Процеси парних зіткнень повільних електронів, іонів та збуджених атомів з атомами та молекулами

Размещено на http://www.allbest.ru/

Інститут фізики

Національна академія наук України

УДК 539.186; 539.188

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математичних наук

Процеси парних зіткнень повільних електронів, іонів та збуджених атомів з атомами та молекулами

01.04.04 - фізична електроніка

Снігурський Олександр Валентинович

Київ 2003

Загальна характеристика роботи

парне зіткнення електрон іон

Дисертаційну роботу присвячено вивченню основних закономірностей і механізмів перебігу процесів взаємодії повільних електронів, іонів та збуджених (метастабільних) атомів з атомами та молекулами. В роботі розвинуто новий підхід до дослідження вказаних процесів, який дозволяє отримувати важливу інформацію про якісні і кількісні характеристики парних взаємодій шляхом вивчення просторових розподілів продуктів, що утворюються у фіксованих збуджених та іонних станах. Одержано комплекс даних про диференціальні перерізи пружного розсіювання метастабільних атомів інертних газів атомами натрію і магнію в основному стані, збудження атомів і молекул у оптично-заборонені (метастабільні) стани при взаємодії з електронами і іонами контрольованої енергії, іонізації і дисоціативної іонізації молекул електронним ударом та їх енергетичні залежності. З'ясовано основні механізми збудження та розпаду автоіонізаційних, автовідривних, квазімолекулярних і молекулярних станів, їх внески у досліджувані перерізи взаємодії. Обґрунтовано ряд можливостей практичного застосування отриманих у роботі даних.

Актуальність теми. На даний час залишаються не вирішеними до кінця багато загальних задач, пов'язаних, в першу чергу, з проблемами енергетики та близькими до них задачами екології, астрофізики, низькотемпературної плазми, вдосконалення квантових генераторів і широкого їх практичного застосування. Кожна з них не може бути розв'язаною без глибокого і всебічного знання основних закономірностей та механізмів перебігу різних елементарних процесів взаємодії електронів, іонів та атомів у збуджених станах з атомними та молекулярними системами.

Одержання нових даних про елементарні процеси взаємодії заряджених частинок (в першу чергу, електронів та однозарядних позитивних іонів) з атомами і молекулами та нейтральних частинок між собою безпосередньо пов'язане з вибором методу отримання інформації. На сьогодні найбільш повною є картина взаємодій, що супроводжуються утворенням збуджених частинок, які можуть "заявити" про себе та свій квантовий стан шляхом емісії квантів випромінювання, реєстрація яких сягнула найвищого рівня. Окрім вимірювань інтенсивності спектральних ліній (смуг), техніка спектроскопії дозволяє з високою надійністю визначати ефективні перерізи зіткнень, їх тонку структуру, поляризаційні ефекти, тощо. У поєднанні з високо розвинутою технікою лазерної спектроскопії, ці методи дозволили на сьогодні накопичити великий та надійний фактичний матеріал, узагальнений у цілому ряді монографій, навчальних посібників, та, що останніми роками отримує все більш широкий розвиток, у створенні баз та банків даних. Однак у питанні вивчення елементарних процесів зіткнень, кінцевим продуктом яких є збуджені частинки у оптично-заборонених станах або у певному зарядовому стані, подібна цілісність картини є далекою від завершеності.

Зокрема, можна виділити ряд проблем, які представляють інтерес для дослідників і користувачів науковою продукцією:

1. Накопичення та систематизація даних про динаміку процесів непружного розсіювання електронів та іонів з енергіями, які не перевищують декілька сот електрон-вольт, нейтральними частинками, що супроводжуються утворенням частинки-мішені у збудженому оптично-забороненому (метастабільному) стані.

2. Отримання надійних відомостей про механізми виникнення структури перерізів збудження довгоживучих станів та її класифікації.

3. Вияснення впливу кінематики процесу непружного електрон (іон)- атомного (молекулярного) розсіювання на картину збудження конкретного стану мішені.

4. Дослідження механізмів утворення позитивних іонів-фрагментів при іонізації та дисоціативній іонізації молекул різного типу симетрії низькоенергетичними електронами.

5. Дослідження параметрів потенціалів взаємодії збуджених атомів з атомами та молекулами за даними перерізів їх розсіювання.

6. Визначення фундаментальних властивостей атомних та молекулярних систем та їх застосування у прикладних задачах сучасної науки, техніки і технології.

Для вирішення вказаних проблем виникла необхідність у створенні загального підходу до задач розсіювання атомних частинок, його реальному апаратурному втіленні, дослідженні елементарних процесів взаємодії електронів, іонів, атомів і молекул та визначенні їх основних фізичних характеристик, що і склало основне завдання дисертаційної роботи.

Метою роботи було отримання нових систематичних даних з основних механізмів і характеристик перебігу парних взаємодій шляхом дослідження процесів зіткнень атомів і молекул з електронами, іонами та збудженими атомами з використанням загального підходу, пов'язаного з вивченням утворення продуктів реакцій у довгоживучих збуджених (метастабільних) та іонізованих станах. Це було досягнуто шляхом вирішення ряду конкретних задач дослідницького характеру, зокрема:

1. Дослідження основних закономірностей процесу утворення атомів та молекул у метастабільних станах при їх взаємодії з електронами та іонами низьких енергій.

2. Вияснення природи виникнення особливостей у диференціальних перерізах збудження оптично-заборонених рівнів атомів і молекул електронним та іонним ударом.

3. Встановлення механізмів утворення та розпаду автоіонізаційних та автовідривних станів при електронному збудженні метастабільних рівнів атомів та молекул.

4. Встановлення природи виникнення особливостей диференціальних перерізів пружного розсіювання метастабільних атомів атомами в основному стані, механізмів перебігу вказаного процесу, знаходження параметрів зіткнення, зокрема, характеристик оптичних потенціалів взаємодії.

5. Вияснення природи та основних механізмів розпаду двох- та багатоатомних молекул під дією електронів низьких енергій, встановлення закономірностей виходу іонізованих фрагментів реакцій однократної та дисоціативної іонізації.

6. Встановлення явища ізотопного ефекту при однократній та дисоціативній іонізації молекул електронним ударом, вивчення його впливу на поведінку відповідних перерізів іонізації, знаходження абсолютних значень порогових енергій появи іонізованих фрагментів цих процесів.

7. Оцінка перспектив і практичне використання результатів виконаних фундаментальних досліджень для вирішення прикладних науково-технічних задач.

Наукова новизна роботи. Наукова новизна роботи визначається, перш за все, тим, що більшість представлених у дисертаційній роботі результатів отримано вперше у світовій практиці, що підтверджується їх викладом у численних публікаціях у національних та міжнародних наукових виданнях та у вигляді авторських свідоцтв на винахід, виданих на підставі результатів, одержаних у процесі виконання дисертаційної роботи. Наукова новизна даної роботи полягає в наступному:

Запропоновано, розроблено і реалізовано у конкретних дослідженнях новий підхід до вивчення процесів парних зіткнень атомних частинок, що полягає в аналізі продуктів реакцій електронів і іонів контрольованої енергії з атомами та молекулами, з використанням їх специфічних характеристик (зарядового або збудженого квантового стану, значного часу життя у вказаних станах). Такий підхід дозволяє безпосередньо вимірювати просторові та енергетичні залежності утворення вказаних продуктів, несучи у собі пряму інформацію про процес, в якому вони були породжені.

З застосуванням методу спектроскопії метастабільних станів і конкретних експериментальних методик досліджень виміряно диференціальні за кутом зносу перерізи збудження метастабільних станів електронним ударом та їх енергетичні залежності для атомів інертних газів вище порогу іонізації і молекули кисню у біляпороговій області енергій. Отримано чітку класифікацію спостережуваної структури диференціальних перерізів, виділено внески автоіонізаційних станів нейтральних атомів і молекул та автовідривних станів відповідних негативних іонів у перерізи процесу непружного розсіювання.

Експериментально досліджено диференціальні за кутом зносу перерізи збудження метастабільних атомів інертних газів та їх енергетичні залежності при взаємодії з однозарядними іонами металів в області кутів зносу, близьких до нульових. Встановлено, що структура диференціального перерізу пов'язана з фазовою інтерференцією збуджених іонних станів квазімолекули, які утворюються в процесі взаємодії. Чітко розрізнено ефекти динамічного і кінематичного характеру, що дозволило інтерпретувати ряд особливостей диференціальних перерізів, неідентифікованих раніше наявними методами.

Метод спектроскопії метастабільних станів застосовано для вивчення диференціальних перерізів пружного розсіювання метастабільних атомів атомами металів у діапазоні кутів розсіювання, близьких до нульових. З використанням модельного оптичного потенціалу ідентифіковано структуру диференціального перерізу, що дозволило вперше виділити внески пружних та непружних каналів розсіювання атомних частинок.

Поєднання пучкової техніки і методики мас-спектрометричних досліджень дозволило вивчити кутові та енергетичні закономірності утворення позитивних іонів в результаті однократної та дисоціативної іонізації широкого класу молекул - від двох- до багатоатомних - повільними електронами.

Застосування техніки квадрупольної мас-спектрометрії дозволило виявити вплив ізотопного складу молекул на енергії появи іонізованих фрагментів їх дисоціації і тим самим уточнити наявні і отримати вперше нові еталонні дані з потенціалів іонізації і появи іонних продуктів реакції (атомні константи).

На основі результатів, одержаних в процесі виконання дисертаційної роботи, запропоновано і реалізовано два принципово нових способи отримання пучків атомів та молекул підвищеної монокінетичності та метод розділення атомарної і молекулярної компонент пучків. Подібні задачі розв'язані завдяки використанню фундаментальних характеристик перебігу процесів непружних електрон-атомних (молекулярних) зіткнень, а не шляхом “механічного” удосконалення апаратних характеристик. Новизну вказаних способів захищено авторськими свідоцтвами на винаходи.

Сформульовано ряд практичних рекомендацій для підвищення стійкості сонячних елементів космічного призначення в умовах власної атмосфери космічного апарату, що дозволило надійно встановити причини спотворення енергетичних параметрів засобів енергозабезпечення орбітальних об'єктів.

Поряд з новизною, дисертаційну роботу характеризує і її наукова цінність. Отримані в роботі результати дослідження елементарних процесів розсіювання атомних частинок мають, перш за все, фундаментальний характер. Вони дозволяють глибше зрозуміти фізичну сутність цілого ряду ефектів та явищ, розширити знання про процеси елементарних взаємодій. Оскільки більшість результатів отримано у вигляді диференціальних перерізів, які, як відомо, є значно інформативнішими за повні перерізи, ці дані поглиблюють розуміння таких принципових моментів сучасної фізики, як механізми утворення та розпаду резонансних станів атомарних та молекулярних негативних іонів, збуджених квазімолекулярних станів, кінематичний та ізотопний ефекти тощо.

До основних наукових положень, винесених автором дисертаційної роботи на захист, можна віднести такі:

1. Загальний підхід до вивчення процесів парних зіткнень частинок з атомними системами, основна ідея якого полягає у отриманні інформації про той чи інший тип взаємодії завдяки аналізу просторових розподілів продуктів реакцій та імовірності їх утворення в залежності від енергії частинки-снаряду. Іншими словами, запропонований підхід поєднує в собі методи спектроскопії метастабільних станів атомів і молекул та мас-спектрометрії, що дозволяє одночасно досліджувати характеристики широкого класу процесів елементарних взаємодій.

2. Закономірності електронного збудження атомів інертних газів у метастабільні стани в автоіонізаційній області енергій, ідентифікація короткоживучих автовідривних станів негативних атомарних іонів, автоіонізаційних станів нейтральних атомів та кінематичних особливостей, що призводять до появи тонкої структури перерізу, класифікація резонансної структури диференціальних перерізів і її ототожнення з конкретними збудженими станами нейтрального атома та негативного іона.

3. Динамічні та кінематичні особливості електронного збудження метастабільних станів молекули кисню, класифікація короткоживучих збуджених станів негативного молекулярного іону та їх внесок у досліджувані диференціальні перерізи, класифікація резонансної структури диференціальних перерізів і її ототожнення з конкретними збудженими станами нейтральної молекули та негативного молекулярного іона.

4. Диференціальні перерізи збудження метастабільних станів атомів інертних газів однозарядними іонами металів в області кутів розсіювання, близьких до нульових. Аналіз структури перерізів збудження, встановлення ролі взаємоперетину термів та інтерференції збуджених іонних станів квазімолекули у виникненні структури диференціальних перерізів збудження.

5. Диференціальні перерізи пружного розсіювання метастабільних атомів інертних газів атомами металів при теплових енергіях взаємодії в області малих та проміжних кутів розсіювання. Інтерпретація структури диференціальних перерізів і її класифікація.

6. Диференціальні та парціальні перерізи утворення іонізованих фрагментів процесів однократної і дисоціативної іонізації молекул електронним ударом. Оцінка внесків різних механізмів утворення іонних фрагментів, зокрема, ролі процесів прямої дисоціації та предисоціації молекулярного іону, автоіонізації нейтральної молекули.

7. Порогові залежності перерізів виходу іонізованих продуктів процесів однократної та дисоціативної іонізації складних галоген-, водень- та дейтерій-містких молекул повільними електронами. Абсолютні величини ізотопного зсуву енергій появи іонізованих продуктів вказаних процесів.

У дисертаційній роботі запропоновано та реалізовано новий науковий напрям, який полягає у встановленні основних механізмів і закономірностей перебігу процесів парних взаємодій шляхом безпосереднього детектування продуктів реакцій у пучках, що перетинаються, - атомів і молекул у збуджених (метастабільних) та іонних станах - який дозволяє вивчати їх просторові та енергетичні характеристики - диференціальні перерізи збудження, іонізації і дисоціативної іонізації, енергетичні залежності диференціальних та парціальних перерізів, енергетичні спектри іонних продуктів реакцій іонізації та дисоціативної іонізації. Новизну, пріоритет та оригінальність запропонованого напряму підтверджує той факт, що основні його методичні ланки захищено охоронними документами (авторськими свідоцтвами на винаходи).

Наведені в роботі дані мають безпосереднє практичне значення і неодноразово використовувалися різними науково-дослідними групами при практичній розробці експериментальної техніки. Зокрема, цілий ряд отриманих в роботі даних було широко використано при калібруванні манометричної та мас-спектрометричної апаратури космічного базування на орбітальних станціях "Салют" і "Мир", при дослідженні працездатності систем енергозабезчення орбітальних комплексів і геофізичних ракет за програмою "Астра", при розробці баз даних системи “АВОГАДРО”.

Отримані в дисертації результати можуть знайти застосування у різних галузях науки та техніки для вирішення таких задач: отримання пучків нейтральних атомів і молекул підвищеної енергетичної однорідності; розділення компонент потоків атомарних і молекулярних частинок; підвищення ефективності роботи апаратури космічного базування; розробка та реалізація атмосферних експериментів з штучними хмарами; розрахунок і створення нових активних плазмових середовищ; аналіз технологічних і промислових відходів на вміст екологічно небезпечних речовин; розділення ізотопів.

Особистий внесок автора. Результати, що увійшли до дисертаційної роботи, отримані автором самостійно або за його безпосередньою участю. Автором обґрунтовано вибір та забезпечено реалізацію основних напрямків досліджень парних зіткненнях широкого спектру атомних частинок. Ним самостійно та у співробітництві з колегами розроблено і виготовлено значну кількість вузлів та елементів експериментальної установки, розроблено методики вимірювань, проведено дослідження та обробку результатів. Ідея більшості винаходів, здійснених в процесі виконання роботи, проведення патентного пошуку, втілення результатів належать автору. Ним особисто та за його безпосередньою участю проведено всі дослідження, отримано наукові результати і проведено їх аналіз, обговорення та інтерпретація. Ним особисто сформульовано основні положення, що виносяться на захист, висновки з одержаних в результаті виконання роботи даних.

Спільно з науковим консультантом проф. Шпеником О.Б. здійснено вибір об'єктів досліджень та постановку загальної проблеми досліджень. Завдання наукових праць [2, 4, 12, 13, 15, 16, 36, 53] поставлено автором спільно з А.М. Завілопуло, праць [3, 6] - з І.І. Фабрикантом, праць [7, 9, 11, 39] - з О.І. Жуковим, [15, 17, 19, 21, 23, 33, 47, 48] - з Є.Ю. Реметою, [26, 51] - з Т.Мерком, [54] - з. М.Зубеком. Роботи [22, 25, 43, 45, 46, 50] виконані автором особисто. У роботах [5, 10, 14, 18, 20, 24, 27-30, 32, 38, 40, 41, 49, 52] автору належать постановка наукової проблеми, аналіз та вибір шляхів її розв'язання, отримання та аналіз результатів досліджень і основна роль у написанні публікації. У монографії [1] автором самостійно написано розділи 3, 4, значна частина розділу 5 (підрозділи 5.1,5.2,5.3) та підрозділи 7.1, 7.3 розділу 7. Крім того, автором здійснено загальну редакцію тексту монографії. У оглядовій статті [8] автором написано значну частину розділів 2, 4, 6. У інших роботах участь всіх співавторів є практично рівноцінною. В усіх без винятку дослідженнях, відображених у публікаціях, автором виконано експериментальні виміри, обробку, аналіз, обговорення результатів і їх оформлення у вигляді наукових публікацій.

Дослідження збудження метастабільних рівнів атомів інертних газів електронним і іонним ударом та електронного збудження молекули кисню, а також взаємодії атомних пучків металів з поверхнею сонячних елементів виконані автором у відділі іонних процесів Ужгородського відділення Інституту ядерних досліджень АН України. Вивчення пружного розсіювання метастабільних атомів інертних газів атомами металів, іонізації та дисоціативної іонізації молекул повільними електронами, розпочаті в УжВ ІЯД АНУ, були завершені у відділі іонних процесів Інституту електронної фізики НАН України. Прецизійні дослідження взаємодії моноенергетичних електронів з складними молекулами були виконані у Інституті іонної фізики Університету ім. Л. Франценса (Інсбрук, Австрія) та Гданському Політехнічному університеті (Польща).

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами та темами. Дисертаційна робота є нерозривно пов'язаною з науковими програмами, планами та темами науково-дослідних робіт, затверджених постановами:

- Державного комітету з науки та техніки при Раді Міністрів СРСР № 01.84.0016.791 (автор був виконавцем теми);

- Президії АН УРСР та НАН України №№ державної реєстрації 01.83.005022 (автор був відповідальним виконавцем); 01.86.0059.806 (автор був виконавцем теми); ІІ-І.16/1, (автор був виконавцем теми); 01900061097 (автор був виконавцем теми); 0194U019172 (автор був відповідальним виконавцем теми); 0197U005028 (автор був відповідальним виконавцем теми); 0100U000877 (автор був відповідальним виконавцем).

- Грантів наукових фондів, отриманих на конкурсній основі: Державного Фонду Фундаментальних Досліджень, № 2.4/490 (автор був виконавцем теми); Міжнародного Наукового Фонду, №№ UDB000, UDB200, (автор був виконавцем теми); Міжнародного Наукового Фонду та Програми уряду України з фінансової підтримки науково-дослідницьких проектів, № K4R100 (автор був виконавцем теми).

Апробація роботи. Результати досліджень, що увійшли до дисертаційної роботи, доповідалися та обговорювалися на: ХІІІ (Західний Берлін, 1983 р.), ХVI (Нью Йорк, 1989 р.), XVII (Брісбен, 1991 р.), XVIII (Орхус, 1993 р.), ХІХ (Уістлер, 1995 р.), ХХ (Відень, 1997 р.), ХХІ (Сендай, 1999 р.) Міжнародних Конференціях з фізики електронних та атомних зіткнень; VI (Амстердам, 1977 р.), ХIIІ (Перуджа, 1989 р.), ХV (Західний Берлін, 1993р.), XVI (Ма'але Хакаміша, 1995 р.), XVII (Париж, 1997 р.), XVIII (Амеланд, 1999 р.) Міжнародних Симпозіумах з молекулярних пучків; XIII (Новосибірськ, 1982 р.), XV (Градо, 1986 р.), XVI (Пасадіна, 1988 р.), XVII (Аахен, 1990 р.), XVIII (Ванкувер, 1992 р.), XІХ (Оксфорд, 1994 р.), XX (Пекін, 1996 р.), ХХІ (Марсель, 1998 р.) Міжнародних Симпозіумах з динаміки розрідженого газу; ІV (Рига, 1992 р.) та V (Единбург, 1995 р.) Європейських Конференціях з атомної та молекулярної фізики; Міжнародному симпозіумі з фізики атомів, кластерів та фізики поверхні (Гінтермоос, 1994 р.); ХІІІ Міжнародній Конференції з електромагнітного розділення ізотопів (Дармштадт-Бад Дюркгайм, 1996 р.); ІІ Міжнародній Конференції Карпатського єврорегіону (Мішкольц, 1997 р.); ХІХ Міжнародній Школі з фізики іонізованих газів (Златібор, 1998 р.); І (Ужгород, 2000 р.) та ІІ (Гданськ, 2002 р.) Європейських Фізичних конференціях з елементарних процесів у атомних системах; I Міжнародному Симпозіумі з взаємодії низькоенергетичних електронів з молекулами (Гоінг, 2001 р.); XXVIII Міжнародній Конференції Європейського фізичного товариства з контрольованого термоядерного синтезу і плазмової фізики (Мадейра, 2001 р.); VII (Петрозаводськ, 1978 р.), VIII (Ленінград, 1981 р.), ІХ (Рига, 1984 р.), Х (Ужгород, 1988 р.), ХІ (Чебоксари, 1991 р.) Всесоюзних конференціях з фізики електронних та атомних зіткнень; VI (Новосибірськ, 1979 р.), VIII, Х (Москва, 1985, 1989 рр.), ІХ (Свердловськ, 1987 р.) Всесоюзних Конференціях з динаміки розріджених газів; Всесоюзному Семінарі з атомної спектроскопії (Тбілісі, 1988 р.); І Семінарі з атомної спектроскопії (Ростов-Великий, 1990 р.); ІІІ Всесоюзному Семінарі з автоіонізаційних явищ (Москва, 1985 р.); V Міжнародній конференції ICVTE-5 з вакуумних технологій і обладнання (Харків, 2002); ряді республіканських та національних конференцій, симпозіумів, шкіл, ювілейних конференцій тощо.

Крім того, матеріали дисертаційної роботи неодноразово доповідалися на відкритих семінарах Ужгородського відділення ІЯД АН України, Інституту електронної фізики НАН України, Ужгородського національного університету, Гданського Політехнічного університету (Гданськ, Польща), Інституту іонної фізики Університету ім. Л. Франценса (Інсбрук, Австрія).

Публікації. За темою дисертаційної роботи загалом опубліковано понад 70 наукових праць. Основний зміст її викладено у монографії (видавництво "Євросвіт", Львів), 26 статтях у провідних наукових журналах України, Росії та Європи, трьох авторських свідоцтвах на винаходи, препринті та 25 матеріалах наукових (в основному, міжнародних) конференцій, список яких наведено в кінці автореферату.

Структура і обсяг дисертації. Дисертація складається зі вступу, п'яти розділів, висновків та переліку використаних літературних джерел. Загальний обсяг роботи складає 293 сторінки, в тому числі 103 рисунки (на 76 сторінках), 18 таблиць (на 14 сторінках) та перелік використаних джерел, що містить 217 посилань.

Основний зміст роботи

У вступі дано загальну характеристику роботи, обґрунтовано актуальність теми дисертації, сформульовано її мету, у стислому вигляді викладено основний зміст роботи, обґрунтовано її наукову новизну, наукову та практичну цінність, сформульовано основні наукові положення, що виносяться на захист, розкрито особистий внесок автора в одержання результатів, викладених у дисертаційній роботі, і зв'язок роботи з науковими програмами, планами і темами. Наведено інформацію про наукову апробацію роботи, викладено перелік основних публікацій автора за темою дисертації. Дано обґрунтування вибору атомних систем, досліджуваних у роботі. Зокрема, відзначено, що коло робочих речовин визначалося конкретними потребами галузей науки та техніки, необхідністю отримання нових даних для цілей лабораторного моделювання процесів, що мають місце у плазмі штучного та природного походження, у астрофізичних середовищах, атмосфері та іоносфері, зокрема, у присутності продуктів техногенної та життєвої діяльності людства.

Виходячи з наведених вище міркувань, у дисертаційній роботі досліджено процеси зіткнень за участю атомів інертних газів та металів І-ІІ груп Періодичної системи, відповідних іонів металів, молекул основних компонент земної атмосфери (водню, кисню, двоокису вуглецю) та деяких молекул, важливих у практичному плані (води, галоген-містких сполук, органічних речовин), зокрема, з точки зору їх важливої ролі у процесах, що мають місце у живій матерії. У останньому випадку коло досліджуваних молекул було розширено за рахунок дейтерованих аналогів перелічених вище сполук.

У першому розділі дано загальний опис експериментального комплексу для дослідження процесів парних зіткнень електронів та іонів з атомами і молекулами, охарактеризовано новизну розроблених в процесі виконання дисертаційної роботи технічних і методичних рішень.

Описано принципи роботи і конструкції джерел пучків нейтральних атомів та молекул - газодинамічного (соплового) джерела надзвукових пучків нейтральних частинок та ефузійних джерел пучків атомів металів і багатоатомних молекул. Наведено основні параметри пучків, отриманих за допомогою вказаних джерел, зокрема їх енергетичні характеристики.

Дано опис джерел пучків заряджених частинок - моноенергетичних електронів та іонів, обґрунтовано вибір конкретних конструкцій електронних гармат у залежності від вимог експерименту. Дано короткий аналіз принципів роботи 127^о циліндричного та 180^о напівсферичного монохроматорів електронів, проаналізовано їх переваги та недоліки у порівнянні з відомими технічними рішеннями. Наведено основні характеристики отриманих у роботі пучків повільних моноенергетичних електронів та іонів.

Описано конструкції джерел пучків метастабільних атомів, проаналізовано методи отримання пучків збуджених частинок, наведено основні характеристики джерела метастабільних атомів з поздовжнім аксіальним електронним ударом. Зазначається, що використання аксіального електронного збудження дозволяє отримувати пучки метастабільних атомів з практично неспотвореним первинним розподілом частинок за енергіями, що є надзвичайно важливим при аналізі структури диференціальних перерізів розсіювання збуджених атомів на різних мішенях.

Розглянуто конструктивні і методичні особливості використаних у роботі детекторів продуктів парної взаємодії - метастабільних атомів і молекул, позитивних однократних іонів різної степені складності. Описано систему автоматичного переміщення детекторів атомів, молекул і іонів та електронної гармати в якості джерела іонізуючих електронів. Детально викладено основні конструктивно-методичні особливості комплексу реєструючої апаратури на базі багатоканальних аналізаторів імпульсів та персональних комп'ютерів.

Другий розділ присвячено дослідженню збудження метастабільних станів атомів інертних газів електронним і іонним ударом та молекули кисню при зіткненнях з повільними електронами. Область енергій, що відповідає збудженню електронів внутрішніх оболонок або одночасному збудженню двох зовнішніх електронів нейтрального атома є надзвичайно цікавою з точки зору вивчення механізмів утворення і розпаду автоіонізаційних станів нейтральних атомів та молекул і автовідривних станів відповідних негативних іонів [1-3]. Тут, однак, виникає інша проблема - як відрізнити резонансну структуру диференціального перерізу, пов'язану зі внесками автовідривних станів негативного іона, від особливостей, викликаних збудженням станів нейтрального атома або молекули [4].

Для обґрунтування вибору методики досліджень на базі методу спектроскопії метастабільних станів в роботі проведено вичерпний аналіз кінематики розсіювання повільних електронів та іонів атомами та молекулами в основному стані. Дано стислий огляд сучасного стану проблеми, аналіз результатів базується на порівнянні отриманих в роботі даних з наявними в літературі.

Детально викладено і проаналізовано результати дослідження енергетичних залежностей диференціальних (за т.зв. кутами зносу, тобто, кутами зміщення траекторії руху метастабільних атомів під дією імпульсу, переданого від збуджуючого електрону) перерізів збудження метастабільних рівнів атомів інертних газів He(2^3,1S), Ne(3³P^о_2,0) і Ar(4³P^о_2,0) з основного стану моноенергетичними електронами (з напівшириною енергетичного розподілу Е_1/2 = 80 меВ) у області енергій поза першим потенціалом іонізації. Виявлено багату структуру перерізів, встановлено енергетичні положення екстремумів диференційного перерізу збудження, для ідентифікації яких залучено результати напівемпіричних розрахунків енергій автоіонізаційних станів нейтральних атомів та відповідних їм автовідривних станів негативних іонів в наближенні теорії функціоналу густини.

Однозначно встановлено, що природа виникнення особливостей диференціальних перерізів поблизу включення автоіонізаційних та автовідривних станів викликана розпадом відповідних збуджених станів нейтрального атома мішені та його негативного іона. Крім того, цю структуру можна пов'язати і з інтерференцією динамічних та кінематичних каналів розсіювання повільних електронів атомами. Ототожнено абсолютну більшість екстремумів спостережуваної структури енергетичних залежностей диференціальних перерізів і дано чітку класифікацію їх належності до відповідних автоіонізаційних та автовідривних станів.

Експериментально досліджено енергетичні залежності диференціальних перерізів збудження метастабільних рівнів молекули кисню при різних кутах зносу молекули. Встановлено, що у випадку безпосереднього детектування метастабільних молекул кисню єдиним збудженим молекулярним станом, який дає внесок у переріз збудження, є А³_u⁺- стан. Виявлено складну структуру в енергетичних залежностях диференціальних перерізів збудження, більшість з екстремумів перерізу ототожнено з внесками короткоживучих станів відповідного молекулярного негативного іона (перш за все а⁴П_u-стану іона О₂-). Кінематичний аналіз процесу електрон-молекулярного розсіювання дозволив однозначно встановити, що структура диференціальних перерізів збудження за кутами зносу метастабільних молекул (особливості а і б на рис. 1) пов'язана з кінематикою розсіювання і внесками граничних кутів зносу молекул під дією імпульсу, який передається від збуджуючого електрона. Дано класифікацію станів негативного іона О₂- із залученням моделей родоначальних і прародоначальних станів [5].

Досліджено диференціальні (за кутами зносу) перерізи утворення метастабільних атомів інертних газів He(2^3,1S), Ne(3³P^о_2,0) і Ar(4³P^о_2,0) при взаємодії з однозарядними моноенергетичними (Е_1/2 ~ 1,0 еВ) іонами Mg⁺ в області енергій від порогу до 600 еВ. Вперше отримано дані для кутів виходу метастабільних атомів (кутів зносу), близьких до нульового. Використання методу спектроскопії метастабільних станів дозволило виявити складну структуру диференціальних перерізів збудження, інтерпретація якої потребувала складного аналізу кінематики розсіювання і можливих каналів перебігу процесу.

Отримані дані з диференціальних перерізів збудження метастабільних рівнів атомів інертних газів при зіткненнях з іонами магнію у лабораторній системі координат і їх інтерпретація з залученням даних у системі центра мас дозволяють стверджувати, що при розсіюванні метастабільних атомів в кути, близькі до нульових, основним механізмом заселення довгоживучих метастабільних станів є утворення та розпад проміжних станів квазімолекули.

Встановлено, що заселення метастабільних рівнів мішені можна пов'язати з перетином збуджених термів квазімолекули при розльоті взаємодіючих частинок [6] та внеском ефекту фазової інтерференції квазімолекулярних станів.

У третьому розділі викладено і детально проаналізовано результати експериментального дослідження пружного розсіювання метастабільних атомів інертних газів атомами лужних та лужноземельних металів при теплових енергіях. Такі дані є вкрай важливими як з точки зору вияснення механізмів перебігу розсіювання атомних частинок, так і встановлення виду потенціалу взаємодії - однієї з найбільш важливих характеристик процесу розсіювання [7]. Поряд з тим, вони представляють значний інтерес при вивченні процесів, що мають місце у ряді прикладних задач - плазмової техніки, лазерних технологій, хімії і фізики газів, рідин, твердого тіла.

Проблема дослідження взаємодії збудженого атома з атомом в основному стані складається, принаймні, з двох самостійних задач - вивчення пружного зіткнення та електронного спектру, пов'язаного з процесами хемоіонізації (асоціативної та Пеннінг-іонізації). Вирішення цих задач, які значною мірою визначаються оптичним потенціалом взаємодії атомів на початковому етапі, є взаємозв'язаними, через що їх експериментальний та теоретичний розв'язки дозволяють судити як про вид так і про величину потенціалу.

Головною особливістю процесу взаємодії збудженого атома інертного газу з атомом металу, на відміну від розсіювання двох атомів інертних газів, є те, що потенціал взаємодії має велику притягальну частину (глибина ями - декілька сотень міліелектронвольт). Внаслідок цього величина і структура диференціальних та повних перерізів пружного розсіювання визначаються силою взаємодії. Диференціальні перерізи пружного розсіювання при цьому мають, як правило, досить складну структуру.

У роботі вперше експериментально та теоретично вивчено особливості і характеристики диференціальних перерізів пружного розсіювання метастабільних атомів He(2^1,3S), Ar, Kr та Хе(n³P^о_2,0; n = 4-6) з атомами Na(²S) та Mg(¹S) в основних станах при теплових енергіях зіткнення (10-100 меВ у залежності від типу взаємодіючих атомів) у діапазоні лабораторних кутів розсіювання _L = 0 - 20,5^о з використанням техніки спектроскопії метастабільних станів.

У ході досліджень виявлено складну структуру диференціальних перерізів, для інтерпретації природи виникнення якої проведено аналіз наявних даних з потенціалів взаємодії вказаних атомів з залученням підходу фазового аналізу. Цей аналіз дозволив встановити тип потенціалу комплексного виду і оцінити внески пружних та непружних процесів у переріз розсіювання. Загалом, картина диференціальних перерізів пружного розсіювання свідчить про можливість перебігу процесу через квазімолекулярний механізм взаємодії, при якому розсіювання відбувається з утворенням проміжного атом-атомного комплексу, який може характеризуватися досить значним часом життя.

Застосування даних фазового аналізу процесу пружного розсіювання атомних частинок при теплових енергіях зіткнення у наближенні локального оптичного потенціалу дозволило дати чітку інтерпретацію структури диференціальних перерізів пружного розсіювання метастабільних атомів He(2^1,3S) атомами Na у основному 3²S- стані.

Розраховані диференціальні перерізи пружного розсіювання в лабораторній системі відліку не мають низькочастотної структури і характеризуються монотонною поведінкою. Внаслідок великої глибини потенціальної ями оптичного потенціалу взаємодії V_Rm та малої енергії зіткнення Е, відношення E/V_Rm є досить малим.

Це дозволяє стверджувати, що поведінка диференціальних перерізів пружного розсіювання для обох станів гелію відображає явище орбітування. Вплив непружних процесів взаємодії (обмін енергією, Пеннінг-іонізація та інші канали хемоіонізації) для системи “метастабільний атом + атом у основному стані” суттєво зменшує як парціальні, так і диференціальні перерізи пружного розсіювання, повні перерізи пружного розсіювання, перерізи в'язкості та дифузії. Тому, враховуючи співвідношення перерізів розсіювання синглетних та триплетних метастабільних станів атома гелію, а також вплив непружних процесів на характеристики розсіювання, можна висловити цілком логічне припущення, що експериментальна крива диференціального перерізу пружного розсіювання, яка є сумарною для обох метастабільних станів, на ділянці кутів розсіювання, менших за 5^о, більшою мірою відповідає розсіюванню синглетного, а при більших кутах - триплетного стану гелію.

Таким чином, перегин експериментальної кривої у цій області є проявом саме меншого впливу непружних процесів (насамперед - Пеннінг-іонізації) на розсіювання триплетних атомів гелію і більш виразного їх впливу на розсіювання метастабільних атомів у синглетному стані. Внесок перерізів за квартетним квазімолекулярним термом ⁴⁺ для He(2³S) + Na(3²S) є великим у порівнянні з дублетним термом ²⁺. Проведений аналіз дозволив встановити, що низькочастотна структура диференціальних перерізів процесу He(2^1,3S)+ Na(3²S) обумовлена інтерференцією амплітуд від різних частин потенціалу взаємодії разом з явищем орбітування. Ця структура визначається, в основному, особливостями розсіювання метастабільних атомів гелію в синглетному стані.

Четвертий розділ присвячено опису та аналізу результатів мас-спектрометричного дослідження диференціальних перерізів дисоціативної іонізації молекул атмосферних газів повільними електронами та енергетичних залежностей парціальних перерізів однократної і дисоціативної іонізації ряду молекул - від води до галоген- і вуглеводень (дейтерій)- містких.

Як відомо, іонізація атомних систем електронним ударом має як фундаментальне, так і практичне значення у сучасній атомній фізиці [8]. З точки зору практичних міркувань, оцінки швидкостей іонізації та дані з перерізів таких процесів надзвичайно важливі для інтерпретації явищ у лабораторній та астрофізичній плазмі. Оскільки параметри іонізації та механізми відповідних реакцій значним чином впливають на зарядовий стан плазми, їх знання важливе для передбачення спектральних розподілів випромінювання плазми.

З іншого боку, проблема забруднення оточуючого середовища диктує необхідність здійснення високоефективного контролю за складом та станом речовин, що є продуктами технологічної, промислової та наукової діяльності людства. Основним завданням такого контролю є визначення присутності продуктів, що містять шкідливі з екологічної точки зору речовини, серед широкого спектру відносно “інертних” сполук. Особливої важливості ця проблема набуває у випадку, коли внаслідок процесів, що мають місце в природі, подібні продукти є джерелом компонент, вкрай небажаних з точки зору їх впливу на оточуюче середовище. Окремим випадком є наявність у сполуках речовин, що відрізняються ізотопним складом. Дійсно, якщо складовою частиною речовин є шкідливі ізотоп-місткі сполуки, виявлення їх вмісту пов'язане зі значними технічними складностями. Однак, якщо енергетичні параметри утворення іонів сполук є різними, присутність таких речовин можна встановити за порогами появи їх іонів.

Експериментальні та теоретичні дослідження дисоціації молекул електронним ударом проводяться на протязі декількох десятиріч, але у зв`язку зі складністю процесу і багатоваріантністю розподілу енергії при зіткненнях залишається багато невирішених питань. Так, для багатьох, особливо складних, молекул проблемою є визначення абсолютних порогів процесу та порогової поведінки енергетичних залежностей перерізів дисоціації [9].

У роботі досліджено кутові та енергетичні розподіли іонних фрагментів реакції дисоціативної іонізації молекул H₂, O₂ і СО₂ повільними (Е<200 еВ) електронами. Встановлено основні закономірності просторових розподілів іонних фрагментів дисоціативної іонізації молекул водню, кисню і двоокису вуглецю та їх розподіл за кінетичними енергіями. Виявлено анізотропію кутових розподілів іонних фрагментів, ідентифіковано стани нейтральних вихідних молекул та відповідних позитивних іонів, розпад яких приводить до утворення вказаних фрагментів. Отримані у роботі результати дозволили зробити важливий висновок про те, що основними механізмами, які приводять до дисоціації молекул з утворенням іонних фрагментів, поряд з прямою дисоціацією молекулярного іона, є також предисоціація вказаного іона та автоіонізація нейтральної вихідної молекули.

Надійні дані з енергій появи іонних фрагментів різного типу можна отримати з виміряної в експерименті кривої енергетичної залежності перерізу відповідного процесу іонізації лише за умови, що величина сигналу є достатньою на тлі статистичного розкиду. У роботі було застосовано методику визначення порогових енергій появи, яка полягала у нелінійній підгонці за методом найменших квадратів з використанням алгоритму Маркуарта-Левенберга [10]. Експериментальна залежність перерізу іонізації від енергії іонізуючих електронів поблизу порогу процесу підлягала підгонці до розрахункової кривої за основними параметрами: фоновим сигналом, енергією появи іонного фрагмента та показником степені у пороговому законі Ваньє. Це дозволило встановити абсолютні значення порогів іонізації досліджуваних молекул і потенціали появи іонів-фрагментів їх дисоціативної іонізації з точністю від +15 меВ до +50 меВ (у залежності від типу іонного фрагменту). Порівняння отриманих в роботі значень порогових енергій з наявними в електронній базі даних Національного інституту стандартів (НІСТ, Гейтерсбург, США) [11] вказує на прекрасне узгодження результатів роботи з довідниковими даними.

З застосуванням цієї процедури в дисертаційній роботі визначено енергії появи іонів-фрагментів, що утворюються внаслідок іонізації електронним ударом молекулярних систем, що різняться ізотопним складом: H₂-D₂, H₂O-D₂O, C₆H₆-C₆HD₅ (С₆D₆), С₅H₅N-С₅D₅N та C₃H₇NO-C₃D₇NO. Для всіх без винятку досліджених іонів встановлено, що у випадку дейтерованої мішені потенціали появи фрагментів зсуваються у область більших енергій (див. табл. 1 і 2). Знайдено абсолютні величини ізотопного зсуву порогових енергій та енергій появи іонних продуктів. Величини ізотопного зсуву різняться в залежності від типу іонів і становлять від 0,30 еВ до 0,03 еВ. Експериментально виміряні величини ізотопного зсуву порівняно з розрахованими теоретично в рамках квантово-хімічного методу та теорії функціоналу густини, і знайдено, що у більшості випадків експериментальні значення перевищують розраховані.

Це дозволило зробити важливий висновок про суттєвий вплив процесу збудження коливних станів молекулярного іона на енергії появи іонних фрагментів, який не враховується наявними теоретичними методиками. У роботі виконано експериментальні дослідження енергетичних залежностей перерізів однократної і дисоціативної іонізації вказаних молекул в діапазоні енергій іонізуючих електронів від порогу процесу до 120 еВ.

Визначено абсолютні величини перерізів виходу іонів Н₂О⁺,О⁺/Н₂О; D₂О⁺/D₂О, які знаходяться у хорошому узгодженні з наявними літературними даними. Вперше досліджено поведінку перерізів іонізації дейтерованих молекул бензолу та піридину в широкому діапазоні енергій електронів (див., для прикладу, рис 4). Отримано енергетичні залежності перерізів утворення фрагментів реакції дисоціативної іонізації молекул CНF₂Cl та CF₂Cl₂ при їх взаємодії з повільними електронами (рис. 5). Встановлено, що у випадку водень-місткої мішені спостерігається зростання енергії зв'язку молекули, пов'язане з наявністю водневого зв'язку. Виявлено, що ефективності виходу ряду фрагментів дисоціативної іонізації молекул фреонів перевищують ефективність прямої іонізації на декілька порядків.

Таблиця 1. Експериментальні (екс) і розраховані (теор) енергії появи Е_ap (еВ) та величини ізотопного зсуву D (меВ) для реакцій виходу продуктів однократної і дисоціативної іонізації молекул H₂, D₂, H₂O та D₂O

Таблиця 2. Експериментальні (екс) і розраховані (теор) енергії появи Е_ap (еВ) та величини ізотопного зсуву D (меВ) для реакцій виходу продуктів однократної і дисоціативної іонізації молекул С₆H₆ та С₆D₆.

У п'ятому розділі розглянуто практичні застосування результатів дисертаційної роботи, що, окрім суто прикладного значення, дозволяє судити про достовірність та патенту чистоту отриманих в роботі результатів.

Запропоновано два принципово нових методи отримання пучків нейтральних атомів та молекул з покращеними енергетичними параметрами. Показано, що напівширина енергетичного розкиду частинок пучків, отриманих запропонованими методами, є меншою, ніж у пучків, генерованих стандартним газодинамічним джерелом.

Дані методи дозволяють суттєво (у 2-3 рази) покращити енергетичну однорідність частинок у неперервних і імпульсних пучках нейтральних атомів та молекул при збереженні високої інтенсивності потоків частинок.

Запропоновано та реалізовано новий метод визначення вмісту молекулярних компонент у атомних пучках, що базується на результатах мас-спектрометричних досліджень дисоціативної іонізації молекул електронним ударом. Показано, що новий метод характеризується високою чутливістю і дозволяє відрізнити іонний сигнал, зумовлений молекулярною компонентою, від сигналу, викликаного атомарною компонентою пучка.

За результатами експериментальних досліджень процесів взаємодії пучків атомів лужних та лужноземельних елементів з поверхнею стандартних сонячних елементів космічного призначення встановлено закономірності поведінки електрофізичних властивостей сонячних елементів в залежності від стану їх поверхні та власної (навколишньої) атмосфери. Показано, що для більшості атомів присутність молекулярного кисню (компонента реальної власної атмосфери космічного об'єкту) практично не впливає на енергетичні властивості сонячних елементів.

Встановлено значну роль температури поверхні у поведінці функціональних параметрів сонячних елементів при напиленні на них металічних покрить. За даними досліджень сформульовано ряд рекомендацій щодо врахування параметрів власної атмосфери космічного апарату (концентрації та температури) при оцінці його живучості та витривалості в умовах реального космічного простору. Вказано на доцільність створення умов, за яких можливим є утворення просвітлюючих покрить в реальних орбітальних експериментах зі штучними хмарами.

Висновки

1. У дисертаційній роботі виконано значний цикл досліджень процесів збудження метастабільних станів при електрон-атомних (молекулярних) та іон-атомних зіткненнях, пружного розсіяння метастабільних атомів нейтральними незбудженими атомами, однократної та дисоціативної іонізації широкого класу молекул - від атмосферних до складних вуглеводень (дейтерій)- і галоген-містких.

2. За допомогою методу спектроскопії метастабільних станів виконано цикл досліджень диференціальних (за кутами зносу метастабільних атомів) перерізів електронного збудження атомів He, Ne та Ar у метастабільні стани та їх енергетичних залежностей у області енергій електронів поза першим потенціалом іонізації.

3. На підставі теоретичного розрахунку енергій автоіонізаційних станів нейтральних атомів гелію, неону, аргону та автовідривних станів їх негативних іонів у локальному наближенні теорії функціоналу густини класифіковано структуру у енергетичних залежностях диференціальних перерізів збудження. Вперше встановлено, що виникнення особливостей диференціальних перерізів поблизу включення автоіонізаційних та автовідривних станів є пов'язаним як з розпадом відповідних збуджених станів нейтрального атома мішені та його негативного іону, так і інтерференцією динамічних та кінематичних каналів розсіювання повільних електронів атомами. Дано однозначну класифікацію належності спостережуваної структури енергетичних залежностей диференціальних перерізів відповідним автоіонізаційним та автовідривним станам.