Структура та характеристики поверхні неіржавіючої сталі та дюралюмінію, що зазнали бомбардування іонами водню

Размещено на http://www.allbest.ru/

НАЦІОНАЛЬНА АКАДЕМІЯ НАУК УКРАЇНИ

ІНСТИТУТ ЕЛЕКТРОФІЗИКИ І РАДІАЦІЙНИХ ТЕХНОЛОГІЙ

УДК 539.21, 533.924

Автореферат дисертації на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук

Структура та характеристики поверхні неіржавіючої сталі та дюралюмінію, що зазнали бомбардування іонами водню

01.04.07 - фізика твердого тіла

Слатін Кирило Олександрович

Харків - 2010

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Інституті електрофізики і радіаційних технологій НАН України та у Національному технічному університеті «Харківський політехнічний інститут» МОН України, м. Харків.

Науковий керівник:доктор фізико-математичних наук, професор, Беляєва Алла Іванівна, Національний технічний університет «Харківський політехнічний інститут» Міністерства освіти і науки України, професор кафедри загальної та експериментальної фізики.

Офіційні опоненти:

доктор фізико-математичних наук, професор Єрмолаєв Олександр Михайлович, Харківський національний університет імені В.Н. Каразіна Міністерства освіти і науки України, завідувач кафедри теоретичної фізики;

доктор технічних наук, доцент Хрипунов Геннадій Семенович Національний технічний університет «Харківський політехнічний інститут» Міністерства освіти і науки України, завідувач кафедрою матеріалознавства для електроніки і геліоенергетики.

Захист відбудеться «22» березня 2010 р. о 14 ⁰⁰ годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 64.245.01 у Інституті електрофізики і радіаційних технологій НАН України за адресою: 61003, м. Харків, вул. Гамарника, 2, корпус У-3, НТУ «ХПІ», ауд. 204.

З дисертацією можна ознайомитись у бібліотеці Інституту електрофізики і радіаційних технологій НАН України за адресою: 61024, м. Харків, вул. Гуданова, 13. Відгук на автореферат дисертації надсилати на адресу: 61002, м. Харків, вул. Чернишевська, 28, а/с 8812.

Автореферат розісланий «19» лютого 2010 р.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради Д 64.245.01 Пойда А.В.

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. В останні роки фізика поверхні твердого тіла активно розвивається в частині вивчення процесів, що проходять під дією радіаційного опромінення. Величина і тип змін, що відбуваються при цьому, може дати інформацію про фізику відповідальних за це процесів. Тому виникла задача вивчення і діагностики властивостей поверхні, для розв'язання якої методи дослідження поверхні мають бути неруйнівними.

Конструкційні матеріали ядерних і термоядерних енергетичних установок в порівнянні з матеріалами традиційних енергетичних установок працюють в специфічних і складних умовах. До теперішнього часу виконано великий обсяг теоретичних і експериментальних робіт, присвячених вивченню фізичної природи радіаційних явищ, які спостерігаються в твердих тілах при опроміненні. Проте сьогодні неможливо однозначно пояснити природу і закономірності навіть основних радіаційних явищ, не кажучи вже про прогнозування поведінки матеріалів в умовах радіації. Розв'язати цю проблему можна за допомогою модельних експериментів, які дадуть можливість виявити і вивчити основні явища, що спостерігаються в твердих тілах в ядерних і термоядерних реакторах нового покоління задовго до їх промислового використання.

Актуальність даної роботи зумовлена: 1) потребою у фізичному моделюванні процесів, що проходять в міжнародному термоядерному експериментальному реакторі (ІТЕР) з матеріалами перших дзеркал для діагностики плазми; 2) необхідністю розвитку оптичних методів ранньої діагностики функціональних матеріалів і сплавів, що працюють в умовах радіаційних навантажень.

Вплив водню (дейтерію) на властивості конструкційних матеріалів ядерних і особливо термоядерних реакторів виділило його в особливу проблему фізики радіаційних дефектів твердих тіл і радіаційного матеріалознавства. З цим пов'язано інтенсивне вивчення поведінки водню в різноманітних твердотільних матеріалах.

Бомбардування твердого тіла потоками прискорених іонів супроводжується комплексом складних взаємопов'язаних явищ, які протікають на макроскопічному та мікроскопічному рівнях. Їх поява залежить як від параметрів іонного потоку (маси, енергії, енергетичного спектру, кута падіння, хімічної природи бомбардуючих іонів та ін.), так і від параметрів твердого тіла (фізичних і хімічних властивостей, кристалографічної структури і мікроструктури, температури, деформації і т.д.). Переважну більшість робіт в цьому напрямку досліджень виконано за допомогою методів математичного моделювання і теоретичних розрахунків. В той же час систематичні експериментальні дані про вплив опромінення на початкові процеси радіаційних пошкоджень опромінених матеріалів практично відсутні. У зв'язку з цим експериментальне дослідження дії пошкоджень, які пов'язані з опроміненням, на властивості твердих тіл при наявності високої концентрації водню, виявлення закономірностей дефектоутворення в залежності від параметрів іонного потоку і умов опромінення, що визначають його вплив на структуру та особливості опроміненого матеріалу, є актуальним напрямком досліджень.

Дослідження поведінки водню в матеріалах в великій мірі пов'язано з проблемами термоядерного реактору. Поведінка плазми в термоядерному реакторі вимагає безлічі діагностик, зокрема, оптичними методами.

Оптичні методи широко використовуються для діагностики плазми в приладах термоядерного синтезу для забезпечення інформації про параметри плазми, одержаної від її електромагнітного випромінювання. Цілеспрямоване керування і просторова роздільна здатність таких методів діагностики пов'язані з використанням перших дзеркал (FMs), розташованих поблизу джерела плазми. Такі внутрішньокорпусні дзеркала будуть піддані рентгенівському, гамма, нейтронному опроміненню та бомбардуванню атомами перезарядки з широким інтервалом енергій, що призведе до їх розпилення, накопичення газів, виникненню дефектів та ін. Тому критерієм вибору матеріалів для FMs має бути не лише їх основні оптичні властивості, але й стійкість матеріалів до впливу плазми.

Науковий інтерес до дзеркал з нержавіючої сталі (SS) викликаний потребою їх використання в сучасних експериментальних термоядерних установках (наприклад, Tore Supra, Large Helical Device, T-10) та потенційним застосуванням цих дзеркал у великих термоядерних установках наступного покоління. Цей матеріал є одним з найбільш придатних для моделювання поведінки дзеркал в умовах, близьких до термоядерного реактору. Для моделювання умов бомбардування, в яких знаходяться дзеркала поблизу першої стінки термоядерного реактора, в лабораторних умовах, які проведено в нашому дослідженні, було обрано іони водню з енергіями (300-1500 еВ/H⁺), густинами потоку (~10²⁰ H⁺/м²с) та інтегральними густинами потоку (1-4 10²⁴ H⁺/м²).

Одним з найперспективніших оптичних методів дослідження складних багатошарових поверхневих структур, за допомогою якого можна одержувати інформацію про чистоту поверхні та виявляти структурні неоднорідності, границі, є еліпсометрія. Еліпсометрія - єдина неруйнуюча, безконтактна методика, що дає змогу одночасно визначити оптичні константи матеріалу та товщину плівки. Обробка даних еліпсометрії спільно з результатами Оже-спектроскопії дає також можливість одержати інформацію про природу та склад досліджуваних систем.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота виконана в Інституті електрофізики й радіаційних технологій (ІЕРТ) НАН України під час виконання держбюджетних тем НАН України: «Дослідження ядерних, радіаційних і електрофізичних процесів та розвиток на їхній основі ядерних і радіаційних технологій 2005-2007» (№ ДР 0105U000142), «Колективні ефекти в ядерних багаточастинкових системах та матеріалах ядерних енергетичних установок» (№ ДР 0107U0004975) і на кафедрі загальної і експериментальної фізики Національного технічного університету «Харківський політехнічний інститут» МОН України за темами: «Дослідження особливостей взаємодії іонів водню з аморфними стеклами і металами з нанокристалічною структурою» (№ ДР 0105U006467) і «Розвиток оптичних методів вивчення радіаційно-стимульованих перетворень в конструкційних матеріалах АЕС» (№ ДР 0107U004974).

Мета і задачі дослідження. Метою роботи є розв'язання важливої наукової задачі фізики твердого тіла - встановлення основних закономірностей фізичних процесів і їх механізмів на поверхні неіржавіючої сталі та дюралюмінію (D16) під дією опромінювання іонами водню на базі створеного в роботі експериментального спектрального еліпсометра.

Для досягнення поставленої в роботі мети необхідно було вирішити такі експериментальні і теоретичні задачі:

Розробити і створити автоматизований спектральній еліпсометр для вивчення оптичних властивостей поверхні в широкому діапазоні довжин хвиль видимого світла і кутів.

Підібрати модельні об'єкти для експериментального дослідження.

Здійснити комплекс експериментальних досліджень оптичних характеристик вибраних модельних об'єктів в умовах, що імітують роботу в ІТЕР.

Дослідити взаємозв'язок змін мікрорельєфу поверхні з особливостями оптичних властивостей модифікованого іонним бомбардуванням поверхневого шару металевих модельних об'єктів.

Створити обчислювальну техніку з адекватним моделюванням порушеного поверхневого шару.

Побудувати фізичні моделі досліджуваних об'єктів, які в межах експериментальних помилок адекватно описують експеримент.

На основі результатів аналізу експериментальних даних зробити висновки про природу поверхневих шарів і особливості їх електронної структури.

Визначити вплив поверхневих шарів на оптичні властивості вибраних систем.

Об'єкт дослідження. Структура і характеристики поверхні неіржавіючої сталі і дюралюмінію, що зазнали бомбардування іонами водню.

Першу групу матеріалів склали неіржавіюча сталь, близька до SS316, як потенційний матеріал для виготовлення діагностичних дзеркал. До другої групи увійшов дюралюміній Д16, який раніше не був рекомендований для використання в якості перших дзеркал ІТЕР.

Предмет дослідження - фізичні процеси, макро- і мікроструктурні механізми процесів радіаційних пошкоджень, що мають місце при взаємодії іонних пучків і плазми з поверхнею SS і D16.

Методи дослідження. Основними експериментальними методами є багатокутова і спектральна елліпсометрія, інтерферометрія, оже-спектроскопія, растрова електронна мікроскопія, метод дифракції відбитих електронів (EBSD).

Наукова новизна одержаних результатів:

1. Створено експериментальний автоматизований спектральний еліпсометр для дослідження радіаційних перетворень поверхні металів і сплавів.

2. Експериментально доведено, що бомбардування зразків дзеркал з SS іонами водню призводить до зміни структури поверхні: 1) видаленню напруженого поверхневого шару; 2) формуванню східчастої структури за рахунок різного коефіцієнту розпилення зерен різної орієнтації; що призводить до падіння коефіцієнту відбиття. Доведено, що ерозія зерен полікристалічного SS різної орієнтації різна при бомбардуванні SS-дзеркал іонами водню.

3. Вперше експериментально доведено, що дзеркала SS з орієнтацією <1 1 1> проявляють найбільшу стійкість до впливу іонами H⁺ в інтервалі енергій до 1.5 КеВ. Оптичні характеристики монокристалічних дзеркал такої орієнтації будуть стійкішими до впливу іонами водню в зоні ІТЕР.

4. Вперше показано, що вплив на поверхню Д16 дзеркал іонів дейтерію високих енергій (~ 1.5 КеВ) - «обрушення» - викликає швидке падіння коефіцієнту відбиття у всьому діапазоні довжин хвиль (220-650 нм). Однак, при наступному тривалому опроміненні іонами низької енергії (~60 еВ) спостерігається «відновлення» коефіцієнту відбиття. На основі аналізу експериментальних даних і моделюванні ефективним середовищем встановлено механізм, що пояснює результати експерименту, заснований на: 1) хімічних процесах в поверхневому шарі в першому циклі «обрушення-відновлення» і 2) розвитку шорсткості в результаті послідовних процедур «обрушення-відновлення».

5. На прикладі особливостей оптичної провідності порушеного іонним бомбардуванням поверхневого шару Д16 показано, що для адекватного опису змін параметрів електронної структури складного металічного розупорядкованого шару є необхідним розвиток нових підходів до еліпсометричного експерименту і обчислювальної техніки з адекватним моделюванням кінетичних властивостей електронів провідності порушеного поверхневого шару.

Практичне значення одержаних результатів.

Результати, що одержані в роботі, важливі для розвитку сучасних уявлень фізики твердого тіла про структуру і фізичні властивості функціональних матеріалів в умовах взаємодії з високоенергетичними опромінюючими потоками і плазмою. Вони можуть бути використані в роботах теоретичного і прикладного характеру.

Розроблений експериментальний спектральний еліпсометр дає можливість здійснити ранню діагностику пошкоджень на поверхні функціональних матеріалів та прогнозувати їх поведінку під впливом радіації. Розроблена система автоматизації еліпсометричних вимірювань достатньо універсальна та може бути застосована в інших областях фізичного експерименту. Розроблений автором підхід може бути використаний для дослідження конструкційних матеріалів, перспективних для роботи в енергетичних установках 4-го покоління.

Визначені в дисертації механізми радіаційних пошкоджень при взаємодії водню з поверхнею функціональних матеріалів дають можливість узагальнити сучасне знання про взаємодію водню з твердим тілом, вирішити ряд проблем водневої деградації сталей та сплавів і визначити технології їх попередження.

Особистий внесок здобувача. Особисто автор дисертації:

проаналізував літературні дані за темою проведених досліджень;

брав участь в розробці і створенні автоматизованих багатокутової і спектральної еліпсометричних установок для дослідження оптичних характеристик масивних і плівкових зразків, на яких виконано основні експериментальні дослідження; на основі розробленого автором програмного забезпечення проведена чисельна обробка і моделювання;

брав участь в проведенні експерименту, обробці і аналізі одержаних результатів, теоретичних розрахунках, побудові фізичних моделей на їх основі;

автору дисертації належить одержання основних експериментальних результатів; постановка завдання, аналіз основних теоретичних і модельних результатів виконаний спільно з науковим керівником.

низка експериментів і інтерпретація їх результатів проведені в творчій співпраці зі співавторами відповідних робіт;

Апробація результатів дисертації. Результати роботи доповідалися та обговорювались на таких конференціях: 11 th International Conference-School on Plasma Physics and Controlled Fusion and 2-nd Alushta International Workshop on the Role of Electric Fields in Plasma Confinement in Stellarators and Tokamaks (Alushta (Crimea), Ukraine, September 11-16, 2006); 8 Международная конференция «Фізичні явища в твердих тілах» (11-13 грудня 2007г. - Харьков, 2007); 3-rd International workshop and summer school on plasma physics, Kiten, Bulgaria, June 30-July 5, 2008; XVIII международная конференция по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению (8-13 сентября 2008, Алушта, Крым).

Публікації. Результати досліджень, викладених в дисертації, опубліковані в 10 наукових працях. Зокрема, у 6 наукових статтях у фахових журналах, які відповідають вимогам ВАК України, у 2 статтях в збірниках праць міжнародних конференцій, а також у 2 тезах доповідей на міжнародних конференціях.

Структура та обсяг дисертації. Дисертація складається з вступу, 5 розділів, висновків, переліку використаних джерел з 117 найменувань. Загальний обсяг дисертації складає 147 сторінок, в тому числі 40 рисунків і 7 таблиць.

Основний зміст роботи

У вступі дано обґрунтування актуальності вибраного напряму досліджень, сформульована мета і завдання роботи, обґрунтований вибір об'єкту дослідження, наукова новизна і практична цінність одержаних в дисертаційній роботі результатів. Представлені відомості про апробацію результатів і публікації, відображений зв'язок тематики дисертаційної роботи з науковими програмами Інституту електрофізики і радіаційних технологій НАН України і кафедри загальної та експериментальної фізики Національного технічного університету «Харківський політехнічний інститут» МОН України.

У першому розділі «Процеси взаємодії іонних пучків і плазми з поверхнею твердих тіл. Еліпсометрія - метод дослідження поверхні» («Літературний огляд») висвітлено сучасний стан фундаментальної проблеми взаємозв'язку викривлень поверхні в результаті опромінювання з оптичними характеристиками металів і відновлення в результаті теоретичного моделювання енергетичного спектру щільності їх енергетичних станів. Розглянуто проблеми, які виникають перед фізикою твердого тіла при вирішенні фундаментальних і прикладних задач при освоєнні ядерних і термоядерних джерел енергії. Проведено аналіз літературних даних, присвячених впливу водню на мікроструктуру і характеристики аморфних і полікристалічних систем, еволюцію профілів розподілу водню в цих матеріалах в процесі опромінювання. Проведено аналіз аналітичних методик, які використовуються в експерименті.

У огляді результатів експериментальних і теоретичних досліджень атомно-електронної структури і оптичних властивостей металів простежується два тісно пов'язаних, але в той же час самостійних підходів: 1) теоретичні і експериментальні дослідження атомної структури металів з подальшим розрахунком на основі одержаних даних параметрів електронної структури і фізичних, перш за все оптичних, властивостей; 2) дослідження оптичних констант матеріалів нового типу високочутливими спектральними методами з урахуванням складної структури їх поверхні і подальшою оцінкою параметрів мікроструктури поверхні і енергетичної електронної структури матеріалу.

Перевагою першого підходу до вивчення нових матеріалів в порівнянні з другим є можливість прямої експериментальної перевірки результатів моделювання. Проте широке використання методів цієї групи (нейтронографічних структурних досліджень, ультрафіолетової і рентгенівської фотоелектронної спектроскопії) стримується складністю відповідних експериментів і недостатньою точністю визначення необхідних параметрів. Крім того, дослідження атомної структури методами дифракції рентгенівського випромінювання і нейтронів можуть привести до змін конфігурації атомної структури матеріалів, зокрема, до розпухання матеріалів в результаті опромінювання. Оптичні ж дослідження при їх відносній простоті, досить високої точності і неруйнуючому характері по відношенню до досліджуваного зразка для однозначної інтерпретації вимагають лише адекватного моделювання структури поверхні.

Для створення нових металевих матеріалів із заданими властивостями і розуміння природи цих властивостей необхідно:

1) вивчити взаємозв'язок мікрорельєфу поверхні і оптичних властивостей полікристалічних матеріалів, опромінених заданими потоками високоенергетичних іонів, для створення вимірювальних і обчислювальних процедур з метою адекватного моделювання порушеного поверхневого шару і розділення оптичного відгуку власне поверхні зондованої системи і відгуку її об'єму на відповідну дію;

2) вивчити особливості оптичних властивостей поверхні металевого дзеркала, модифікованого іонним випромінюванням;

3) вивчити оптичні характеристики, зокрема, спектр оптичної провідності, який є інформативною величиною, що характеризує енергетичний спектр щільності станів електронів поблизу рівня Фермі;

4) розробити методики спектроеліпсометрії валентних станів електронів в металах з реєстрацією змін їх енергетичних станів і кінетики в результаті іонного бомбардування.

У висновках до розділу окреслено коло завдань, вирішення яких є актуальним. В кінці розділу сформульовані завдання даної роботи.

У другому розділі «Експериментальна техніка і методи визначення параметрів досліджуваних об'єктів» описані експериментальні установки і методики, що дали можливість виконати комплекс експериментальних досліджень оптичних характеристик вибраних модельних об'єктів. Розглянуто методи обробки експериментальних результатів і основні моделі приповерхневого шару для інтерпретації результатів еліпсометричних вимірювань. Особливу увагу приділено оригінальним розділам, пов'язаним із створенням універсальної системи автоматизації експерименту, що стала основою створеного в роботі спектрального еліпсометра для вивчення оптичних властивостей досліджуваних в роботі матеріалів і модифікації ЛЕФ-3М-1. Система працює під керуванням ЕОМ, відрізняється простотою монтажу-демонтажу, мінімумом нестандартних елементів і надійністю всіх вузлів. Особливістю системи є можливість її використання в інших областях фізичного експерименту.

Автоматизація дала можливість провести детальний аналіз характеру і величини флуктуаційних помилок і побудувати алгоритми, що зводять ці помилки до мінімуму. Автоматизація дала змогу не тільки не погіршити точність ЛЕФ-ЗМ-1, але й підвищити її алгоритмічними прийомами.

Реалізовано електронний і програмний інтерфейс зв'язку з комп'ютером, створено спеціалізоване математичне і програмне забезпечення для автоматичного управління і обробки результатів вимірювань.

У третьому розділі «Пошкодження дзеркал з неіржавіючої сталі, що зазнали бомбардування іонами водню» викладено експериментальні результати, що дають змогу оцінити зміни в структурі поверхні, що призводять до змін оптичних властивостей неіржавіючої сталі (SS) в результаті опромінювання іонами водню. Представлено результати бомбардування SS-дзеркал іонами дейтерію H₃⁺ з різними фіксованими енергіями (0.3, 0.65 і 1.5 КеВ/H⁺, зразки з номерами №1, №2 та №3, відповідно), з щільністю потоку (0.5ч2.0)Ч10²⁰ H⁺/м²с і флюенсами ~2.2Ч10²⁴ H⁺/м². Метою даного розділу було інтерферометричне дослідження подальшого розвитку структури поверхні - глибини ерозії і висот сходинок на межах зерен - в результаті H⁺ опромінення. Еліпсометричні вимірювання проводилися для побудови фізичної моделі поверхневого шару SS дзеркал, модифікованих іонним опромінюванням. Варіація енергії іонів при постійному флюенсі значно впливає на структуру пошкодження, що формується на поверхні SS-дзеркал. Обговорюються можливі механізми дії іонів на поверхню, а також запропонована модель пошкодженого шару поверхні.

Зміна мікрорельєфу поверхні в результаті іонного опромінювання як функція енергії іонного потоку вивчалася за допомогою оптичної мікроскопії і інтерферометрії.

Бомбардування дзеркал з неіржавіючої сталі іонами водню призводить до зміни морфології і структури поверхні. На поверхні SS відбуваються два процеси: (I) видалення напруженого поверхневого шару і (II) формування ступінчастої структури.

Для енергій до 1.5 КеВ/H⁺ пошкоджений поверхневий шар, утворений в результаті іонного бомбардування, може бути модельований однорідним шаром з меншою щільністю, ніж початковий матеріал. Оптичні константи n_L і k_L для цього шару змінюються з енергією, але без видимої зміни коефіцієнта нормального відбиття R. Дані вимірювання підтверджують, що значну роль у втраті відбивної здатності в результаті бомбардування SS дзеркал іонами водню відіграє різна ерозія окремих зерен. Такі дзеркала були б стійкішими до втрати відбивної здатності, якби складалися з монокристалів.

У четвертому розділі «Залежність ерозії полікристалічної неіржавіючої сталі, підданої опромінюванню іонами водню, від шорсткості поверхні і орієнтації зерен» досліджено пошкодження поверхні дзеркал з полікристалічної неіржавіючої сталі під впливом потоків іонів з флюенсами 1-4.3Ч10²⁴ H/м² і енергіями 300-1500 еВ/Н. За допомогою скануючого електронного мікроскопа (SEM) (з роздільною здатністю 100 нм) спостерігався мікрорельєф на окремих зернах, а також велика відмінність глибини проникнення ерозії для різних зерен. Виявлено, що відмінності в мікрорельєфі різних зерен не залежать від енергії опромінювання. Коефіцієнт розпилювання (Y) залежить від орієнтації зерен і відрізняється приблизно в 2 рази при всіх енергіях опромінювання. Кореляція між морфологією поверхні і орієнтацією окремих зерен була вивчена методом дифракції відбитих електронів (EBSD). Зерна з орієнтацією поверхні близькою до <1 1 1> не проявляли значного внутрішньозеренного мікрорельєфу, хоча коефіцієнт розпилювання (Y) у них максимальний. Для інших орієнтацій поверхонь, таких як <3 1 1>, не виявлено кореляції між Y і шорсткістю.

Окремі зерна майже завжди відокремлені сходинками. Такий ступінчастий рельєф є характерним результатом різного ступеня ерозії для зерен різної орієнтації. Деякі зерна зберегли гладкість поверхні, тоді як інші сильно шорсткі (внутрішньозеренний мікрорельєф). Іонне опромінювання є стандартним прийомом в металографії для прояву структури зерен в полікристалічних матеріалах.

Дослідження меж плями дало можливість оцінити товщину шару, пошкодженого під час полірування. Цей шар виглядає як каламутна область уздовж межі плями, в якій зникають межі зерен. Для визначення, в якій точці присутній пошкоджений шар, аналізувалася якість EBSD лінійної картини. Аналіз поперечного положення відповідної картини EBSD і подряпин, що перетинають межу плями, в похилій і непохилій геометрії дав можливість оцінити товщину пошкодженого шару в інтервалі 0.1-0.2 мкм. Ця товщина узгоджується з розрахунковою середньою глибиною ерозії, що відповідає виникненню помітної морфології ерозії. Беручи до уваги деформований шар і порівнюючи середню глибину ерозії з максимальною спостережуваною висотою сходинки, можна оцінити, що коефіцієнт розпилювання для окремих зерен змінюється приблизно в 2 рази для всіх енергій. Такий розподіл коефіцієнта розпилення характерний для металів з гранецентрованою кубічною кристалічною решіткою. Звичайно інтервал розподілу змінюється з величиною енергії впливу.

Аналіз поверхні неіржавіючої сталі, опроміненої іонами, показує, що коефіцієнт розпилення зерен з різною орієнтацією розрізняється в 2 рази у всьому інтервалі енергій. Це призводить до істотного розкиду коефіцієнта розпилення і, як наслідок, до типового східчастого мікрорельєфу поверхні. Тоді як окремі зерна мають гладку поверхню, інші характеризуються широким інтервалом внутрішньозеренного мікрорельєфу від «кратероподібних западин» до «компактної дрібно-волокнистої структури».

Зерна з орієнтацією <1 1 1> не проявляють значного внутрішньозеренного рельєфу, хоча коефіцієнт розпилення для них не найменший. Незначні зміни кута нахилу (декілька градусів) іонного потоку щодо поверхонь з низькими індексами, наприклад <3 1 1>, приводить до серйозних змін ступеню ерозії і утворенню різного роду внутрішньозеренного рельєфу.

У п'ятому розділі «Оптичні властивості алюмінієвих дзеркал при дії іонів дейтерієвої плазми в умовах, що імітують ІТЕР» вивчено іонно-індуковані зміни оптичних властивостей поверхні зразків дзеркал із сплаву алюмінію D16 при дії іонів дейтерієвої плазми в умовах, що імітують вплив середовища на внутрішньокорпусні дзеркала в ІТЕР. Еліпсометрія і рефлектометрія були використані для характеристики поверхні дзеркал, разом з декількома методиками діагностики поверхні (XPS, Auger, SIMS). Результати спектральної і багатокутової еліпсометрії були проаналізовані в моделі чистої поверхні і моделі ефективного середовища, що складається з Al, Al₂O₃, (Al(OD)₃ або AlOOD) і порожнеч. Встановлено, що коефіцієнт відбиття падає внаслідок опромінювання іонами в КеВ-діапазоні, але може бути відновлений подальшою тривалою дією іонами низьких енергій (~60 еВ). Хімічні процеси призводять до збільшення оксидного шару, відповідального за зниження коефіцієнта відбиття, оскільки зменшення оксидного шару подальшою дією D⁺ низьких енергій може приводити до відновлення високої відбивної здатності. На основі аналізу одержаних результатів і результатів моделі ефективного середовища був запропонований механізм для пояснення експериментальних даних. Механізм заснований на: 1) хімічних процесах в поверхневому шарі при перших циклах «обрушення-відновлення»; 2) формуванні поверхневого шорсткого шару після повторень «обрушення-відновлення».

По результатам дослідження встановлено, що дія на поверхню Al дзеркал іонів дейтерієвої плазми високих енергій (~1 кеВ) викликає швидке падіння коефіцієнта відбиття у всьому діапазоні довжин хвиль, де проводилися спектральні вимірювання (220-650 нм). Проте, при подальшому опромінюванні іонами дейтерієвої D⁺ плазми низької енергії (~60 еВ) спостерігається відновлення коефіцієнту відбиття. Таким чином, показана діагональна аналогія між Be і Al не тільки відносно хімічних властивостей, але і оптичних.

Причинами оборотних змін коефіцієнту відбиття припускаються іонно-індуковані хімічні процеси в поверхневому оксидному шарі. Високоенергетичне бомбардування за наявності кисню призводить до потовщення шару і збільшення змісту гідроксидів, бомбардування іонами з низькою енергією викликає зменшення цього шару і розпад гідроксидів.

Мікроскопічна шорсткість (виявлена еліпсометрією) найкращим чином може бути описана моделлю, що припускає в поверхневому шарі комбінацію Al з Al₂O₃ (Al(OD)₃ і AlOOD), а також з порожнечами в пропорціях, визначених наближенням ефективного середовища Бруггемана.

Такі процеси обмежуватимуть використання Al дзеркал або дзеркал з Al₂O₃ покриттям в тих місцях реактора ІТЕР, де дзеркала піддаватимуться дії потоків атомів або іонів ізотопів водню, а також атомів і іонів, що містять кисень.

Основні результати та висновки

В результаті проведених в дисертації досліджень вирішено важливу наукову задачу фізики твердого тіла - встановлені основні закономірності фізичних процесів і механізми на поверхні неіржавіючої сталі і дюралюмінію D16 під дією опромінювання іонами водню на базі створеного в роботі експериментального спектрального еліпсометра. Основні результати роботи можна сформулювати у вигляді таких висновків:

1. Створено ряд експериментальних еліпсометричних установок для дослідження радіаційних перетворень поверхні металів і сплавів: а) автоматизований нуль-еліпсометр ЛЕФ-3М-1. Автоматизація дала можливість провести детальний аналіз характеру і величини флуктуаційних помилок, а також побудувати алгоритми, що зводять ці помилки до мінімуму. Це дало можливість не тільки не погіршити точністні характеристики ЛЕФ-3М-1, але навіть підвищити точність алгоритмічними прийомами; б) автоматизований спектральний еліпсометр для вивчення оптичних властивостей поверхні в широкому діапазоні довжин хвиль видимого світла. Прилад автоматизований і управляється за допомогою ЕОМ. Реалізований електронний і програмний інтерфейс зв'язку з комп'ютером, створено спеціалізоване математичне і програмне забезпечення для автоматичного управління і обробки результатів вимірювань.

2. Експериментально доведено, що бомбардування зразків дзеркал з SS іонами водню призводить до зміни структури поверхні: 1) видаленню напруженого поверхневого шару; 2) формуванню ступінчастої структури за рахунок різного коефіцієнта розпилювання зерен різної орієнтації; що приводить до падіння коефіцієнту відбиття. Доведено, що ерозія зерен полікристалічного SS різної орієнтації різна при бомбардуванні SS-дзеркал іонами водню.

3. Вперше експериментально доведено, що дзеркала з неіржавіючої сталі з орієнтацією <1 1 1> проявляють найбільшу стійкість до дії іонами H⁺ у інтервалі енергій до 1.5 кеВ. Оптичні характеристики монокристалічних дзеркал такої орієнтації будуть стійкішими до дії іонів водню в зоні ІТЕР.

4. Вперше показано, що дія на поверхню Al дзеркал іонів дейтерію високих енергій (~ 1.5 КеВ) - «обрушення» - викликає швидке падіння коефіцієнту відбиття у всьому діапазоні довжин хвиль (220-650 нм). Проте, при подальшому тривалому опромінюванні іонами низької енергії (~ 60 еВ) спостерігається «відновлення» коефіцієнту відбиття. На підставі аналізу експериментальних даних і моделювання ефективним середовищем встановлений механізм, що пояснює результати експерименту, заснований на: 1) хімічних процесах в поверхневому шарі в першому циклі «обрушення-відновлення» і 2) розвитку шорсткості в результаті послідовних процедур «обрушення-відновлення».

5. Вперше показано, що для адекватного опису змін параметрів електронної структури утвореної в результаті бомбардування складного металевого розупорядкованого шару потрібен розвиток нових підходів до еліпсометричного експерименту і обчислювальної техніки з адекватним моделюванням кінетичних властивостей електронів провідності порушеного поверхневого шару.

6. Одержані результати демонструють можливості оптичної мікроскопії, інтерферометрії, скануючої електронної мікроскопії і еліпсометрії, які доповнюють один одного, для проведення докладних досліджень мікроструктури і топографії SS-дзеркал, що зазнали бомбардування іонами водню. Зокрема, еліпсометрія є дуже ефективною неруйнуючою методикою дослідження неоднорідних шарів на твердих поверхнях в нанометровому масштабі на ранній стадії розвитку дефектів.

Перелік опубликованих робіт за темою диссертації

1. Галуза А.А. Система автоматизации криогенного спектрального эллипсометра / А.А. Галуза, А.Д. Кудленко, К.А. Слатин, А.И. Беляева, М.М. Смирнов // Приборы и техника эксперимента.- 2003.- №4.- С.51-53.

2. Галуза А.И. Универсальная система автоматизации эксперимента / А.И. Галуза, А.А. Галуза, К.А. Слатин, А.Д. Кудленко, М.М. Смирнов // Радиоэлектроника и информатика.- 2004.- №1 (26).- C.66-69.

3. Balden M. Surface roughening and grain orientation dependence of the erosion of polycrystalline stainless steel by irradiation / M. Balden, A.F. Bardamid, A.I. Belyaeva, K.A. Slatin, J.W. Davis, A.A. Haasz, M. Poon, V.G. Konovalov, I.V. Ryzhkov, A.N. Shapoval,V.S. Voitsenya // Journal of nuclear materials.- 2004.- V.329-333.- P.1515-1519.

4. Belyaeva A.I. Hydrogen bombardment damage in stainless steel mirrors / A.I. Belyaeva, A.F. Bardamid, J.W. Davis, A.A. Haasz, V.G. Konovalov, A.D. Kudlenko, M. Poon, K.A. Slatin, V.S. Voitsenya // Journal of nuclear materials.- 2005.- V.345.- P.101-108.

5. Беляева А.И. Спектральный эллипсометрический комплекс для диагностики радиационных превращений в металлах и сплавах / А.И. Беляева, А.А. Галуза, В.Ф. Клепиков, В.В. Литвиненко, А.Г. Пономарев, М.А. Сагайдачный, К.А. Слатин, В.В. Уваров, В.Т. Уваров // Вопросы атомной науки и техники. Серия физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение.- 2009.- Т.93, №2.- С.191-197.

6. Bardamid A.F. Optical properties of Al mirrors under impact of deuterium plasma ions in experiments simulating ITER conditions / A.F. Bardanid, A.I. Belyaeva, J.W. Davis, M.V. Dobrotvorskaya, A.A. Galuza, L.M. Kapitonchuk, V.G. Konovalov, I.V. Ryzhkov, A.F. Shtan', K.A. Slatin, S.I. Solodovchenko, V.S. Voitsenya // Journal of nuclear materials.- 2009.- V.399.- P. 473-480.

7. Bondarenko V.N. The properties of contaminating films deposited on in-vessel mirrors in large helical device, Tore supra and Triam-1M / V.N. Bondarenko, A.I. Belyaeva, K.A. Slatin, Ch. Gil, V.G. Konovalov, M. Lipa, N.I. Naidenkova, I.V. Ryzhkov, A. Sagara, B. Schunke, A.N. Shapoval, A.F. Stan, G.De Temmerman, V.S. Voitsenya, H. Zushi // Book of Abstracts of 11-th International Conference-School on Plasma Physics and Controlled Fusion and 2-nd Alushta Internatinal workshop on the role of electric fields in plasma confinement in stellarators and tokamaks, Alushta (Crimea), Ukraine, September 11-16, 2006.- P.97.

8. Беляева А.И. Оптические свойства поверхности металлов (Mo, Be), облученных ионами водорода и дейтерия / А.И. Беляева, А.А. Галуза, К.А. Слатин // Материалы 8 Международной конференции «Физические явления в твердых телах» 11-13 декабря 2007г.- Харьков: ХНУ, 2007.- С.119.

9. Voitsenya V.S. Ion-bombardment modification of the surface of mirrors fabricated of ZrTiCuNiBe amorphous alloys / V.S. Voitsenya, A.S. Bakai, A.F. Bardamid, A.I. Belyaeva, V.G. Konovalov, K.V. Kovtun, D.I. Naidenkova, V.I. Ryzhkov, A.F. Shtan', K.A. Slatin, S.I. Solodovchenko, O.V. Trebmach, A.A. Vasil'ev, K.I. Yakimov // Book of Abstracts of 3-rd International workshop and summer school on plasma physics, Kiten, Bulgaria, June 30-July 5.- 2008.- P.38.

10. Беляева А.И. Спектральный эллипсометрический комплекс для диагностики радиационных превращений в металлах и сплавах / А.И. Беляева, А.А. Галуза, В.Ф. Клепиков, В.В. Литвиненко, А.Г. Пономарев, М.А. Сагайдачный, К.А. Слатин, В.В. Уваров, В.Т. Уваров // Труды XVIII международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению, Алушта, Крым.- 8-13 сентября.- 2008.

Анотація

Слатін К.О. Структура та характеристики поверхні нержавіючої сталі та дюралюмінію, що зазнали бомбардування іонами водню. _ Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла. - Інститут електрофізики і радіаційних технологій НАН України, Харків, 2010.

У дисертації встановлені основні закономірності фізичних процесів і механізмів на поверхні неіржавіючої сталі і дюралюмінію (D16) під дією опромінювання іонами водню на базі створеного в роботі експериментального спектрального еліпсометра.

Одержано експериментальні результати, що дають можливість оцінити зміни в структурі поверхні, що приводять до змін оптичних властивостей неіржавіючої сталі (SS) в результаті опромінювання іонами водню. Показано, що варіація енергії іонів при постійному флюенсі робить істотний вплив на структуру пошкодження, що формується на поверхні SS-дзеркал. Запропоновано розглядати пошкоджений шар в моделі наближення ефективного середовища, що складається з суміші металу і порожнеч (повітря).

Аналіз (за допомогою скануючого електронного мікроскопа (SEM)) поверхні неіржавіючої сталі, опроміненої іонами H₃⁺, показує, що коефіцієнт розпилення зерен з різною орієнтацією розрізняється в 2 рази на всьому діапазоні енергій.

Вивчено зміни оптичних властивостей поверхні алюмінієвого сплаву D16 при дії іонів дейтерієвої плазми в умовах, що імітують вплив середовища на внутрішні дзеркала в ІТЕР. Встановлено, що коефіцієнт відбиття падає унаслідок опромінювання іонами в кеВ-діапазоні («обрушення»), а потім може бути відновлений подальшою тривалою дією («відновлення») іонами низьких енергій (~60 еВ). На основі аналізу експериментальних результатів і результатів розрахунку в моделі ефективного середовища був запропонований механізм для пояснення експериментальних даних.

Ключові слова: еліпсометрія, перші дзеркала діагностики плазми в ІТЕР, бомбардування дейтерієвою плазмою, дзеркала з нержавіючої сталі, Al.

Abstract

Slatin K.A. Structure and characteristics of stainless steel and duralumin surfaces, which were bombarded by the ions of hydrogen. - Manuscript.

Thesis for a PhD degree in physical-mathematical sciences by specialty 01.04.07 - solid state physics. - Institute of electrophysics & radiation technologies of the National academy of science of Ukraine, Kharkiv, 2010.

Basic regularities of physical processes and mechanisms on the surface of stainless steel and duralumin (D16) irradiated by the ions of hydrogen were defined in thesis based on created in work experimental spectral ellipsometer.

Experimental results were achieved which allow to estimate the changes in a structure surfaces causing changes of optical properties of stainless steel (SS) as a result of irradiation by the ions of hydrogen. It was shown that variation of energy of ions at permanent fluence has substantial influence on the structure of the damage formed on the surface of SS-mirrors. The damaged layer was offered to be examined in the model of effective environment approach, consisting of mixture of metal and empty space (air).

Analysis (by a scanning electronic microscope (SEM)) of surface of the stainless steel exposed to the rays by ions H₃⁺, shows that the coefficient of dispersion of grains with the different orientation differentiates in 2 times on all range of energies.

The changes of optical properties of surface of aluminum alloy D16 were studied at influence of ions of heavy hydrogen plasma in conditions imitating influence of environment on internal mirrors in ITER. It was found that the coefficient of reflection falls because of irradiation by ions in keV-range («crash»), and then can be recovered by subsequent long influence («restore») by the ions of low energies (~60 eV). A mechanism was offered for explanation of experimental information based on analysis of the experimental results and results of calculation in the effective environment model.

Key words: ellipsomtery, first mirrors of diagnostics of plasma in ITER, bombardment by heavy hydrogen plasma, mirrors from stainless steel, Al.

Аннотация

Слатин К.А. Структура и характеристики поверхности нержавеющей стали и дюралюминия, подвергнутых бомбардировке ионами водорода. _ Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07 - физика твердого тела. - Институт электрофизики и радиационных технологий НАН Украины, Харьков, 2010.

В диссертации решена важная задача физики твердого тела - установление основных закономерностей физических процессов и механизмов на поверхности нержавеющей стали и дюралюминия (D16) под действием облучения ионами водорода на базе созданного в работе экспериментального спектрального эллипсометра.

Разработана универсальная система автоматизации эксперимента, послужившая основой для созданных в работе спектрального и многоуглового (на базе ЛЕФ-3М-1) эллипсометров для изучения оптических свойств исследуемых в работе материалов.

Получены экспериментальные результаты, позволяющие оценить изменения в структуре поверхности, приводящие к изменениям оптических свойств нержавеющей стали (SS) в результате облучения ионами водорода. Для этого были проведены: 1) интерферометрическое исследование развития структуры поверхности - глубины эрозии и высот ступенек на границах зерен - в результате H⁺ облучения; 2) эллипсометрические измерения для установления физической модели поверхностного слоя SS зеркал, модифицированных ионным облучением. Показано, что вариация энергии ионов при постоянном флюэнсе оказывает существенное влияние на структуру повреждения, формирующегося на поверхности SS-зеркал. В результате на поверхности SS происходят два процесса, относящихся к распылению ионами водорода: (I) удаление напряженного поверхностного слоя и (II) формирование ступенчатой структуры на чистом (ненапряженном) SS материале. Рассмотрены возможные механизмы воздействия ионов на поверхность, на основе которых предложено рассматривать поврежденный слой в модели приближения эффективной среды, состоящий из смеси металла и пустот (воздуха). Для энергий вплоть до 1.5 кэВ/H+ поврежденный поверхностный слой, образованный в течение ионной бомбардировки, может быть обоснованно моделирован однородным слоем с меньшей плотностью, чем исходный материал. Оптические константы n_L и k_L для этого слоя изменяются с энергией, но без видимого изменения коэффициента нормального отражения R. Данные измерения подтверждают, что значительную роль в потере отражательной способности в результате бомбардировки SS зеркал ионами водорода играет различная эрозия отдельных зерен. Очевидно, что такие зеркала были бы более устойчивыми к потере отражательной способности, если бы состояли из монокристаллов.

Анализ (с помощью сканирующего электронного микроскопа (SEM)) поверхности нержавеющей стали, облученной ионами H₃⁺, показывает, что коэффициент распыления зерен с различной ориентацией различается в 2 раза на всем диапазоне энергий. Следствием разброса коэффициента распыления является ступенчатый микрорельеф поверхности. В то время как отдельные зерна обладают гладкой поверхностью, другие характеризуются широким диапазоном внутризеренного микрорельефа от «кратероподобных впадин» до «компактной мелко-волокнистой структуры». Экспериментально доказано, что зеркала SS с ориентацией <1 1 1> проявляют наибольшую устойчивость к воздействию ионами водорода в диапазоне энергий до 1.5 КэВ. Оптические характеристики монокристаллических зеркал такой ориентации будут более устойчивыми к воздействию ионами водорода в зоне ИТЭР. оптичний металевий іонний

Изучены изменения оптических свойств поверхности сплава алюминия D16 при воздействии ионов дейтериевой плазмы в условиях, имитирующих влияние среды на внутренние зеркала в ИТЭР. Установлено, что коэффициент отражения падает вследствие облучения ионами в кэВ-диапазоне («обрушение»), а затем может быть восстановлен последующим продолжительным воздействием («восстановление») ионами низких энергий (~60 эВ). На основе анализа экспериментальных результатов и результатов расчета в модели эффективной среды был предложен механизм для объяснения экспериментальных данных. Механизм основан на: 1) химических процессах в поверхностном слое при первых циклах «обрушение-восстановление»; 2) формировании поверхностного шероховатого слоя после повторений циклов «обрушение-восстановление».

На примере особенностей оптической проводимости нарушенного ионной бомбардировкой поверхностного слоя Д16 показано, что для адекватного описания изменений параметров электронной структуры сложного металлического разупорядоченного слоя требуется развитие новых подходов к эллипсометрическому эксперименту и вычислительной технике с адекватным моделированием кинетических свойств электронов проводимости нарушенного поверхностного слоя.

Ключевые слова: эллипсометрия, первые зеркала диагностики плазмы в ИТЭР, бомбардировка дейтериевой плазмой, зеркала из нержавеющей стали, Al.

Размещено на Allbest.ru

...