропії. Структурні зміни, що спостерігаються при цьому, свідчать про взаємозв'язок складу, структури і властивостей в металокисневих надпровідниках. Збільшення вмісту кисню (d=0,35-0,40) в REBa2Cu3O6+d призводить до зміни типу спотворення кристалічної гратки від тетрагонального (Т) до орторомбічного (Р) і появі надпровідності. Спочатку вважалося, що надпровідність існує тільки в ромбічно-спотвореній перовскітоподібній структурі. Окремі повідомлення про наявність надпровідності в тетрагональній структурі були суперечливими і дискусійними. Тому актуальним ставало питання дослідження природи тетрагонально-ромбічного переходу і можливості існування надпровідності в тетрагональній фазі.

Відкриття твердих розчинів REBa2Cu3O6+d значно розширило число об'єктів, в яких поєднані ці два різних за природою явища, але зумовлені спіновим станом - магнетизм та надпровідність. Відразу ж виник ряд задач по дослідженню типу взаємодії спінів, умов і характеру магнітного упорядкування рідкоземельної і мідної підрешіток, по визначенню рівноважних температур і складів фазових станів, по взаємовпливу надпровідності і магнетизму.

Для розв'язання цих задач особливу цінність мають комплексні дослідження з використанням різноманітних зовнішніх впливів на досліджований об'єкт і пов'язані зі зміною властивостей в широкому діапазоні температури, магнітного поля, складу і концентрації магнітних іонів.

Комплексність дослідження передбачає паралельне експериментальне визначення величин спін-спінових взаємодій, анізотропії і топології магнітних фазових діаграм в координатах температура-магнітне поле, температура-концентрація магнітних іонів з подальшим розрахунком цих діаграм при використанні сучасних теоретичних уявлень і експериментально визначених параметрів. Саме такий підхід дає необхідну кількість експериментальних точок порівняння і дозволяє отримати достовірні результати.

Таким чином, з'ясування умов співіснування магнетизму і надпровідності, причин появи і зміни просторової анізотропії структурних, магнітних і надпровідних властивостей на прикладі нового класу об'єктів зумовлює актуальність проблеми.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами.

Тема даної дисертаційної роботи була частиною науково-дослідної роботи, що проводиться у відділі наднизькотемпературного магнетизму Донецького фізико-технічного інституту ім. О.О.Галкіна НАН України за бюджетною тематикою: 90.01-92.12 "Экстремум" "Исследование статических и динамических свойств ВТСП соединений в окрестности фазовых переходов в зависимости от Т, давления, магнитного поля и конкуренции магнитного иона", № реєстрації UA 01013769 Р від 28.09.94; 1.07.92-21.12.93 "Экстремум-2" "Магнитные и сверхпроводящие свойства ВТСП-систем типа ReBaCuO", № реєстрації UA 01001624 Р від 28.09.94; III94-II97 "Магнетизм низьковимiрних систем зi слабкою взаємодiєю", № реєстрації 0194U045355 від 15.05.97; 97.07-2000.06 "Фазовые переходы в низкоразмерных системах", № реєстрації 0197U008906 від 07.2000; і виконанню конкурсного проекту Міністерства науки: 08.01.00/009-95 "Феррон-2".

Мета і задачі дослідження.

В даній роботі поставлена мета:

1) з'ясувати природу співіснування і взаємовпливу магнетизму і надпровідності,

2) встановити причини виникнення і зміни анізотропії структурних, магнітних і надпровідних властивостей

В новому класі рідкісноземельних купратів з перовскітоподібною структурою REBa2Cu3O6+d. Відмінною особливістю цих сполук є дивна різноманітність фазових станів, зумовлених структурними, магнітними і електричними перетвореннями. Це, в свою чергу, створює ситуацію, коли вивчення якогось окремого явища не можливе без комплексних досліджень з урахуванням різноманітних типів взаємодій і перетворень. Зміна зовнішніх параметрів, таких як: магнітне поле, температура, вміст кисню і тип рідкісноземельного іона, - є надійним ефективним засобом всебічного дослідження таких твердих тіл.

Наукова новизна отриманих результатів.

У даній дисертаційній роботі отримані наступні основні результати, що визначають її новизну і цінність:

1. Вдосконалена методика визначення спін-спінових взаємодій і анізотропії в частині підвищення чутливості вимірювання абсолютних значень дійсної і уявної частин магнітної сприйнятливості в широких інтервалах температури (0,5-100)К та магнітного поля (до 36кЭ).

Наукова і практична цінність результатів, отриманих в цій частині роботи, полягає в тому, що розроблені методика і установка для магнітних вимірювань можуть бути використані і використовуються для проведення комплексних досліджень низькотемпературних магнетиків і надпровідників в змішаному стані при зміні зовнішніх параметрів в широких інтервалах.

2. Показана можливість існування надпровідності в тетрагональній модифікації перовскітоподібних сполук REBa2Cu3O6+d. Запропонована модель, що пояснює природу структурного тетрагонально-ромбічного переходу, в якій поява надпровідності в тетрагональній модифікації базується на можливості виникнення одновалентного кисню Т-фазі, а отже, дірок в надпровідних площинах внаслідок домішок з малим іонним радіусом і більш міцними метал-кисневими зв'язками.

Наукова новизна і цінність цієї частини роботи полягає у встановленні природи тетрагонально-ромбічного переходу, який відбувається при рівності ефективних радіусів двовалентного кисню і аніонної вакансії в базисній площині.

3. На основі експериментального дослідження магнітної Т-Н фазової діаграми рідкісноземельної підсистеми монокристала GdBa2Cu3O6+d в діелектричному і надпровідному станах показано, що виникнення надпровідності не впливає на топологію фазової Т-Н діаграми, а призводить до її зміщення в область більших зовнішніх магнітних полів внаслідок екрануючої дії надпровідних струмів.

Наукова цінність даного дослідження полягає в тому, що незмінність топології фазової Т-Н діаграми свідчить про те, що параметри обміну і анізотропії спін-спінових взаємодій рідкоземельної підсистеми істотно не змінюються при виникненні надпровідності. З цього можна зробити висновок про просторове розділення носіїв заряду і магнітного моменту, які беруть участь в формуванні магнітних і надпровідних властивостей.

4. Уперше отримана експериментальна картина еволюції надпровідних властивостей в монокристалах GdBa2Cu3O6+d в двох взаємно-перпендикулярних напрямах: уздовж і перпендикулярно с-вісі кристалу при зміні вмісту кисню. Показано, що при вмісті кисню d~0,4 з'являється "двумірна" надпровідність, надпровідність, при якій експериментально не виявляються контакти між шарами. При підвищенні вмісту кисню утворюються визначені експериментально зв'язки між надпровідними шарами, а при подальшому збільшенні d реалізується трьохмірна надпровідність.

5. На основі аналізу флуктуаційної частини діамагнітного відгуку доведена еволюція надпровідних властивостей від 2D до 3D-поведінки при збільшенні вмісту кисню.

Наукова цінність цієї частини роботи полягає в тому, що вона є підтвердженням зміни розмірності і анізотропії надпровідного стану при зміні вмісту кисню.

6. Показано, що в надпровідному стані накладення сильного магнітного поля перпендикулярно с-вісі призодить до зміни магнітної анізотропії GdBa2Cu3O6+d, що виявляється у встановленні рівноважних станів магнітної структури вихрових гратів, відмінних один від одного кратністю їх періоду.

Наукова цінність цієї частини роботи полягає в експериментальному підтвердженні шаруватості структури надпровідного стану і отриманні чисельного значення товщини надпровідного шару в монокристалах GdBa2Cu3O6,56 і GdBa2Cu3O6,75.

Достовірність отриманих результатів, представлених в дисертації, гарантується використанням високочутливого обладнання і комплексного дослідження фазового стану конденсованих середовищ, надійною апробацією результатів і положень, які виносяться на захист, узгодженням отриманих положень з останніми досягненнями в області фізики магнетизма і надпровідності твердих тіл.

Особистий внесок здобувача.

Особистий внесок здобувача полягає в удосконаленні установки, проведенні особисто автором всіх магнітних вимірювань, безпосередній участі в розробці ідей і постановці задач, обговоренні результатів, проведенні розрахунків, написанні статей і обгрунтуванні висновків.

Практичне значення отриманих результатів полягає в:

1) удосконаленні експериментальної методики, яка може бути застосована для проведення комплексних досліджень низькотемпературних магнетиків та надпровідників в змішаному стані, в частині підвищення її чутливості по визначенню анізотропії магнітних властивостей та засобів її зміни;

2) отриманні нових знань і можливостей зміни анізотропії магнітних і надпровідних властивостей у високотемпературних надпровідниках і фактичному отриманні керованого джозефсонівського середовища;

3) перспективі використання результатів дисертаційної роботи при розробці нових приладів електронної техніки;

4) можливості використання отриманих результатів в монографіях, учбових і методичних посібниках.

Апробація результатів дисертації.

Матеріали дисертації доповідалися на 1 Всесоюзній нараді "Физикохимия и технология высокотемпературных сверхпроводящих материалов" (Москва, 1988); VI Всесоюзній конференції молодих вчених і фахівців з фізичної хімії "Физхимия-90" (Москва, 1990); 1 Всеросійскій нараді по хімії і хімічній технології високотемпературних надпровідників (Москва, 1991); 1 Міжнародному симпозіумі по ВТНП і тунельних явищах (Донецьк, 1992); 29 Всесоюзній нараді по фізиці низьких температур (Казань, 1992); 2 Міжнародній конференції "Материаловедение высокотемпературных сверхпроводников" (Харків, 1995); "40th Annual Conference Magnetism & Magnetic Materials" (Philadelphia, 1995); "International Conference on Superconductivity & 5th Workshop on Low Temperature Physics" (Taiwan, 1997); XVII Міжнародній школі-семінарі "Новые магнитные материалы микроэлектроники" (Москва, 2000); науковій конференції, присвяченій 35-річчю Донецького фізико-технічного інституту ім. О.О. Галкіна (Донецьк, 2000).

Публікації.

За матеріалами дисертації опубліковано 15 робіт, з яких: 11 статей в центральних і закордонних наукових журналах, що відповідають вимогам ВАК; 1 препринт; 3 тези доповідей на міжнародних конференціях і нарадах, зміст яких не увійшов в інші публікації.

Структура дисертації.

Дисертація складається із списку умовних позначень, вступу, п'яти розділів, висновків, списку використаних літературних джерел. Обсяг дисертації 149 сторінок. У дисертацію увійшли 33 малюнки і 5 таблиць. Використано 173 літературних джерела.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ

У Вступі обгрунтована актуальність теми дисертації, її зв'язок з науковими програмами та темами, поставлена мета і задачі дослідження, показано практичне значення та наукова новизна, розглянуто особистий внесок здобувача при виконанні дисертаційної роботи.

У Розділі 1 проводено аналітичний огляд структурних, магнітних і надпровідних властивостей нестехіометричних рідкісноземельних перовскітів REBa2Cu3O6+d, де RE- Y або рідкісноземельний іон. З аналізу зроблено висновок, що рівноважний стан, в якому знаходяться ці металокисневі сполуки, характеризується співіснуванням надпровідності і магнетизму та цілим набором структурних і магнітних фазових перетворень. Встановлення умов співіснування надпровідності і магнетизму, причин появи анізотропії магнітних і надпровідних властивостей, а також засобів її зміни, вимагає рішення ряду задач.

1. Встановити причини і природу структурного тетрагонально-ромбічного переходу в REBa2Cu3O6+d та вплив на нього вмісту кисню, домішок і типу рідкоземельного іона.

2. З'ясувати причини співіснування магнетизму і надпровідності в нестехіометричних рідкісноземельних перовскітах REBa2Cu3O6+d (на прикладі GdBa2Cu3O6+d). Для цього необхідно отримати порівняльний аналіз магнітних фазових Т-Н діаграм діелектричного і надпровідного станів, визначити умови і особливості встановлення магнітного порядку в рідкісноземельній підсистемі, а також її взаємозв'язку з надпровідною підсистемою в твердих розчинах GdBa2Cu3O6+d.

3. Встановити особливості надпровідного стану в монокристалах GdBa2Cu3O6+d при зміні вмісту кисню.

4. З'ясувати вплив величини і напрямку сильного магнітного поля на магнетизм і вихрову структуру надпровідного стану в GdBa2Cu3O6+d.

У Розділі 2 для виконання поставлених задач, пов'язаних з встановленням фізичної картини магнітного стану, визначенням величини магнітної анізотропії і чинників, які спричиняють її зміну, аналізується і проводиться вибір методики експериментального дослідження і необхідної техніки вимірювань.

У експериментальній частині роботи використовувалася кріогенна система, яка дозволяє провести вимірювання в широкому інтервалі температур, причому, при Т>4,2K в парах гелію, а при Т=(4,2-1,2)K і Т=(1,4-0,5)К в кріостаті з рідким Не4 або Не3, відповідно.

Вимірювання температурної і польової залежності магнітної сприйнятливості проводилися на частоті (31-3000) Гц модуляційним методом диференціальної магнітної сприйнятливості в температурному інтервалі 0,5-100К в полях до 36кЕ. Поле модуляції мінялося від 0,05Е до 25Е в залежності від величини магнітної сприйнятливості. Збільшення модуляційного поля до 25Е не призводило до нелінійної залежності корисного сигналу від амплітуди змінного поля для парамагнітних вимірювань, що було перевірено порівнянням значень сприйнятливості для фторосиліката нікеля, отриманих при амплітуді змінного поля 0,05Е і 25Е. Зв'язок магнітної сприйнятливості речовини c0 з магнітною сприйнятливістю зразка ?, з відповідним розмагнічуючим чинником N, має вигляд:

(1)

У загальному випадку магнітна сприйнятливість c є комплексною величиною, що складається з реальної (бездисипативної) c' і уявної (дисипативної) c'' частин:

, (2)

. (3)

Підставляючи (2) і (3) в (1) і розділяючи дійсну і уявну складові, отримуємо вираз для дійсної і уявної частин сприйнятливості речовини, яка залежить тільки від фізичної природи матеріалу:

(4)

. (5)

Ці значення дійсної (4) і уявної (5) частини абсолютної магнітної сприйнятливості використовувалися для визначення анізотропії магнітних властивостей зразків як в діелектричному, так і в надпровідному станах.

У Розділі 3 на основі аналізу структурних особливостей нестехіометричних рідкісноземельних перовскитів REBa2Cu3O6+d, пов'язаних з впливом вмісту кисню і домішок, що заміщують мідь в кристалохімічних позиціях Cu(1) і Cu(2), встановлена природа структурного тетрагонально-ромбічного переходу, який в бездомішковому REBa2Cu3O6+d, відбувається при рівності радіусів аніонної вакансії і двовалентного кисню в базисній площині.

Наявність домішки з більш міцними металево-кисневими зв'язками призводить до стабілізації тетрагональної фази і появи одновалентного кисню без зниження симетрії кристала, що зумовлює виникнення надпровідності при тетрагональній сингонії.

Розділ 4 присвячений дослідженню анізотропії магнітних властивостей монокристалів GdBa2Cu3O6+d (d=0,2ё0,75) в діелектричному і надпровідному станах.

Для з'ясування впливу надпровідності на магнетизм рідкісноземельної підсистеми була побудована магнітна фазова Т-Н діаграма ненадпровідного монокристала GdBa2Cu3O6,2 при Н||с-вісі, яка зображена на рис.1 безперервною лінією.



Рис.1. Магнітна фазова Т-Н діаграма надпровідного монокристалу GdBa2Cu3O6,56 (світлі кола) і діелектричного монокристалу GdBa2Cu3O6,2 (суцільна лінія) при Н||с-вісі.

Як видно із рис.1, індукований магнітним полем перехід з АФМ в ПМ стан при Т<ТN відбувається через спін-флоп фазу, при цьому встановлення далекого магнітного порядку відбувається через область встановлення ближнього магнітного порядку (зафарбована частка діаграми).

Топологію фазової діаграми визначають поля спін-флоп (НС1) і спін-фліп (НС2) переходів, значення яких пов'язані з величинами обміну і анізотропії магнітної підсистеми наступним чином:

,

,

де НА и НЕ - ефективні поля анізотропії та обміну,

c||--и c^ - магнітна сприйнятливість у напрямках || та ^ легкій вісі, відповідно.

Порівняльний аналіз магнітної фазової Т-Н діаграми надпровідного монокристалу GdBa2Cu3O6,56, дозволяє зробити висновок про відсутність впливу надпровідності на її топологію, а, отже, і на анізотропію і величину обміну рідкоземельної підсистеми.

Характер впливу вмісту кисню на характер температурної залежності діамагнітного відгуку в монокристалах GdBa2Cu3O6+d (d=0,4; 0,56; 0,75) показав, що при малому d=0,4 з'являється "двумірна" надпровідність із зв'язками, які не виявляються експериментально між надпровідними шарами. При подальшому підвищенні вмісту кисню d=0,56 реалізується "квазідвумірна" надпровідність, яка із збільшенням до d=0,75 переходить в трьохмірну. Зміна характеру надпровідності від 2D до 3D-поведінки доведена на основі аналізу флуктуаційної частини діамагнітної сприйнятливості при ТіТс, використовуючи вираження Ямаї для сприйнятливості, виміряної в напрямі ||с-вісі:

, (6)

де a- деякий коефіцієнт,

b- величина, що характеризує ефективну розмірність флуктуацій,

- параметр, що показуює відносну близькість до температури НП-переходу.

При b>>1 - флуктуації параметра порядка мають 3D-характер, а при b<<1 - 2D-характер.

Враховуючи внесок парамагнітних іонів для d=0,4 і d=0,56 і нехтуючи ними при d=0,75, оскільки з підвищенням температури він убуває пропорційно 1/Т, на рис. 2 побудована залежність c||-1(T) и c||-2(T) монокристалу GdBa2Cu3O6+d для d=0,4 (а), 0,56 (б) і 0,75 (в) при Т>Тс.

З приведеного аналізу видно, що якщо діамагнітні флуктуації при d=0,75 носять трьохмірний характер, то із зменшенням d з'являється область температур, де флуктуації мають двумірний характер, яка розширюється значно швидше, ніж область температур, де флуктуації мають трьохмірний характер.

Рис.2. Процедура оцінки розмірності НП-системи по типу температурної залежності флуктуаційної частини діамагнітного відгуку (6), виміряного вище Тс. Температурна залежність --cкк-1(T) (?) і cкк-2(T) (?) монокристалу GdBa2Cu3O6+d для d=0,4 (а), 0,56 (б) и 0,75 (в).

Еекстраполяція лінійних залежностей c||-2(T) и c||-1(T) до нуля дає в першому випадку Тс=48К, а у другому Тс=26К. Ці значення цілком узгоджується з Тс, визначеними з появи діамагнетизму в перпендикулярному с-вісі напрямку, при якому внесок надпровідних флуктуацій набагато менший. В третьому випадку при--d=0,4 Тс, отримана з екстраполяції, має негативне значення, що узгоджується з відсутністю в даному зразку діамагнітного відгуку в полі паралельному шарам. Таким чином показано, що флуктуації параметру порядку в околиці НП-переходу змінюють свій характер із зменшенням вмісту кисню від d=0,75 до d=0,4 від трьохмірного до переважно двумірного.

У заключній частині Розділу 4 на основі залежності максимума при температурній залежності уявної сприйнятливості від величини модуляційного поля встановлено, що із збільшенням вмісту кисню характер залежності щільності критичного струму від температури змінюється від ступеневого (7) до експонентного (8):

, (7)

де Т0 - підгінний параметр, рівний (20-30)К для YBa2Cu3O6+d

. (8)

У Розділі 5 проведено дослідження впливу магнітного поля (до 36кЕ) і його напрямку на анізотропію надпровідних властивостей монокристалів GdBa2Cu3O6+d. Запропонована модель, яка базується на шаруватому характері надпровідності з залежністю температури надпровідного переходу від товщини надпровідного шару (d) і величини магнітного поля Н при Н^с-вісі:

, (9)

де Тс(0) - температура НП-переходу при Н=0;

d - товщина надпровідного шару;

l - константа електрон-фононного зв'язку, яка в рамках електрон-фононної взаємодії для купратів з межею частоти фононного спектру wD=80 МеВ рівна:

;

h(H,d) - функція параметрів зразка і величини зовнішнього поля Н:

, (10)

тут Ф0 - квант потоку.

При вказаному вище значенні l величини d1 и d2 для зразків з кисневими індексами 6,56 і 6,75 можуть бути знайдені також шляхом порівняння розрахункової (на основі рівнянь (9) і (10)) з експериментальною польовою залежностю Тс(Н). Результати такого порівняння представлені на рис.3 (темні позначки - зразок з d=0,56, світлі - з d=0,75).

Рис.3. Залежність температури НП-переходу від магнітного поля Н?с: GdBa2Cu3O6,75 (?); GdBa2Cu3O6,56 (¦). Лініями показані розраховані на основі рівнянь (9) і (10) польові залежності Td(H).

Використовуючи ці результати для зразка GdBa2Cu3O6,56 з Tс(0)=34К маємо d1=170Е ? d2=84Е, а для монокристала GdBa2Cu3O6,75 з Тс(0)=57К - d1=145Е ? d2=72,5Е.

З аналізу отриманих результатів зроблено висновок про те, що в сильних магнітних полях спостерігається фазовий перехід, пов'язаний з кратною зміною періоду вихрових гратів. При цьому із зменшенням товщини надпровідних областей при перебудові вихрової структури температура надпровідного переходу підвищується.

ВИСНОВКИ

На основі отриманих в дисертації результатів зроблені наступні висновки.

1. Вдосконалена методика вимірювання магнітних і надпровідних властивостей ВТНП в частині збільшення чутливості вимірювання температурної і польової залежності дисипативної частини абсолютної магнітної сприйнятливості в широких діапазонах температури (0,5-100К) і магнітного поля (до 36 кЕ).

2. Встановлена природа структурного тетрагонально-ромбічного переходу в REBa2Cu3O6+d і показано, що в бездомішковому REBa2Cu3O6+? структурний фазовий Т-Р перехід відбувається при рівності ефективних радіусів двовалентного кисню і аніонної вакансії в базисній площині. У наближенні моделі жорстких сфер з урахуванням ковалентного характеру міжіонних взаємодій, що виявляється у використанні ефективних радіусів іонів з урахуванням їх координаційного оточення, визначені класичний (1,36A) і ефективний (1,26A) радіуси двовалентного кисню [6].

3. У рідкісноземельних перовскітах REBa2Cu3-хМхО6+d з більш міцними метало-кисневими зв'язками наявність домішок (x>0), які заміщують мідь в позиціях Cu(1) і (або) Cu(2), призводить до стабілізації тетрагональної фази і зміщення структурного Т-Р переходу у бік підвищеного вмісту кисню. При цьому збільшення енергії зв'язку кристала призводить до перерозподілу зарядової щільністі в Cu(1)-O ланцюжках базисної площини, що в свою чергу сприяє появі одновалентного кисню і надпровідності в тетрагональній структурі або ромбічній, але з меншою мірою її спотворення [6].

4. Уперше побудована магнітна фазова Т-Н діаграма монокристалу GdBa2Cu3O6,2 і показано, що індукований магнітним полем перехід з АФМ в ПМ стан при Н??с-вісі відбувається через спін-флоп фазу, причому встановлення далекого магнітного порядку відбувається через ближній порядок [14].

Встановлена відсутність впливу надпровідності на топологію магнітної фазової Т-Н діаграми рідкісноземельної підсистеми, що пояснюється просторовим розділенням зарядових носіїв і магнітних іонів, які беруть участь у формуванні магнітних і надпровідних властивостей.

5. У монокристалах GdBa2Cu3O6+d встановлена сильна залежність анізотропії надпровідних властивостей від вмісту кисню, що виявляється в зміні розмірності надпровідності від трьохмірної до квазідвумірної при зміні d від 0,75 до 0,4 [8].

На основі аналізу флуктуаційної частини діамагнітного відгуку доведена еволюція надпровідних властивостей від 2D до 3D-поведінці при збільшенні вмісту кисню.

6. Показано, що в надпровідному стані накладення сильного магнітного поля перпендикулярно с-вісі призводить до зміни магнітної анізотропії GdBa2Cu3O6+d з встановленням рівноважних станів магнітної структури вихрових гратів, відмінних один від одного кратністю її періоду [10].

СПИСОК ОПУБЛІКОВАНИХ АВТОРОМ РОБІТ

1. Пащенко В.П., Пицюга В.Г., Абрамов В.С., Пащенко А.В., Климов В.В., Порицкий Р.М., Стрекалова Е.П. Физико-химические свойства, нестехиометрия и структурная неоднородность оксидных высокотемпературных сверхпроводников YBa2Cu3On, полученных при различных технологических условиях // Физикохимия и технология высокотемпературных сверхпроводящих материалов. - М.: Наука, 1989. - С.152-153.

2. Пащенко В.П., Пицюга В.Г., Пащенко А.В., Абрамов В.С., Климов В.В., Порицкий Р.М., Стрекалова Е.П. Кристаллическая неоднородность и свойства высокотемпературных сверхпроводников YBa2Cu3On, полученных при различных условиях обжига и охлаждения // Реактивы и материалы для современной техники (технология, исследование, анализ). - М.: НИИТЭХИМ, 1989. - С. 62-67.

3. Дьяконов В.П., Дорошенко Н.А., Каменев В.И., Козеева Л.П., Левченко Г.Г., Павлюк А.А., Пащенко А.В. Влияние содержания кислорода на параметры решетки объемных монокристаллов GdBa2Cu3O6+? // ФНТ. - 1991. - T.17, N8. - C.1039-1040.

4. Титова С.Г., Фотиев В.А., Пащенко А.В., Бурханов А.М., Гудков В.В., Жевстовских И.В., Ткач А.В., Устинов В.В. Структурный фазовый переход в YBa2Cu3O7-? при температуре 230К // СФХТ. - 1991. - Т.4, № 5. - С. 1010-1016.

5. Асадов А.К., Гененко Ю.А., Левченко Г.Г., Маркович В.И., Медведев Ю.В., Пащенко А.В., Фита И.М. Размерный кроссовер диамагнитного поведения в монокристалле GdBaCuO при изменении содержания кислорода // СФХТ. - 1992. - T.5, N9. - C.1629-1636.

6. Дьяконов В.П., Левченко Г.Г., Пащенко А.В., Миткевич В.В., Третьяк С.М. О природе стабилизации тетрагональной фазы алюминием и механизме структурного тетрагонально-ромбического перехода в ВТСП REBa2Cu3O6+d // СФХТ. - 1992. - T.5, N10. - C.1884-1892.

7. Левченко Г.Г., Пащенко А.В., Дьяконов В.П., Mаркович В.И., Фита И.М. Характер сверхпроводящего состояния монокристаллического образца GdBaCu3O6+d (d=0,56; 0,75) // ФНТ. - 1992. - T.18, N12. - C.1332-1337.

8. Asadov A.K., Genenko Yu.A., Levchenko G.G., Markovich V.I., Medvedev Yu.V., Pashenko A.V., Phita I.M. Controlable dimensional crossover of magnetic behavior in single-crystal GdBaCuO with variable oxygen content // Physica C. - 1993. - V.206. - P.119-126.

9. Pashchenko V.P., Samoilenko Z.A., Pashchenko A.V., Abramov V.S., Potapov G.A., Cherenkov O.P., Udodov I.A. Mesoscopic inhomogeneity of the real structure and physical properties of YBa2Cu3Ox HTSC // Functional Materials. - 1996. - V.3, N1. - P.12-17.

10. Варюхин В.Н., Левченко Г.Г., Медведев Ю.В., Пащенко А.В., Левандовский С.Й. Подавление сверхпроводимости магнитным полем в слоистых ВТСП материалах // ФНТ. - 1998. - Т.24, №4. - С.309-315.

11. Жихарев И.В., Хохлова С.И., Глазова В.В., Пащенко А.В., Пащенко В.П. Поведение носителей заряда в YBa2Cu3Ox в условиях различных упорядочений сверхстехиометрического кислорода // Вiсник Донецького унiверситету, сер. А: Природничi науки. - 2001. - В.1. - С. 93-95.

12. Пащенко В.П., Пицюга В.Г., Абрамов В.С., Пащенко А.В., Климов В.В., Порицкий Р.М. Валентность меди, нестехиометрия и структурно-химическая неоднородность сверхпроводящей металлооксидной керамики YBa2Cu3On. - Донецк, 1989. - С. 7-8 - (Препр. /АН Украины. ДонФТИ; 89-18).

13. Пащенко В.П., Порицкий Р.М., Абрамов В.С., Климов В.В., Тютюнник В.Б., Пащенко А.В., Ревенко Ю.Ф. Влияние микролегирования на структуру и свойства высокотемпературных сверхпроводников YBa2Cu3-хМхOу // 29-ое Всесоюзное совещание по физике нзких температур. Тезисы докладов. - Донецк, 1990. - C.320-321.

14. Дьяконов В.П., Левченко Г.Г., Маркович В.И., Пащенко А.В., Фита И.М. О некоторых особенностях магнитной фазовой Т-Н диаграммы GdBa2Cu3O6,2 // XXIX Совещание по физике низких температур. Тезисы докладов. - Казань, 1992. - T.3. - C.88.

15. Пащенко В.П., Черенков О.П., Пащенко А.В., Потапов Г.А. Взаимосвязь состав-структура-свойства в ВТСП YBa2Cu3On // Вторая международная конференция "Материаловедение высокотемпературных сверхпроводников". Тезисы докладов. - Харьков, 1995. - C.38.

АНОТАЦІЯ

магнетизм надпровідність анізотропія

Пащенко О.В. Анізотропія магнітних та надпровідних властивостей в нестехіометричних рідкісноземельних перовскітах REBa2Cu3O6+d.- Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла. - Донецький фізико-технічний інститут ім. О.О.Галкіна НАН України, Донецьк. 2002.

Дисертацію присвячено встановленню причин виникнення і засобів зміни анізотропії магнітних та надпровідних властивостей, умов співіснування надпровідності і магнетизму в нестехіометричних рідкісноземельних перовскітах REBa2Cu3O6+d. Робота проведена з використанням рентгеноструктурного і магнітного методів дослідження в широких діапазонах температури (0,5-100К) і магнітного поля (0-36кЕ). Отримані результати свідчать про відсутність впливу надпровідності на топологію магнітної фазової Т-Н діаграми рідкісноземельної підсистеми в GdBa2Cu3O6,56, що пояснюється просторовим розділенням зарядових носіїв і магнітних іонів, які беруть участь у формуванні магнітних і надпровідних властивостей. Встановлена природа структурного тетрагонально-ромбічного переходу в REBa2Cu3O6+d. Показано, що на анізотропію магнітних і надпровідних властивостей впливають вміст кисню, величина і напрям зовнішнього магнітного поля.

Ключові слова: анізотропія, магнетизм, надпровідність, нестехіометрія, структурний тетрагонально-ромбічний перехід.

SUMMARY

Pashchenko A.V. Anisotropy of magnetic and superconducting properties in nonstoichiometric rare-earth perovskites REBa2Cu3O6+d.- Manuscript.

Thesis for a candidat's degree on speciality 01.04.07 - physics of solids. - Donetsk Physico-Technical Institute of National Academy of Sciences of Ukraine, Donetsk, 2002.

The dissertation is devoted to establishing the causes of appearance and ways of changing magnetic and superconducting anisotropy, the coexistence conditions of superconductivity and magnetism in nonstoichiometric rare-earth perovskites REBa2Cu3O6+d. The investigations were carried out by X-ray and magnetic methods in wide ranges of temperature (0,5-100К) and magnetic field (0-36кOe). There were obtained that magnetic and superconducting subsystems did not effect each other in GdBa2Cu3O6,56. The nature of structural tetragonal-rhombic transition was established in REBa2Cu3O6+d. It was shown that the anisotropy of the magnetic and superconducting properties was influenced by the oxygen index, and the value and the direction of external magnetic field.

Key words: anisotropy, magnetism, superconductivity, nonstoichiometry, structural tetragonal-rhombic transition.

АННОТАЦИЯ

Пащенко А.В. Анизотропия магнитных и сверхпроводящих свойств в нестехиометрических редкоземельных перовскитах REBa2Cu3O6+d.- Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 - физика твердого тела. - Донецкий физико-технический институт им. А.А. Галкина НАН Украины, Донецк. 2002.

Диссертация посвящена установлению причин возникновения и способов изменения анизотропии магнитных и сверхпроводящих свойств, условий сосуществования сверхпроводимости и магнетизма в нестехиометрических редкоземельных перовскитах REBa2Cu3O6+d. Работа проведена с использованием рентгеноструктурного и магнитного методов исследования в широких диапазонах температуры (0,5-100К) и магнитного поля (0-36кЭ).

Полученные результаты свидетельствуют об отсутствии влияния сверхпроводимости на топологию магнитной фазовой Т-Н диаграммы в GdBa2Cu3O6,56, что объясняется пространственным разделением носителей заряда и магнитных ионов, участвующих в формировании магнитных и сверхпроводящих свойств.

Установлена природа структурного тетрагонально-ромбического перехода в REBa2Cu3O6+d и показано, что в беспримесном REBa2Cu3O6+d структурный фазовый Т-Р переход происходит при равенстве эффективных радиусов двухвалентного кислорода и анионной вакансии в базисной плоскости. Замещение меди в позициях Cu(1) и (или) Cu(2) ионами с более прочными металл-кислородными связями стабилизирует тетрагональную фазу и смещает структурный Т-Р переход в сторону повышенного содержания кислорода. Определены классический (1,36A) и эффективный (1,26A) радиусы двухвалентного кислорода.

Впервые построена магнитная фазовая Т-Н диаграмма монокристалла GdBa2Cu3O6,2 и показано, что индуцированный магнитным полем переход из АФМ в ПМ состояние при Н||с-оси происходит через спин-флоп фазу, причем установление дальнего магнитного порядка происходит через область установления ближнего магнитного порядка.

Показано, что на анизотропию магнитных и сверхпроводящих свойств влияют содержание кислорода, величина и направление внешнего магнитного поля. В монокристаллах GdBa2Cu3O6+d сильная зависимость анизотропии сверхпроводящих свойств от содержания кислорода проявляется в изменении размерности сверхпроводимости от трехмерной к преимущественно двумерной при изменении d от 0,75 к 0,4. При наложении сильного магнитного поля перпендикулярно с-оси кристалла изменение магнитной анизотропии сверхпроводящего состояния связано с кратным изменением периода вихревой решетки.

Ключевые слова: анизотропия, магнетизм, сверхпроводимость, нестехиометрия, структурный тетрагонально-ромбический переход.

Размещено на Allbest.ru

...