Динамічні ефекти асиметрії залежностей інтегральної інтенсивності розсіяння у кристалах з дефектами від умов дифракції

Размещено на http://www.allbest.ru/

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ІНСТИТУТ МЕТАЛОФІЗИКИ ІМ. Г.В. КУРДЮМОВА

УДК 539.26:548.4

ДИНАМІЧНІ ЕФЕКТИ АСИМЕТРІЇ ЗАЛЕЖНОСТЕЙ ІНТЕГРАЛЬНИХ ІНТЕНСИВНОСТЕЙ РОЗСІЯННЯ У КРИСТАЛАХ З ДЕФЕКТАМИ ВІД УМОВ ДИФРАКЦІЇ

Спеціальність 01.04.07 - фізика твердого тіла

Автореферат дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

Мельник Артем Васильович

Київ 2010

Дисертацією є рукопис

Робота виконана в Інституті металофізики ім. Г.В. Курдюмова Національної академії наук України

Науковий керівник: кандидат фізико-математичних наук, Лень Євген Георгійович, старший науковий співробітник Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України

Офіційні опоненти: член-кореспондент НАН України, доктор фізико-математичних наук, професор, Куліш Микола Полікарпович, завідувач кафедри фізики функціональних матеріалів Київського національного університету імені Тараса Шевченка

доктор фізико-математичних наук, професор, Раранський Микола Дмитрович, завідувач кафедри фізики твердого тіла Чернівецького національного університету імені Ю. Федьковича

Захист відбудеться “ 15 ” червня 2010 р. о 14 год. на засіданні Спеціалізованої вченої ради Д 26.168.02 Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України за адресою: 03142, м. Київ, бульв. Акад. Вернадського, 36.

З дисертацією можна ознайомитися у бібліотеці Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України за адресою: 03142, м. Київ, бульв. Акад. Вернадського, 36.

Автореферат розісланий “ 14 ” травня 2010 р.

Вчений секретар

спеціалізованої вченої ради Д 26.168.02

кандидат фізико-математичних наук Сизова Т.Л.

Актуальність теми. У кристалах, в яких розміри областей когерентного розсіяння порівняні із довжиною екстинкції, принципову роль грають ефекти багатократності процесів розсіяння. Багатократність розсіяння призводить, наприклад, у випадку повних інтегральних інтенсивностей (ПІІ), до появи самої чутливості ПІІ до спотворень кристалічної гратки, пов'язаної із залежністю впливу цих спотворень на ПІІ від умов динамічної дифракції. На відміну від кінематичної дифракції, коли реалізується лише однократне розсіяння, яке призводить до нечутливості ПІІ, наприклад, до дефектів через незмінність їх парціальних внесків при зміні умов дифракції, динамічна картина розсіяння забезпечує експериментатора цілою низкою достатньо точних інструментів для проведення діагностики дефектної структури. Цими інструментами є залежності ПІІ від «неперервно» змінюваних умов дифракції: довжини хвилі випромінення (або ефективної товщини кристалу), азимутального кута при асиметричній дифракції, пружної макроскопічної деформації кристалу з дефектами та ін.

Окрім проведення діагностики за самими товщинними, деформаційними або азимутальними залежностями ПІІ в умовах динамічної дифракції існує можливість діставати інформацію про дефекти кристалічної будови із особливостей поведінки цих залежностей, наприклад, пов'язаних із порушенням симетрії залежності ПІІ від ступеня пружного вигину при зміні знаку відбиття в Лауе-дифракції (порушення закону Фріделя). Вказаний, чисто динамічний, ефект пов'язаний з кривизною гратки та є надзвичайно чутливим до наявності мікродефектів у кристалі. Перші спроби використати його для діагностики дефектів були виконані у припущенні про малість вкладу дифузної складової ПІІ як в саму ПІІ, так і в порушення закону Фріделя. Проте наступні досліди показали принципово важливу роль дифузної складової у формуванні ПІІ за різних умов дифракції. Окрім того, нещодавно були експериментально знайдені (в рамках даної дисертаційної роботи) ефекти асиметрії азимутальних залежностей ПІІ у випадку дифракції за Бреггом, які визначаються внеском дифузної складової ПІІ та безпосередньо дозволяють говорити про наявність або відсутність дефектів певних типів.

Таким чином, робота, що присвячена створенню методів кількісної діагностики дефектної структури кристалів за допомогою ефектів асиметрії залежностей ПІІ від умов динамічної дифракції із врахуванням як когерентної, так і дифузної компонент картини розсіяння, а також створенню на цій основі комбінованого методу діагностики декількох типів дефектів, одночасно присутніх у кристалах, є актуальною.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами:

Робота виконувалась в Інституті металофізики ім. Г. В. Курдюмова НАН України та була складовою частиною науково-дослідницької роботи за наступними темами:

· «Основи і функціональні можливості нового покоління діагностики матеріалів та виробів нанотехнологій» (затверджена Розпорядженням Президії НАН України від 20.04.2004 р. протокол № 297, № держреєстрації 0104U008136) - (виконавець);

· «Ефекти дифузного розсіяння в динамічній дифракції та діагностиці нанорозмірних дефектів у кристалах та виробах нанотехнологій» (затверджена Рішенням Бюро ВФА НАН України від 21.12.2004 р. протокол № 11, № держреєстрації 0107U009638) - (виконавець);

· «Нове покоління сертифікації матеріалів і виробів нанотехнології» програми «Наноструктурні системи, наноматеріали, нанотехнології» (затверджена Рішенням Президії НАН України від 20.06.2007 р. протокол № 424, № держреєстрації 0107U006993) - (виконавець);

· «Створення теоретичних основ динамічної дифракції та експериментальної бази нового покоління характеризації та сертифікації неоднорідної дефектної структури матеріалів та виробів нанотехнологій” (затверджена Рішенням Бюро ВФА НАН України від 27.11.2007 р. протокол № 7, № держреєстрації 0107U009638) - (виконавець).

Мета і задачі дослідження:

Мета полягала у розробці та практичному застосуванні комбінованих методів неруйнівної рентгенодифракційної діагностики структурної досконалості кристалів, заснованих на динамічних ефектах асиметрії залежностей від умов дифракції повних інтегральних інтенсивностей із врахуванням внеску дифузного розсіяння на дефектах декількох типів.

Для досягнення цієї мети вирішувались наступні задачі:

1. Створення на основі моделі інтегральної лауе-дифракції для пружно вигнутого кристалу з дефектами, яка враховує у явному вигляді як вплив дефектів, так і умов дифракції на деформаційні залежності когерентної та дифузної складових повної інтегральної інтенсивності (ПІІ) кристала, динамічних моделей параметра асиметрії ПІІ для відбиттів різних знаків із врахуванням внеску дифузної складової ПІІ та величини стрибка цього параметра в області К-краю поглинання.

2. Експериментальне та теоретичне дослідження азимутальних залежностей нормованої ПІІ монокристала з дефектами у випадку динамічної дифракції за Бреггом. Створення на цій основі методу діагностики дефектної структури кристалів за азимутальними залежностями нормованої ПІІ із врахуванням їх асиметрії.

3. Створення комбінованих методів кількісної діагностики характеристик дефектів декількох типів, одночасно присутніх у кристалах, заснованих на розроблених моделях та на спільній обробці експериментальних даних за повними інтегральними інтенсивностями, отриманими за різних умов динамічної дифракції.

Об'єкт дослідження:

Монокристали кремнію та германію.

Предмет дослідження:

Фізичні особливості формування когерентної та дифузної складових повної інтегральної інтенсивності в залежності від умов динамічної дифракції рентгенівських променів та дефектної структури кристалів.

Методи дослідження:

1. рентгенівська інтегральна дифрактометрія;

2. чисельні розрахунки та комп'ютерне моделювання.

Наукова новизна одержаних результатів

1. Побудовано динамічну модель фактору асиметрії повних інтегральних інтенсивностей для відбиттів різних знаків (і ) у випадку Лауе-дифракції вперше із врахуванням внеску дифузної складової ПІІ. Створено новий метод діагностики мікродефектів та показана можливість проведення діагностики дефектів за допомогою товщинних залежностей як параметру асиметрії () для пружно вигнутого кристала, так і величини стрибку цього параметра в області К-краю поглинання.

2. Вперше експериментально встановлено асиметрію азимутальної залежності нормалізованої ПІІ (R_i/R_iP) монокристалу з дефектами у випадку дифракції за Бреггом, яка обумовлена динамічним ефектом впливу повного дифракційного відбиття на дифузне розсіяння. На цій основі створено метод діагностики дефектної структури кристалів за азимутальними залежностями ПІІ із врахуванням їх асиметрії. Показано, що цей ефект має місце тільки для крупних дефектів, коли радіус сфери (k_m) біля вузла оберненої гратки, у якій формується дифузне розсіяння Хуаня-Кривоглаза, одного порядку із інтерференційним коефіцієнтом поглинання _i. В цьому випадку з'являється асиметрія азимутальної залежності нормалізованої ПІІ, яка зростає із збільшенням середнього радіусу дефектів, та забезпечує можливість визначення розмірів дефектів навіть у випадку дуже низької їх концентрації.

3. Створено комбіновані методи інтегральної рентгенодифракційної діагностики декількох типів дефектів, одночасно присутніх у кристалах, засновані на спільній обробці експериментальних даних, одержаних за різних умов динамічної дифракції, а саме, на спільній обробці результатів вимірювань азимутальних залежностей ПІІ для рефлексів з різними значеннями вектору дифракції, а також на спільній обробці товщинних залежностей ПІІ для невигнутого кристала та товщинних залежностей параметра асиметрії ПІІ деформованого кристала (або скачка цього параметра на К-краї поглинання). Запропоновані комбіновані методи дозволяють збільшити точність та однозначність визначення радіусів та концентрацій дефектів за рахунок різного впливу дефектів на динамічну картину розсіяння в залежності від умов дифракції.

Наукове та практичне значення роботи:

Вперше експериментально встановлено динамічний ефект асиметрії азимутальної залежності нормованої ПІІ кристалів з дефектами в геометрії дифракції за Бреггом і на цій основі запропоновані нові методи діагностики дефектної структури кристалів. У випадку дифракції за Лауе створено моделі параметрів асиметрії ПІІ деформованого кристала з дефектами, що вперше враховують внесок дифузної складової ПІІ, які дозволили надати адекватний опис відповідних експериментальних даних та створити унікальні методи кількісної діагностики характеристик дефектів на основі спільного аналізу залежностей ПІІ від різних умов динамічної дифракції із врахуванням ефектів асиметрії. інтегральний інтенсивність монокристал дефект

Особистий внесок автора в одержанні наукових результатів полягає в аналізі літературних даних, в проведенні вимірювань повних інтегральних інтенсивностей (ПІІ), в розробці моделі фактора асиметрії ПІІ у пружно вигнутих недосконалих кристалах з врахуванням дифузної складової динамічної картини розсіяння та методів діагностики дефектної структури кристалів як за товщинними залежностями фактору асиметрії і його стрибкам поблизу К-краю поглинання, так і за азимутальними залежностями ПІІ з врахуванням їх асиметрії, у створенні комбінованих методів і на їх основі проведенні обробки експериментальних даних, зокрема, для азимутальних залежностей ПІІ для рефлексів із різними значеннями вектору дифракції та для товщинних залежностей ПІІ та параметру її асиметрії для пружно вигнутого кристала з дефектами, в інтерпретації та аналізі результатів, у формулюванні висновків дисертації, а також у підготовці наукових публікацій. В дисертацію включені з написаних у співавторстві робіт тільки результати, які були одержані безпосередньо дисертантом.

Апробація результатів дисертації:

Основні результати дисертації доповідалися й обговорювалися на:

§ International Conference “Functional Materials” ICFM-2007, Ukraine, Crimea, Partenit 2007;

§ Міжнародній конференції «Сучасні проблеми фізики металів» (79 жовтня 2008 р., Київ, Україна);

§ Всеукраїнській конференції молодих вчених «Сучасне матеріалознавство: матеріалів та технологій», 1214 листопада 2008 р., Київ, Україна;

§ Международной конференции «Диффузное рассеяние на пучках синхротронного излучения», Алушта, Крым, Украина, 1-5 сентября 2009;

§ Наукових семінарах Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України.

Публікації. За матеріалами дисертації опубліковано 6 статей у наукових фахових журналах.

Структура та об'єм роботи. Дисертація складається із вступу, оглядового розділу, трьох оригінальних розділів і загальних висновків. Робота викладена на 122 сторінках і містить 1 таблицю, 25 рисунків і список літератури зі 112 найменувань вітчизняних і закордонних авторів.

СТРУКТУРА Й ОСНОВНИЙ ЗМІСТ ДИСЕРТАЦІЇ

У Вступі обґрунтовано актуальність теми, сформульовані мета й постановка задачі, показано наукову новизну отриманих результатів та їхнє практичне значення, описані структура та об'єм дисертації.

Перший розділ присвячено огляду наукових джерел з динамічних методів інтегральної дифрактометрії. Зроблено порівняльний аналіз кінематичної та динамічної теорій розсіяння. Проведено розгляд порушення закону Фріделя у припущенні малості вкладу ефектів дифузного розсіяння. Розглянуто експериментальні основи методів інтегральної дифрактометрії.

Другий розділ дисертації присвячено побудові теоретичної моделі ефектів асиметрії залежностей повних (бреггівської+дифузної) інтегральних інтенсивностей (ПІІ) від умов дифракції. Викладено спрощену (але також із врахуванням дифузної складової) та узагальнену динамічні моделі параметра асиметрії деформаційних залежностей ПІІ від умов дифракції у випадку як малих, так і великих ефектів екстинкції [2-6].

Порушення закону Фріделя, тобто порушення рівності інтенсивностей (I^hkl та I-^h-k-l, де (±h,±k,±l) - індекси Міллера) при оберненні ходу променів чи зміні знаку вектора дифракції є наслідком процесів багатократності розсіяння у макроскопічно вигнутому кристалі. При цьому повна інтегральна інтенсивність (I) дорівнює відповідному інтегральному коефіцієнту відбиття (R_i) для вигнутого кристала з дефектами. Зміна знаку вектора дифракції аналогічна відбиттю від кристала з первинним вектором дифракції, але з протилежним знаком радіусу циліндричного пружного вигину.

Таким чином, порушення закону Фріделя можна описати у термінах асиметрії деформаційних залежностей повної інтегральної інтенсивності, для яких вже створено феноменологічну модель динамічної дифракції в кристалах з дефектами [3, 6].

На основі цієї моделі в роботі створено нову динамічну модель фактору асиметрії повної інтегральної інтенсивності, який вводиться як відношення інтегральних коефіцієнтів відбиття для кристалу з протилежними знаками пружної деформації. Записуючи в явному вигляді вирази для цих коефіцієнтів, ми отримаємо можливість аналізувати зміну фактора асиметрії в залежності від різних умов дифракції:

(1)

Динамічні інтегральні коефіцієнти відбиття у випадку Лауе-дифракції для кристалів товщини t (з врахуванням двох граничних випадків «тонкого» (₀t1) і «товстого» (₀t1) кристалів) із додатнім (+) та від'ємним (-) значеннями радіусу r циліндричного пружного вигину можна представити у вигляді:

(2)

,

(3)

де - коефіцієнт фотоелектричного поглинання, _Hr - дійсна частина Фур'є-компоненти поляризовності кристала, Н - вектор дифракції, l = t/₀ - ефективна товщина кристала, - направляючий косинус падаючої хвилі, - направляючий косинус дифрагованої хвилі, ш - кут асиметрії дифракції, _B - кут Брегга, - коефіцієнт Пуассона, л - довжина хвилі у вакуумі.

Характерною особливістю даного підходу є врахування екстинкції як когерентної складової (доданки в (2) і (3), що пропорційні когерентній складовій інтегрального коефіцієнта відбиття невигнутого кристала R_{i coh}) через дифузне розсіяння на дефектах, так і, уперше, вкладу самої дифузної складової (доданки в (2) і (3), пропорційні дифузній складовій інтегрального коефіцієнта відбиття невигнутого кристала R_{i diff}) у параметр асиметрії Y, а також врахування в явному вигляді умов дифракції, а точніше, товщини кристалу (t), довжини хвилі (л), радіусу пружного вигину (r) та кута асиметрії дифракції (ш). Це відкриває можливість проводити по відповідним залежностям коефіцієнта асиметрії від умов дифракції діагностику дефектної структури кристалів.

В рамках спрощеної динамічної моделі інтегральних інтенсивностей для випадку малих розмірів дефектів когерентна та дифузна складові ПІІ невигнутого кристала у виразах (2) і (3) для області розсіяння Хуаня-Кривоглаза мають наступний вигляд:

(4)

(5)

де- інтегральна інтенсивність розсіяння для ідеального динамічно розсіюючого кристалу, та - інтегральні коефіцієнти екстинкції когерентної та дифузної складових за рахунок розсіяння на дефектах, Е = exp(-L) - статичний фактор Кривоглаза-Дебая-Валлера, , I₀ - функція Бесселя нульового порядку від уявного аргументу, h_s = _HlCE, _H - динамічний коефіцієнт фотоелектричного поглинання, С - поляризаційний множник, i₀(x) = 1 + (1/8) x + (9/128) x² +..., ? (3/2)[exp(?⁰_dsl)?? exp(?_HlCE)]/(? ?_?⁰_ds/(_HCE)).

Вплив дефектів у виразах (1)-(3) врахований через когерентну (4) та дифузну (5) складові ПІІ невигнутого кристалу, які в свою чергу залежать від параметрів дефектів через інтегральні коефіцієнти екстинкції когерентної та дифузної складових за рахунок розсіяння на дефектах ( і ), а також через статичний фактор Кривоглаза-Дебая-Валлера (Е). Наведені вирази отримано у припущенні про малість розмірів дефектів та з урахуванням тільки дифузного розсіяння на далеких полях зміщень атомів матриці навколо дефектів, тобто області розсіяння Хуаня-Кривоглаза.

У зв'язку з необхідністю проведення діагностики декількох типів дефектів, одночасно присутніх у кристалах, в тому числі великих, із розмірами порівняними з довжиною екстинкції, у попередніх роботах [5] було проведено відповідне узагальнення виразів динамічної теорії для ПІІ. Як видно із представлених нижче формул (6)-(8), у виразах для когерентної та дифузної складових ПІІ динамічні ефекти враховуються вже не коефіцієнтами екстинкції, як в (4) і (5), а більш складними когерентним та дифузним факторами екстинкції. Найбільш загальний вигляд динамічного виразу для повної інтегральної інтенсивності наступний:

, (6)

де - дифузна складова розсіяння кінематично розсіюючого кристалу.

У розглянутому вище (див. (2)-(5)) випадку Лауе-дифракції когерентний та дифузний фактори екстинкції, наприклад, для «товстого» кристала мають вигляд:

(7)

- когерентний фактор екстинкції, R_P(y) - диференційна відбивна здатність ідеального кристалу, - диференційний коефіцієнт екстинкції, ,

(8)

- дифузний фактор екстинкції.

Величина описує внесок у інтенсивність дифузного розсіяння від сильно ( = 2) та слабо ( = 1) поглинаючихся дифузних хвильових полів, які сформовано при розсіянні на спотвореннях кристалічної гратки сильно ( = 2) та слабо ( = 1) поглинаючихся когерентних хвиль. У попередніх виразах введено позначення: , , , , Н - модуль вектора дифракції, v_c - об'єм елементарної комірки, с - концентрація дефектів, і - акомодації хвильових векторів когерентних і дифузно розсіяних хвиль, відповідно, , - Фур'є-компонента поля зміщень атомів гратки навколо дефекта.

Фактори екстинкції враховують, що коли розміри дефектів співмірні із довжиною екстинкції, розподіл дифузного фону вузький та всі дифузно розсіяні хвилі по напрямку розповсюдження не сильно відрізняються від когерентних хвиль, тобто зосереджені у суттєво динамічній області. Крім того коефіцієнти у виразах (6)-(8) отримано із врахуванням не тільки далеких, але й близьких полів зміщень атомів навколо дефектів, тобто області розсіяння Стокса-Вільсона.

У випадку присутності у кристалі одночасно дефектів декількох типів у виразах для факторів екстинкції необхідно врахувати, що наступні величини приймають вигляд сум по всім типам дефектів:

,

- показник експоненти статичного фактору Кривоглаза-Дебая-Валлера,

, де , - Фур'є-компонента поля зміщень атомів гратки навколо дефекта типу б.

Таким чином, інформацію про дефекти можна отримувати як безпосередньо із залежностей ПІІ від умов дифракції, наприклад, пружного вигину чи ефективної товщини, так і з аналізу певних особливостей цих залежностей, зокрема, із порушення закону Фріделя у пружно вигнутих кристалах, тобто з відмінності для Лауе-геометрії значень ПІІ вигнутого кристала при протилежних напрямках вектора дифракції (I^hkl ? I-^h-k-l). При цьому легко переконатися, що обернення напрямку розповсюдження випромінювання у вигнутому кристалі еквівалентно зміні знаку його пружної макроскопічної деформації, тобто I^hkl=R_i(+), а I-^h-k-l=R_i(-).

У третьому розділі на основі розробленої моделі створено метод діагностики мікродефектів за товщинними залежностями як параметру асиметрії для пружно вигнутого кристала, так і величини скачка цього параметру в області К-краю поглинання [4-6].

У випадку наявності адекватної динамічної моделі для пружно вигнутих кристалів, існує також можливість отримувати додаткову інформацію про дефекти в цих кристалах шляхом аналізу не тільки параметру асиметрії ПІІ , а й, наприклад, скачка цього параметра S_Y в області К-краю поглинання. У цій області спектру рентгенівського випромінювання для близьких довжин хвиль, але таких, що лежать по різні сторони К-краю, різко змінюється поглинальна здатність кристала за практично незмінної відбивної здатності. Для германію довжина хвилі 0.1139 нм відповідає області слабкого поглинання, а довжина хвилі 0.1094 нм - області сильного поглинання. Різка зміна коефіцієнту фотоелектричного поглинання призводить до скачка S(+/-) величини інтегральної інтенсивності при переході між вказаними довжинами хвиль (у тому числі для кристалів з додатною (+) чи від'ємною (-) величиною макроскопічної пружної деформації) та, відповідно, до скачка (S_Y) параметру асиметрії вигнутого кристалу, який, як легко показати, є рівним показнику асиметрії самого скачка інтегральної інтенсивності в області К-краю поглинання (Y_S):

(9)

,

де величини R_i(+/-)_л позначають ПІІ для додатних та від'ємних значень радіусу пружного вигину кристала при певній довжині хвилі л.

Графіки на рис.1 демонструють чутливість методу товщинних залежностей параметру асиметрії інтегральної інтенсивності вигнутого кристала до хаотично розподілених у його об'ємі дефектів різного типу, параметри яких (R та с) наведені на самих графіках. Розрахунки проведено для кристалу германію із радіусами циліндричного пружного вигину r = ±2.4 м за різних довжин хвиль рентгенівського випромінювання, у тому числі в області К-краю поглинання. На графіках представлено розраховані значення коефіцієнта асиметрії ПІІ кристала з дефектами, нормовані на аналогічний параметр для вигнутого кристала без дефектів (Y_P).

Відхилення нормованого параметра асиметрії від одиниці (тобто від лінії perfect) є підтвердженням того, що у кристалі присутні дефекти, а величина цього відхилення є мірою чутливості методу до цих дефектів. Аналіз товщинних залежностей параметру асиметрії дозволяє визначити характеристики цих дефектів. При цьому зміна параметру асиметрії зі збільшенням ефективної товщини кристалу як виявляється є більш чутливою до великих дефектів (рис.1, а), аніж до малих (рис.1 б). Крім того, чутливість до дефектів виявляється різною для різних довжин хвиль.

Для пояснення причини різного впливу дефектів на товщинну залежність нормованого параметру асиметрії за різних довжин хвиль випромінювання слід проаналізувати представлені на рис. 2 залежності від товщини факторів асиметрії когерентної та дифузної складових інтегральної інтенсивності.

Як видно, товщинні залежності коефіцієнтів асиметрії когерентної складової інтегральної інтенсивності та інтегральної інтенсивності ідеального кристалу практично співпадають. Таким чином, ступінь розходження товщинних залежностей коефіцієнтів асиметрії для реального та ідеального кристалів визначається лише величиною відносного внеску дифузної компоненти. Для неї параметр асиметрії збільшується із товщиною значно слабше, ніж у випадку когерентної складової, залишаючись близьким до одиниці. Тому чим більше внесок дифузної складової, тим більше змінюється із товщиною нормований параметр асиметрії (див. рис. 1).

З рис. 2 також видно, що у випадку довжини хвилі що сильно поглинається, поблизу К-краю поглинання для ідеального кристалу коефіцієнт асиметрії різко зростає із товщиною. Звідси випливає, що для ідеального кристалу параметр скачка коефіцієнта асиметрії на К-краї різко зменшується із товщиною (вказане зменшення тим більше, чим більше ступінь пружного вигину зразка). Це призводить до суттєвого росту нормованого параметру асиметрії скачка, представленого на рис. 3.

При цьому, відмінність внаслідок внеску дифузної складової як параметру асиметрії, так і його скачка на К-краї поглинання, для реального кристалу від відповідних величин для ідеального кристалу демонструє чутливість методу до дефектів, і вказує на можливість їх діагностики, наприклад, за товщинними залежностями вказаних параметрів. З представленого на рис. 3 графіка видно, що товщинні залежності нормованого коефіцієнта асиметрії також більш чутливі до великих дефектів, аніж до малих.

Окрім того, дана робота відкриває можливість підвищення інформативності діагностики за рахунок комбінованої (спільної) обробки товщинних залежностей ПІІ невигнутого кристала та аналогічних залежностей параметру асиметрії (Y) ПІІ деформованого кристала чи стрибка цього параметру на К-краї поглинання (S_Y). В загальному випадку, причиною підвищення інформативності комбінованого підходу є нещодавно встановлений у роботах колег факт різного впливу дефектів на динамічну картину розсіяння в залежності від умов дифракції (ефективної товщини кристала, радіусу його пружного вигину, рефлексу, геометрії дифракції та інш.).

Як видно з таблиці 1, при обробці лише результатів експерименту по товщинним залежностям ПІІ для невигнутого кристалу кремнію вдається більш-менш надійно встановити лише характеристики крупних дефектів. В той же час використання комбінованої (спільної) обробки експериментальних даних для товщинних залежностей як самої ПІІ, так і її параметру асиметрії для різних умов дифракції (радіусів пружного циліндричного вигину кристала) з використанням запропонованої в роботі теоретичної моделі параметру асиметрії дозволяє суттєво збільшити точність та однозначність діагностики дефектів декількох типів, одночасно присутніх у кристалі.

Таблиця 1

Характеристики (радіуси R і концентрації с) дефектів, що визначені при обробці набору тільки товщинних залежностей ПІІ невигнутого кристала кремнію та при їх комбінованій обробці разом з товщинними залежностями параметру асиметрії (Y) для кристалів з різним ступенем макроскопічної пружної деформації

Спосіб діагнос-тики	, мкм	, см-3	,мкм; , мкм	, см-3	, мкм	, см-3	, мкм	, см-3
Обробка товщинних залежностей ПІІ	10±1	0.5ч 3.3·103	0.45±0.01; 0.012±0.001	(1.12± 0.01)·107	0.45±0.01	(2.6± 0.1)·106	0.001ч 0.033	7.3·1010ч 7·1013
Комбінована обробка товщинних залежностей ПІІ і Y	7.8±0.7	(5.8± 0.8)·103	0.4±0.01; 0.01±0.01	(1.3± 0.01)·107	0.8±0.01	(9± 1)·106	0.04 ±0.01	(3± 0.1)·1011

Слід зазначити, що експериментальні залежності ПІІ були отримані на тривісьовому дифрактометрі, що є додатковою перевагою при визначенні характеристик кількох типів дефектів, так як дозволяє в рамках методу ПІІ окремо вимірювати інтенсивності когерентно і дифузно розсіяних хвиль.

У четвертому розділі експериментально встановлено ефект асиметрії азимутальної залежності інтегральної інтенсивності та проаналізовано його діагностичні можливості по відношенню до різних типів дефектів [1, 6].

Окрім дослідження з урахуванням внеску дифузної складової вже раніше відомого ефекту асиметрії деформаційної залежності ПІІ в даній роботі вперше експериментально встановлено у випадку дифракції за Бреггом новий ефект асиметрії азимутальної залежності нормованої ПІІ монокристала з дефектами, обумовлений динамічним ефектом впливу повного дифракційного відбиття на дифузне розсіяння, і на цій основі також запропоновано новий метод діагностики дефектної структури кристалів.

Ефект асиметрії нормованої на інтегральну інтенсивність ідеального кристалу азимутальної залежності ПІІ, що спостерігається експериментально вперше у даній роботі та представлений маркерами на рис. 4, проявляється тільки для великих дефектів.

Для малих же дефектів (пунктирна лінія) азимутальна залежність нормованої інтегральної інтенсивності в умовах асиметричної Брегг-дифракції є симетричною відносно азимутального кута 90є, який відповідає кососиметричному відбиттю.

В роботі показано, що асиметрія азимутальної залежності нормованої ПІІ зростає із збільшенням середнього радіусу дефектів. Цей ефект демонструє залежність параметру асиметрії з від радіуса дефектів. Параметр асиметрії визначається виразом:

= (90є + x) / (90є - x),

де х - це відхилення по азимуту від кута 90є.

З рис. 5,а випливає, що при сильних спотвореннях гратки асиметрія азимутальної залежності може для великих дефектів зникнути (див. пунктирну криву). Причиною цього є наближення величини ПІІ динамічного розсіяння () з ростом ступеня спотворень кристалічної гратки до величини інтегральної інтенсивності () кінематично розсіюючого кристалу (рис. 5,б).

Таким чином, завдяки принципово відмінному характеру азимутальної залежності у випадках малих та великих дефектів, та проявленню вибіркової чутливості форми азимутальної залежності до великих дефектів, з'являється можливість визначення параметрів великих дефектів навіть за дуже малої їх концентрації. Параметри ж малих дефектів, додатково присутніх у кристалі, можна визначити, використовуючи інші умови дифракції для того самого зразка.

Для вирішення цієї задачі було запропоновано комбінований метод діагностики декількох типів дефектів, одночасно присутніх у кристалі, заснований на спільній обробці результатів вимірювань азимутальних залежностей для різних рефлексів. Метод дозволяє збільшити точність однозначного визначення радіуса та концентрації дефектів завдяки зміні чутливості асиметрії азимутальної залежності нормалізованої ПІІ до розмірів дефектів при зміні величини вектору дифракції.

Підтвердженням вищесказаного є рисунок 6, на якому представлені залежності відношень нормованих ПІІ для рефлексів 220 MoK та 660 MoK від значень параметру асиметрії дифракції (b = ₀/_H).

Видно, що за присутності у зразку значної концентрації малих петель величина відношення ₂₂₀/₆₆₀ при різних значеннях b є майже незмінною (штрихова лінія). У той же час, присутність у зразку мінімальної концентрації великих петель призводить до різкої залежності величини відношення ₂₂₀/₆₆₀ від значень параметру асиметрії дифракції (суцільна лінія). У випадку ж присутності обох типів дефектів (пунктирна лінія) коли b >> 1 відношення ₂₂₀/₆₆₀ дещо більше розрахованого для такого ж значення у відсутності великих петель (область, що лежить праворуч від точки перетину пунктирної та штрихової кривих), а коли b 1 величина відношення ₂₂₀/₆₆₀ суттєво (на 10%) зменшується (область зліва від зазначеної точки перетину). Тобто, коли точність вимірювання ПІІ складає 1% співставлення величин ₂₂₀ та ₆₆₀ коли b 1 дозволить виявити у зразку поряд із суттєвою кількістю малих дефектів навіть мінімальну концентрацію великих дефектів.

Отже, в даній роботі запропоновано як комбінований метод обробки азимутальних залежностей для різних рефлексів, так і методи спільної обробки товщинних залежностей ПІІ невигнутого кристала та аналогічних залежностей параметру асиметрії (Y) ПІІ деформованого кристала чи стрибка цього параметру на К-краї поглинання (S_Y). Показано, що спільна обробка даних, які одержані за різних умов динамічної дифракції (або взагалі різними рентгенодифракційними методами), суттєво підвищує надійність та інформативність багатопараметричної діагностики одночасно дефектів кількох типів.

ОСНОВНІ РЕЗУЛЬТАТИ І ВИСНОВКИ

У роботі створено теоретичні та експериментальні основи багатопараметричної діагностики характеристик декількох типів дефектів у кристалічних системах, що використовують ефекти асиметрії залежностей повної інтегральної інтенсивності від умов динамічної дифракції, серед яких ефекти асиметрії азимутальних та деформаційних залежностей повної інтегральної інтенсивності з урахуванням визначальної ролі її дифузної складової, зокрема:

1. Побудовано динамічну модель фактору асиметрії повних інтегральних інтенсивностей (ПІІ) для відбиттів різних знаків (і ) у випадку Лауе-дифракції із врахуванням внеску дифузної складової ПІІ. Створено новий метод діагностики мікродефектів та показана можливість проведення діагностики дефектів за допомогою товщинних залежностей як параметру асиметрії (Y) для пружно вигнутого кристала, так і величини стрибка (S_Y) цього параметра в області К-краю поглинання.

2. Вперше експериментально встановлено асиметрію азимутальної залежності нормованої ПІІ (R_i/R_iP) монокристалу з дефектами у випадку дифракції за Бреггом, яка обумовлена динамічним ефектом впливу повного дифракційного відбиття на дифузне розсіяння. На цій основі створено метод діагностики дефектної структури кристалів за азимутальними залежностями ПІІ із врахуванням їх асиметрії. Показано, що цей ефект має місце тільки для великих дефектів, коли радіус сфери (k_m) біля вузла оберненої гратки, у якій формується дифузне розсіяння Хуаня-Кривоглаза, одного порядку з інтерференційним коефіцієнтом поглинання _i. В цьому випадку з'являється асиметрія азимутальної залежності нормованої ПІІ, яка зростає із збільшенням середнього радіусу дефектів, та забезпечує можливість виявлення дефектів великих розмірів навіть у випадку дуже низької їх концентрації.

3. Створено комбіновані методи інтегральної рентгенодифракційної діагностики декількох типів дефектів, одночасно присутніх у кристалах, засновані на спільній обробці експериментальних даних, одержаних за різних умов динамічної дифракції, а саме, на спільній обробці результатів вимірювань азимутальних залежностей ПІІ для рефлексів з різними значеннями вектору дифракції, а також на спільній обробці товщинних залежностей ПІІ для невигнутого кристала та параметрів асиметрії ПІІ деформованого кристала (або скачка цього параметра на К-краї поглинання). Запропоновані комбіновані методи дозволяють збільшити точність та однозначність визначення радіусів та концентрацій дефектів за рахунок різного впливу дефектів на динамічну картину розсіяння в залежності від умов дифракції, зокрема, за рахунок зміни чутливості асиметрії азимутальної залежності нормалізованої ПІІ по відношенню до розміру дефектів при зміні величини вектора дифракції.

Список публікАЦІЙ за темою дисертаційної роботи

1. Эффект асимметрии азимутальной зависимости интегральной интенсивности дифракции Брэгга в монокристалах с дефектами / В.Б. Молодкин, С.В. Дмитриев, Е.В. Первак, А.А. Белоцкая, А.И. Низкова, А.В. Мельник // Металлофиз. новейшие технол. 2006. 28, № 8. С. 1055 - 1076.

2. Динамическая теория Лауэ-дифракции рентгеновских лучей в тороидально изогнутых кристаллах с микродефектами / С. И. Олиховский, В. Б. Молодкин, О. С. Кононенко, А.А. Катасонов, А.И. Низкова, А.В. Мельник, И.Н. Заболотный // Металлофиз. новейшие технол. 2007. 29, № 7. С. 887 - 908.

3. Диагностика дефектов монокристаллов по деформационным зависимостям полной интегральной отражательной способности І. Лауэ дифракция в условиях аномального прохождения / А. П. Шпак, В. Б. Молодкин, С. В. Дмитриев, Е. В. Первак, И. И. Рудницкая, Ю. А. Динаев, А. И. Низкова, О. С. Кононенко, А. А. Катасонов, И. Н. Заболотный, А. В. Мельник, Я. В. Василик, Т. И. Пархоменко, Л. И. Ниничук, В. Ф. Мачулин, И. В. Прокопенко // Металлофиз. новейшие технол. 2007. 29, № 8. С. 1009 - 1019.

4. Новые диагностические возможности деформационных зависимостей интегральной интенсивности рассеяния кристаллами с дефектами для Лауэ-дифракции в области К-края поглощения / А.П.Шпак, В.Б.Молодкин, М.В.Ковальчук, В.Л.Носик, А.И.Низкова, В.Ф.Мачулин, И.В.Прокопенко, Е.Н.Кисловский, В.П.Кладько С.В.Дмитриев, Е.В.Первак, Е.Г.Лень, А.А.Белоцкая, Я.В.Василик, А.И.Гранкина, И.Н.Заболотный, А.А.Катасонов, М.Т.Когут, О.С.Кононенко, А.В.Мельник, В.В.Молодкин, Л.И.Ниничук, И.И. Рудницкая // Металлофиз. новейшие технол. 2009. 31, № 7. С. 927 - 945.

5. Новые диагностические возможности деформационных зависимостей интегральной интенсивности рассеяния кристаллами с дефектами для Лауэ-дифракции в условиях нарушения закона Фриделя / А.П.Шпак, В.Б.Молодкин, М.В.Ковальчук, В.Л.Носик, А.И.Низкова, В.Ф.Мачулин, И.В.Прокопенко, Е.Н.Кисловский, В.П.Кладько, С.В.Дмитриев, Е.В.Первак, Е.Г.Лень, А.А.Белоцкая, Я.В.Василик, А.И.Гранкина, И.Н.Заболотный, А.А.Катасонов, М.Т.Когут, О.С.Кононенко, А.В.Мельник, В.В.Молодкин, Л.И.Ниничук, И.И.Рудницкая // Металлофиз. новейшие технол. 2009. 31, № 8. С. 1041 - 1049.

6. Интегральная многопараметрическая дифрактометрия наносистем на основе эффектов многократности диффузного рассеяния / А.П. Шпак, М.В. Ковальчук, В.Б. Молодкин, В.Л. Носик, С.В. Дмитриев, Е.Г. Лень, С.И. Олиховский, А.И. Низкова, В.В. Молодкин, Е.В. Первак, А.А. Катасонов, Л. И. Ниничук, А.В. Мельник // Успехи физ. мет., 2009, т. 10, № 3. С. 229-281.

АНОТАЦІЯ

Мельник А. В. Динамічні ефекти асиметрії залежностей інтегральної інтенсивності розсіяння у кристалах з дефектами від умов дифракції. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла. - Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова Національної академії наук України, Київ, 2010.

Побудовано динамічну модель фактору асиметрії повних інтегральних інтенсивностей (ПІІ) для відбиттів різних знаків (и ) у випадку Лауе-дифракції із врахуванням внеску дифузної складової ПІІ. На цій основі створено новий метод діагностики мікродефектів.

Вперше експериментально встановлено асиметрію азимутальної залежності нормованої ПІІ (R_i/R_iP) монокристалу з дефектами у випадку дифракції за Бреггом, яка обумовлена динамічним ефектом впливу повного дифракційного відбиття на дифузне розсіяння.

На основі встановлених та описаних з врахуванням дифузного розсіяння ефектів асиметрії вказаних залежностей ПІІ від умов динамічної дифракції створено комбіновані методи інтегральної рентгенодифракційної діагностики декількох типів дефектів, одночасно присутніх у кристалах, засновані на спільній обробці експериментальних даних, одержаних за різних умов динамічної дифракції, а саме, на спільній обробці результатів вимірювань азимутальних залежностей ПІІ для рефлексів з різними значеннями вектору дифракції, а також на спільній обробці товщинних залежностей ПІІ для невигнутого кристала та параметрів асиметрії ПІІ деформованого кристала (або скачка цього параметра на К-краї поглинання).

Ключові слова: повна інтегральна інтенсивність, фактор асиметрії, дифузне розсіяння, діагностика дефектів.

АННОТАЦИЯ

Мельник А. В. Динамические эффекты асимметрии зависимостей интегральных интенсивностей рассеяния в кристаллах с дефектами от условий дифракции.- Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 - физика твердого тела. - Институт металлофизики им. Г.В. Курдюмова Национальной академии наук Украины, Киев, 2010.

Построена динамическая модель фактора асимметрии полных интегральных интенсивностей (ПИИ) для отражений разных знаков (и ) в случае Лауэ-дифракции с учетом вклада диффузной составляющей ПИИ. Этот фактор асимметрии вводится как отношение интегральных коэффициентов отражения для кристалла с противоположными знаками упругой деформации. Запись в явном виде выражений для этих коэффициентов обеспечивает возможность анализа изменения фактора асимметрии в зависимости от изменения различных условий динамической дифракции, а также влияния характеристик дефектов нескольких типов на эти зависимости. Данный подход учитывает экстинкцию как когерентной составляющей из-за диффузного рассеяния на дефектах, так и, впервые, вклад самой диффузной составляющей в параметр асимметрии Y, а так же учитывает в явном виде условия дифракции, т.е., длину волны излучения (л), угол асимметрии дифракции (ш), толщину кристалла (t) и радиус его упругого макроскопического изгиба (r). Это дает возможность проводить по соответствующим зависимостям коэффициента асимметрии от условий динамической дифракции диагностику дефектной структуры кристаллов.

Необходимость проведения диагностики нескольких типов дефектов, одновременно присутствующих в кристаллах, в том числе крупных дефектов, размеры которых сравнимы с длиной экстинкции привело к соответствующему обобщению выражений динамической теории для ПИИ. В выражениях для когерентной и диффузной составляющих ПИИ вводятся факторы экстинкции (когерентный и диффузный ), которые учитывают не только дальние, но и ближние поля смещений атомов вокруг дефектов, т.е. учитывают динамические эффекты и в области рассеяния Стокса-Вильсона.

Для упруго изогнутых кристаллов существует возможность извлекать дополнительную информацию о дефектах в кристаллах с помощью анализа не только параметра асимметрии ПИИ , но и путем анализа скачка данного параметра S_Y в области К-края поглощения. Поэтому на основе построенной динамической модели фактора асимметрии полных интегральных интенсивностей созданы методы диагностики микродефектов как по толщинным зависимостям параметра асимметрии для упруго изогнутого кристалла, так и по толщинным зависимостям величины скачка этого параметра в области К-края поглощения. Показано, что предложенные методы проявляют наибольшую чувствительность к дефектам крупных размеров.

Впервые экспериментально обнаружена асимметрия азимутальной зависимости нормированной ПИИ (R_i/R_iP) монокристалла с дефектами в случае дифракции по Брэггу, обусловленная влиянием динамического эффекта полного дифракционного отражения на диффузное рассеяние. Показано, что для мелких дефектов азимутальная зависимость нормированной интегральной интенсивности в условиях асимметричной Брегг-дифракции является симметричной относительно азимутального угла 90є, который соответствует кососимметричному отражению. С ростом среднего радиуса дефектов асимметрия азимутальной зависимости нормированной ПИИ увеличивается, а при очень сильных искажениях решетки из-за крупных дефектов, обеспечивающих выход на кинематический предел, опять исчезает.

Таким образом, благодаря принципиально различному характеру азимутальной зависимости в случае мелких и крупных дефектов, и проявлению избирательной чувствительности формы азимутальной зависимости к крупным дефектам появляется возможность создания метода диагностики дефектной структуры кристаллов по азимутальным зависимостям ПИИ с учетом их асимметрии. Показано, что этот эффект имеет место для крупных дефектов, когда радиус сферы (k_m) вокруг узла обратной решетки, в которой формируется диффузное рассеяние Хуаня-Кривоглаза, одного порядка с интерференционным коэффициентом поглощения _i. В этом случае появляется асимметрия азимутальной зависимости нормированной ПИИ, которая растет с увеличением среднего радиуса дефектов, и обеспечивает возможность обнаружения дефектов крупных размеров даже при предельно малой их концентрации.

Созданы комбинированные методы интегральной рентгенодифракционной диагностики нескольких типов дефектов, одновременно присутствующих в кристаллах, основанные на одновременной обработке экспериментальных данных, полученных в разных условиях динамической дифракции, т.е. на одновременной обработке результатов измерений азимутальных зависимостей ПИИ для отражений с разными значениями вектора дифракции, а так же на одновременной обработке толщинных зависимостей ПИИ для неизогнутого кристалла и параметров асимметрии ПИИ деформированного кристалла (или скачка этих параметров на К-крае поглощения). Предложенные комбинированные методы позволяют увеличить точность и однозначность определения радиусов и концентраций дефектов за счет разного влияния дефектов на динамическую картину рассеяния в зависимости от условий дифракции, в частности, за счет изменения чувствительности асимметрии азимутальной зависимости нормированной ПИИ по отношению к размеру дефектов при изменении величины вектора дифракции.

Ключевые слова: полная интегральная интенсивность, фактор асимметрии, диффузное рассеяние, диагностика дефектов.

SUMMARY

Melnyk A. V. The dynamical effects of asymmetry of dependencies on diffraction conditions of integral scattering intensities in crystals with defects. - Manuscript.

Thesis for the degree of Candidate of Physical and Mathematical Sciences on speciality 01.04.07--solid state physics; G.V. Kurdyumov Institute for Metal Physics of the National Academy of Sciences of Ukraine; Kyiv, 2010.

...