Размещено на http://www.allbest.ru/

МІНІСТЕРСТВО освіти і НАУКИ УКРАЇНИ

ОДЕСЬКИЙ НАЦІОНАЛЬНИЙ УНІВЕРСИТЕТ імені І. І. МЕЧНИКОВА

УДК 535.44:778.38:548.4

ФОРМУВАННЯ РЕГУЛЯРНИХ СТРУКТУР З наноцентрів У КРИСТАЛАХ KCl в СТАЦІОНАРНИХ ПРОСТОРОВО-ПЕРІОДИЧНИХ СВІТЛОВИХ ПОЛЯХ

01.04.05 - оптика, лазерна фізика

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

ВЛАДИМИРОВ ДМИТРО ОЛЕКСАНДРОВИЧ

Одеса 2005

Дисертацією є рукопис

Робота виконана в Науково-дослідному інституті фізики та на кафедрі експериментальної фізики Одеського національного університету імені І. І. Мечникова.

Науковий керівник: доктор фізико-математичних наук, старший науковий співробітник ТЮРИН Олександр Валентинович, директор Науково-дослідного інституту фізики Одеського національного університету імені І. І. Мечникова

Офіційні опоненти: доктор фізико-математичних наук, професор ДРОЗДОВ Валентин Олексійович, завідувач кафедри фізики і хімії Одеського інституту Сухопутних військ

доктор фізико-математичних наук, професор ГЛУШКОВ Олександр Васильович, завідувач кафедри вищої та прикладної математики Одеського державного екологічного університету

Провідна установа: Інститут фізичної оптики Міністерства освіти і науки України, м. Львів

Захист відбудеться "25" листопада 2005 р. о 14 годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 41.051.01 в Одеському національному університеті імені І.І. Мечникова за адресою: 65026, м. Одеса, вул. Пастера, 27, Велика фізична аудиторія.

З дисертацією можна ознайомитись у Науковій бібліотеці університету імені І.І. Мечникова за адресою: м. Одеса, вул. Преображенська, 24.

Автореферат розісланий "24" жовтня 2005 р.

Учений секретар спеціалізованої

вченої ради, к. ф.-м. н., доцент О.П. Федчук



АНОТАЦІЯ

Д.О. Владимиров Формування регулярних структур з наноцентрів у кристалах KCl в стаціонарних просторово-періодичних світлових полях. - Рукопис. фотоіндукований наноцентр світловий кристал

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за фахом 01.04.05 - оптика, лазерна фізика. - Одеський національний університет імені І. І. Мечникова, Одеса, 2005 р.

У дисертації дослідженні фотоіндуковані фізико-хімічні процеси, відповідальні за формування регулярних структур із наноцентрів під дією стаціонарних просторово-періодичних світлових полів (СППСП) у адитивно забарвлених кристалах KCl. Показано, що механізм формування таких структур під дією СППСП являє собою складну сукупність конкуруючих дифузійно-дрейфових процесів між максимумами та мінімумами СППСП, що формують структуру. Встановлено вплив іонізуючого опромінення та введення катіонних і аніонних домішок на процес формування регулярних структур під дією СППСП.

На основі отриманих експериментальних даних побудована фізична модель перебігу фотостимульованих процесів у СППСП, важливу роль у якій грає єфект Дембера. Коректність запропонованої моделі перевірено за допомогою чисельно-математичного моделювання. Результати чисельно-математичного моделювання добре корелюють із експериментальними даними. За допомогою даній моделі було передбачене виникнення мультичастотних регулярних структур, що було потім підтверджено експериментально.

Практичне значення отриманих результатів полягає у визначенні оптимальних режимів формування регулярних структур на основі F-Х перетворення центрів забарвлення в KCl під дією СППСП для вдосконалення створення дифракційних амплітудно-фазових структур у фотохромних матеріалах з оптимальними характеристиками.

Ключові слова: наноцентр, KCl, дифракційна структура, ефект Дембера, дифузія, дрейф.



АННОТАЦИЯ

Д.А. Владимиров Формирование регулярных структур из наноцентров в кристаллах KCl в стационарных пространственно-периодических световых полях. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.05 - оптика, лазерная физика. - Одесский национальный университет имени И. И. Мечникова, Одесса, 2005 г.

В диссертации рассмотрены фотоиндуцированные физико-химические процессы, ответственные за формирование регулярных структур из наноцентров под действием стационарных пространственно-периодических световых полей (СППСП) в аддитивно окрашенных кристаллах KCl. Показано, что механизм формирования таких структур под действием СППСП представляет собой сложную совокупность конкурирующих диффузионно-дрейфовых процессов между максимумами и минимумами СППСП, формирующих структуру. Установлено влияние ионизирующего облучения и введения катионных и анионных примесей на процесс формирования регулярных структур под действием СППСП.

На основе полученных экспериментальных данных построена физическая модель протекания фотостимулированных процессов в СППСП, важную роль в которой играет эффект Дембера. Корректность предложенной модели проверена с помощью численно-математического моделирования. Результаты данного численного моделирования хорошо коррелируют с экспериментальными данными. С помощью данной модели было предсказано возникновение мультичастотных регулярных структур, которое затем было подтверждено экспериментально.

Практическое значение полученных результатов состоит в определении оптимальных режимов формирования регулярных структур на основе F-Х преобразования центров окраски в KCl под действием СППСП для усовершенствования создания дифракционных амплитудно-фазовых структур в фотохромных материалах с оптимальными характеристиками.

Ключевые слова: наноцентр, KCl, дифракционная структура, эффект Дембера, диффузия, дрейф.



summary

D.А. Vladimirov Formation of regular structures from nanocentres in KCl crystals in steady-state spatial periodical light fields. - Manuscript.

Thesis for a degree of candidate of physical and mathematical sciences on 01.04.05 - optics, laser physics. - I.I. Mechnikov Odessa national university, Odessa, 2005.

The thesis is devoted for photoinduced physical and chemical processes responsible for creating of regular structures consisted of nanocentres under the action of steady-state spatial periodical light fields (SSSPLF) in additively coloured crystals of KCl. It have been shown, that mechanism of creation of such structures under the SSSPLF is the complicated complex of diffusional and drift rival processes between maximum and minimum of the SSSPLF pattern responsible for creation of a structure. It have been determined that ionized radiation and addition of cation and anion dopants influenced on the process of regular structures formation using SSSPLF.

The physical model of photo-stimulated processes in SSSPLF with using of effect Dember have been developed. Correctness of the proposed model were checked with using of numerical and mathematical modeling. Results of this modeling have a good coincidence with experimental results. It were predicted the creation of multi-frequency regular structures and, consequently, this fact was confirmed experimentally.

Practically, obtained results are useful at determination of optimal modes of regular structures formation based on F-Х convertion of coloured centres in KCl under the SSSPLF action to develop diffractional amplitude-phase structures in photo-chrome materials with optimal characteristics.

Keywords: nanocentre, KCl, diffraction structure, Dember effect, diffusion, drift.



ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Останнім часом бурхливий розвиток високих технологій і, в першу чергу, електронно-обчислювальної техніки викликав появу нових завдань у фундаментальній і прикладній фізиці, зокрема, проблеми нанотехнології: розробки методів створення нанооб'єктів, формування регулярних структур з нанооб'єктів (РСНЦ) і керування їхнім просторовим розподілом і властивостями. Особливе місце в цьому переліку займає оптичний спосіб створення та керування такими об'єктами. Цей метод є важливим і перспективним, адже дуже багато матеріалів добре відкликаються на фотовплив.

У зв'язку із цим досить великий інтерес представляє проблема створення нанооб'єктів оптичними методами в таких матеріалах, як адитивно забарвлені кристали KCl (АЗ KCl). Переваги цих середовищ перед іншими насамперед у тому, що центри забарвлення в них дуже різноманітні за своїми характеристиками, що дає можливість створювати нанооб'єкти досить великого спектру розмірів і властивостей. Крім цього, такий матеріал може виступати як модельне середовище для розробки загальних принципів формування регулярних структур з нанооб'єктів під дією світла.

При створенні таких структур дуже корисним є застосування методів голографічної оптики. При взаємодії фотохромного середовища зі стаціонарним просторово-періодичним світловим полем (СППСП) утворюється об'ємна просторово-періодична структура, елементами якої є сформовані нанооб'єкти і яка може виступати як дифракційна гратка для оптичного діапазону.

Одержані таким способом регулярні структури з нанооб'єктів можуть використовуватися не тільки як звичайні оптичні елементи (які діють на базі дифракційних явищ на такій структурі), але і як пристрої голографічної пам'яті та навіть як принциповий вузол оптичного процесора, виступаючи одночасно в ролі буферної пам'яті і обробного елемента. За допомогою методів голографічної оптики також можна отримати унікальну інформацію відносно розподілу та структури самих нанооб'єктів.

Головними труднощами, що перешкоджають на сьогоднішній день ефективному створенню регулярних структур з наноцентрів в АЗ KCl методами оптичної голографії є розрізненість експериментальних й теоретичних даних, наявність тільки якісного й неповного опису фізико-хімічних процесів, що відбуваються в адитивно забарвлених кристалах KCl при формуванні регулярних структур у СППСП, відсутність загальної моделі, яка б несуперечливо описувала всі виявлені на сьогоднішній день факти.

Актуальність теми З наукового погляду дуже актуальною є задача про особливості перебігу фотохімічних процесів у сильноградієнтних СППСП. Особливо важливою вона є для оптичних нанотехнологій, пов'язаних з використанням когерентного випромінювання, оскільки в цьому випадку досягаються великі градієнти світлового поля у всьому об'ємі середовища, що опромінюється. Такі особливості повинні проявлятися у всіх матеріалах при умові наявності високоградієнтного світлового поля, фотопровідності та рухливості у іонній підсистемі. Аналіз такої складної сукупності фізико-хімічних процесів треба проводити на добре вивченому модельному матеріалі, за який може виступати АЗ KCl.

З науково-технічної точки зору, актуальність цієї роботи полягає у розробці методів одержання нанорозмірних об'єктів із заздалегідь заданими характеристиками та розробка механізмів керування їх просторовим розподілом для формування РСНЦ, що є базою для створення на їхній основі оптичних елементів для оптоелектроніки.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота виконана в Науково-дослідному інституті фізики і на кафедрі експериментальної фізики ОНУ імені І. І. Мечникова. Тема дисертації пов'язана з держбюджетними темами: №170 (1999-2002, номер держреєстрації 100U002862), №350 (з 2003 по теперішній час, номер держреєстрації 0103U003771).

Мета роботи. Мета даної роботи полягає у встановленні закономірностей протікання фотостимульованих процесів, що забезпечують формування регулярних структур з наноцентрів у стаціонарних просторово-періодичних світлових полях. Для досягнення поставленої мети вирішувалися такі конкретні завдання:

З'ясування особливостей механізму формування регулярних структур з наноцентрів в адитивно забарвлених кристалах KCl під дією періодичних світлових полів.

Дослідження можливості керування процесом формування РСНЦ в АЗ KCl під дією стаціонарних просторово-періодичних світлових полів.

Створення чисельно-математичної моделі фотоіндукованих процесів, що протікають у фотохромних середовищах у СППСП при формуванні РСНЦ.

Об'єкт досліджень. Тривимірні регулярні структури з наноцентрів в адитивно забарвлених кристалах KCl.

Предмет дослідження. Фізико-хімічні процеси, що протікають в АЗ KCl у стаціонарних просторово-періодичних світлових полях.

Методи дослідження. Для рішення поставлених у роботі завдань були використані експериментальні методи голографії, спектроскопії, чисельно-математичного моделювання.

Наукова новизна полягає в тому, що роботі вперше:

1. Встановлено, що характеристики і властивості кінцевих продуктів фототермічного перетворення F-центрів - РСНЦ - залежать від геометрії формуючого їх просторово-періодичного світлового поля. Механізм формування регулярних структур змінюється залежно від співвідношення дифузійної довжини фотозбуджених центрів і просторового періоду СППСП.

2. Встановлено, що залежність кінетики формування й характеристик регулярних структур від температури їхнього формування відрізняються для різних просторових періодів СППСП. Ґрунтуючись на цьому, запропонована методика формування РСНЦ із заданими параметрами.

3. Встановлено, що регулярна структура має рухливість і переміщується відповідно до зсуву СППСП. Запропоновано метод оптичного переміщення РСНЦ в об'ємі кристала.

4. Пояснено механізм фототермічного перетворення F-центрів в адитивно забарвлених KCl зі спільно уведеними катіонними й аніонними домішками. Дана фотохромна система вперше застосована для формування РСНЦ під дією СППСП.

5. Встановлено, що природа електронних пасток в АЗ KCl, що вирощені на повітрі, пов'язана із центрами О- і ОН-. Запропоновано методику керування процесом формування РСНЦ за допомогою створення таких центрів шляхом опромінення АЗ KCl дозованим іонізуючим випромінюванням.

6. Створено чисельну модель формування РСНЦ у СППСП, результати розрахунків по який досить добре узгоджуються з усіма відомими експериментальними даними. На підставі цієї моделі було передбачено і експериментально виявлено явище виникнення мультичастотних РСНЦ.

Практичне значення отриманих результатів. Через достатній ступінь загальності отриманих у дисертації результатів, вони можуть бути застосовані для вдосконалення створення дифракційних амплітудно-фазових структур у фотохромних матеріалах і на їхній основі голограмних оптичних елементів з оптимальними характеристиками.

Особистий внесок здобувача полягає в тому, що ним були виконані всі розрахунки, приготування зразків для дослідження, всі експериментальні дослідження і обробка результатів. Обговорення результатів, постановка задачі й підготовка текстів виконані в співробітництві з науковим керівником і співавторами.

Апробація результатів дисертації.

Результати, отримані в дисертації, доповідались і обговорювались на 1-й (Одеса, 2002) та 2-й (Чернівці, 2004 р.) Українських наукових конференціях з фізики напівпровідників, The Sixth International Conference “Correlation Optics 2003”, (Чернівці, 2003 р.), The Seven International Conference “Correlation Optics 2005”, (Чернівці, 2005 р.), Третій Всеукраїнській конференції молодих учених “Інформаційні технології в науці, освіті і техніці”, (Черкаси, 2003р.), Всеукраїнській конференції студентів і молодих науковців з теоретичної та експериментальної фізики ЕВРИКА-2003 (Львів, 2003), Міжнародній конференції молодих науковців з теоретичної та експериментальної фізики ЕВРИКА-2004 (Львів, 2004), Міжнародній науково-технічній конференції “Сенсорна електроніка і мікросистемні технології” (Одеса, 2004), Fourth international young scientists conference on applied physics (Kyiv, 2004), VIII Ukrainian-Polish Symposium “Theoretical and experimental studies of interfacial phenomena and their technological applications” (Odesa, 2004).

Публікації. Наведені в дисертації результати були опубліковані в п'ятьох наукових статтях у журналах і наукових збірниках, визнаних ВАК України, восьми тезах конференцій, усього 13 публікацій.

Структура дисертації. Дисертація складається із вступу, чотирьох розділів, висновків та одного додатку. Повний обсяг дисертації становить 150 сторінок, у тому числі 37 ілюстрацій, 1 додаток (31 сторінка) та список використаних джерел з 139 найменувань (15 сторінок).

Основний ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обґрунтована актуальність теми, вказана мета роботи, визначені її наукова новизна і зазначена практична цінність.

Перший розділ дисертації присвячений аналізу літературних даних та головних положень відомих моделей формування квазіметалевих наноцентрів у кристалах KCl. У підрозділах 1.1 і 1.2 описані дані по формуванню квазіметалевих наноцентрів в однорідних світлових полях: як у бездомішкових, так і в кристалах KCl, що містять різні домішки, а також у кристалах, підданих дії іонізуючого випромінювання. У підрозділі 1.3 розглянуті відомі на сьогоднішній день експериментальні результати формування квазіметалевих наноцентрів в кристалах KCl у градієнтних світлових полях.

У другому розділі подано опис об'єкта та методів експериментального дослідження. У підрозділі 2.1 описані способи одержання й підготовки зразків для дослідження. У підрозділі 2.2 основна увага акцентована на методиці експресного визначення модуляції коефіцієнта поглинання й показника заломлення безпосередньо в процесі формування РСНЦ. У підрозділі 2.3 описана експериментальна установка по визначенню глибини залягання електронних пасток у кристалах хлориду калію.

У третьому розділі розглянуті результати досліджень механізму формування регулярної структури з наноцентрів в АЗ KCl у СППСП.

У підрозділі 3.1 наведені результати досліджень розмірних ефектів, що спостерігаються при формуванні РСНЦ при різних просторових частотах СППСП.

Із графіків видно, що кінетика формування РСНЦ при високих просторових періодах має три етапи: формування малоефективної структури завдяки локальному F-X перетворенню тільки в максимумах СППСП, затирання її внаслідок аналогічного перетворення також і у мінімумах, формування високоефективної структури завдяки нелокальному дифузійно-дрейфовому перерозподілу X-центрів між максимумами та мінімумами СППСП з концентрацією Х-центрів наприкінці в мінімумах періодичного поля.

При просторових частотах СППСП ~200 ліній/мм кінетика формування РСНЦ виявляє чітку наявність трьох етапів: росту, спаду й знову росту, і на останньому, третьому етапі, вона носить явно виражений S-подібний характер.

При просторових частотах 1000 ліній/мм характер кінетики формування РСНЦ істотно не змінюється в порівнянні з попереднім випадком, зміни спостерігаються лише у швидкостях протікання процесів: перших два етапи росту й спаду проходять дещо швидше, кінетика формування на третьому етапі росту носить уповільнений характер.

При просторових частотах СППСП ~50 ліній/мм кінетика має монотонний характер і її неможливо чітко поділити на етапи, оскільки різні фотостимульовані процеси накладаються один на одного і внесок нелокальної (дифузійно - дрейфової) стадії формування структури відносно невеликий. При подальшому зменшенні просторової частоти формуючого СППСП, внесок нелокальних процесів буде ще більше зменшуватись аж до зникнення, і ситуація співпадає з класичним локальним випадком формування РСНЦ. Для перевірки цього припущення був зареєстрований спектр поглинання структури після 3-х хвилин формування РСНЦ при частоті СППСП 50 ліній/мм. Як випливає з вимірювань, поглинання в F- і Х-смугах для таких структур приблизно однакове, що дійсно свідчить на користь локального механізму формування РСНЦ.

Аналогічні залежності спостерігалися при формуванні РСНЦ на цих же просторових частотах формуючого СППСП і при інших температурах. Характерна форма кривих зберігалася у всіх випадках, а зміни спостерігалися лише в кількісних значеннях параметрів, що характеризують процес формування РСНЦ.

Природно припустити, що структура й розміри Х-центрів, які забезпечують формування РСНЦ, також будуть різні, залежно від просторової частоти формуючого СППСП. Для перевірки цього припущення нами були досліджені спектри поглинання кристалів із РСНЦ при умовах, що відповідають даним, які наведені на рис. 1 у діапазоні довжин хвиль 400-900 нм.

Дослідження показали, що максимум смуги поглинання Х-центрів (~720 нм) зі збільшенням просторової частоти формуючого СППСП зміщується в бік більш коротких хвиль, а її напівширина зменшується. Отже, структура Х-центрів дійсно змінюється при описаному формуванні РСНЦ.

Таким чином, механізм формування РСНЦ в АЗ KCl під дією СППСП містить у собі складну сукупність конкуруючих дифузійно-дрейфових процесів. На користь цього свідчить складна залежність кінетики формування РСНЦ та структури Х-центрів від просторової частоти СППСП і температури.

У підрозділі 3.2 аналізуються кінетичні залежності процесів динамічного просторового переміщення РСНЦ внаслідок зміни геометрії СППСП з часом. Показано,що просторове переміщення РСНЦ пов'язане із процесами руйнування попередньої структури й утворення нової, відповідно до нової геометрії СППСП.

Важливу інформацію для розуміння механізму такого просторового переформування структури дає вивчення процесів деградації сформованої структури в темряві і її переформування при зсуві фази одного з пучків світла на величину від 0 до р при різних температурах.

Показано, що процеси руйнування структури не можуть пояснюватися тільки її термічною нестабільністю або нестабільністю, пов'язаною з поглинанням однорідного світла. Висувається припущення, що вони мають електричну природу й пов'язані з виникненням просторової модуляції заряду, яка корелює з геометрією СППСП і виникає завдяки ефекту Дембера. Надлишковий позитивний заряд робить наноцентри структури нестійкими в максимумах СППСП, що і викликає їхнє руйнування. Цей висновок підтверджується пороговим характером процесів просторового переформування структури, які включаються тільки після того, як градієнт світлового поля (і, отже, перезарядження максимумів і мінімумів СППСП) досягнуть граничного значення.

У підрозділі 3.3 наведені дослідження з впливу різних факторів на процес утворення РСНЦ в АЗ KCl під дією СППСП.

Пункт 3.3.1 присвячений вивченню впливу ультрафіолетового опромінення. У ньому викладені вимірювання спектрів поглинання, кінетики формування структур і глибини залягання пасток у двох групах зразків АЗ KCl, які були отримані виколюванням з одного блоку монокристалу. Одна з груп була піддана попередньому УФ- опроміненню протягом 2-х годин випромінюванням ртутно-кварцевої лампи ДРШ 250-3, зі спектра якої фільтром УФС-5 виділялася область УФ- випромінювання 210-410 нм; інша група була контрольною. Дослідження показали, що в зразках, підданих попередньому засвітленню ультрафіолетом, швидкість формування структур істотно вище, ніж у зразках контрольної групи. Порівняння спектрів поглинання опромінених і неопромінених зразків показує, що поглинання в області ~230 нм в опромінених зразках збільшується. Це говорить про збільшення концентрації іонів кисню О- и ОН-, які й відіграють роль електронних пасток, що стимулюють процес формування структур з наноцентрів. Цей факт підтверджується проведеним дослідженням глибини залягання даних пасток. Показано, що глибина пасток зростає з 0,12 - 0,22 еВ у неопромінених зразках до 0,35-0,45 еВ в опромінених.

У пункті 3.3.2 обговорюються проведені аналогічні дослідження зразків АЗ KCl, підданих попередньому впливу гамма-випромінювання (джерело ⁶⁰Co: енергії г-квантів - 1,33, 1,17 МэВ; дози опромінення 10⁴-10⁶ рад). Як і у випадку з попереднім опроміненням УФ - випромінюванням, швидкість формування РСНЦ різко зростає, а в спектрах поглинання опромінених зразків істотно збільшується оптична густина у діапазоні 210-230 нм опромінених зразків у порівнянні з неопроміненими. Причина такої поведінки та сама, що й у випадку з попереднім УФ- засвітленням.

Таким чином, шляхом попереднього опромінення зразків АЗ KCl іонізуючим випромінюванням, можна керувати процесом формування РСНЦ, з метою одержати структури з необхідними характеристиками.

Природно було припустити, що можна досягти аналогічних результатів за допомогою легування кристалів відповідними домішками. У пункті 3.3.3. аналізується можливість використання для цієї мети ефекту компенсаційного впливу введених в АЗ KCl катіонних (іони Са⁺⁺) і аніонних (іони ОН-) домішок на процес фототермічного перетворення F-центрів. Показано, що просвітлення при цьому в максимумі смуги поглинання F-центрів досягає 90% і не супроводжується утворенням центрів, які спричиняють поглинання у видимій області спектра. Розроблено механізм такого впливу, який базується на низці фотохімічних реакцій, кінцеві продукти яких поглинають у УФ-діапазоні. Обґрунтовано, що ключову роль у розглянутому явищі грають бівакансії й комплекси Са⁺⁺(ОН-)₂ - катіонна вакансія. На основі отриманих результатів розроблена нова фотохромна система для формування РСНЦ під дією СППСП, в основі якої покладений ефект компенсації впливу катіонних і аніонних домішок.

У пункті 3.3.4 пропонується методика оптимізації створення РСНЦ. Отримані в підрозділі 3.1 експериментальні дані були використані для визначення оптимальних режимів формування РСНЦ на основі F-Х перетворення центрів забарвлення в АЗ KCl.

Найбільш важливим, наприклад для цілей голографії, параметром одержуваних структур є їх максимально досяжна дифракційна ефективність з_max. Дана величина відповідно до результатів, викладених у підрозділі 3.1, залежить від температури формування й просторової частоти формуючого СППСП. Відповідні дослідження дозволяють побудувати тривимірний оптимізаційний графік, з якого можна визначити оптимальні умови для формування структури з максимально можливою з_max: просторова частота 1000 ліній/мм, температура 270 С.

В підрозділі 3.4 сформульовано фізико-хімічний механізм перебігу фотостимульованих процесів в АЗ КСl. Обґрунтовано важливу роль ефекту Дембера у процесах просторового перерозподілу наноцентрів між максимумами та мінімумами СППСП. Зазначено, що саме завдяки утворенню локального електричного поля (електро-рушійної сили Дембера) в кристалі між областями максимумів та мінімумів стаціонарного просторово-періодичного світлового поля, виникає перерозподіл наноцентрів з кінцевою концентрацією в мінімумах періодичного світлового поля. Сформульовані ключові положення, що були покладені в основу чисельного моделювання.

Четвертий розділ присвячений чисельно-математичному моделюванню фотоіндукованих процесів, які мають місце у фотохромних системах під дією СППСП.

У підрозділі 4.1 обґрунтовується вибір методу розрахунків, викладається загальна постановка задачі чисельно-математичної симуляції.

Моделювання проводилось в середовищі DELPHY методом Монте-Карло. Враховувалися такі параметри наноцентрів, які беруть участь у даних процесах: концентрація, зарядовий стан і коефіцієнти дифузії наноцентрів, характер їхньої взаємодії зі світлом, електричним полем та між собою, термічна та зарядова стабільність (можливість коагуляції або розпаду з утворенням нових центрів, або зміна зарядового стану, пов'язана з викидом чи захопленням електрона). Крім цього моделювалися просторовий розподіл фотоЕРС Дембера, динаміка його зміни в процесі перерозподілу наноцентрів і проміжних продуктів їхнього синтезу по об'єму кристала залежно від просторової частоти СППСП, температури кристала та інших зовнішніх параметрів.

Для полегшення процесу обчислень були використані наступні припущення:

1. зразки мають незначну товщину, отже, зміною інтенсивності світла за товщиною зразка можна зневажити.

2. F-центри та агрегатні центри є локалізованими, і рухливістю (як дрейфової, так і дифузійної) володіють тільки F-центри, які позбавлені електрона і вільні електрони.

3. Фотоактивними є тільки F-центри.

4. Процес агрегації зупиняється на стадії М-центрів (2 F-центри), що імітували в даній моделі Х-центри.

5. Роль електронних пасток можуть відігравати як М-центри, так і деякі додаткові центри, які рівномірно розподілені по кристалу та не беруть участі у фотохімічних реакціях.

У даній моделі М-центрам були надані властивості Х -центрів: термічна нестійкість і зарядова нестійкість (негативний заряд стабілізує Х-центри, позитивний робить їх нестійкими). Всі ці умови в наших дослідженнях досить наближені до реальних.

У підрозділі 4.2 зроблено порівняння отриманих у роботі экспериментальних результатів з даними чисельного моделювання, проведеного у відповідності з пропонованою моделлю протікання фізико-хімічних процесів у градієнтних світлових полях. Показано, що отримані результати чисельного моделювання добре корелюють з експериментальними даними, дозволяють пояснити закономірності, що спостерігалися, і припустити еволюцію параметрів фізико-хімічної системи залежно від змінних зовнішніх умов.

Зокрема, вдалося відтворити такі особливості реального формування РСНЦ: зосередження всіх наноцентрів тільки в мінімумах СППСП, S-подібна кінетика перерозподілу наноцентрів, пороговий характер формування РСНЦ, переміщення структури слідом за СППСП, що переміщується (оптичний аналог зонної плавки).

За допомогою розробленої програми було передбачено виникнення складних мультичастотних сформованих РСНЦ, що обумовлено ускладненням форми штрихів РСНЦ і відповідним збагаченням їх просторового спектру. Даний факт потім був підтверджений експериментально при формуванні елементарних РСНЦ двома симетричними пучками світла. Було виявлено, що замість чотирьох дифракційних максимумів (при падінні відновлюючого пучка світла під одинарним і подвійним кутами Брегга), симетрично розташованих щодо нормалі до структури, існує набагато більше дифракційних максимумів при різних кутах падіння відновлюючого пучка світла та з інтенсивністю, яка варіюється в широких межах.

Динаміка зміни дифракційної ефективності різних максимумів у процесі формування РСНЦ збігалася з передбаченою. Тобто, на початку експозиції інтенсивність і головних, і додаткових дифракційних максимумів зростала, але при подальшому засвітленні інтенсивність світла в головних макимумах практично не змінювалась, проте додаткові максимуми практично повністю руйнувались.

Всі отримані за допомогою моделювання дані підтверджують тезу про необхідність врахування впливу ефекту Дембера при розгляді фотостимульованих процесів у високоградієнтних короткоперіодичних світлових полях.



ВИСНОВКИ

1. Встановлено, що механізм фототермічного формування регулярних структур з наноцентрів у кристалах KCl залежить від просторового періоду стаціонарного просторово-періодичного світлового поля, що створює дану структуру. При великих періодах періодичного поля механізм формування РСНЦ носить локальний характер. При малих періодах з'являється дифузійно-дрейфова складова між максимумами й мінімумами СППСП за рахунок виникнення між ними локальних електричних полів.

2. Вперше виявлено, що формування регулярних структур є динамічним, при зміні геометрії світлового поля відповідно змінюється і геометрія РСНЦ.

3. Вперше експериментально досліджено формування регулярних структур зі складних іонно-вакансіонних комплексів у СППСП в адитивно забарвлених KCl зі спільно введеними катіонними і аніонними домішками. Запропоновано механізм формування таких комплексів.

4. Вперше обґрунтовано, що електронні пастки в адитивно забарвлених кристалах KCl, вирощених у повітрі, якими обумовлюється ефективне формування РСНЦ, є центрами О- і ОН-. Показана можливість керування процесом формування регулярних структур під дією СППСП шляхом створення таких центрів за допомогою опромінення АЗ кристалів KCl дозованим іонізуючим випромінюванням.

5. Вперше, ґрунтуючись на проведених кінетичних дослідженнях залежності формування РСНЦ від температури і просторового періоду СППСП, запропонована методика формування РСНЦ із заданими параметрами шляхом варіювання температурою і періодом формуючого періодичного світлового поля.

6. Вперше запропонована модель процесу формування регулярних структур у СППСП, що базується на чисельно-математичних експериментах. Результати проведених розрахунків відповідно до даної моделі досить добре узгоджуються з отриманими експериментальними даними.

7. На підставі запропонованої чисельно-математичної моделі передбачено виникнення просторової мультичастотності регулярних структур з наноцентрів, наявність якої підтверджено експериментально.



СПИСОК ОПУБЛІКОВАНИХ АВТОРОМ РОБІТ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ

1. Владимиров Д.О., Мандель В.Ю., Попов А.Ю., Тюрин О.В. Вплив попереднього ультрафіолетового засвітлення на голографічні характеристики адитивно забарвлених кристалів КCl // Фотоэлектроника.-2002.-№11.-С. 98-99.

2. Владимиров Д.А., Мак В.Т., Мандель В.Е., Попов А.Ю., Тюрин А.В. Влияние ионизирующего облучения на электронно-ионные процессы в щёлочно-галоидных кристаллах при воздействии стационарных пространственно-периодических световых полей // Фотоэлектроника.-2003.-№12.-С. 41-45.

3. Попов А.Ю., Тюрин А.В., Владимиров Д.А. Компьютерное моделирование фотоиндуцированной диффузионно-дрейфовой неустойчивости в пространственно-периодических световых полях. // Вестник Черкасского университета Cер. физико-математические науки.-2003.-выпуск 53.-C.122-131.

4. Vladimirov D.A., Mandel V.E., Popov A.Yu., Tyurin A.V. Photothermal Conversion of F-centers in Additively Colored Potassium Chloride Crystals with Cationic and Anionic Impurities // Ukr. J. Phys. Opt.-2004.-Vol.5, №4.-P. 131-135.

5. Владимиров Д.А., Мандель В.Е., Попов А.Ю., Тюрин А.В. Оптимизация записи голограмм на аддитивно окрашенных кристаллах KCl // Оптика и спектроскопия.-2005.-Т.99, №1.-С.147-150.

6. Владимиров Д.А., Попов А.Ю., Тюрин А.В. Компьютерное моделирование фотоиндуцированной диффузионно-дрейфовой неустойчивости в пространственно-периодических световых полях // Тезисы докладов Третьей Всеукраинской конференции молодых ученых “Информационные технологии в науке, образовании и технике” (ИТОНТ).-Черкассы.-2002.-С. 13-15.

7. Владимиров Д.А., Мак В.Т., Мандель В.Е., Попов А.Ю., Тюрин А.В. Влияние ионизирующего облучения на электронно-ионные процессы в щёлочно-галоидных кристаллах при воздействии стационарных пространственно-периодических световых полей // Тези доповідей 1-ї Української наукової конференції з фізики напівпровідників (УНКФН-1).-Одеса.-2002.-Т.1.-С. 98-99.

8. Владимиров Д.О., Попов А.Ю., Тюрин О.В. Вплив легування на процес формування колоїдних частинок у кристалах хлориду калію // Збірник тез Всеукраїнської конференції студентів і молодих науковців з теоретичної та експериментальної фізики ЕВРИКА-2003.-Львів.-2003.-С. 77.

9. Владимиров Д., Попов А., Тюрин О. Температурна залежність створення колоїдів у кристалах KCl в просторово-періодичних світлових полях. // Збірник тез Міжнародної конференції молодих науковців з теоретичної та експериментальної фізики ЕВРИКА-2004.-Львів.-2004.-С. 95-96.

10. Владимиров Д.А., Мандель В.Е., Попов А.Ю., Тюрин А.В. Оптимизация режимов записи голограммных оптических элементов оптических сенсоров в кристаллах KCl // Тези доповідей Міжнародної науково-технічної конференції “Сенсорна електроніка і мікросистемні технології” СЕМСТ-1.-Одеса.-2004.-С.130.

11. Vladimirov D.A., Popov A.Yu., Tyurin A.V. Dinamic 3D holographic information recording in KCl crystals // Proceeding of the “Fourth international young scientists conference on applied physics”.-Kyiv.-2004.-P.72.

12. Владимиров Д.А., Мандель В.Е., Попов А.Ю., Тюрин А.В. Объемный эффект Дембера в аддитивно окрашенных кристаллах KCl // Тези доповідей 2-ї Української наукової конференції з фізики напівпровідників (УНКФН-2).-Чернівці.-2004.-Т.2.-С. 64.

13. Vladimirov D.A., Mandel V.E., Popov A.Yu., Tyurin A.V. Optical properties of colloid nanostructure prepared in spatial-periodic light fields // Book of Abstracts VIII Ukrainian-Polish Symposium “Theoretical and experimental studies of interfacial phenomena and their technological applications”.-Odesa.-2004.-P.377-378.

Размещено на Allbest.ru

...