Резонансна трифотонна іонізація атома самарію

Размещено на http://www.allbest.ru/

Міністерство освіти та науки України

Ужгородський національний університет

УДК 539.184

01.04.04. - фізична електроніка

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Резонансна трифотонна іонізація атома самарію

Плекан Оксана Іванівна

Ужгород 2004

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Інституті електронної фізики Національної академії наук України.

Науковий керівник: кандидат фізико-математичних наук, с.н.с. Гомонай Олександр Ілліч, Інститут електронної фізики НАН України, старший науковий співробітник відділу квантової електроніки.

Офіційні опоненти:

- доктор фізико-математичних наук, с.н.с. Суран Василь Васильович, Ужгородський національний університет, старший науковий співробітник кафедри квантової електроніки;

- кандидат фізико-математичних наук Ізмайлов Ігор Олександрович, Інститут фізики напівпровідників НАН України, старший науковий співробітник відділу теоретичної фізики.

Провідна установа: Інститут фізики НАН України, м. Київ.

Захист відбудеться " 22 " жовтня 2004 року о 14.00 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради К 61.051.01 при Ужгородському національному університеті за адресою: 88000, м. Ужгород, вул. Волошина, 54, ауд. №181.

З дисертацією можна ознайомитися в бібліотеці Ужгородського національного університету (м. Ужгород, вул. Капітульна,9).

Автореферат розісланий " 11 " вересня 2004 року.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради доктор фізико-математичних наук, професор Блецкан Д.І.

Анотації

Плекан О.І. Резонансна трифотонна іонізація атома самарію. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук зі спеціальності 01.04.04 - фізична електроніка. - Ужгородський національний університет, м. Ужгород, 2004 р.

Захищаються 15 наукових праць.

У дисертації вперше проведено детальні дослідження процесу трифотонної іонізації атома самарію в діапазоні частот = 16990-18450 см^-1. Виявлено, що процес утворення іонів Sm⁺ має яскраво виражений резонансний характер, зумовлений одно- та двофотонним збудженням зв'язаних станів. Показано, що прояв резонансної структури суттєво залежить від величини напруженості поля лазерного випромінювання.

Встановлено, що ймовірність двофотонного збудження рівнів при трифотонній іонізації атома самарію суттєво залежить від початкового рівня, з якого відбувається перехід.

Виявлено, що при трифотонній іонізації атома самарію з високою ймовірністю реалізуються подвійні резонансні переходи.

З'ясовано, що основні особливості трифотонної іонізації атома самарію визначаються своєрідністю спектра його електронних станів: мультиплетною структурою основного та збуджених термів, надзвичайно високою щільністю збуджених рівнів та реалізацією багатофотонних переходів з різних рівнів основного терму.

Методом трифотонної резонансно-іонізаційної спектроскопії досліджено 265 парних зв'язаних станів атома самарію. Визначено їх енергії та повні моменти. Виявлено 16 нових станів, дані про які в літературі відсутні.

Ключові слова: багатофотонна іонізація, рідкісноземельні елементи, зв'язані стани, правила відбору.

Plekan O.I. Resonance Three-Photon Ionization of Samarium Atom.- Manuscript.

Candidate of physical and mathematical sciences thesis, specialized field 01.04.04 - physical electronics. - Uzhgorod National University, Uzhgorod, 2004.

15 scientific articles are being defended.

The thesis deals with detailed studies of three-photon ionization of samarium atom within the frequency range of = 16990-18450 cm^-1 carried out for the first time. It has been found that formation of Sm⁺ ions has distinctly resonance character due to one-photon and two-photon excitation of bound states. The revelation of the resonance structure is shown to depend essentially on the laser radiation field strength.

It has been found that the probability of two-photon excitation of levels under three-photon ionization of samarium atom strongly depends on the initial level from which the transition occurs.

It has been found that double resonance transitions at three-photon ionization of samarium atom are realized with high efficiency.

The principal peculiarities of three-photon ionization of samarium atom appear to be due to the specific character of electron states: i.e. the multiplet structure of the ground and excited terms, extremely high density of excited states and multi-photon transitions from different ground-term levels.

Using a three-photon resonance ionization spectroscopy, 265 even-parity bound states of samarium atom have been studied. The energy and total momenta of the above states were determined. 16 new states were found for which no literature data are available.

Key words: multiphoton ionization, rare-earth elements, bound states, selection rules.

Плекан О.И. Резонансння трехфотонная ионизация атома самария. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.04 - физическая электроника. - Ужгородский национальный университет, Ужгород, 2004 г.

Защищается 15 научных работ.

Для более глубокого фундаментального понимания физики многофотонных процессов, существенный интерес представляют исследования многофотонной ионизации сложных атомов, имеющих два и более электрона на внешней оболочке, а также достраивающиеся внутренние оболочки. Систематические исследования многофотонной ионизации таких атомов представляют интерес в двух аспектах. Во-первых, они позволяют установить общие, не зависящие от типа атома, закономерности взаимодействия с лазерным полем, а также выявить специфические черты этого процесса, обусловленные особенностями электронного строения конкретного атома. Во-вторых, такие исследования дают возможность получать новые спектроскопические данные о сложных атомах, которые на сегодняшний день являются далеко неполными. Полученная экспериментальная информация, в свою очередь, может быть использована для проверки пригодности и точности различных теоретических методов расчета как электронных спектров сложных атомов, так и взаимодействия таких атомов с лазерным полем.

Диссертация посвящена исследованию процесса трехфотонной ионизации одного из представителей ряда редкоземельных элементов - атома самария. Характерной особенностью атомов этой группы, определяющей своеобразие их спектров и выделяющей их среди других элементов, является наличие достраивающейся 4f - оболочки.

Исследование процесса трехфотонной ионизации атома самария проводилось в широком диапазоне частот ( = 16990-18450 см^-1) при различных значениях величины напряженности поля лазерного излучения ( ~ 410⁴ - 710⁵ В/см). В зависимости эффективности трехфотонной ионизации атома Sm от частоты излучения было обнаружено более 700 максимумов различной амплитуды и формы. Столь богатая резонансная структура обусловлена своеобразием спектра электронных состояний атома самария: мультиплетной структурой основного и возбужденных состояний, чрезвычайно высокой плотностью возбужденных состояний, а также возможностью переходов с различных уровней основного терма.

Установлено, что большая часть наблюдаемых максимумов связана с двухфотонным возбуждением 265 четных состояний, лежащих в области энергий Е = 34298.7-40526.7 см^-1. Определены энергии и полные моменты этих состояний. Часть максимумов обусловлена однофотонным возбуждением нечетных связанных состояний конфигураций f ⁶6s6p и f ⁵5d6s².

Показано, что проявление резонансной структуры при трехфотонной ионизации атома самария существенно зависит от величины напряженности поля лазерного излучения в области взаимодействия. Это касается как амплитуды и формы наблюдаемых резонансных максимумов, так и их положения и общего количества. При изменении напряженности поля наблюдается перераспределение амплитуд резонансных максимумов, которое обусловлено различными значениями интенсивностей насыщения ионизации для переходов, отличающихся между собой значениями вероятностей и заселенностей начальных уровней. Замедление скорости роста амплитуд максимумов, обусловленных более вероятными переходами, но с менее заселенных уровней основного терма, наступает значительно быстрее.

Установлено, что вероятность двухфотонного возбуждения уровней при трехфотонной ионизации атома самария сильно зависит от начального уровня, с которого осуществляется переход. Это приводит к тому, что не все переходы, разрешенные правилами отбора, проявляются в виде четких максимумов в зависимости А⁺().

В спектрах трехфотонной ионизации атома самария обнаружены максимумы, обусловленные двойными резонансными переходами. Реализация таких переходов приводит к существенному увеличению амплитуд соответствующих максимумов. Вероятность осуществления двойных резонансных переходов в случае атома самария, в отличие от большинства других атомов, является высокой. В исследованном диапазоне частот наблюдалось 14 переходов такого типа.

Обнаружено 16 новых четных связанных состояний атома самария, данные о которых в литературе отсутствуют. Определены их энергии и полные моменты.

Ключевые слова: многофотонная ионизация, редкоземельные элементы, связанные состояния, правила отбора.

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. Дослідження різноманітних аспектів взаємодії лазерного випромінювання з речовиною стимулюється як подальшим розвитком фізики нелінійних процесів, так і можливістю практичного використання цього випромінювання у різних галузях науки і техніки. У всіх випадках використання лазерного випромінювання відбувається його транспортування від джерела до приймача через певне середовище. При цьому одним із основних каналів втрат випромінювання є багатофотонні процеси: багатофотонне поглинання й багатофотонна іонізація (БФІ). З огляду на це одержання експериментальних даних про такі процеси є актуальним. Крім того, резонансний процес БФІ є зручним методом дослідження речовини, що дає можливість одержувати нову спектроскопічну інформацію про атомні та молекулярні рівні, яка була недоступна долазерній спектроскопії.

На сьогодні процес багатофотонної іонізації найбільш детально досліджений експериментально і достатньо повно розрахований теоретично для лужних і лужноземельних атомів та інертних газів [1]. Накопичений експериментальний матеріал про БФІ цих груп атомів свідчить про те, що основні закономірності й особливості процесу іонізації зумовлені переважно своєрідністю спектрів енергетичних станів об'єктів досліджень. Відсутність систематичних експериментальних досліджень багатофотонної іонізації інших груп багатоелектронних атомів, аналогічних тим, які були виконані у випадку лужних і лужноземельних атомів та інертних газів, не дозволяє зробити якихось узагальнень відносно особливостей перебігу процесу іонізації у цих випадках. Тому проведення детальних досліджень БФІ таких складних атомів становить очевидний науковий інтерес.

У цьому плані цікавими об'єктами дослідження є рідкісноземельні атоми. Вони, подібно до лужноземельних атомів, мають два s - електрони на зовнішній оболонці, однак відрізняються від них наявністю внутрішньої субвалентної 4f - оболонки, яка добудовується [2]. З-поміж усіх рідкісноземельних атомів на сьогодні достатньо повно і систематично процес багатофотонної іонізації досліджено тільки для атома ітербію, який завдяки повністю заповненій 4f - оболонці характеризується найменш складним спектром електронних станів. Сукупність усіх експериментальних результатів, одержаних для цього атома, свідчіть про те, що наявність 4f - оболонки суттєво впливає на процес його взаємодії з лазерним випромінюванням. Проте для того, щоб робити узагальнюючі висновки щодо перебігу процесу багатофотонної іонізації рідкісноземельних атомів, досліджень одного елемента недостатньо. Тому подальші експериментальні дослідження інших елементів цього ряду є актуальними.

З огляду на специфіку спектра електронних станів очевидний науковий інтерес становить дослідити процес багатофотонної іонізації атома самарію (Sm), який має менш ніж наполовину заповнену 4f - оболонку. Такі дослідження дозволять суттєво доповнити картину взаємодії багатоелектронних атомів, зокрема рідкісноземельних, із лазерним випромінюванням; виявити специфічні риси перебігу цього процесу, зумовлені своєрідністю електронної будови атома самарію; одержати нові дані про спектр зв'язаних та автоіонізаційних рівнів атома Sm, які на сьогодні є далеко не повними.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Представлені в дисертаційній роботі результати отримані у відділі квантової електроніки Інституту електронної фізики Національної академії наук України. Здійснені дослідження входили складовими частинами у виконання двох науково-дослідницьких тем: "Дослідження кінетики процесів у лазерній плазмі та плазмі лазерів", 1999-2001 рр. (номер держ. реєстрації 0197U005030); "Розробка нових підходів до проблематик лазерів на самообмежених переходах та нелінійної фотоіонізації атомів", 2002-2004 рр. (номер держ. реєстрації 0100U000879).

Мета роботи. Встановити основні закономірності та особливості процесу трифотонної іонізації атома самарію. Виявити нові парні зв'язані рівні атома самарію та визначити їх енергії і повні моменти.

Для досягнення поставленої мети необхідно було: вдосконалити експериментальну апаратуру та методику дослідження процесу багатофотонної іонізації атомів з метою підвищення точності абсолютного калібрування частоти перестроюваного барвникового лазера FL­2001; дослідити залежності ефективності трифотонної іонізації атома самарію від частоти лазерного випромінювання при різних значеннях величини напруженості поля в області взаємодії; дослідити залежності ефективності трифотонної іонізації атома самарію від інтенсивності лазерного випромінювання; розробити методику ідентифікації резонансної структури, визначення енергій Е і повних моментів J збуджених станів при трифотонній іонізації атома самарію та застосувати цю методику для інтерпретації одержаних результатів.

Наукова новизна одержаних результатів.

1. Вперше проведено детальні дослідження процесу трифотонної іонізації атома самарію в спектральному діапазоні частот = 16990-18450 см^-1 при різних значеннях напруженості поля лазерного випромінювання. Виявлено, що процес утворення іонів Sm⁺ має яскраво виражений резонансний характер, зумовлений одно- та двофотонним збудженням зв'язаних станів.

2. З'ясовано, що прояв резонансної структури при трифотонній іонізації атома самарію суттєво залежить від величини напруженості поля лазерного випромінювання. Перерозподіл амплітуд резонансних максимумів, що спостерігається при зміні напруженості, зумовлений неоднаковими значеннями інтенсивностей насичення іонізації для переходів, які відрізняються один від одного за ймовірностями та заселеностями початкових рівнів.

3. Виявлено, що найбільш інтенсивні максимуми в спектрах трифотонної іонізації атома самарію зумовлені подвійними резонансними переходами. Ймовірність реалізації таких переходів у випадку атома самарію, на відміну від більшості інших атомів, є високою.

4. Встановлено, що ймовірність двофотонного збудження рівнів при трифотонній іонізації атома самарію суттєво залежить від початкового рівня, з якого відбувається перехід.

5. Методом трифотонної резонансно-іонізаційної спектроскопії виявлено раніше невідомі парні зв'язані стани атома самарію. Визначено їх енергії та повні моменти.

6. Встановлено, що основні особливості трифотонної іонізації атома самарію пов'язані зі своєрідністю спектра його електронних станів: мультиплетною структурою основного і збуджених термів, надзвичайно високою щільністю збуджених станів та реалізацією багатофотонних переходів з різних рівнів основного терму.

Практична цінність полягає у наступному:

1. Одержані результати дають нову інформацію про перебіг процесу багатофотонної іонізації одного з представників ряду рідкісноземельних елементів - атома самарію.

2. Результати, представлені в дисертації, можуть бути використані для перевірки правильності різних теоретичних наближень з метою виявлення найбільш оптимальних методів опису процесу багатофотонної іонізації складних багатоелектронних атомів, а також стимулювати їх подальший розвиток.

3. Одержано нові дані про раніше невідомі високолежачі парні зв'язані стани атома самарію. Вони увійдуть до банку атомних констант.

4. Результати роботи можуть знайти практичне застосування при створенні ефективних імпульсних джерел іонів Sm⁺, а також для пошуку оптимальних схем ефективної фотоіонізації атомів самарію, зокрема для вирішення задач, пов'язаних із надчутливим аналізом, отриманням надчистих речовин тощо.

Особистий внесок здобувача. Дисертація є підсумком досліджень, виконаних спільно з науковими співробітниками, які є співавторами відповідних наукових праць. Здобувач брав активну участь: у вдосконаленні експериментальної установки і методики досліджень; у вимірюваннях, обробці та обговоренні отриманих експериментальних даних і написанні наукових праць. Ним особисто проаналізовано результати досліджень, сформульовано наукову новизну та висновки дисертаційної роботи.

Апробація роботи. Основні результати і положення дисертації доповідалися й обговорювалися на: XXXII конференції Європейської групи з атомної спектроскопії (32 EGAS), (Вільнюс, Литва, 4-7 липня 2000 р.); Міжнародній конференції з фізики електронних і атомних зіткнень (CEPAS), (Ужгород, Україна, 25-28 липня 2000 р.); ХХІІ міжнародній конференції з фізики електронних та атомних зіткнень (ХХІІ ІСРЕАС), (Санта-Фе, США, 18-24 липня, 2001 р.); Всеукраїнській конференції молодих учених і аспірантів "ІЕР`2001", (Ужгород, Україна, 11-13 вересня 2001 р.); XXXІV конференції Європейської групи з атомної спектроскопії (34 EGAS), (Софія, Болгарія, 9-12 липня 2002 р.); ІІ міжнародній конференції з фізики електронних і атомних зіткнень (CEPAS-2), (Гданськ, Польща, 2-6 вересня 2002 р.); XXIII міжнародній конференції з фізики електронних і атомних зіткнень (XXIII ICPEAC), (Стокгольм, Швеція, 23-29 липня, 2003 р.); V конференції Балканського фізичного товариства (BPU-5), (Врнячка Баня, Сербія та Чорногорія, 25-29 серпня, 2003 р.); Всеукраїнській конференції молодих учених і аспірантів "ІЕР`2003", (Ужгород, Україна, 10-12 вересня 2003 р.).

Публікації. Основні результати, викладені в дисертації, опубліковано в 15 друкованих працях, список яких наведено в кінці автореферату.

Структура і обсяг дисертації. Дисертаційна робота складається зі вступу, трьох розділів, загальних висновків і списку використаних літературних джерел із 183 найменуваннями. Роботу викладено на 147 сторінках, вона містить 40 рисунків і 9 таблиць.

Основний зміст роботи

У вступі обґрунтовано актуальність теми дослідження, сформульовано мету роботи, визначено наукову новизну та практичну цінність одержаних результатів, наведено інформацію про апробацію роботи, вказано особистий внесок здобувача.

У першому розділі розглянуто основні положення та загальну характеристику процесу багатофотонної іонізації і зроблено огляд робіт з багатофотонної іонізації атомів.

Аналіз літературних джерел показав, що на сьогодні найбільш детально і повно процес багатофотонної іонізації досліджено тільки для трьох груп атомів: лужних і лужноземельних елементів та інертних газів. Узагальнення одержаних для цих атомів результатів свідчить про те, що основні закономірності та особливості процесу багатофотонної іонізації визначаються складністю будови електронних оболонок об'єктів досліджень. Так, процес БФІ лужноземельних атомів та інертних газів, на відміну від лужних атомів, має суттєво багатоелектронний характер, зумовлений кореляціями оптичних електронів. Збільшення кількості оптичних електронів спричинює появу двоелектронних станів, розташованих як нижче, так і вище потенціалу іонізації. Саме наявність таких станів, які суттєво впливають на віртуальні переходи електронів по спектру енергетичних рівнів, і ускладнює процес взаємодії лазерного випромінювання з цими атомами.

Практично відсутні як експериментальні, так і теоретичні дані про процес багатофотонної іонізації атомів, у яких ускладнення електронної будови зумовлене не збільшенням кількості зовнішніх електронів, а добудовою внутрішніх оболонок, зокрема рідкісноземельних елементів. Це не дозволяє робити узагальнюючі висновки відносно процесу багатофотонної іонізації у цих випадках, тому дослідження цього процесу для таких атомів становить очевидний науковий інтерес.

З-поміж усіх представників ряду рідкісноземельних елементів достатньо повно процес багатофотонної іонізації досліджено тільки для атома ітербію, який, завдяки повністю заповненій 4f - оболонці, характеризується найменш складним спектром електронних станів. Одержані для нього результати свідчать про те, що наявність f - оболонки в атома Yb суттєво впливає на перебіг його взаємодії з лазерним випромінюванням. Це проявляється, зокрема, в появі додаткового ефективного каналу резонансної іонізації. Багатоелектронний характер процесу багатофотонної іонізації атома ітербію зумовлений як внутрішньооболонковими, так і міжоболонковими кореляціями електронів.

Ускладнення електронної будови рідкісноземельних атомів, пов'язане зі зміною кількості f -електронів (від 1 до 14), на відміну від лужних і лужноземельних елементів та інертних газів, у яких кількість оптичних електронів не змінюється, спричинює суттєву різницю між спектрами електронних станів рідкісноземельних атомів. Це не дозволяє однозначно судити про особливості багатофотонної іонізації цих атомів, виходячи з результатів досліджень тільки одного елемента (атома ітербію), і потребує подальших досліджень з іншими елементами цієї групи.

Другий розділ присвячений опису експериментальної установки та методики проведення досліджень. Експериментальна установка, на якій проводилися дослідження процесу багатофотонної іонізації атома самарію, складалася з таких основних вузлів: джерела лазерного випромінювання, вакуумної камери з атомним джерелом і часопролітним мас-спектрометром та системи реєстрації досліджуваних сигналів.

Лінійно-поляризоване випромінювання імпульсного перестроюваного барвникового лазера FL­2001 (Lambda Physik) з шириною лінії генерації ~0.2 см^­1 фокусувалося за допомогою лінзи з фокусною відстанню 16 см у вакуумну камеру, де перетиналося під прямим кутом з пучком атомів самарію, утвореним за допомогою ефузійного джерела. Концентрація атомів в області взаємодії лазерного випромінювання становила ~10¹⁰ см^-3, залишковий тиск у вакуумній камері був ~10^-5 Па. Іони, що утворювалися в області взаємодії атомного й лазерного пучків, витягувалися постійним електричним полем за допомогою іонно-оптичної системи, розділялися за масою та зарядом у часопролітному мас-спектрометрі та детектувалися мікроканальним детектором типу ВЭУ-7. Всі вимірювані в процесі експерименту сигнали надходили на вхід системи реєстрації, де відбувалося їх перетворення в цифровий код, який у подальшому зчитувався ЕОМ. Комп'ютер здійснював також управління всією експериментальною процедурою.

Частота барвникового лазера змінювалася в межах = 16990-18450 см^-1. При цьому максимальна величина напруженості світлового поля в області взаємодії становила 7.310⁵ В/см. При такому значенні напруженості енергетичний спектр атома самарію був практично незбуреним. Абсолютне калібрування частоти лазерного випромінювання з точністю не гірше 0.2 см^­1 здійснювалося за реперним оптогальванічним спектром Cu-Ne лампи з порожнистим катодом та спектром пропускання інтерферометра Фабрі­Перо, які вимірювалися одночасно з досліджуваним спектром трифотонної іонізації атома Sm.

Окремий підрозділ присвячено методиці проведення досліджень. У ньому детально описано процедуру вимірювань залежностей ефективності утворювання однозарядних іонів самарію від частоти А⁺() та інтенсивності лазерного випромінювання А⁺(І). Вплив величини напруженості світлового поля в області взаємодії на процес утворення іонів самарію вивчався шляхом вимірювання залежності А⁺() при різних значеннях . Зменшення величини напруженості здійснювалося шляхом зміни положення фокусуючої лінзи відносно положення "точного" фокусу. При цьому за рахунок збільшення ефективного об'єму відповідно збільшувалася кількість атомів в області взаємодії. Це дозволяло чітко прописувати резонансну структуру при малих значеннях . Зменшення ж величини напруженості світлофільтрами, при незмінному положенні лінзи, призводило до різкого зменшення іонного сигналу і, відповідно, до значно менш чіткого прояву резонансної структури при малих значеннях .

Відносна похибка визначення середньої амплітуди іонного сигналу залежала від величини напруженості світлового поля в області взаємодії. При малих значеннях , коли іонний сигнал не був у насиченні, вона була в межах 10-15%. При великих значеннях , коли відбувалося насичення іонного сигналу, відносна похибка не перевищувала 3-5%. У випадку всіх інших вимірюваних величин (енергії лазерного випромінювання, оптогальванічного сигналу, пропускання інтерферометра Фабрі-Перо) відносна похибка не перевищувала 10%.

Відпрацювання методики досліджень багатофотонної іонізації на прикладі трифотонної іонізації атома ітербію в спектральному діапазоні = 17160-17220 см^-1 засвідчило високу точність визначення частоти лазерного випромінювання, високу відтворюваність та достовірність одержуваних результатів.

Третій розділ присвячений викладенню результатів експериментальних досліджень процесу резонансної трифотонної іонізації атома самарію та їх обговоренню.

У підрозділі 3.1 розглянуто особливості спектра атома самарію. Зазначено, що самарію, завдяки менш ніж наполовину заповненій 4f ⁶- оболонці, властивий численний і надзвичайно густий спектр енергетичних рівнів. Тісне розташування рівнів атома самарію спричинює значну конфігураційну взаємодію, зумовлену міжоболонковими кореляціями s і f електронів. Сім парних найнижчих рівнів конфігурації 4f ⁶6s², розташованих в інтервалі енергій від 0 до 4021 см^-1, утворюють основний септетний ⁷F_0-6 терм [3], усі рівні якого заселяються навіть при відносно невисоких температурах. При робочій температурі атомного джерела (650 ^оС) заселеність рівнів, відповідно до розподілу Больцмана, така: 18% (⁷F₀), 35% (⁷F₁), 26% (⁷F₂), 13% (⁷F₃), 5% (⁷F₄), 2% (⁷F₅), 0,5% (⁷F₆).

Найбільш повні дані стосуються тільки низьколежачих рівнів (як парних, так і непарних) атома самарію, розташованих в області енергій до 30000 см^-1 [3], для яких відомі енергії, повні моменти, електронні конфігурації й терми, а у випадку непарних станів ще й часи життя, сили осциляторів, тензорні поляризованості та абсолютні значення ймовірностей відповідних електронних переходів. Що ж стосується більш високолежачих зв'язаних та автоіонізаційних станів атома самарію (парних і непарних), то для них здебільшого відомі лише значення енергій і повних моментів [4-8].

У підрозділі 3.2 наведено результати досліджень залежностей ефективності утворення однозарядних іонів самарію від частоти лазерного випромінювання А⁺() в діапазоні частот = 16990-18450 см^-1. Процес утворення іонів Sm⁺ у всьому діапазоні має яскраво виражений резонансний характер, про що свідчить величезна кількість (більш як 700) максимумів різної амплітуди і форми. Надзвичайно щільна резонансна структура спектрів трифотонної іонізації зумовлена своєрідністю спектра електронних станів досліджуваного елемента: мультиплетною структурою основного і збуджених термів, високою густиною збуджених станів та можливістю переходів з різних рівнів основного терму ⁷F_0-6. На рис. 1. наведено ділянку спектра трифотонної іонізації атома самарію, виміряну при двох значеннях напруженості світлового поля, вичерпно характеризує весь досліджений діапазон частот = 16990-18450 см^-1.

Підрозділ 3.3 присвячено поясненню резонансної структури спектрів трифотонної іонізації атома самарію. Ідентифікація резонансної структури здійснювалася таким чином. Оскільки всі сім рівнів основного терму ⁷F_jo (j_o = 0-6) атома самарію є заселеними, то збудження певного верхнього рівня Е(J) може відбуватися з різних початкових рівнів основного терму ⁷f_jo. Це дозволяє здійснювати ідентифікацію резонансних максимумів відповідними переходами ⁷f_jo Е(J), визначати енергії Е і повні моменти J збуджених станів шляхом спостереження груп максимумів, які відповідають переходам з різних початкових рівнів ⁷f_jo на той самий збуджений Е(J). При цьому кількість можливих максимумів у групі залежить від повного моменту J збуджуваного стану, кількості фотонів, необхідної для його збудження, а також діапазону зміни частоти лазерного випромінювання (не всі можливі переходи потрапляють в досліджений нами діапазон).

Детальний аналіз спостережуваної резонансної структури показав, що переважна більшість максимумів зумовлена двофотонним збудженням парних зв'язаних станів, розташованих у діапазоні енергій Е = 34298.7-40526.7 см^-1. Частина максимумів пов'язана з однофотонним збудженням непарних рівнів (Е = 17769.7-20459.3 см^-1) [3].

У підрозділі 3.4 розглянуто однофотонне збудження непарних зв'язаних станів атома самарію. Виявлено, що з 59 можливих переходів, пов'язаних зі збудженням 35 станів конфігурацій f ⁶6s6p і f ⁵5d6s² [3], які потрапляють у досліджений нами діапазон, лише десять проявляються у вигляді достатньо чітких максимумів. Ще в сімох випадках, хоча максимуми чітко і не виділені, можна з великою впевненістю стверджувати що вони таки існують. Можлива причина відсутності в залежності А⁺() максимумів, які відповідають іншим однофотонним переходам, може бути зумовлена малою ймовірністю таких переходів, низькою заселеністю початкових рівнів, а також "замазуванням" більш інтенсивними двофотонними максимумами за рахунок високої щільності резонансної структури. Крім цього, на прояв однофотонних переходів суттєво впливає також величина напруженості поля. Так, деякі максимуми, зумовлені однофотонними переходами, достатньо чітко проявлялися при малих значеннях напруженості, у той час як зростання величини призводило до їх зникнення. Причиною цього може бути значне польове розширення таких максимумів. Оцінки показують, що при максимальних значеннях напруженості величина польового розширення може сягати декількох десятків см^-1.

Яскраво виражені однофотонні максимуми найбільшої амплітуди в залежності А⁺() були зумовлені далеко не найінтенсивнішими переходами. Причиною цього є те, що всі вони спостерігалися в околі максимумів, зумовлених двофотонними переходами з тих же початкових рівнів, що й однофотонні. У цьому випадку виникав послідовний резонансний перехід (із розстройкою до декількох см^-1), який і призводив до додаткового збільшення амплітуди однофотонного максимуму.

У підрозділі 3.5 розглянуто двофотонне збудження парних зв'язаних станів. Виявлено, що у випадку атома Sm ефективність двофотонного збудження станів суттєво залежить від початкового рівня, з якого відбувається перехід. Це спричинює суттєво нерівномірний розподіл відносних амплітуд максимумів, пов'язаних зі збудженням певного рівня з різних початкових рівнів основного терму. Проявляється це в тому, що деякі максимуми характеризуються дуже малою амплітудою або взагалі не спостерігаються, незважаючи на те, що відповідні переходи дозволені правилами відбору. При цьому відсутніми можуть бути максимуми, зумовлені переходами з найбільш заселених рівнів, у той час як переходи з менш заселених рівнів чітко спостерігаються в залежності А⁺().

Аналіз амплітуд максимумів показав, що найбільшою амплітудою характеризувалися двофотонні переходи типу: J_о = 0 J = 2, J_о = 1 J = 2, 3 і J_о = 2 J = 2-4 (J_о, J - повні моменти відповідно початкового та збудженого рівнів). Найслабшими в залежності А⁺() були двофотонні переходи з найменш заселених рівнів (J_о= 5, 6). За амплітудою вони більш ніж на порядок поступалися переходам з рівнів з J_о = 0-2. Щодо переходів з рівнів з J_о = 3, 4, то їм, в основному, відповідали максимуми середньої та малої амплітуди.

Загалом у дисертаційній роботі спостерігалося збудження 265 парних зв'язаних станів. Визначені нами значення енергій цих станів достатньо добре узгоджуються зі значеннями, які були отримані іншими методами [4-8].

Виявлено також 16 нових парних зв'язаних станів атома самарію, дані про які в літературі відсутні. Визначено їх енергії та повні моменти (табл. 1).

Таблиця 1. Нові парні зв'язані стани атома Sm

№	Енергія, cм-1	J		№	Енергія, cм-1	J
1	35768.9	2		9	37477.4	5
2	36145.9	1		10	37712.3	3-5
3	36536.7	1,3		11	37814.9	3-5
4	37067.0	2,3		12	38105.1	3-5
5	37077.6	2,3		13	38254.7	3-5
6	37130.1	2,3		14	38605.6	4-6
7	37175.0	2		15	38713.5	4-6
8	37244.5	3		16	38855.7	4-6

Ідентифіковано більшу частину максимумів (500 із 700), які спостерігалися в залежності А⁺(). Щодо неідентифікованих максимумів, то більшість із них, враховуючи їх форму, амплітуду та поведінку в лазерному полі, також зумовлена двофотонним збудженням парних зв'язаних станів. Крім цього, максимуми малої амплітуди можуть бути пов'язані з однофотонними переходами між двома збудженими станами. Однак недостатня для аналізу кількість максимумів та обмежена кількість даних про високолежачі збуджені рівні атома самарію не дозволила однозначно ідентифікувати ці максимуми.

У підрозділі 3.6 розглянуто подвійні резонансні переходи, що спостерігалися при трифотонній іонізації атома самарію. В залежності А⁺() було виявлено ряд інтенсивних максимумів, аналіз яких показав, що всі вони зумовлені двофотонним збудженням парних зв'язаних станів і спостерігаються винятково в околі однофотонних переходів з тих же початкових рівнів, що й двофотонні переходи. В цьому випадку за рахунок близькості частот однофотонного та двофотонного переходів реалізується подвійний резонанс (із розстройкою до декількох см^-1), який і спричинює додаткове збільшення ефективності трифотонної іонізації на частоті двофотонного переходу.

Реалізація подвійних резонансних переходів зумовлювала додаткове збільшення ефективності трифотонної іонізації не тільки на частоті двофотонного переходу, але в деяких випадках і на частоті однофотонного переходу. Саме це й було причиною того, що малоймовірні однофотонні переходи проявлялися в залежності А⁺() у вигляді чітких максимумів значної амплітуди.

Для більшості атомів, зважаючи на ангармонічність спектрів їх енергетичних рівнів, реалізація подвійних резонансних переходів є малоймовірною. У випадку ж атома самарію ймовірність реалізації таких переходів є значною. Зокрема, в дослідженому нами діапазоні частот спостерігалося 14 подвійних резонансних переходів.

У підрозділі 3.7 досліджено вплив поля лазерного випромінювання на прояв резонансної структури при трифотонній іонізації атома самарію. Порівняння залежностей ефективності трифотонної іонізації атома самарію, виміряних при різних значеннях напруженості поля, показало, що вони різняться між собою. Це стосується як амплітуди і форми спостережуваних резонансних максимумів, так і їх положення та загальної кількості. Детальні дослідження показали, що видозміна резонансної структури зі зміною напруженості поля в більшості випадків пов'язана з перерозподілом амплітуд резонансних максимумів. Причиною перерозподілу є різні значення інтенсивностей насичення іонізації для переходів, які відрізняються один від одного ймовірностями та заселеностями початкових рівнів. Сповільнення швидкості зростання амплітуд максимумів у випадку більш імовірних переходів, але з менш заселених рівнів відбувається раніше., ніж у випадку менш імовірних переходів, але з більш заселених рівнів.

При максимальних значеннях величини максимуми, які відповідають переходам з найменш заселених рівнів основного терму атома самарію ⁷F₅, ⁷F₆, практично не проявляються в залежності А⁺(). При малих же значеннях напруженості ці максимуми чітко спостерігаються в залежності А⁺() і навіть можуть перевищувати за амплітудою максимуми, які відповідають переходам з більш заселених рівнів ⁷F₁ - ⁷F₄.

У підрозділі 3.8 розглянуто трифотонне збудження автоіонізаційних станів. Порівняння частотних залежностей ефективності трифотонної іонізації атома самарію, виміряних при різних значеннях напруженості світлового поля , показало, що при малих значеннях напруженості в залежності А⁺() спостерігаються широкі максимуми, які не проявляються при великих значеннях . Ці максимуми можуть бути пов'язані з трифотонним збудженням невідомих автоіонізаційних станів, розташованих в області енергій Е 51600 см^-1. Відсутність широких максимумів при більших значеннях напруженості поля може бути зумовлена різким розширенням автоіонізаційних станів у сильному світловому полі.

У кінці кожного розділу наведені висновки.

Основні результати та висновки

самарій іонізація спектроскопія лазерний

1. Досліджено процес резонансної трифотонної іонізації атома самарію лінійно поляризованим лазерним випромінюванням у діапазоні частот = 16990-18450 см^-1 при різних значеннях напруженості світлового поля. Виявлено, що процес утворення іонів Sm⁺ у всьому діапазоні має яскраво виражений резонансний характер. Надзвичайно висока щільність резонансної структури зумовлена своєрідністю спектра електронних станів досліджуваного елемента: мультиплетною структурою основного і збуджених термів, високою густиною збуджених станів та можливістю переходів з різних рівнів основного терму.

2. Встановлено, що переважна більшість аналізованих максимумів обумовлена двофотонним збудженням високолежачих парних зв'язаних станів атома Sm, розташованих в області енергій Е = 34298.7-40526.7 см^-1. Крім цього, частина максимумів у залежності А⁺() пов'язана з однофотонним збудженням непарних станів f ⁶6s6p і f ⁵5d6s² конфігурацій.

3. Виявлено 16 раніше невідомих високолежачих парних зв'язаних станів атома самарію, що знаходяться в області енергій Е = 35768.9-38855.7 см^-1. Визначено їх енергії Е та повні моменти J.

4. Більшість неідентифікованих максимумів у залежності А⁺() може бути зумовлена як двофотонним збудженням зв'язаних парних станів, так і однофотонними переходами між двома збудженими станами, нижні з яких заселяються внаслідок раманівського або гіпер­раманівського розсіювання. Деякі максимуми можуть бути пов'язані також із трифотонним збудженням автоіонізаційних станів, дані про які на сьогодні відсутні.

5. У залежності ефективності трифотонної іонізації атома Sm від частоти виявлено інтенсивні максимуми, зумовлені подвійними резонансними переходами. Ймовірність реалізації таких переходів у випадку атома самарію, на відміну від більшості інших атомів, є значною.

6. Встановлено, що розподіл відносних амплітуд максимумів, пов'язаних зі збудженням одного й того ж рівня з різних початкових рівнів основного терму, в багатьох випадках є суттєво нерівномірним. Це виявляється в тому, що не всі можливі переходи, пов'язані зі збудженням певного рівня, проявляються у вигляді чітких максимумів у залежності А⁺(). При цьому відсутніми можуть бути максимуми, зумовлені переходами не тільки з найменш заселених рівнів, але й з найбільш заселених рівнів основного терму.

7. Виявлено, що вигляд резонансної структури при трифотонній іонізації атома самарію суттєво залежить від величини напруженості лазерного поля в області взаємодії. Це, зокрема, стосується амплітуди і форми спостережуваних резонансних максимумів, а також їх положення та загальної кількості. Перерозподіл амплітуд максимумів, що спостерігається, зумовлений неоднаковими значеннями інтенсивностей насичення іонізації для переходів, які різняться між собою ймовірностями та заселеностями початкових рівнів. Результати досліджень поведінки залежності А⁺() від величини напруженості поля можна використовувати для більш однозначної ідентифікації спостережуваної резонансної структури.

Список використаних джерел

Делоне Н.Б., Крайнов В.П. Нелинейная ионизация атомов лазерным излучением. -М.: Физматлит, 2001. -312 С

Ельяшевич М.А. Спектры редких земель.- М.: Гос. Изд-во физ.-мат. лит., 1953. -456 С.

Martin N.C, Zalubas R, Hagan L. Atomic Energy Levels. The Rare-Earth Elements - NSRDS-NBS-60, Washington, DC:US Govt Printing Office. -1978.

Лазерная резонансная фотоионизационная спектроскопия возбужденных и автоионизационных состояний атома самария / Зюзиков А.Д. - Препринт // ИСАН АН СССР: №21. - Троицк. -1988. -16 С.

Jayasekharan T., M. A. N. Razvi, Bhale G.L. Observation of new even-parity states of Sm I by resonance ionization mass spectrometry // JOSA B. -1996. -V.13. -P.641-648.

Jia L., Jing C., Zhou Z., Lin F. Studies of high-lying even-parity levels of SmI: energies and isotope shifts // JOSA B. -1993. -V.10. -P.1317- 1320.

Park H., Hyun-chae Kim, Jong-hoon Yi, Jae-Min Han, Jongmin Lee. Resonant Three-Photon Photoionization of Sm Atoms // Journal of the Korean Physical Society. -1997. -V.30, №2. - Р.453-457.

Jayasekharan T., M. A. N. Razvi, Bhale G.L. Investigations of new high-lying even-parity energy levels of the samarium atom below its first ionization limit // JOSA B. -2000. -V.17. -P.1607-1615.

Список публікацій автора з теми дисертації

Gomonai A.I., Kudelich O.I., Nemeth A.M. Three-Photon Spectroscopy of Neutral Samarium // Uzhhorod University Scientific Herald. Series Physics. -2000. -V.8. - P. 162-164.

Гомонай А.И., Куделич О.И. Резонансная трехфотонная ионизация атома самария лазерным излучением частотой 17200-17900 см^-1 // Оптика и спектроскопия. -2002. -T.93. -№2. - C. 212-221.

Гомонай О.I., Куделич О.I. Трифотонна лазерна спектроскопія парних зв'язаних станів атома самарію. // УФЖ. -2002. -Т.47. -№ 8. - C. 715-721.

Gomonai A.I., Kelman V.A., Plekan O.I Effective schemes of samarium atom three-photon ionization. // Radiation Physics and Chemistry. -2003. -V.68, -Issues 1-2. - P. 137-141.

Гомонай О.І., Плекан О.І. Прояв двофотонних резонансів при трифотонній іонізації атома самарію // Науковий вісник Ужгородського університету. Серія Фізика. -2003. -№ 14. - С.52-56.

Gomonai A.I., Plekan O.I. Single-colour resonance three-photon ionization of samarium atoms // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. -2003. -V.36. - P. 4155-4174.

Gomonaі A.I., Kudelich O.I., Nemeth A.M. Hyper-Raman Scattering on Atomic Ytterbium // Abstracts. The 32^nd EGAS Conference. - Vilnius (Lithuania). - 2000. - P. 224-225.

Gomonai A.I., Kudelich O.I., Nemeth A.M. Three-Photon Ionization of Neutral Samarium // Abstracts. CEPAS-2000 Europhysics Conference. - Uzhgorod (Ukrainе). - 25-28 July, 2000. - P. 95.

Куделич О.І., Гомонай О.І. Резонансна трифотонна спектроскопія зв`язаних станів атома самарію // Тези доповідей ювілейної всеукраїнської конференції молодих вчених та аспірантів "ІЕФ`2001". Ужгород (Україна), 11-13 вересня 2001. - С.94.

Gomonai A.I., Kudelich O.I., Nemeth A.N. Resonance Three-Photon Ionization of Samarium // The ХХІІ International. Conference on the Physics of Electronic and Atomic Collisions (ХХІІ ICPEAC). - Santa Fe, New Mexico (USA), July 18-24, 2001. - P. TH025.

Gomonai A.I., Plekan O.I. Excitation of autoionizing states at three-photon ionization of samarium atom. // Abstracts. 34^th EGAS Conference. - Sofia (Bulgaria). 9-12 ^th July, 2002. - P.197-198.

Gomonai A.I., Kelman V.A., Plekan O.I. Effective schemes of three-photon ionization of samarium atom. // Abstracts. 2^th CEPAS Conference. - Gdansk (Poland). 2-6 September, 2002. - P.64.

Gomonai A.I, Plekan O.I. On the mutual influence of one- and two-photon excitation channels at the three-photon ionization of samarium atom. // Abstracts. International. Conference on the Physics of Electronic and Atomic Collisions (XXIII ICPEAC). - Stockholm (Sweden), 23-29 July 2003. - P. We058.

Gomonai A.I., Plekan O.I. On the revelation of two-photon resonances at three-photon ionization of samarium atom // Abstracts.The Fifth General Conference of the Balkan Physical Union BPU -5. - Vrnjachka Banja (Serbia and Montenegro). 25-29 August 2003. - P. 63.

Гомонай О.І., Плекан О.І. Прояв двофотонних резонансів при трифотонній іонізації атома самарію // Тези доповідей конференції молодих вчених та аспірантів "ІЕФ`2003" - Ужгород (Україна). 10-12 вересня 2003. -С.18.

Размещено на Allbest.ru

...