Кiнетика близького порядку та еволюцiя картини розсiяння випромiнювань i електроопору в щiльно впакованих твердих розчинах

4. Бокоч С.М., Кулиш Н.П., Радченко Т.М., Репецкий С.П., Татаренко В.А. Параметры релаксации электросопротивления и диффузного рассеяния в бинарных растворах замещения ГЦК-Ni-Mo // Металлофиз. новейшие технол. - 2002. - 24, №5. - С. 691-704.

5. Tatarenko V.A., Radchenko T.M. Kinetics of the hydrogen-isotopes short-range order in interstitial solid solutions h.c.p.-Ln-H(D,T) // Hydrogen Materials Science and Chemistry of Metal Hydrides: NATO Science Series, Series II: Mathematics, Physics and Chemistry, vol. 82 / Eds. T.N. Veziroglu et al. -- Dordrecht, The Netherlands: Kluwer Academic Publishers, 2002. -- P. 123-132.

6. Татаренко В.А., Радченко Т.М. Параметри кінетики релаксації близького порядку й взаємодії атомів в бінарних ГЦК-твердих розчинах заміщення за даними про часову еволюцію дифузного розсіяння випромінювань // Металлофиз. новейшие технол. - 2002. - 24, - №10. - С. 1335-1351.

7. Татаренко В.А., Радченко Т.М. Кинетика ближнего упорядочения изотопов водорода в твердых растворах внедрения ГПУ-Ln-H(D,T) // Водородное материаловедение и химия гидридов металлов--ICHMS'2001: Расширенные тезисы VII Международ. конф.…, Алушта, Крым, Украина, 16-22 сент., 2001. -- Киев: ADEF-Ukraine, 2001. -- С. 226-227.

8. Radchenko T.M., Tatarenko V.A. Study of kinetics of the short-range order relaxation in f.c.c. solid solutions from neutron diffuse scattering and Mцssbauer spectroscopy data // Abstracts of Fifth Seeheim Workshop on Mцssbauer Spectroscopy. - Lufthansa Training Center, Seeheim (Germany). - 2002. - P. P-47.

9. Tatarenko V.A., Radchenko T.M. The application of radiation diffuse scattering to the calculation of phase diagrams of F.C.C. substitutional alloys // Book of Abstracts of Discussion Meeting on Thermodynamics of Alloys--TOFA 2002. - Sept. 8-13, 2002, Universitа di Roma La Sapienza, Rome, Italy. - 2002. - P. PO 28.

Радченко Т.М. Кінетика близького порядку та еволюція картини розсіяння випромінювань і електроопору в щільно впакованих твердих розчинах. - Рукопис.

АНОТАЦІЇ

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07-фізика твердого тіла. -- Інститут металофізики ім. Г. В. Курдюмова НАН України, Київ, 2003.

Захищаються наукові положення, сформульовані на основі 9 опублікованих наукових праць, у котрих розвинуто напівфеноменологічні моделі кінетики близького порядку в ГЦК- й ГЩВ-розчинах. Мікроскопічний підхід до опису кінетики близького порядку розповсюджено на випадок бінарних ГЦК- й ГЩВ-розчинів заміщення і втілення; він дозволяє визначити ймовірності елементарних стрибків і коефіцієнти дифузії атомів за даними про часову еволюцію інтенсивності дифузного розсіяння випромінювань в оберненому просторі. Встановлено, що магнітний внесок у обчислену фур'є-компоненту енергії “змішання”, зокрема, невпорядкованого ГЦК-сплаву Ni-Fe перешкоджає атомному впорядкуванню, а наявність в ньому атомів зі спінами різної величини спричинює його переривчастий фазовий перехід із парамагнітного стану в магнітний, тобто зі стрибкуватим виникненням намагніченостей кожної з двох підсистем компонентів і сплаву в цілому. В рамках гіпотези про співпадання найбільших характерних часів релаксації інтенсивності дифузного розсіяння випромінювань з часами релаксації залишкового електроопору зпрогнозовано поведінку одних з цих величин за даними про другі і передбачено часову еволюцію близького порядку в твердих розчинах.

Ключові слова: твердий розчин заміщення (втілення), близький порядок, релаксація, кінетика, дифузне розсіяння випромінювання, залишковий електроопір, дифузія атомів.

Радченко Т.М. Кинетика ближнего порядка и эволюция картины рассеяния излучений и электросопротивления в плотноупакованных твердых растворах. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07-физика твердого тела. -- Институт металлофизики им. Г. В. Курдюмова НАН Украины, Киев, 2003.

Защищаются научные положения, сформулированные на основе 9 опубликованных научных трудов, в которых развиты полуфеноменологические модели кинетики ближнего порядка в ГЦК- и ГПУ-растворах. Микроскопический подход к описанию кинетики процессов, связанных с релаксацией ближнего порядка в ОЦК-сплавах замещения, в обратном пространстве распространен на случай произвольного соотношения диффузионных подвижностей компонентов в плотноупакованных твердых растворах замещения и внедрения. На основе анализа экспериментальных данных о кинетике релаксации диффузного рассеяния тепловых нейтронов доказано, что, в частности, для адекватного описания ГЦК-сплава замещения Ni-Fe (по крайней мере, при температурах, близких к температуре Курнакова) необходимо учитывать атомные прыжки компонентов не только на ближайшие расстояния, но и на более далекие. На примере ГЦК-сплава Ni-Fe показано, что диффузия более “медленных” атомов замещения реализуется за счет вакансионного механизма, а не обменного или междоузельного. В предположении о совпадении наибольших характерных времен релаксации диффузного рассеяния излучений (в k-представлении) со временами релаксации остаточного электросопротивления (в (r)-представлении) по данным о временной зависимости последнего оценены характерные времена релаксации диффузного рассеяния на примере сплава замещения ГЦК-Ni-Mo. На основе экспериментальных данных об эволюции остаточного электросопротивления предвидена временная зависимость нормированного изменения диффузного рассеяния излучений, которая соответствует звезде волнового вектора k*, доминирующей в отображении структуры ближнего порядка замещения, при разных температурах закалки и отжига для сплава ГЦК-Ni-Mo в рамках моделей кинетики первого и второго порядков. Такой волновой вектор k* должен быть определен дифракционными методами в независимом эксперименте. Продемонстрировано, что обе модели (с двумя и даже с одним временем релаксации) описывают (но не в полной мере) кинетику релаксации ближнего порядка, по крайней мере, в (реалистическом, но граничном) случае бинарного сплава, который состоит из компонентов с существенно разными подвижностями. Для более строгого ее описания следует использовать (“трехэкспонентную”) модель третьего порядка, в которой релаксационная кинетика характеризуется тремя “сценариями” (“параллельных” процессов, которые протекают одновременно) и, соответственно, тремя временами релаксации. Из экспериментальных результатов оценены времена релаксации остаточного электросопротивления для ГПУ-сплавов внедрения LuH0,180, LuH0,254 в рамках моделей кинетики первого и второго порядков. Предвидены возможные изменения нормированной интенсивности диффузного рассеяния излучений в этих твердых растворах при заданных температурах. Описание другими авторами экспериментальных результатов зависимости остаточного электросопротивления от времени для ГПУ-растворов внедрения Lu-H(D,T) в рамках степенной модели кинетики ближнего порядка является обоснованным лишь на больших временах процесса релаксации и/или при высоких температурах. С другой стороны, в данной работе предлагается описать эти экспериментальные данные в рамках альтернативных кинетических моделей первого и второго порядков, обоснованных, начиная уже с малых времен релаксации, когда вклад ближнего атомного порядка (в координатном ?(r)-представлении) в релаксацию остаточного электросопротивления может иметь приблизительно одноэкспонентное или двухэкспонентное поведение во времени. Вычисленные в данной работе значения времен релаксации удельного электросопротивления для растворов LuH0,180, LuH0,254 превышают соответствующие значения для LuH0,06, LuH0,12, что может быть обусловлено тем, что в более концентрированных твердых растворах внедрения ближний порядок (пространственные флуктуации концентрации) и его термодинамические флуктуации имеют более развитый характер: для высококонцентрированных растворов ГПУ-Lu-H аномалия температурной зависимости производной по температуре от равновесного остаточного электросопротивления (при постоянной концентрации) в пределах температурного “сегмента” 160-190 K выражена ярче, нежели в низкоконцентрированных растворах (наряду с уже установленными существенными особенностями диффузного рассеяния в них). По экспериментальным данным о временной зависимости интенсивности диффузного рассеяния можно оценить ее (и параметров ближнего порядка) равновесные значения, что позволяет количественно корректно рассчитать температурозависимые энергетические параметры межатомного взаимодействия в бинарном неупорядоченном сплаве, в частности, ГЦК-сплаве замещения Ni-Fe. Короткодействующий магнитный вклад в фурье-компоненту энергии “смешения” этого сплава понижает температуру Курнакова, то есть препятствует атомному упорядочению. Наличие в этом сплаве атомов со спинами разной величины приводит к тому, что его переход из парамагнитного состояния в магнитное может происходить прерывисто -- со скачкообразным возникновением намагниченностей каждой из двух подсистем компонентов и сплава в целом.

Ключевые слова: твердый раствор замещения (внедрения), ближний порядок, релаксация, кинетика, диффузное рассеяние излучений, остаточное электросопротивление, диффузия атомов.

Radchenko T.M. Short-Range Order Kinetics and Evolution of the Radiation-Scattering Pattern and Electrical Resistivity in Close-Packed Solid Solutions. - Manuscript.

The dissertation is presented in order to be issued the candidate's degree in physics and mathematics according to the speciality 01.04.07--solid state physics; G. V. Kurdyumov Institute for Metal Physics, National Academy of Sciences of the Ukraine; Kyyiv, 2003.

Three scientific theses (conforming outcomes and conclusions) are formulated and defended on the basis of 9 published scientific works, where semiphenomenological models of short-range order kinetics in f.c.c. and h.c.p. solutions are evolved. The microscopic approach to the description of a kinetics of the short-range order is extended on a case of binary substitutional and interstitional f.c.c. and h.c.p. solutions; it enables to determine the probabilities of elementary jumps and diffusion coefficients of atoms from the data about the time evolution of radiation diffuse-scattering intensity distribution in reciprocal space. As revealed, the magnetic contribution to the calculated Fourier-component of `mixing' energies for disordered f.c.c.-Ni-Fe alloy hinders the atomic ordering, and the presence of atoms with different spins causes its phase transition from a paramagnetic state into magnetic one, that is with discontinuous appearance of magnetization of each of two subsystems of components and alloy as a whole. Within the framework of a hypothesis about coincidence of the largest characteristic relaxation times of radiation diffuse-scattering intensity with relaxation times of a residual electrical resistivity, the behaviour of one of these values under the data about other one and the time evolution of the short-range order in solid solutions are predicted.

Key words: interstitial (substitutional) solid solution, short-range order, relaxation, kinetics, diffuse scattering of radiations, residual electrical resistivity, diffusion of atoms.

Размещено на Allbest.ru