Масоперенос домішкових атомів у матеріалах атомної енергетики, радіоактивних відходах і джерелах випромінювань

У розділі 4 «Дослідження поводження неорганічних матеріалів, використовуваних при іммобілізації й похованні радіоактивних відходів і їхня трансмутація за допомогою електронних прискорювачів» приведено результати використання лінійних прискорювачів електронів для вивчення дифузії аналогів радіоактивних відходів та трансмутації радіоактивних відходів.

Створення методів дослідження процесів дифузії лужних металів і Mn (аналога по хімічним властивостям Тс) в опромінених і неопромінених зразках граніту Українського кристалічного щита представляє особливу важливість для розвитку ядерної енергетики України. Опромінення зразків граніту проводилося на пучку гальмівного випромінювання прискорювача електронів з E=10 МеВ і струмом до 1 мА. Опромінення проводилось до дози -квантів 1,710⁹ рад. Завершення опромінення виконувалося на пучку гальмівного випромінювання лінійного прискорювача з E=23 МеВ і струмом 700 мкА протягом 6 діб. Зразки дробилися до 20 меш (0,83 мм). Після радіаційного “охолодження” зразка протягом двох діб проводили вилуговування в екстракторі “Сокслет”. Фільтрат містить елементи або їхні сполуки, які виносяться зі зразка в розчин. Температура фільтрату в циліндрі екстрактора становила 72^оС. Фільтрат із приймача “Сокслета” переносився в конічну колбу. Активність фільтрату вимірялася за допомогою Ge(Li)-спектрометра.

Кількість речовини q, яка пройшла через одиницю поверхні за час t, у нашому випадку, можна виразити в такий спосіб: q=(2/^1/2)c_o(Dt)^1/2, де с_о - концентрація досліджуваної речовини, D - коефіцієнт дифузії. Використовуючи отримані в експерименті значення швидкості вилуговування Na, Rb, Cs і Mn, були розраховані коефіцієнти їхньої дифузії.

Коефіцієнти дифузії лужних металів для Т=95^оС протягом перших 1015 діб вилуговування для мінералів граніту в координатах lgD, lgt змінюються за лінійним законом. Можна бачити, що коефіцієнти дифузії для Na і Rb зменшуються в ході вилуговування. Для Mn коефіцієнт дифузії істотно збільшується в ході вилуговування, що, очевидно, обумовлюється формуванням шару гідроксидів. Відзначимо, що коефіцієнти дифузії для Na найбільш низькі. Більше високі значення спостерігаються для Rb і ще більші для Cs.

Іонні радіуси Na, Rb, Cs і K становлять 0,098; 0,149; 0,165 і 0,133 нм, відповідно. Калієві польові шпати й плагіоклази становлять 65-70 % по масі в досліджуваному граніті. Rb і Cs, знаходячись в них, мають більші в порівнянні з К іонні радіуси й тому викликають за рахунок пружних деформацій істотну зміну пре експоненціального (частотного) множника D_o у виразі для коефіцієнта дифузії D (D=D_oexp(Q/RT), де Qенергія активації, Rгазова постійна, Tабсолютна температура). D_o обумовлений фізико-хімічними властивостями кристалу. У першому наближенні помітна зміна частотного множника відбувається завдяки зміні частоти коливань атома : = (1/) (К/М)^1/2, де М - маса ізотопу й К - коефіцієнт твердості пружної зростаючої сили для частки, що рухається в потенційній ямі V(x)=V(x_o)+0,5 K(xx_o)². Як показують розрахунки, частотний множник для Cs в 5 разів більший, ніж для Na в NaCl. Домішка Na у польових шпатах не випробовує зростаючої деформації, а в плагіоклазі входить як вихідний компонент. Тому коефіцієнти дифузії Na мають мінімальні значення.

Найважливішою науково-технічною проблемою атомної енергетики є вибір і розробка матеріалів будівельних конструкцій майбутніх атомних електростанцій або сховищ РАВ, здатних надійно ізолювати радіоактивні й токсичні речовини від можливого попадання в навколишнє середовище. У цьому зв'язку особливо актуальними представляються дослідження матеріалів конструкцій, які перенесли екстремальний вплив катастрофи на 4-у енергоблоці ЧАЕС в 1986 р.

Відомо, що в початковий період аварії в зоні реактора при температурі 1700_ 2300°C утворився розплав лавоподібної паливовміщуючої маси (ЛППМ), який внаслідок руйнувань будівлі, попадав у сусідні приміщення. Умови, у яких перебували бетонні стіни приміщень під час аварії, можна зіставити з добре вивченим режимом метаморфічного перетворення гірських порід на порівняно невеликих глибинах при температурах 400 _ 1200°C. У таких умовах істотний вплив на специфіку розвитку реакцій мінералоутворення обумовлений впливом метаморфізації продуктів дегазації глибинних розплавлених мас (флюїдів), активність яких визначається парціальним тиском складових газів (H, S, F, Cl, і ін.) і полегшується надзвичайно високою проникаючою здатністю Н.

Досліджували зразки керна, узятого в 2000 році з бетонної стіни технологічного каналу реактора. Впродовж ~83 годин стіни цього каналу піддавалися активному впливу розплаву ЛППМ, який потім витік через пропалене дно. Досліджувані проби представляли частини керна довжиною по 5 см у вигляді дрібнозернистого матеріалу вагою 30_150 мг, отриманого шляхом послідовного буравлення стіни каналу в напрямку зовні до його осі. Місце відбору проб було обрано істотно вище максимального рівня поверхні розплавленої ЛППМ. Частина керна, довжиною близько 2,5 см, що прилягала до зовнішньої поверхні, викришилась усередину каналу й виявилася недоступною для вимірів. Визначення вмісту елементів (Na, Ca, Ti, Mn, Ni, Rb, Zr і U) проводилося методом фотоактиваційного аналізу при Е_max=20,2 МеВ.

Процеси тепломасопереносу в бетонних структурах при високих температурах, поряд зі звичайною теплопровідністю, вимагають для коректного опису обліку ряду супутніх нелінійних явищ: поширення пари і води, викликане градієнтами тиску, капілярні ефекти, процеси теплообміну при фазових переходах, обумовлені зміною водної (випар, десорбція усередині пор, дегідратація) і твердої фаз. Крім того, зі зміною пористої структури при високій температурі різко змінюється дифузійна проникність бетону. Для імітації еволюції температури й розподілу домішок по глибині була розроблена числова модель, відповідно до якої бетон приймався у вигляді однорідної, пористої багатофазної системи, що перебуває на локальному рівні в стані рівноваги з порожнечами основи, у початковий момент заповненими водою й газовою фазою. Основні рівняння збереження маси для опису переміщення тепла, вологи й домішок у бетоні, що містить вільну воду, водяний пар, сухе повітря, можуть бути визначені в такий спосіб (а,б,в,г,д):

^(а,б,в)

^(г,д)

де: J - потік маси; е - об'ємна концентрація; с - щільність; сС, k - теплоємність і теплопровідність цементу; л_E, л_D - питома теплота випару й гідратації; T - температура; t - час; індекси L, D, V, A, G, i ставляться до вільній, дегідратованій воді, пару, сухому повітрю, газовій фазі і домішкам. Рівняння водного балансу (а,б) ураховують швидкість випару вільної води, E_L і внесок дегідратованої води, ?(е_D,с_L)/?t. Баланс маси сухого повітря (в) включає дифузійний потік і потік під дією тиску. Рівняння теплового балансу для всього середовища (г) ураховує конвекцію, (сCv)·T, вплив фазових змін і процесу зневоднювання. Рівняння дифузії (д) для домішок, що представляють інтерес, були прийняті в нехтуванні можливого взаємного впливу компонентів, що беруть участь у масопереносі.

Проведені в даній роботі розрахунки були виконані в рамках одномірної моделі, з використанням методу кінцевих елементів. Варіюванням параметрів моделі домагалися найкращої згоди результатів розрахунку з експериментальними даними. При цьому були враховані в спрощеному виді такі фазові перетворення компонентів бетону, як гідратація й зневоднювання (90 _ 120C), видалення із кристалогідратів хімічно зв'язаної води (350 _ 450°С), перекристалізація гідроалюмінатів (~800°C) і фізичне руйнування бетону (~1200°С).

Не контрольоване руйнування металевих контейнерів може привести до попадання продуктів ділення й актиноїдів у навколишнє середовище. Однією з перспективних підготовок РАВ атомних електростанцій для тривалого поховання є їх капсулювання в склокерамічні матриці на основі природних мінералів (граніт, каолін і ін.). Капсулювання являє собою формування захисних матриць за допомогою газостатів. Тому вивчення міграції радіонуклідів у процесі газостатичного пресування є важливим критерієм надійності виготовлення захисних бар'єрів.

Використання ЯФМ для аналізу масопереносу продуктів розподілу і актиноїдів у захисних склокерамічних матрицях дозволяє ефективно досліджувати дану проблему. Вивчено взаємодію оксидів U, Ce і ін., внесених у зразки спеченої кераміки, отриманої при гарячому пресуванні досліджуваного матеріалу складу 70% граніту +30% каоліну. Дану систему поміщали в газостат на 3-5 годин при температурі 910^оС і тиску 100 МПа. Після механічного відділення таблетки-трасера зразки отриманої склокера-міки опромінювали на пучку гальмівного випромінювання потужного електронного прискорювача, проводили контрольоване зняття шарів зразка без втрати активності. Товщина знятого шару змінювалась від 2 до 50 мкм.

Активність знятого шару кераміки вимірювали за допомогою Ge(Li)-детектора. Вивчався масоперенос актиноїдів з різних композицій склокераміки. Такий склад матриці був обраний з метою імітації поводження найбільш токсичного радіонукліда - Pu. Ce для даних умов синтезу по своєму поводженню подібний Pu.

Розрахунок дифузії елементів у матрицю виконували по виразу:

X=(-1)/2 , D_ma=D_m/(1+_mKd/_m), =y/(D_mat), =/(D_mat), =a D_fa/D_ma

D_fa=D_fa/(_m+_mK_d),

a - половина ширини границі, b - половина діаметру зерна, C_o - вихідна концентрація трасера в розчині, D_f - коефіцієнт дифузії по границі, D_fa - явний коефіцієнт дифузії по границі, D_ma - явний коефіцієнт дифузії у водяні пори матриці, K_d - коефіцієнт адсорбції, _m - пористість матриці, _m - щільність матриці, y - відстань від поверхні. Перший вираз в правій частині відображає дифузію елемента в матеріалі зерен і залежить тільки від y. Друга частина виразу в правій частині представляє внесок дифузії по границях зерен. Мінімізацією функціонала визначали коефіцієнт дифузії: F=((y_thy_exp)²/(ks), де y_th, y_exp - теоретичні й експериментальні значення виходу реакції, відповідно, k - число вимірів, s - число зв'язків (число ступенів розподілу). Мінімальне значення функціонала реалізувалося для значення b=50 мкм (радіус зерна). Значення коефіцієнта дифузії для даних, склали 3,510⁹ см²/с для дифузії в зерні й 1,210^-8 см²/с для дифузії по границях зерен.

Одним з перспективних методів іммобілізації РАВ є створення бар'єрів зі склокерамічних матриць. Для прогнозування масопереносу іммобілізованих РАВ в процесі довгострокового поховання необхідно визначити їхні дифузійні константи. Особливо становить інтерес вивчення спільної дифузії елементів, що різко відрізняються по своїх властивостях (наприклад, лужні елементи й галогени).

Досліджувалася дифузія Cs і I у склокерамічну матрицю (70% граніту +30% каоліну), виготовлену за допомогою газостатичного пресування при Т=910⁰С і тиску 100 МПа. На відполіровану поверхню зразка склокераміки наносився шар трасера Cs, що піддавався короткочасному нагріванню впродовж 10-15 хв у газостаті для реалізації контакту зі зразком. Дифузія здійснювалася на повітрі протягом 300 годин при Т=600 і 750^oС. Після зняття трасера Cs зразки опромінювалися гальмівним випромінюванням електронного прискорювача на Е=23 МеВ протягом 3 діб. Після активації зразків профілі залягання Cs і I вимірювали методом зняття шарів. Отримані розподіли Cs і I наведені на рис. 14,15. Суцільні криві отримані (для Cs і I при Т=600^оС, для Cs при Т=750^оС) за допомогою підгонки методом найменших квадратів. Спостерігаються характерні залежності концентрації ізотопів Cs і I по глибині матриці, які відповідають їхній дифузії в зерні (0120 мкм для Т=600^оС, 0250 мкм для Cs і Т=750^оС) і по границях зерен (більше 250 мкм). Коефіцієнти дифузії Cs і I у зерні й по границях зерен для Т=600^оС склали 10¹¹ і 7,9 10⁹ см²/с, відповідно. Видно істотне розходження в профілях залягання I при Т=600^о і 750^оС. Для Т=750^оС спостерігається максимальне значення концентрації I при 200 мкм. Для Cs при цій же температурі спостерігається плавне зниження концентрації. Отримана склокераміка, в основному, складається з польового шпату - (Na₂OAl₂O₃6Si₂), мулліта - (2Si₂3Al₂O₃), скла й інших мінералів, які характеризується присутністю катіонів різної валентності. Наведені вище вирази описують самодифузію катіонів у гратці типу NaCl при присутності ізовалентних домішок. Тому в нашім випадку вони можуть використовуватися як оцінка.

Згідно Лідьярду концентрація катіонів c⁺ і аніонів c виражається: с⁺с=exp(G_s/kT), де G_s - вільна енергія Гіббса утворення пари Шотткі, k - постійна Больцмана, Т-температура. Різний характер концентраційних залежностей цих елементів обумовлений тим, що при концентрації катіонів більше 10²% ат. дифузія катіонів збільшується, а аніонів - зменшується. Відзначимо, що різниця частотного множника для Cs⁺ (атомний радіус 1.69 Е) у порівнянні з іншими лужними іонами більш істотна, чим для I (атомний радіус 2.16 Е) у порівнянні з іншими галогенами.

Відсутність стійких природних мінералів, що містять I, з віком близько 10⁸ років, спричиняє проблеми створення матриць для довгострокового поховання ¹²⁹I. Отримані результати можуть бути використані при створенні простих склокерамічних матриць зі значною концентрацією ¹²⁹I (0,3% мас) стабілізованих лужними елементами для наступного його поховання.

Ядерний енергетичний цикл супроводжується нагромадженням значної кількості РАВ, що містять довго живучі радіонукліди. Поряд з похованням таких відходів у стабільних геологічних структурах, перспективним напрямком вирішення цієї проблеми є ядерна трансмутація довго живучих радіонуклідів у короткоживучі в результаті ядерних реакцій. Найбільш дослідженим є підхід, пов'язаний з використанням реакторів з високими значеннями щільності потоку нейтронів - до 10¹⁵ н/см²для швидких нейтронів і до 10¹⁶ н/см²для теплових. В останні роки була показана перспективність застосування потужних прискорювачів електронів на енергію до 100 МеВ при потужності пучка >10 кВт для вирішення різних проблем поводження з РАВ: ідентифікації РАВ, прогнозування довгострокової радіаційно-хімічної стійкості матеріалів для іммобілізації РАВ й т.д.

При низьких концентраціях нейтронів у реакторі наробіток ізотопів більшої атомної ваги в першому наближенні дорівнює:

N_A=((_A-1N_onv)/(nv(_A-1+_f)+_A))(1exp(nv(_A-1+_f)_A)t),

де N_A-1, N_A, - концентрація ядер з атомним номером А1 і А, _A-1, _A - перетин нейтронного захоплення ядра з атомними номерами А1 і А, відповідно, n - концентрація нейтронів, v - середня швидкість нейтронів, _A - постійна розпаду ядра з атомним номером A. Можна бачити, що з ростом концентрації нейтронів у речовині наробіток елемента з більшим номером зменшується. Тому збільшення щільності потоку нейтронів у реакторі приводить до зміни вмісту актиноїдів у реакторі.

Шляхом конвертування пучка прискорених електронів можна формувати високоінтенсивні потоки вторинного випромінювання - гальмівних фотонів і фотонейтронів, які можна успішно використовувати для трансмутації. Такі інтенсивності спільного впливу нейтронів і випромінювання можуть приводити до утворення значної кількості трансмутованих ядер у збуджених станах, що може істотно прискорювати процес трансмутації. У цьому випадку ймовірність збудження рівня зі спіном J_R із основного стану зі спином J₀ виражається інтегралом перерізу фотопоглинання по резонансу R:

,

де Е_R є енергія рівня, що заселяється, з кутовим моментом J_R і Г_о парціальна ширина переходу на основний стан. Спін збудженого рівня відповідає умові . Перетин розсіювання _f представляє процес збудження рівня Е_R і дезбудження на рівень Е_f виражається: _f(Е_R)=(Е_R)(Г_f/Г), де всі парціальні ширини становлять повну ширину Г= Г_f. У цьому випадку інтеграл перерізу може бути записаний:

,

де I_s інтеграл перетину розсіювання для рівня R і Г_f є парціальна ширина для переходу з R на рівень f.

Оцінки показують, що при виконанні вищенаведених умов для Е1 переходів зі сприятливою парністю, енергією збудження 3070 кеВ при інтенсивності пучка електронів в імпульсі 1 А, діаметрі пучка 4 мм при спільній дії гама випромінювання і електронів, імовірність заселення рівнів із часом життя в кілька мкс може становити до 0,01. Перетин радіаційного захоплення нейтронів збудженими атомами може значно перевершувати його значення для основного стану, що в результаті може приводити до збільшення швидкості трансмутації радіоактивних ядер при використанні потужнострумових прискорювачів електронів. Також можуть відбуватися ⁺ і розпад зі збуджених станів. При цьому ймовірність цих переходів може значно перевершувати ймовірність переходів з основного стану.

Вивчено трансмутацію ²⁴⁴Сm, ²⁴¹Am, ¹⁵⁴Eu, ⁹⁹Tc при використанні електронного прискорювача КУТ-20, розробленого для досліджень в області ядерних технологій. Умови опромінення: енергія електронів 30 МеВ, струм пучка 210 мкА, час опромінення 500 годин. Дослідження активності зразків після опромінення проводилися як до, так і після опромінення за допомогою Ge(Li)детектора. Визначено ступінь трансмутації ряду радіонуклідів (²⁴⁴Сm, ²⁴¹Am, ¹⁵⁴Eu, ¹³⁷Cs, ⁹⁹Tc, ⁹⁰Sr). Ізотопні мішені були капсульовано в корпуси з листового Al товщиною 0,5 мм. Герметизація корпусів виконана методом лазерного зварювання. Якість герметизації перевірена вилуговуванням мішеней у киплячій воді, що підтвердило герметичність мішеней.

Результати по вигорянню європію, який опромінювався змішаним потоком електронів, квантів і нейтронного опромінення, склали для ¹⁵⁴Eu - 3%, для ¹⁵⁵Eu - 12%. Очевидно, такі значення є результатом спільної дії трьох типів випромінювань. Причому, на значення вигоряння ¹⁵⁴Eu може впливати внесок ¹⁵³Eu (_з=440 бн, _R6900 бн), що є присутнім у досліджуваній мішені. Особливістю отриманих результатів є незначна кількість ¹⁵⁶Eu (вигоряння менше 0,2%). Очевидно, пояснення цього результату пов'язане з істотним впливом спільного опромінення електронів, квантів і нейтронів на процес трансмутації як ¹⁵⁵Eu, так і ¹⁵⁶Eu. Відзначимо, що в ядрі ¹⁵⁶Eu є три нижні стани з дозволеними гама переходами в області енергії 22130 еВ.

Використання потужнострумових прискорювачів електронів для аналізу елементного складу йодних фільтрів дозволяє успішно вирішувати проблеми їхньої регенерації й подальшого використання в системах очищення викидів АЕС. У процесі експлуатації фільтрів було встановлено, що фільтр, заповнений гранульованим вугільним адсорбентом, випробовує вплив турбулентного повітряного потоку, що втягує в локальний рух поверхневий шар, що приводить до поступового руйнування гранул вугілля до пилоподібного стану. Дисперсна вугільна фракція переходить в аерозольний стан і переноситься повітрям усередину адсорбера, заповнюючи об'єм між гранулами. Це приводить до поступового погіршення аеродинамічних якостей цього адсорбера, що проявляється в рості опору протіканню повітря.

Вміст ¹²⁷I зменшується по глибині керна. Відзначимо характерний розподіл по глибині фільтра концентрації Ba, Sr. Особливістю їхнього розподілу є максимум при 15 см. Найбільш значне збільшення концентрації спостерігається для Ba, що пов'язане з його високою реакційністю. Відомо, що Ba легко утворює оксиди й нітриди. Також він легко здатний утворювати йодати (Ba(IO₃)₂₎ і йодиди (BaI₂). Максимуми концентрації вищенаведених елементів у середині фільтра, очевидно, обумовлені впливом пару NO₂, Cl, ClONO₂ (нітрати хлору), які утворюються у повітрі під дією радіації. Дія радіації приводить до утворення оцтової кислоти з метану, що втримується в повітрі (окислювання СН₄ гідроксилом (ОН)СН₃+О₂СН₃О₂+НО₂СН₃СООН). Оцтова кислота інтенсивно взаємодіє з елементами другої групи. Нітрати, нітрити, гіпохлорити, ацетати Ba і Sr або їхні комплексні сполуки, що утворюються, можуть легко переміщатися по фільтру, у результаті чого утворюється динамічний розподіл цих елементів з максимумом на глибині 15 см. Відзначається практично постійна концентрація Mn, Ni, Na, Ce, Pb по глибині керна. PbI₂ є одним із самих стійких сполук I.

У розділі 5 «Розробка фізичних основ методів одержання радіоактивних медичних ізотопів» приведено результати використання лінійних прискорювачів електронів для одержання ^99mTc і ^195mPt та радіоактивного цисплатину на основі ^195mPt.

Реакторний спосіб одержання ⁹⁹Мо заснований на реакціях ⁹⁸Мо(n,)⁹⁹Мо й реакції ділення ²³⁵U під дією нейтронів ²³⁵U(n,f)⁹⁹Мо. Використання реакції ділення приводить до нагромадження РАВ. З огляду на цей факт, що устояної технології поховання РАВ дотепер немає, то дана проблема особливо привертає увагу при будівництві й експлуатації реакторів і заводів з виробництва ⁹⁹Мо в розвинених країнах.

Використання електронних прискорювачів у виробництві ⁹⁹Мо дозволить вирішити проблеми утилізації РАВ в реакціях ділення U й дозволить істотно розширити діагностичні можливості радіонуклідних лабораторій при використанні елюату ^99mТс. Даний підхід може бути реалізований шляхом створення й використання потужних прискорювачів електронів зі струмом до 1 мА з енергією до 25 МеВ. У пропонованій схемі на електронному прискорювачі напрацьовується ⁹⁹Мо, розчинений у розчині NаОН, що поставляється в радіохімічну лабораторію, де за допомогою електролітичного осадження виділяється ^99mТс протягом 10-15 днів. Потім відпрацьований розчин знову піддається опроміненню на електронному прискорювачі.

Електрохімічне виділення технецію з лужних розчинів (2N NaOH) реалізується при катодному потенціалі - 1,1 В (щодо насиченого каломельного електрода) у вигляді чорного двоокису технецію. Метод заснований на селективному електролітичному відновленні Тс(7) до ТсО₂ й осадженні останнього на електроді.

Оптимальний режим осадження технецію досягався при струмі 150 мА/см² і інтенсивному перемішуванні на магнітній мішалці з підігрівом до 60С. Після 60 хвилин електролізу ефективність осадження Тс на катоді з піровуглецю знижується за рахунок пасивації електродної поверхні оксидами, що виділяються при адсорбції поверхнево-активних речовин. Після полірування на фільтрувальному папері працюючого протягом 1 години катода з пірографіту (видалення поверхневого шару в декілька мкм), його здатність відновлюється знову для осадження ТсО₂.

Максимальна продуктивність виділення ^99mТс при струмі 150 мА/см², температурі електроліту 60С становила 2 МБк/годинусм² в 2N NаОН. Збільшення продуктивності виділення Тс на вуглецевому катоді досягається за допомогою використання обертаючого електроду. Процес електрохімічного виділення Тс лімітується дифузійними процесами. У не перемішаній рідині щільність струму i_d становить: i_d = n F D_ox(C_ox/), де n - число електронів, що відповідає розряду однієї частинки, F - число Фарадея (0,964 10⁵ Клмоль¹), D_ox - коефіцієнт дифузії речовини ох, С_ox - об'ємна концентрація вихідного компонента, - товщина дифузійного шару. Тому впливати на граничну щільність струму можна за рахунок зміни температури, товщини граничного шару або зміною кінематичної в'язкості електроліту. Граничний дифузійний струм i_d для обертаючого електрода: i_d=0,62FD^2/31/2-1/6C^o, де - кутова швидкість обертання електрода, - кінематична в'язкість, C - концентрація шуканого компонента в об'ємі й D - коефіцієнт дифузії. Тому міняючи швидкість обертання електрода, ми можемо змінювати граничну дифузійну щільність струму. Екстракція осадженого на катоді ^99mТс здійснюється після його промивання в дистильованій воді з подальшим окислюванням до ТсО₄ 10% розчином H₂O₂.

Проведено апробацію отриманого ^99mTc на тваринах з використанням препарату-носія "Цитратех". Пертехнетат у фізіологічному розчині додавали в препарат-носій до активності 0,4 МБк. Загальний об'єм становив 1,5 мл. Приготовлений препарат інокулювали 3 пацюкам по 1,2 мл. Дослідження проводили через 20 хвилин після введення ізотопу. На екрані гама камери відзначалася чітка візуалізації нирки і сечового міхура. За станом здоров'я тварин спостерігали протягом 7 днів. Летальних випадків і несприятливих наслідків, пов'язаних із проведеними процедурами, виявлено не було.

Вивчено можливості електростатичного прискорювача для одержання ізотопів, які можна виробляти, при струмі 15 мкА й енергії до 3,3 МеВ: ¹¹С - 510⁹ Бк (¹⁰B(d,n)¹¹C), ¹³N - 210¹⁰ Бк (¹²C(d,n)¹³N), ¹⁵O - 510⁹ Бк (¹⁴N(d,n)¹⁵O), ¹⁷F - 2,410¹⁰ Бк (¹⁶О(d,n)¹⁷F). Значно меншими можливостями володіють реакції ¹⁰B(,n)¹³N 10⁸ Бк, ¹⁰B(р,)¹¹C 510⁵ Бк, ¹⁷О(d,n)¹⁸F (Q=3,384 MеВ) 10⁹ Бк.

Значні перспективи для терапії злоякісних пухлин мають ізотопи, які розпадаються з випромінюванням Оже електронів. Ефективність використання енергії електронів у цьому випадку в 100-300 разів вище, ніж при традиційному опроміненні злоякісної пухлини. Можливими кандидатами для використання Оже випромінювачів є ізотопи: ^195mPt, ¹²⁵I, ¹²³I, ¹¹¹In. Виділення енергії в біологічній тканині в сфері діаметром 5 нм для ізотопів ^195mPt, ¹²⁵I, ¹²³I, ¹¹¹In становить 2000, 1000, 550, 450 еВ, відповідно. Найкращим ізотопом для радіотерапії є ^195mPt. Для ^195mPt найбільш інтенсивні е обумовлені MXY Оже електронами, які мають Е=2.417 кеВ і становлять 3.22 на один розпад ^195mPt. Їх лінійна передача енергії становить 9.5 кеВ/мкм і пробіг 0.25 мкм. Тому для інкорпорованої молекули цисплатину пробіг Оже електронів буде в межах ядра клітки. Також у межах ядра клітини будуть зупинятися LMM й LMX Оже електрони з енергіями 7.4 й 9.7 кеВ (0.8 й 0.52 на розпад ^195mPt, відповідно). Питомі гальмівні втрати Оже електронів ^195mPt відповідають максимуму відносної біологічної ефективності випромінювань залежно від лінійної передачі енергії.

На потужнострумовому електронному прискорювачі для одержання цисплатину з високою питомою активністю була використана ядерна реакція ¹⁹⁷Au(,np)¹⁹⁵Pt. Вихід ізомеру ^195mPt становить до 30%. Максимальна питома активність ^195mPt може становити 100 Кі/мг. Тому при опроміненні золота гальмівним випромінюванням протягом доби з наступною екстракцією Au одержана питома активність ^195mPt на рівні 1 Кі/мг, що значно більше питомої активності ^195mPt, що отримана дослідниками США. Для одержання ^195mPt з високою питомою активністю зразок Au було опромінено гальмівним випромінюванням з максимальною енергією 34 МеВ і струмом 30 мкА протягом 5 годин. Виділення Pt здійснювали за допомогою екстракції Au етилацетатом.

Проведені експерименти по дослідженню впливу вихідного й радіоактивного цисплатину на суспензію кліток аденокарциноми Ерліха. Концентрація клітин становила 1,810⁶ кл./мл. Життєздатність клітин складала 98%. Оцінка життєздатності кліток аденокарциноми Ерліха після фарбування трипановим синім проведена за допомогою світлової мікроскопії в динаміці через 1, 2, 4, 6, 12, 18, 24 й 48 годин. Підрахунок кліток проводився в камері Горяєва під мікроскопом МББ-1 (х900).

Життєздатність клітин Ерліха після дії вихідного цисплатину падає з 78% після однієї години і до 25% після 6 годин інкубації. При дії радіоактивного цисплатину в дозі 0.017 пікограм відзначається подібна за-лежність. Життєздатність пухлинних кліток після однієї години впливу радіоактивного цисплатину становить 54%, а через 6 годин - 3%. Проведено серію експериментів по вивчен-ню впливу вихідного й радіоактивного циспла-тину на динаміку росту солідної форми пухли-ни мишей (самцях), вагою 18 г з віварію ХФА.

Як пухлинна модель використана суспензія 8 добових асцитних клітин аденокарциноми Ерліха. Життєздатність клітин склала 98%. Концентрація клітин - 1,710⁸ клітин/мл. Дослідження росту солідної форми аденокарциноми Ерліха мишей проведено на фоні цитостатичної терапії вихідним і радіоактивним цисплатином. Для цього тварини були розподілені по 3-х групах: 1 група - тварини пухлиноносії (10 шт.); 2 група - тварини пухлиноносії, яким уводився вихідний цисплатин (15 шт.); 3 група - тварини пухлиноносії, яким уводився радіоактивний цисплатин (15 шт.).

Суспензію клітин у кількості 1 10⁶ кл інокулювали в область правого стегна. Після введення радіоактивного синтезованого цисплатину всі тварини були живі. Починаючи з 11 дня після інокуляції пухлинних клітин, тваринам 2-ї групи через день в брюшину вводили вихідний цисплатин у дозі 0,8 мг/кг ваги тварин. Усього було проведено 5 ін'єкцій. Тваринам 1-ої групи по цій же схемі вводили 0,5 мл води для ін'єкцій. Тваринам 3-ої групи був уведений радіоактивний цисплатин 1 раз у дозі 0,017 пікограм на 18 г. Відсоток гальмування росту пухлини склав для тварин без введення цисплатину - 0%, для тварин, яким був уведений вихідний цисплатин - 35%, для тварин, яким був уведений радіоактивний цисплатин - 65%.

У розділі 6 «Вивчення впливу радіаційних дій малих доз низької інтенсивності на населення України» наведено результати вивчення впливу деяких несприятливих факторів на здоров'я населення. Виявлено зв'язок забруднення повітряного басейну України із захворюваністю онкологічними хворобами. Виявлено, що опади значно зменшують вплив цих несприятливих факторів на захворюваність раковими хворобами. Установлено роль функціональних порушень нервової, серцево-судинної, гормональної й ін. систем, які визначають динаміку алергійних реакцій, на виникнення контактного дерматиту й смертність від новотворів для регіонів низького забруднення повітряного басейну України. Виявлено зростання захворюваності онкологічними хворобами для груп жінок, які обумовлені впливом несприятливих факторів 1962 й 1986 рр.

ВИСНОВКИ

Метою дисертаційної роботи ставилось вирішення проблеми дії радіаційних порушень на матеріали ядерної енергетики, масопереносу аналогів РАВ в матеріалах довгострокових сховищ за допомогою ядерно-фізичних методів, трансмутації продуктів ділення і актиноїдів на електронних прискорювачах та створення методів наробітку медичних ізотопів ^99mТс і ^195mPt на лінійних прискорювачах електронів. В результаті комплексних досліджень вивчені властивості матеріалів ядерної енергетики, підданих дії іонно-плазмових і електронних імпульсних пучків, масоперенос продуктів ділення і актиноїдів в матеріалах сховищ радіоактивних відходів за допомогою ядерно-фізичних методів і трансмутація відпрацьованого палива АЕС на електронних прискорювачах, що дозволило на цій основі вирішити проблему, яка поставлена в даній роботі. Встановлено зв'язок особливостей дифузії атомів домішок впровадження і заміщення в речовині під дією іонно-плазмових та електронних імпульсних пучків з фізичними властивостями матеріалів, які використовуються в ядерній енергетиці. Розвинуто уявлення про природу впливу водню, азоту, вуглецю, кисню в іонно-плазмових покриттях.

Вперше на лінійних прискорювачах електронів проведено наробіток медичних ізотопів ^99mТс і ^195mPt.

Результати, одержані в роботі, можна сформулювати у вигляді таких висновків:

1. Експериментально виявлено вплив водню на синтез іонно-плазмових покриттів ніобію і хрому за допомогою реєстрації ядер віддачі, викликаних нейтронами з ядерної реакції ¹¹B(,n)¹⁴N. Знайдено, що високий вміст водню в конденсатах (1% ат.) ніобію в стані твердого розчину приводить до підвищення температури активації моновакансій, а сегрегація водню поблизу дефектів кристалічної решітки із частковим проникненням усередину дефектів - до збільшення швидкості захоплення позитронів порами та дислокаціями, а також до зменшення часу життя позитронів у порах, що важливо для прогнозування і визначення особливих властивостей матеріалів під дією випромінювання.

2. Експериментально доведено збільшення коефіцієнтів дифузії атомів домішок заміщення в міді, що обумовлено впливом іонного змішування. Визначені коефіцієнти дифузії в процесі іонного змішування при плазмовому напилюванні алюмінію, титану, неону, азоту, які становлять 2,510¹⁵ см²/с, 8,310¹⁴ см²/с, 1,510¹³ см²/с, 2,910¹⁴ см²/с, відповідно. Одержані дані дозволяють прогнозувати модифікацію структурно-фазового стану сталей і сплавів, який обумовлений прискоренням дифузійних процесів при опроміненні.

3. Визначена сегрегація домішки впровадження бору на границях зерен у сплавах молібдену за допомогою реєстрації протонів з реакції ¹⁰В(,р)¹³C. Ступінь сегрегаційного збагачення на границі зерна молібдену, відпаленого при 2200^оС, досягає концентрації 0,6% мас, що на два порядки перевершує глибину сегрегаційних шарів вуглецю, кисню й азоту і, як наслідок, змінює характеристики сплавів молібдену за рахунок термоциклічності.

4. Вперше виявлено посилену дифузію вуглецю в поверхні і збільшення карбідної фази (цементиту), що приводить до зміцнення шару, опроміненого імпульсним пучком електронів. Це відзначається впливом негативних тисків у зразках при дії електронного пучку, що спричиняє утворення зародкових пухирців або пор при переході в стабільний стан.

5. Встановлено за допомогою програмної системи вплив погрішностей виходу резонансних ядерних реакцій у речовині на розрахунок просторових розподілів впроваджених атомів з використанням методу регуляризації по Тихонову А.Н. з урахуванням енергетичного розкиду прискорених іонів. Ці результати знаходяться в кількісній відповідності з еталонами. Саме такий підхід дає можливість надійно проаналізувати вплив домішкових атомів на властивості матеріалів.

6. Вперше виявлено вплив реального розподілу щільності валентних електронів на динаміку руху канальованих заряджених частинок в кристалі кремнію. Обчислений потенціал взаємодії канальованих частинок для напрямків 110, 111 і 100 кристала Si виявляє мінімум для гексаедричного міжвузля каналу 110, що дозволяє надійно встановлювати локалізацію домішкових атомів в гратці кристалів. Ці результати важливі для теорії сплавів впровадження, які пов'язані з характером розміщення і рухливості цих атомів.

Експериментально виявлений вплив електронної щільності в гратці кристалу сплаву МоRe на перерозподіл потоку канальованих іонів гелію, який важливий для визначення природи особливостей напровідникових характеристик, що спостерігаються в системі МоRe в залежності від вмісту Re.

7. Визначено кількісні параметри вмісту і просторових розподілів по глибині домішок впровадження вуглецю, азоту і кисню в речовині шляхом використання ядерних реакцій ¹²С(р,)¹³N, ¹³С(р,)¹⁴N, ¹⁴N(,)¹⁸F, ¹⁵N(p,)¹²C, ¹⁶О(p,)¹⁷F, ¹⁸О(,n)²¹Ne і активаційного аналізу, завдяки чому була знижена межа їх визначення до 510^-4% мас і передбачається, що це важливо при встановленні інтерметалоїдних фаз та коефіцієнтів дифузії домішкових атомів, які визначають властивості конструкційних матеріалів при дії різних видів опромінення.

8. Шляхом реєстрації випромінювання реакцій ⁴⁰Ar(p,)⁴¹K, ²⁷Al(p,)²⁸Si, ⁵²Сr(p,)⁵³Mn, ⁴⁸Тi(р,)⁴⁹V і використанням програмної системи розрахунку просторових розподілів домішкових атомів у речовині по виходу резонансних ядерних реакцій визначено вміст імплантованих іонів аргону, алюмінію, хрому і титану біля поверхні металів. Експериментальні результати по вмісту і просторових розподілів цих металів і інертного газу в речовині важливі для вивчення радіаційних порушень конструкційних матеріалів при дії опромінення, що обумовлено їх використанням в якості добавок в сталях та утворення інертних газів в результаті ядерних реакцій, що приводить до порушення однорідного початкового твердого розчину нержавіючої сталі і її розпуханню.

9. За допомогою розробленого комплексного методу визначено розподіл золота в корінних породах Українського кристалічного щита шляхом розкладу проби, електролітичного осадження на вуглецеву підкладку і виміру спектрів розсіювання на великі кути іонів гелію з межею виявлення 0,1 нг/г, що дозволяє прогнозувати запаси золота в древніх рудах.

За допомогою фотоактиваційного аналізу з межею виявлення Au - 0,03-0,1 г/т, Ir - 0,5 г/т, Ru - 0,8 г/т, Rh - 1,8 г/т, Os - 3-8 г/т, Pt - 0,3 г/т показаний вплив маси проби руди на відтворюваність результатів визначення вмісту благородних металів у рудах. Цей метод недеструктивний і не пред'являає ніяких спеціальних вимог до тонкості здрібнювання матеріалу, що дозволяє найбільш ефективно вивчати розподіл благородних металів в рудах, який особливо важливий при їх наступному збагаченні.

10. Визначено ступінь вилуговування лужних елементів і Mn (аналога по хімічним властивостям Tc) в гранітах, склокераміці за допомогою розробленого методу фотоактиваційного аналізу і зняття шарів залежно від дози радіаційного впливу гальмівного випромінювання, що дозволяє прогнозувати надійність поховання радіаційних відходів в довгострокових сховищах відпрацьованого палива.

Визначено коефіцієнти дифузії U, Ce, Cs і I у склокераміці, яка буде використовуватись для іммобілізації високоактивних РАВ, та у захисних матрицях для поховання РАВ на основі природних мінералів, отриманих методом газостатичного пресування. Одержані дані дозволяють ефективно створювати надійні види захисних матриць для іммобілізації РАВ і прогнозувати їх поводження при довгостроковому похованні.

11. Визначено кількісні параметри дифузії елементів матриці та продуктів паливовміщающих матеріалів у бетон 4 блоку ЧАЕС, розподілу температури бетону в перші дні аварії на ЧАЕС, фазових переходів у бетонній суміші при проходженні температурної хвилі, областей підвищеної концентрації елементів (Ti, Ni, Zr, U, Mn, Na, Rb) у бетоні. Одержані результати дозволяють прогнозувати поведінку будівельних конструкцій ядерних об'єктів і можуть бути використані при виборі більш стійких матеріалів, які піддаються дії паливовміщающих матеріалів в надзвичайних ситуаціях.

12. За допомогою комбінованого високоінтенсивного впливу гама випромінювання, нейтронів і електронів впродовж тривалого часу проведена трансмутація ізотопів ^154,155Eu, ²⁴¹Am, ²⁴³Cm, ¹³⁷Cs, ⁹⁰Sr, ⁹⁹Tc, ступінь трансмутації ¹⁵⁴Eu і ¹⁵⁵Eu склав 3% й 12%, відповідно. Показано, що комбінована дія інтенсивних пучків гама квантів, нейтронів і електронів може бути використана для трансмутації продуктів ділення і актиноїдів.

13. Одержані результати по впливу інтенсивності гальмового випромінювання електронного прискорювача на вихід ⁹⁹Мо, параметрів електрохімічного висадження ^99mTc на вуглецеву підкладку, які склали 2 МБк/годинусм², а також проведена апробація високоякісного пертехнетата. Даний радіофармпрепарат може бути використаний для діагностики і лікування онкохворих.

14. Вперше в світі за допомогою ядерної реакції ¹⁹⁷Au(,np)^195mPt на потужнострумовому електронному прискорювачі одержаний ізотоп ^195mPt. Реалізований синтез радіоактивного цисплатину. Досягнута питома активність 1 Кі/мг, яка на даний момент в 15 разів перевершує значення питомої активності ^195mPt, отримане дослідниками США (Окрідж), дала змогу провести експериментальні дослідження по впливу цього ізотопу на життєздатність експериментальних тварин та суспензію пухлинних клітин.

Дані дослідження важливі для вирішення проблеми дії інтенсивних радіаційних полів на властивості конструкційних матеріалів ядерної енергетики. Встановлені широкі можливості ЯФМ для вивчення впливу водню і гелію на процес еволюції радіаційних дефектів у твердій речовині, масопереносу аналогів РАВ в захисних матеріалах і гранітах передбачуваних місць їх довгострокового поховання, трансмутації радіонуклідів відпрацьованого палива та одержання радіоізотопів на прискорювачах електронів.

ПЕРЕЛІК ОСНОВНИХ ПРАЦЬ, ОПУБЛІКОВАНИХ ЗА ТЕМОЮ ДИСЕРТАЦІЇ:

Белоус О.А. Применение ядерных реакций для исследования пограничной сегрегации бора в молибденовых сплавах / O.A. Белоус, Н.П. Дикий, В.И. Минаков, H.A. Скакун, В.И. Трефилов // ДАН СССР.- 1980.- Т.255, №3.-С.562-564.

Коган В.С. Напряженное состояние и структура пленок хрома, полученных в среде гелия и кислорода / B.C. Коган, Ю.Е. Семененко, А.Л. Серюгин, Н.П. Дикий, H.A. Скакун, B.E. Сторижко // Металлофизика.- 1980.- Т.II, №6.- С.86-91.

Скакун Н.А. Влияние интенсивности и дозы имплантированных ионов Mg на радиационные нарушения InSb / Н.А. Скакун Н.А., И.Г. Стоянова, Н.П. Дикий, П.А. Светашов, А.С. Трохин, А.Л. Чапкевич // ФТП.- 1981.- Т.15, вып.10.- С.1910-1913.

Попов А.И. Определение тормозных потерь протонов в углероде и карбиде бора при энергии 457 и 1698 кэВ / А.И. Попов, Ю.П. Антуфьев, A.C. Литвиненко, Н.П. Дикий // Вопросы атомной науки и техники. Сер. общая и ядерная физика.- 1984.- вып.2(27).- С.97-98.

Аксенов И.И. Влияние давления газа в реакционном объеме на процесс синтеза нитридов при конденсации плазмы / И.И. Аксенов, Ю.П. Антуфьев, В.Г. Брень, Н.П. Дикий, E.E. Кудрявцева, B.B. Кунченко, B.A. Осипов, А.И. Сопрыкин, В.Г. Падалка // Химия высоких энергий.- 1986.- Т.20, №1.- С.82-86.

Антуфьев Ю.П. Использование реакций радиационного захвата для изучения элементного состава и распределения по глубине легирующих примесей в металлах / Ю.П. Антуфьев, Н.П. Дикий, В.Д. Заболотный, A.C. Литвиненко, П.П. Матяш, B.E. Сторижко // Вопросы атомной науки и техники. Сер.: Общая и ядерная физика. - 1987, вып. 1(37). - С.61-64.

Антуфьев Ю.П. Изучение структурных дефектов вакансионного типа в вакуумных конденсатах малолегированного хрома методом измерения времени жизни позитронов / Ю.П. Антуфьев, А.С. Бакай, Н.П. Дикий, В.Д. Заболотный, Ю.В. Лукирский, П.П. Матяш, Ю.И. Поляков, С.Н. Слепцов // Вопросы атомной науки и техники. Сер. физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение.-1988.- вып.1(3).- С.24-34.

Антуфьев Ю.П. Определение элементного состава вещества и распределение по глубине примесных атомов посредством использования мгновенного излучения ядерных реакций / Ю.П. Антуфьев, Н.П. Дикий, В.Д. Заболотный, A.C. Литвиненко, П.П. Матяш, Р.П. Слабоспицкий // Вопросы атомной науки и техники. Сер.: физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение.- 1990.- вып.3(54).- С.100-105.

Грибанов Ю.А. Распыление многокомпонентных покрытий ионами водородной плазмы / Ю.А. Грибанов, Н.П. Дикий, П.Н. Жмурин, А.И. Летучий, O.A. Опалев, A.M. Тернопол, O.B. Юдин // Поверхность.- 1990.- №3.- С.142-146.

Voitsenya V.S. Study of erosion of TiN coating in a hydrogen discharge with oscillating electrons / V.S. Voitsenya, Yu.A. Gribanov, N.P. Dikiy, P.N. Zhmurin, A.I. Letuchij // J. Nucl. Mat.- 1990.- V.176 and 177.- P.886-889.

Войценя B.C. Влияние облучения импульсными потоками азотной плазмы на физико-механические свойства нержавеющей стали Х18Н10Т / B.C. Войценя, А.Ю. Волошко, H.T. Дереповский, Н.П. Дикий, O.E. Казаков, И.А. Петельгузов, H.C. Полтавцев, В.И. Терешин, B.B. Чеботарев, В.П. Чернуха // Вопросы атомной науки и техники. Сер. физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение.- 1991.- вып.1(55).- С.101-104.

Иванов Ю.Ф. Структурный анализ зоны термического влияния стали 45, обработанной низкоэнергетическим сильноточным пучком / Ю.Ф. Иванов, В.И. Итин, C.B. Лыков, А.Б. Марков, В.П. Ротштейн, A.A. Тухфатуллин, Н.П. Дикий // ФММ.- 1993. -Т.75, №5.- С.103-112.

Забашта О.И. Восстановление профиля концентрации примеси в методе резонансных ядерных реакций / О.И. Забашта, А.И. Кульментьев, В.Е. Сторижко, А.Е. Нестеренко, Н.П. Дикий // УФЖ. - 1993. - Т.38, №4. - С.494-500.

Заболотный В.Д. Изучение ниобиевых покрытий методом времени жизни позитронов и другими методами / В.Д. Заболотный, С.Н. Слепцов, Н.П. Дикий, П.П. Матяш // Вопросы атомной науки и техники. Сер.: физика радиационных повреждений и радиационного материаловедения.- 1996.- вып.1(64).- С.25-33.

Дикий Н.П. Влияние загрязнений воздушного бассейна Украины на динамику различных заболеваний человека / Н.П. Дикий // Вопросы атомной науки и техники. Сер.: Ядерно-физические исследования.- 1999.- вып.1(33).- С.120-122.

Dikiy N.P. Production of medical isotopes at electron accelerators / N.P. Dikiy, A.N. Dovbnya, Yu.V. Lyashko, E.P. Medvedeva, Yu.D. Tur, V.L. Uvarov, I.D. Fedorets, S.A. Pashchuk, I.G. Evseev // Вопросы атомной науки и техники. Сер.: ядерно-физические исследования.- 2000.- вып. 2(36).- С.58-61.

Dikiy N.P. Production isotopes ¹⁸⁴Re, ¹⁸⁶Re and ¹⁸⁸Re at linear electron accelerator / N.P. Dikiy, A.N. Dovbnya, A.S. Zadvorny, G.P. Kovtun, A.V. Torgovkin, B.I. Shramenko// Вопросы атомной науки и техники. Сер. Ядерно-физические исследования (39).- 2001.- №5.- С.201-203.

Дикий Н.П. Определение водорода ядерно-физическими методами / Н.П. Дикий // Вicник Харкiвського нацiонального унiверситету Сер. Фiзична: Ядра, частинки, поля.- 2001.- №522, вип.2(14).- С.53-56.

Дикий Н.П. Использование ядерно-физических методов для определения эссенциальных микроэлементов в дифференциальной диагностике некоторых заболеваний человека / Н.П. Дикий, Е.П. Медведева, Ю.В. Ляшко, И.Д. Федорец // Вicник Харкiвського нацiонального унiверситету Сер. Фiзична. Ядра, частинки, поля.- 2001.- №529, вип.3(15).- С.67-74.

Дикий Н.П. Модификация поверхности урана ионами титана, никеля, молибдена / Н.П. Дикий, А.П. Патокин, В.Л. Хребтов, B.M. Широков // Вопросы атомной науки и техники. Сер.: физика радиационных повреждений и радиационного материаловедения.- 2001.- вып.2(79).- С.110-113.

Дикий Н.П. Использование ядерно-физических методов для изучения выщелачивания металлов из гранита / Н.П. Дикий, A.H. Довбня, Ю.В. Ляшко, Е.П. Медведева, С.Ю. Саенко, В.Л. Уваров, Э.П. Шевякова, И.Д. Федорец // Вicник Харкiвського нацiонального унiверситету Сер. Фiзична. Ядра, частинки, поля.- 2001.- №541, вип.4(16).- С.85-88.

Dikiy N.P. Some correlation aspects thyroid gland cancer epidemiology in Ukraine after Chernobyl incident / N.P. Dikiy, E.P. Medvedeva, N.I. Onishchenko, V.D. Zabolotny // International Congress Series. - 2002.- №1236. -P.39-41.

Dikiy N.P. Nuclear physics technique for adjacent regions / N.P. Dikiy // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Ядерно-физические исследования.- 2003.- №2(41).- С.25-29.

Дикий Н.П. Использование ЛУЭ для изучения диффузии продуктов деления и актиноидов в стеклокерамических матрицах / Н.П. Дикий, A.H. Довбня, Ю.В. Ляшко, Е.П. Медведева, С.Ю. Саенко, В.Л. Уваров, И.Д. Федорец, Д.В. Медведев, В.И. Боровлев, В.Д. Заболотный В.Д. // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Ядерно-физические исследования.- 2004.- №1(42).- С.172-174.

Dikiy N.P. Application of gamma activation analysis for research of Cs and I diffusion into glassceramic matrix / N.P. Dikiy, S.V. Gabelkov, A.N. Dovbnya, Yu.V. Lyashko, E.P. Medvedeva, S.Yu. Saenko, A.E. Surkov, V.V. Tarasov, V.L. Uvarov, I.D. Fedorets, G.A. Holomeev, V.I. Borovlev, V.D. Zabolotny, D.V. Medvedev // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Ядерно-физические исследования.- 2006.- №3(47).- С.171-173.