Нові принципи динамічної трикристальної рентгенівської дифрактометрії мікродефектів в реальних монокристалах

Размещено на http://www.allbest.ru/

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ІНСТИТУТ МЕТАЛОФІЗИКИ ім. Г.В. КУРДЮМОВА

УДК 539.26

НОВІ ПРИНЦИПИ ДИНАМІЧНОЇ ТРИКРИСТАЛЬНОЇ РЕНТГЕНІВСЬКОЇ ДИФРАКТОМЕТРІЇ МІКРОДЕФЕКТІВ В РЕАЛЬНИХ МОНОКРИСТАЛАХ

01.04.07 - фізика твердого тіла

Автореферат дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Решетник Олег Васильович

Київ 2005

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Інституті металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук, старший науковий співробітник Кисловський Євген Миколайович, Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України, завідувач лабораторії

Офіційні опоненти: доктор фізико-математичних наук, професор Раранський Микола Дмитрович, Чернівецький національний університет імені Юрія Федьковича, МОН України завідувач кафедри твердого тіла

доктор фізико-математичних наук, професор Куліш Микола Полікарпович, Київський національний університет ім. Тараса Шевченка, завідувач кафедри фізики функціональних матеріалів

Провідна установа: Інститут фізики напівпровідників ім. В.Є. Лашкарьова НАН України, м.Київ

Захист відбудеться “13” грудня 2005 р. о 14 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д26.168.02 при Інституті металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України (03142, м. Київ, бульв. Акад. Вернадського, 36, конференц-зал Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України; тел. (044) 4241005).

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України за адресою: 03142, м. Київ, бульв. Акад. Вернадського, 36.

Автореферат розісланий “11” листопада 2005 р.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради Д26.168.02

кандидат фізико-математичних наук Сизова Т.Л.

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми досліджень

Одним з найголовніших завдань фізики твердого тіла є вивчення кристалічної структури, її спотворень, а також дослідження розподілу електронної густини кристалів, оскільки структурна досконалість та електронний розподіл визначають їх головні властивості та практичне використання. Серед чисельних методів дослідження кристалів найбільш інформативними є методи, які базуються на аналізі профілів дифракційного відбиття рентгенівських променів.

Останнім часом багато уваги приділяється розвитку нових рентгенівських методів дослідження монокристалів, при цьому їх можливості та інформативність в умовах динамічної дифракції суттєво збільшуються, що, зокрема, пов'язано з формуванням в кристалі просторово-періодичної стоячої рентгенівської хвилі. Разом з тим, виділення та використання дифузної складової розсіяння в умовах динамічної дифракції ще збільшує інформативні можливості методів за рахунок того, що дифузне розсіяння (ДР) несе найбільш повну і пряму інформацію про структурну досконалість.

Зараз стало зрозумілим, що весь комплекс методів і підходів, який базується на динамічній теорії дифракції в ідеальних кристалах, вже не забезпечує отримання необхідної структурної інформації, особливо виходячи з вимог сучасної технології. Назріла необхідність переводу всього комплексу дифрактометричних досліджень на новий рівень на базі нової високороздільної трикристальної техніки та адекватної узагальненої динамічної теорії, яка враховує динамічні ефекти саме в дифузному розсіянні, а також ефекти взаємодії дифузної та бреггівської складових розсіяння.

Отже цю дисертаційну роботу присвячено розвитку традиційних та створенню нових рентгенодифракційних методів діагностики складної дефектної структури в реальних монокристалах на базі тривісьової дифрактометрії та адекватних теоретичних моделей динамічної дифракції у кристалі з дефектами. Цей підхід відкриває нові можливості практичного застосування створених нових методів дослідження складної дефектної структури монокристалів та її еволюції в результаті різноманітних технологічних впливів, пов'язаних з виготовленням конкретних приладів на їх основі. Отримані при цьому результати дадуть можливість розробити фізичні і методичні основи високоінформативних методів характеризації існуючих і цілеспрямованої модифікації нових матеріалів, що є актуальною науковою задачею.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами забезпечено тим, що ця дисертаційна робота виконувалася в Інституті металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України та була складовою частиною НДР за темами:

1. Ефекти багатократності бреггівського та дифузного розсіяння у діагностиці кристалів з дефектами із врахуванням їх неоднорідного розподілу та комбінованих типів спотворень (затверджено Рішенням Бюро ВФА НАН України № 10 від 24.12.1996 р., № держреєстрації 01997U004426); - (виконавець).

2. Ефекти взаємодії дифузного та бреггівського розсіянь та розробка нових синхротронних методів дифрактометрії (затверджено Рішенням Бюро ВФА НАН України від 27.11.2001 р., прот. № 8; № держреєстрації 0102U000317); - (виконавець).

3. Проект ДФФД 02.07/00008 МОН України (Договір Ф7.214-2001) „Утворення та еволюція складної дефектної структури в монокристалічних твердих розчинах і нові синхротронно-сумісні методи її дослідження” - (виконавець).

4. Ефекти дифузного розсіяння в динамічній дифракції та діагностиці нанорозмірних дефектів у кристалах та виробах нанотехнологій (затверджено Рішенням Бюро ВФА НАН України № 11 від 21.12.04 р., № держреєстрації 0105U000183); - (виконавець).

Мета і задачі дослідження

Розробити фізичні і методичні основи нових високочутливих і інформативних методів диференційної трикристальної динамічної дифрактометрії для кількісної характеризації монокристалічних матеріалів з дефектами.

Для досягнення цієї мети вирішувались наступні задачі:

Проведення і аналіз на основі динамічної теорії дифракції у кристалах з дефектами систематичних вимірювань одновимірних розподілів дифрагованої інтенсивності в околі вузлів оберненої гратки зразків для монокристалів з простим (Si, Ge) і складним () базисом.

Встановлення впливу дефектів у кристалах монохроматора на інструментальну функцію високороздільного двокристального дифрактометра (ДКД) при динамічній дифрактометрії дефектів у монокристалічних зразках.

Створення диференційно-інтегрального методу трикристальної дифрактометрії та розробка методики і програмного забезпечення для вивчення параметрів дефектної структури цим методом в монокристалах кремнію після високотемпературного відпалу.

Розробка методу диференційної трикристальної дифрактометрії заснованого на аналізі профілів ДР. Встановлення характеристик мікродефектів у кремнії, що вирощений за методом безтигельної зонної плавки.

Встановлення характеристик мікродефектів в зразку і монохроматорі та полів деформації в приповерхневих шарах досліджуваного зразка, монохроматора і аналізатора на основі аналізу профілів когерентних піків трикристального дифрактометра (ТКД).

На основі отриманих результатів в п. 5 пояснити аномальну поведінку когерентних піків, що традиційно спостерігаються на дифракційних профілях ТКД для реальних монокристалів.

Проведення комплексного самоузгодженого дослідження монокристалів кремнію методами високороздільної дво- та трикристальної дифрактометрії і встановлення характеристик складної дефектної структури монокристалів кремнію після низько- і високотемпературних відпалів.

Об'єкти дослідження

1. Монокристали кремнію, вирощені за методом Чохральського до і після термовідпалів.

2. Монокристали кремнію, вирощені за методом безтигельної зонної плавки.

3. Монокристали граната , вирощені за методом Чохральського.

Предмет дослідження: фізичні особливості формування в умовах динамічної дифракції рентгенівських променів за Бреггом одно- та двовимірних кутових розподілів когерентної та дифузної складових інтенсивності в околі вузлів оберненої гратки досліджуваних зразків зі складною дефектною структурою з урахуванням реальної структури усіх елементів рентгенооптичних схем тривісьових рентгенівських дифрактометрів. дифракційний інтенсивність когерентний монокристал

Методи дослідження

1. Високороздільна диференційна двокристальна рентгенівська дифрактометрія.

2. Диференційна трикристальна рентгенівська дифрактометрія.

3. Методи прямого дослідження:

а) рентгенодифракційна топографія;

б) скануюча електронна мікроскопія;

в) атомно-силова мікроскопія.

4. Обчислювальні методи та комп'ютерне моделювання.

Наукова новизна одержаних результатів:

1. Розроблено нові принципи та експериментальні основи трикристальної дифрактометрії, які полягають у реалізації вперше диференційно-інтегрального підходу при дифрактометричних вимірюваннях та діагностиці дефектів. Це суттєво спрощує вимірювання у порівнянні з традиційним диференційним підходом трикристальної дифрактометрії, але принципово підвищує інформативність діагностики у порівнянні з методом повних кривих відбиття (ПКВ), завдяки окремій реєстрації когерентної і дифузної складових ПКВ.

2. Запропоновано принципово новий підхід до розрахунку інструментальних факторів дифрактометрів, який полягає в тому, що вперше враховано вплив дефектів в монохроматорах або монохроматорі і аналізаторі на інструментальну функцію трьохвісьових дифрактометрів та на одно- і двовимірні профілі, які вимірюються відповідно на ДКД і ТКД.

3. Реалізовано принцип комбінованого підходу у трьохвісьовій дифрактометрії шляхом комплексного застосування та об'єднання переваг ДКД і ТКД з метою діагностики мікродефектів декількох типів у монокристалах, що забезпечується використанням різної чутливості методів ДКД і ТКД до дефектів різного типу.

Практичне значення одержаних результатів

Розроблені нові методи диференційної високороздільної рентгенівської діагностики дозволяють забезпечити кількісні вимірювання характеристик дефектів при фундаментальних дослідженнях процесів дефектоутворення в монокристалах і проводити неруйнуючу кількісну діагностику складних дефектних структур в монокристалічних матеріалах, які використовуються в сучасних технологіях приладобудування.

Матеріал дисертації важливий для використання в таких спецкурсах як фізика твердого тіла, рентгенівський структурний аналіз, моделювання фізичних процесів.

Особистий внесок здобувача

Дослідження, результати та висновки, що представлені в дисертації та виносяться на захист, виконані особисто автором.

Здобувачем безпосередньо:

проведені вимірювання дво- та тривимірних дифракційних профілів від досліджуваних монокристалів кремнію і на їх основі виконано кількісну діагностику складної дефектної структури з використанням розроблених фізичних моделей;

створено рентгено-оптичні схеми оригінального автоматичного трьохвісьового високороздільного рентгенівського дифрактометра і програмне забезпечення для управління дифрактометром і для реєстрації результатів вимірювань;

розроблено програми для врахування впливу інструментальної функції високороздільного двохкристального та трикристального рентгенівських дифрактометрів (відповідно ДКД і ТКД) на вимірювані дифракційні профілі.

Приймав участь в обговоренні і аналізі отриманих результатів та написанні текстів статей.

У роботах, написаних у співавторстві, автору належать результати, викладені в дисертації.

Апробація результатів дисертаційної роботи

Результати роботи доповідались і обговорювались на наступних конференціях та семінарах:

· Міжнародній конференції по методах рентгенографічної діагностики недосконалостей у кристалах, що використовуються в науці і техніці (Чернівці, Україна, 1999 р.);

· 5-ій міжнародній конференції по високороздільній рентгенівській дифрактометрії і топографії (Астон-Яшковец, Польша, 2000 р.);

· 6-ій міжнародній конференції по високороздільній рентгенівській дифрактометрії і топографії (Гренобль, Франція, 2002 р.);

· „Национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучения, нейтронов и электронов для исследования материалов” (РСНЭ_2003) (Москва, Росія, 2003 р.);

· Міжнародному семінарі „Новые диагностические методы на пучках синхротронного излучения” (Алушта, Україна, 2003 р.);

· “ІІ Українській науковій конференції з фізики напівпровідників” (УНКФН_2) (Чернівці, Україна, 2004);

· „Структурные основы модификации материалов методами нетрадиционных технологий” (МНТ-VIII) (Обнінск, Росія, 2005 р.);

а також на наукових семінарах ІМФ НАН України, ІФН НАН України.

Публікації

За матеріалами дисертації опубліковано 8 друкованих робіт у наукових фахових журналах, включаючи 1 патент України.

Структура і об'єм дисертації. Дисертація складається зі вступу, п'яти розділів, висновків та списку цитованої літератури. Робота викладена на 152 сторінках, включає 32 рисунки, 8 таблиць і список літератури, що містить 183 джерел.

Основний зміст дисертації

У вступі обґрунтовано актуальність теми дисертації, сформульовано мету та основні задачі дослідження, показано наукову новизну одержаних результатів, їх наукове та практичне значення.

У першому розділі, що є оглядом літератури по темі дисертації, розглянуто сучасні експериментальні рентгенодифракційні методи кількісної діагностики дефектів в монокристалах, а також приділено увагу проблемам, що виникають при їх використанні для високоінформативної неруйнівної характеризації динамічно розсіюючих об'єктів.

Особлива увага приділена високороздільній динамічній двокристальній дифрактометрії, яка дозволяє проводити коректне кількісне визначення структурної досконалості монокристалічних матеріалів також і у випадках коли в зразках присутні дефекти декількох типів і довільних розмірів. Проведено також розгляд особливостей використання добре відомого методу трикристальної рентгенівської дифрактометрії для визначення характеристик мікродефектів. Для забезпечення розуміння нових підходів по використанню ТКД, що пропонуються в дисертації розглянуто принцип його роботи в диференційному режимі вимірювань. Зроблено висновок про необхідність для реалізації всіх можливостей ТКД ретельного врахування інструментальних факторів, від яких суттєвим чином залежать результати вимірювань.

Викладено огляд експериментальних даних про особливості як кристалографічної, так і дефектної структури монокристалів кремнію і галій-гадолінієвого гранату. Простежена еволюція дефектної структури монокристалів кремнію в залежності від умов росту і термообробки.

У другому розділі представлено загальний опис досліджуваних зразків, характеристики режимів термовідпалу зразків кремнію, що вирощені за методом Чохральського.

Розглянуто експериментальні основи рентгенодифракційної діагностики методом ДКД. Показано, що фізично (за своєю ідеєю) ДКД у міру підвищення роздільної здатності технічно стає принаймні трикристальним, тобто тривісьовим.

Наведено конструктивні особливості оригінального тривісьового рентгенівського дифрактометра, що використовувався для реалізації методів ТКД і високороздільного ДКД.

Значна увага приділена програмно-апаратній організації роботи тривісьового дифрактометра, яка забезпечувала можливість проведення вимірювань як одновимірних (ДКД), так і двовимірних (ТКД) дифракційних профілів в автоматичному режимі. Причому для вимірювань методом ДКД використовувались рентгенооптичні схеми, які демонструє Рис. 1.

Рис. 1 Схема високороздільного рентгенівського дифрактометра для вимірювання симетричних відбиттів за Бреггом для характеристичних випромінювань (а) і (б): Х - рентгенівська трубка, М1 і М2 - монохроматори, S - зразок, D - детектор

Характеризація дефектної структури досліджуваних зразків проводилась також незалежними методами прямого спостереження, а саме: рентгенодифракційної топографії, скануючої електронної і атомно-силової мікроскопії. Використання розглянутого комплексу методів і набору об'єктів досліджень забезпечило методичну коректність роботи.

Розділ третій дисертації присвячений створенню фізичної моделі, розробці експериментальних основ і апробації нового диференційно-інтерального методу ТКД. Класичний підхід у цьому методі спирається на диференційні двовимірні профілі інтенсивності, які вимірюються при фіксованому відвороті досліджуваного зразка при обертанні аналізатора . З трьох спостережуваних піків (головного, псевдо- та дифузного) використовується тільки дифузний, для побудови карти розподілу інтенсивності ДР (картографування оберненого простору). Але такий підхід є трудомістким і вимагає вимірювання й опрацювання великого набору профілів. В цьому зв'язку варто згадати про природу головного піка - когерентну компоненту коефіцієнта відбиття досліджуваного кристала і скористатись наявною можливістю використання інтегральних параметрів профілів площ під дифузним і когерентним піками, які пов'язані з характеристиками мікродефектів аналітичними виразами. Цей зв'язок забезпечує узагальнена динамічна теорія розсіяння рентгенівських променів (РП) у випадку Брегг-дифракції.

Найбільш зручним для реалізації цього методу слід вважати використання відношення в залежності від . На Рис. 2 наведені результати апробації метода для зразка монокристалічного кремнію, вирощеного за методом Чохральського і відпаленого при на протязі 50 годин. Незалежна перевірка отриманих

Рис. 2 Кутова залежність відношення інтегральних інтенсивностей дифузного і когерентного піків профілів ТКД (суцільна лінія - теорія, точки - експеримент)

результатів, проведена методом високороздільного ДКД, підтвердила працездатність запропонованого методу.

Розділ четвертий дисертації присвячений вивченню впливу дефектів реальної структури всіх елементів рентгенооптичних схем ТКД і високороздільного ДКД на відповідні вимірювані профілі дифрагованних інтенсивностей. Коректне застосування останнього методу вимагає врахування згортки власної ПКВ досліджуваного монокристала з інструментальною функцією ДКД, яка визначається коефіцієнтами відбиття кристала(_ів) монохроматора. Показано, що неминуча присутність ДР в монохроматорі через теплові коливання атомів, точкові дефекти і різного роду мікродефекти призводить до суттєвої модифікації інструментальної функції навіть високороздільного ДКД з багатократними відбиттями в системі монохроматора і, як наслідок, до спотворення результатів діагностики дефектів у досліджуваних монокристалах по вимірюваних ПКВ.

Оскільки кристал галій-гадолінієвого гранату має складний базис і містить дефекти структури, окремий підрозділ присвячено визначенню рентгенодифракційних параметрів (дійсної і уявної частини сприйнятливості кристала) з допомогою методу ПКВ.

Послідовне врахування впливу ДР від дефектів у кристалах монохроматора приводить до суттєво нового виразу для інтенсивності РП, відбитої від досліджуваного зразка, а саме

, (1)

де модифікована інструментальна функція описується виразом:

(2)

На Рис. 3 зображено нормовану інструментальну функцію високороздільного ДКД. Як видно врахування ефектів ДР від дефектів призводить до уширення інструментальної функції і зменшення її висоти. Експериментальну апробацію такого підходу проведено для рентгенооптичної схеми представленої на Рис. 1б на зразках Si, Ge і . Показано, що ці зміни форми інструментальної функції істотно впливають на результати діагностики характеристик дефектів у досліджуваних зразках методом високороздільного ДКД. Слід зауважити, що при цих розрахунках використана фізична модель динамічної дифракції РП для опису і обробки експериментальних ПКВ, яка враховує присутність в усіх елементах рентгенооптичної схеми не тільки мікродефектів декількох типів, а й полів деформації в приповерхневому шарі, зумовлених „силами дзеркального зображення” дефектів.

Рис. 3 Нормована інструментальна функція високороздільного ДКД при наявності і відсутності дефектів в монохроматорі (відповідно суцільна і штрихова лінії)

Ця ж сама модель структурних спотворень була використана для вивчення з допомогою комп'ютерного моделювання їх впливу від усіх елементів рентгенооптичної схеми ТКД (монохроматора, зразка і аналізатора) на двовимірні профілі брегг-дифракції (Рис. 4 і 5). Наявність ДР від дефектів в монохроматорі (включно з тепловим ДР) призводить до різкого росту псевдопіка порівняно з головним. Цей ефект часто спостерігається на експериментальних профілях ТКД, але пояснюється тільки впливом теплового ДР в монохроматорі. Разом з цим, з отриманих результатів випливає, що спостережуване розмаїття перепадів висот головного і псевдопіків не може бути адекватно описано тільки з врахуванням додаткового впливу ДР від мікродефектів в монохроматорі. Зокрема, асиметрична поведінка висот псевдопіка при рівних за величиною, але протилежних за знаком відхиленнях зразка може бути пояснена наявністю асиметричної компоненти інтенсивності ДР (Рис. 4). Показано також, що наявність мікродефектів в аналізаторі має менший вплив на характер дифракційних профілів ТКД і призводить лише до незначного уширення когерентних піків.

Рис. 4 Розрахункові дифракційні профілі ТКД від кристала кремнію з преципітатами кисню (, ) при наявності таких самих дефектів в монохроматорі з врахуванням антисиметричної компоненти інтенсивності ДР як для досліджуваного зразка, так і для монохроматора. Штрихова лінія описує профіль ТКД з досконалими кристалами

Рис. 5 Дифракційні профілі ТКД від зразка кремнію при наявності поля деформації () в приповерхневих шарах монохроматора і досліджуваного зразка (відповідно штрихова і пунктирна лінії) при відхиленнях зразка кут. сек. (протяжності поля деформації становлять в монохроматорі нм і в зразку нм). Суцільна лінія відповідає досконалим зразку і монохроматору

Встановлено, що наявність навіть слабких пружних деформацій в приповерхневих шарах всіх монокристалів рентгенооптичної схеми теж суттєво впливає на вигляд дифракційних профілів ТКД. Але основною рисою впливу цих деформацій є те, що деформація в монохроматорі призводить до росту висоти псевдопіка у порівнянні з висотою головного піка, причому в неоднаковій мірі при різних знаках кутового відхилення зразка . Така сама деформація в зразку призводить до аналогічних змін висоти головного піка в порівнянні з висотою псевдопіка (Рис. 5).

В цьому ж розділі виконано експериментальну апробацію (Рис. 6) цієї моделі шляхом проведення обробки профілів ТКД, виміряних для монокристала кремнію з однорідно розподіленими мікродефектами,

Рис. 6 Дифракційні профілі ТКД від кристала Si для відбиття (111) випромінювання при його кутових відхиленнях (а) і 84 (б) кут. сек. (суцільна лінія - теорія, точки - експеримент)

утвореними внаслідок відпалу зразка кремнію (, 50 годин). Отриманий вперше результат кількісного узгодження експериментально виміряних і розрахованих когерентних піків дозволив не тільки встановити характеристики полів деформації в приповерхневих шарах в усіх елементах рентгенооптичної схеми, а й характеристики мікродефектів в монохроматорі. Проведене дослідження відкриває можливість істотного підвищення надійності і інформативності діагностики дефектних структур монокристалів методом ТКД.

Розділ п'ятий присвячений розробці нового методу високоінформативної кількісної діагностики складної дефектної структури монокристалів шляхом комплексного застосування методів ДКД і ТКД із залученням нових підходів (описаних в розділі 4) до врахування інструментальних факторів дифрактометрів. При цьому, природно, що для такої комплексної діагностики в методі ТКД достатньо використовувати тільки дифузні піки на вимірюваних профілях, оскільки вони містять в собі найбільш повну і пряму інформацію про характеристики дефектів. До того ж такий підхід суттєво спрощує аналіз і обробку результатів вимірювань. Експериментальна апробація запропонованого підходу проведена на трьох зразках кремнію: перший (№ 1) вирізаний зі зливку, вирощеного за методом безтигельної зонної плавки (FZ); другий (№ 2) і третій (№ 3) вирізані зі зливка, вирощеного за методом Чохральського і відпалені відповідно при і на протязі 50 годин.

Зразок № 1 є найбільш структурно досконалим і характеризується низьким рівнем спотворень. З цієї причини дифузні піки на дифракційних профілях ТКД (див. Рис. 7) дуже низькі і слабо виражені, а дифракційні профілі ДКД (див. Рис. 8) близькі до розрахованих для досконалого кристала. Підвищити достовірність і надійність характеризації дефектів в таких кристалах допомагає поєднання обробки результатів вимірювань обома високороздільними методами.

Рис. 7 Дифузні піки на дифракційних профілях, що виміряні за допомогою ТРД при відхиленнях зразка (a) і 73 (б) кут. сек. відбиття FZ Si 111 випромінювання . Розрахований повний профіль (жирна суцільна лінія), який складається із когерентної (тонка суцільна лінія) і дифузної компонент, яка є сумою інтенсивностей ДР від дислокаційних петель і преципітатів (пунктирна, штрихова лінії, відповідно)

Встановлено, що одновимірні профілі інтенсивності, які реєструються за допомогою високороздільного ДКД і складаються з когерентної та дифузної складових розсіяння, і двовимірні розподіли інтенсивності ДР, що реєструються на ТКД, мають різну чутливість до мікродефектів різних типів і розмірів. Зокрема, при безпосередній

Рис. 8 Розрахункова ПКВ для відбиття FZ Si 111 випромінювання в усьому кутовому діапазоні (a), а також лівого (б) і правого (в) хвостів. Розрахована ПКВ і її когерентна компонента показані жирною і тонкою суцільними лініями, відповідно, а розподіл інтенсивностей ДР від дислокаційних петель, преципітатів і точкових дефектів показані пунктирною, штриховою і штрих-пунктирною лініями, відповідно

високочутливій реєстрації дифракційних профілів інтенсивності ДР на ТКД відбувається ефективне пригнічення вкладу інтенсивності розсіяння від дрібних і точкових дефектів та теплового ДР. Крім цього, суттєво зменшений вплив на виміряний профіль інтенсивності ДР „сил дзеркального зображення” від мікродефектів в об'ємі зразка. В той же час, вимірювання на ДКД містять в собі вплив від вищезазначених ефектів. Тому природньо, що найбільш повну характеризацію дефектної структури досліджуваних зразків можна отримати при проведенні саме комплексних вимірювань методами ТКД і високороздільного (тривісьового) ДКД з подальшими обробкою і аналізом результатів на єдиній теоретичній основі - узагальненій динамічній теорії розсіяння рентгенівських променів в реальних монокристалах.

Порівняння результатів діагностики мікродефектів, знайдених при аналізі дифракційних профілів ДКД та піків ДР на дифракційних профілях ТКД (див. Таблицю), з результатами методів прямого спостереження, свідчить про їх добру взаємну узгодженість.

Таблиця

Характеристики преципітатів кисню (, ) і дислокаційних петель (, ), визначені по дифракційних профілях ТКД і ДКД для рефлексу (111), випромінювання

зразок	, нм	, см-3	, мкм	, см-3
№ 1	10	1,51013	1,5	1,8108
№ 2	10	11013	0,05 0,3 5,0	81011 9109 4107
№ 3	20	51011	5,0	7107

Така високоінформативна кількісна діагностика складної дефектної структури реалізована завдяки використанню точних аналітичних формул для когерентної і дифузної інтенсивностей розсіяння для різних типів дефектів, які отримані з узагальненої динамічної теорії розсіяння рентгенівських променів монокристалами, що містять хаотично розподілені дефекти, з врахуванням інструментальних факторів рентгенооптичних схем, використаних при вимірюваннях на ДКД і ТКД.

Проведене дослідження свідчить про великий інформаційний потенціал комбінації двох високороздільних диференційних методів для кількісної неруйнівної характеризації складної дефектної структури монокристалів.

Основні результати і висновки

Поєднання сучасних високороздільних дифрактометричних методів з засобами математичного моделювання, застосованими на новому рівні розвитку теоретичних узагальнень динамічної теорії розсіяння рентгенівських променів в монокристалах з мікродефектами, дозволило створити нові принципи та методи динамічної дифракції реальної структури монокристалів Si, Ge, . Ці результати не тільки розширюють і поглиблюють уявлення про фізичні процеси динамічного розсіяння рентгенівських променів у кристалах з дефектами, а і забезпечують суттєвий прогрес у створенні нових методів високоінформативної неруйнівної кількісної характеризації дефектоутворення в монокристалічних матеріалах.

При цьому в дисертації вперше:

1. Розроблено нові принципи та експериментальні основи трикристальної дифрактометрії, які полягають у реалізації нового диференційно-інтегрального підходу при дифрактометричних вимірюваннях та діагностиці дефектів. Це суттєво спрощує вимірювання у порівнянні з традиційним диференційним підходом трикристальної дифрактометрії, але принципово підвищує інформативність діагностики у порівнянні з методом ПКВ, завдяки окремій реєстрації когерентної і дифузної складових ПКВ.

2. Запропоновано принципово новий підхід до розрахунку інструментальних факторів дифрактометрів, який полягає в тому, що вперше враховано вплив дефектів в монохроматорах або монохроматорі і аналізаторі на інструментальну функцію трьохвісьових дифрактометрів та на одно- і двовимірні профілі, які вимірюються відповідно на ДКД і ТКД, зокрема:

- встановлено вплив дефектів у двох кристалах монохроматора високороздільного ДКД на форму кривих дифракційного відбиття. Продемонстровано необхідність врахування впливу на інструментальну функцію ДКД дефектної структури кристалів монохроматора, що реалізовано при виконанні коректної кількісної діагностики дефектів в досліджуваних зразках;

- створено і апробовано фізичну модель динамічної дифракції рентгенівських променів для опису та обробки виміряних ПКВ для набору рефлексів і довжин хвиль, яка враховує одночасну присутність в реальних монокристалах із складним базисом () мікродефектів декількох типів, а також наявність поля деформації в приповерхневому шарі, зумовленого „силами дзеркального зображення” дефектів як у зразках, так і монохроматорі;

- розроблено фізичну модель для опису когерентних піків на профілях ТКД, яка враховує наявність у всіх елементах рентгенооптичної схеми (монохроматорі, аналізаторі та зразку) не тільки мікродефектів, а й напружених приповерхневих шарів, зумовлених „силами дзеркального зображення”. При цьому виконано апробацію цієї моделі і встановлено характеристики мікродефектів у монохроматорі, а також полів деформації в приповерхневих шарах всіх кристалів рентгенооптичної схеми ТКД.

3. Реалізовано принцип комбінованого підходу у трьохвісьовій дифрактометрії шляхом комплексного застосування та об'єднання переваг ДКД і ТКД з метою діагностики мікродефектів декількох типів у монокристалах, що забезпечується використанням різної чутливості методів ДКД і ТКД до дефектів різного типу.

Перелік робіт, в яких опубліковано наукові результати дисертації

1. Molodkin V.B., Nemoshkalenko V.V., Olikhovskii S.I., Kislovskii E.N., Reshetnyk O.V., Vladimirova T.P., Krivitsky V.P., Machulin V.F., Prokopenko I.V., Ice G.E., Larson B.C. Theoretical and experimental principles of the differential-integral X-ray diffractometry of imperfect single crystals // Металлофизика и новейшие технологии. 1998. T. 20, № 11. С. 29_40.

2. Оліховський С.Й., Кисловський Є.М., Молодкін В.Б., Лень Є.Г., Владімірова Т.П., Решетник О.В. Диференційна рентгенівська дифракційна діагностика складної дефектної структури в монокристалах кремнію. // Металлофизика и новейшие технологии.2000. T 22, № 6. С. 3_19.

3. Molodkin V.B., Ando M., Kislovskii E.N., Olikhovskii S.I., Reshetnyk O.V., Vladimirova T.P., Len E.G., Evgrafova E.A., Pervak K.V. High_resolution X ray diffraction investigations of silicon grown by the float_zone method. // Металлофизика и новейшие технологии. 2002. Т. 24, № 4. С. 543_556.

4. Спосіб контролю структурної досконалості монокристалів: Патент України 44121А, МКИ⁶ G 01 № 23/20. В.В.Немошкаленко, В.Б.Молодкін, Є.М.Кисловський, С.Й.Оліховський, Б.К.Остафійчук, А.П.Шпак, Є.Г.Лень, Т.П.Владімірова, О.В.Решетник. Бюлетень, 2002, № 1.

5. Кисловський Є.М., Оліховський С.Й., Молодкін В.Б., Лень Є.Г., Владімірова Т.П., Решетник О.В., Дзюбленко М.І. Вплив дефектів в монохроматорі на криві дифракційного відбиття високороздільної двокристальної рентгенівської дифрактометрії // Металлофизика и новейшие технологии. 2004. Т. 26, № 9. С. 1241_1254.

6. Кисловський Є.М., Оліховський С.Й., Молодкін В.Б., Остафійчук Б.К., Владімірова Т.П., Лень Є.Г., Решетник О.В. Визначення рентгенодифракційних параметрів монокристалів гранатів по кривих дифракційного відбиття. // Металлофизика и новейшие технологии. 2005. Т. 27, № 2. С. 217_231.

7. Оліховський С.Й., Молодкін В.Б., Кисловський Є.М., Решетник О.В., Владімірова Т.П., Лень Є.Г., Айс Дж.Е., Барабаш Р.О., Келер Р., Григор'єв Д.О. Роль об'ємних дефектів і деформацій в приповерхневих шарах трьох монокристалів у формуванні профілів трикристальної рентгенівської дифрактометрії // Металлофизика и новейшие технологии. 2005. Т. 27, № 7. С. 949_970.

8. Оліховський С.Й., Молодкін В.Б., Кисловський Є.М., Решетник О.В., Владімірова Т.П., Барабаш Р.О., Григор'єв Д.О. Аналітичний опис дифузних піків на профілях трикристальної рентгенівської дифрактометрії від монокристалів з мікродефектами // Металлофизика и новейшие технологии. 2005. Т. 27, № 9. С. 1251_1264.

Анотація

Решетник О.В. „Нові принципи динамічної трикристальної рентгенівської дифрактометрії мікродефектів в реальних монокристалах”.- Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла. Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України, м. Київ, 2005 р.

Створено і реалізовано диференційно-інтегральний метод у випадку Брегг-дифракції, який вперше оперує з дифузною і когерентною складовими інтегральної інтенсивності розсіяння, що вимірюються окремо на трикристальному дифрактометрі.

Вперше розроблено нові фізичні моделі і методичні основи високоінформативних динамічних методів трикристальної дифрактометрії дефектної структури монокристалічних матеріалів. Особливість створених фізичних моделей полягає у врахуванні впливу як мікродефектів, так і напружених приповерхневих шарів у всіх елементах рентгенооптичних схем (монохроматорі(ах), аналізаторі та зразку) на одно- та двовимірні профілі розподілів інтенсивності в околі вузлів оберненої гратки досліджуваних зразків, що вимірюються на тривісьових дифрактометрах.

На основі розроблених нових принципів реалізовано комбінований підхід до діагностики мікродефектів декількох типів шляхом комплексного використання тривісьових методів трикристального і високороздільного двокристального дифрактометрів.

Ключові слова: динамічна дифракція, дифузне розсіяння, мікродефекти, високороздільна рентгенівська дифрактометрія, інструментальна функція.

Аннотация

Решетник О.В. „Новые принципы динамической трёхкристальной рентгеновской дифрактометрии микродефектов в реальных монокристаллах”.- Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 - физика твердого тела. Институт металлофизики им. Г.В. Курдюмова НАН Украины, г. Киев, 2005 г.

Разработаны и реализованы новые принципы и на их основе создан дифференциально-интегральный метод в случае Брегг-дифракции, который впервые оперирует с интегральными интенсивностями диффузной и когерентной составляющих рассеяния, измеряющимися отдельно на трёхкристальном дифрактометре (ТКД). За счет использования зависимости их отношения от угла отворота образца этот метод свободен от необходимости учёта инструментальных факторов ТКД.

Впервые разработаны новые физические модели и методические основы высокоинформативных динамических методов трёхкристальной дифрактометрии нового поколения для адекватной количественной диагностики реальной дефектной структуры монокристаллических материалов. Особенность созданной физической модели состоит в учёте влияния во всех элементах рентгенооптической схемы (монохроматоре(ах), анализаторе и образце) как микродефектов, так и деформации в приповерхностных слоях на одно- и двумерные профили распределений интенсивности вблизи узлов обратной решетки исследуемых образцов, которые измеряются на трёхосевых дифрактометрах. Последнее обстоятельство важно поскольку в реальных кристаллах трёхосевых дифрактометров всегда есть точечные дефекты и микродефекты, от которых возле поверхности кристалла образуется релаксационные поля деформации. Методические основы включают в себя алгоритмы и программное обеспечение как для управления экспериментом, так и для анализа и обработки полученных результатов.

Показано, что реальная дефектная структура монохроматоров существенно модифицирует инструментальную функцию высокоразрешающего двукристального дифрактометра (ДКД), и тем самым, существенно влияет на результаты диагностики этим методом. Проведена количественная характеризация с учётом этих эффектов структурных искажений монокристаллов с простым (кремний) и сложным (гранат) базисами.

Выполнена апробация физической модели и определены характеристики микродефектов в монохроматоре, а также полей деформации в приповерхностных слоях всех кристаллов рентгенооптической схемы трёхкристального дифрактометра.

На основе вышеуказанных разработок реализован комбинированный подход при диагностике микродефектов нескольких типов за счёт комплексного использования трёхосевых методов ТКД и высокоразрешающего ДКД.

Таким образом, в результате выполнения диссертационной работы созданы новые принципы динамической трёхосевой рентгеновской дифрактометрии микродефектов в реальных монокристаллах.

Ключевые слова: динамическая дифракция, диффузное рассеяние, микродефекты, высокоразрешающая рентгеновская дифрактометрия, инструментальная функция.

Annotation

Reshetnyk O.V.”New principles of dynamical triple-crystal X_ray diffractometry of microdefects in real monocrystals”- Manuscript.

The dissertation is presented in order to be issued the candidate's degree in physics and mathematics according to the speciality 01.04.07 - solid state physics. G.V. Kurdyumov Institute for Metal Physics, NAS of Ukraine, Kiev, 2005.

The differential-integral method has been created and realized in the case of Bragg diffraction which for the first time operates with integrated scattering intensities measured separately by triple-crystal diffractometer.

The new physical models and methodical bases of highly informative dynamical methods of triple-crystal diffractometry of the real defect structure of single- crystalline materials have been developed for the first time. The peculiarity of the developed physical models consist in accounting for the influence of both microdefects and strained subsurface layers in all the elements of X_ray optic schemes, i.e., monochromator(s), analizator, and sample, on one- and two-dimensional profiles of intensity distribution in the vicinity of reciprocal lattice points of the samples under investigation, which are measured by triple-axis diffractometers.

One the base of developed new principles, the combined approach to the characterization of microdefects of several types has been realized by complex use of triple-axis methods of triple-crystal and high-resolution double-crystal diffractometers.

Key words: dynamical diffraction, diffuse scatting, microdefects, high-resolution X-ray diffractometry, instrumental function.

Размещено на Allbest.ru

...