Теорія електронно-коливальної релаксації та оптичних переходів молекул в активних середовищах ексимерних лазерів та мікрорезонаторах

5. Вперше проведений інформаційно-теоретичний аналіз наносекундної динаміки коефіцієнта підсилення світла в лазерному підсилювачу на KrF. В рамках цього підходу обчислено ефективну заселеність енергетичних рівнів, які дають внесок у підсилення світла. Ця величина визначається релаксаційними процесами в області високих коливальних рівнів молекули. Доведено, що час поновлення заселеності верхнього лазерного рівня, який визначається коливальною релаксацією, дорівнює часу життя ексимерних молекул KrF(B, C). Встановлено, що процес коливальної релаксації в області нижніх коливальних рівнів не впливає помітно на динаміку коефіцієнта підсилення світла.

6. Розроблено нову теоретичну концепцію верхнього лазерного рівня KrF-лазера. Вона розглядає верхній лазерний рівень як сукупність великої кількості коливально-обертальних рівнів електронного стану KrF(B), що зв'язаний з іонними та ридбергівськими станами KrF(C, D, E, F). За допомогою цієї концепції вперше пояснено походження провалу в спектрах випромінювання KrF(B>X) в околі довжини хвилі = 248,91 нм, - він обумовлений фотопереходом із стану KrF(C, v = 0) у відштовхувальний ридбергівський стан 2, що дисоціює на пару атомів Kr*(3P1) і F(2P3/2). Нова концепція верхнього лазерного рівня дозволила вперше пояснити експериментальні дані по пікосекундній динаміці коефіцієнта підсилення світла у лазерному підсилювачу на KrF. Було показано, що ключову роль відіграють два кінетичних процеси. Перший - передача енергії між KrF(B) та KrF(C) у зіткненнях з атомами буферного газу. Цей процес зрівнює заселеності KrF(B) і KrF(C), його характерна тривалість визначається газокінетичними зіткненнями. Другий процес - оптичний перехід із стану KrF(C) в більш високий ридберговський стан. З одного боку, переходи в ридбергівські стани ексимера KrF(C), які супроводжують змушене випромінювання на переході KrF(B>X), які супроводжують змушене випромінювання на переході KrF(B > X), впливають на спектр підсилення KrF-лазера. Різкий максимум коефіцієнта поглинання світла при переході KrF(C > 2) з  = 248,9 нм робить спектр підсилення вужчим, а широкосмужне поглинання KrF(B > 2+) в області   248,4 нм призводить до зменшення відношення коефіцієнта підсилення світла до коефіцієнта поглинання. З іншого боку, в електророзрядних KrF-лазерах фотоперехід KrF(C) > KrF(2) переводить значну частину ексимерів із стану C у відштовхувальний ридбергівський стан.

7. Доведено, що, всуперічь деяким кінетичним моделям, впливом електронів плазми ексимерних лазерів на швидкість зменшення коливальної енергії ексимерних молекул при тисках буферного газу більш ніж 0,01 бар можна знехтувати, незважаючи на помітну швидкість коливальних переходів, індукованих електронами.

8. Вперше теоретично досліджено можливість подвоєння частоти випромінювання KrF-лазера через антистоксівське комбінаційне розсіяння світла в активному середовищі. Визначено умови, в яких радіаційне змішування іонного KrF(B), ридбергівського KrF(E) та ковалентного KrF(X) станів може дати когерентне випромінювання KrF в спектральному діапазоні 120 нм. Цей процес може бути важливим в активних середовищах KrF лазерів з короткими імпульсами випромінювання.

9. Вперше знайдено, що в активних середовищах ексимерних лазерів можлива реєстрація спонтанних і змушених інфрачервоних переходів ексимерних молекул між станами B, C і D. Вимірювання ІЧ-спектрів можна використати для визначення спектроскопічних констант молекул. Крім того, на основі вимірювання коефіцієнта поглинання або інтенсивності ІЧ-випромінювання можливе детальне дослідження кінетики заселення і релаксації окремих електронно-коливально-обертальних рівнів ексимерів.

10. Вперше запропоновано набор формул для розрахунку ефективності ексимерних лазерів з коректним урахуванням залежності квантового виходу випромінювання від тиску, температури і складу активного газового середовища, механізму утворення електронно-збуджених молекул і особливостей розселення нижнього лазерного рівня. Зокрема, пояснено різке зниження ефективності ексимерних лазерів при зниженні тиску буферного газу нижче 1 бар. Указані можливості експериментального визначення кінетичних параметрів ексимерних молекул.

11. Уперше побудовано теорію квазістаціонарного підсилення світла в активних середовищах ексимерних лазерних підсилювачів з урахуванням заселеності великої кількості коливальних рівнів оптично активних молекул та скінченого часу життя нижнього лазерного рівня. Для випадку підсилення довгих імпульсів випромінювання отримано формули для залежності насичуючої потужності випромінювання і коефіцієнта підсилення слабкого сигналу від параметрів електронно-коливальної релаксації у збудженому електронному стані, а також часу життя нижнього лазерного рівня. Теорію було застосовано для пояснення властивостей лазерного підсилювача на F2. Було встановлено, що загальноприйняте значення випромінювального часу життя молекули F2 (D') занижує цю величину на порядок величини. Замість значення 3,7 нс необхідно використовувати 41 нс.

12. Вперше отримано формулу для швидкості спонтанного випромінювання молекул і атомів, що виходить з довільного високодобротного відкритого резонатора, при використанні класичної електродинаміки та наближення слабкого зв'язку електричного диполя з електромагнітним полем з урахуванням поглинання або підсилення світла речовиною резонатора. Запропонована формула добре погоджується зі спостереженнями залежностей спектрального складу та інтенсивностей резонансного спонтанного випромінювання пасивних та активних резонаторів від уявної частини комплексної діелектричної проникності речовини резонатора. Ряд ефектів, які традиційно інтерпретувалися як лазерні, пояснено особливостями підсиленого резонансного спонтанного випромінювання. До таких ефектів відноситься нелінійна залежність інтенсивності та ширини резонансних ліній спонтанного випромінювання від концентрації оптично активних молекул у відкритому резонаторі.

13. Уперше теоретично передбачено, що при значному перевищенні порога лазерної генерації резонансні властивості відкритого резонатора пригнічуються.

14. Доопрацьовано й вдосконалено теоретичну модель для обчислення оптичних характеристик діелектричної кулі. Вивчено залежність добротності сферичного резонатора від процесів розсіювання світла на неоднорідностях поверхні й поглинання світла речовиною резонатора. Дано пояснення особливостям спектрів випромінювання й розсіювання світла, що були знайдені експериментальним шляхом.

Список праць

1. Дацюк В.В., Измайлов И.А., Кочелап В.А. Колебательная релаксация эксимерных молекул// УФН.- 1998.- Т. 168, № 4.- С. 439-464.

2. Дацюк В.В., Измайлов И.А. Оптика микрокапель// УФН.- 2001.- Т. 171, № 10.- С. 1109-1121.

3. Дацюк В.В. Cпонтанное излучение молекул в открытых резонаторах// Письма в ЖЭТФ.- 2002.- Т. 75, вып. 8.- С. 440-444.

4. Datsyuk V.V. Conditional variation in kinetic parameters of rare gas halide excimers// J. Chem. Phys.- 1995.- Vol. 102, No. 2.- P. 799-808.

5. Datsyuk V.V., Hooker C.J., Divall E.J., Hirst G.J., Ross I.N., Lister J.M.D., Osvay K. On the origin of the dip in the KrF laser gain spectrum. II. The short-pulse gain saturation experiment// J. Chem. Phys.- 2000.- Vol. 112, No 8.- P. 3766-3771.

6. Datsyuk V. V. 120 nm stimulated anti-Stokes Raman scattering in the active medium of the KrF laser// Chem. Phys. Lett.- 2000.- Vol. 329, No. 5-6.- P. 477-482.

7. Datsyuk V.V., Izmailov I.A., Kochelap V.A. Anomalous luminescence of disperse media during stimulated emission into whispering gallery modes// J. Opt. Soc. America B.- 1993.- Vol. 10, No. 10.- P. 1941-1946.

8. Datsyuk V.V. Gain effects on microsphere resonant emission structure// J. Opt. Soc. America B.- 2002.- Vol. 19, No. 1.- P. 142-147.

9. Datsyuk V.V., Izmailov I.A., Kochelap V.A. Investigation of vibrational relaxation of excimers: Quantum yield of UV emission and amplification of far infrared radiation// Appl. Phys. B.- 1991.- Vol. 51, No. 1.- P. 22-26.

10. Datsyuk V.V. Some characteristics of resonant electromagnetic modes in a dielectric sphere// Appl. Phys. B.- 1992.- Vol. 54, No. 2.- P. 184-187.

11. Datsyuk V.V. Peculiarities of KrF excimer vibrational relaxation in low-pressure Kr/F2 mixtures excited by a short-pulse// Appl. Phys. B.- 1992.- Vol. 55, No. 1.- P. 60-64.

Размещено на Allbest.ru