Локальні полярно-активні властивості сегнетоелектриків та утворення їх нанодоменної структури
Термодинамічна теорія утворення нанодоменної структури, що виникає під дією неоднорідного електричного поля зовнішнього нанорозмірного джерела в сегнетоелектриках. Роль поверхневого екранування та розмірних ефектів при рівноважному зростанні доменів.
| Рубрика | Физика и энергетика |
| Вид | автореферат |
| Язык | украинский |
| Дата добавления | 26.08.2015 |
| Размер файла | 41,1 K |
Отправить свою хорошую работу в базу знаний просто. Используйте форму, расположенную ниже
Студенты, аспиранты, молодые ученые, использующие базу знаний в своей учебе и работе, будут вам очень благодарны.
Размещено на http://www.allbest.ru
Размещено на http://www.allbest.ru
Вступ
Актуальність. Протягом минулого десятиліття область досліджень фізики твердого тіла значною мірою поширилася на вивчення властивостей наноматеріалів. Ця тенденція обумовлена швидко зростаючими практичними потребами твердотільної електроніки та напівпровідникової техніки в нових функціональних матеріалах з локально-керованими властивостями. Науковий прогрес в цій області досліджень визначається ефективністю та швидкістю розв'язку фундаментальних проблем, пов'язаних з розумінням механізмів електричних і механічних взаємодій в нанорозмірних об'єктах та описом відповідних фізичних властивостей наноструктур.
Сегнетоелектрики, що мають низку корисних полярно-активних (п'єзоелектричних, піроелектричних, нелінійних оптичних і електричних) властивостей, є незамінними матеріалами сучасної сенсорики, мікроелектромеханіки, функціональної оптики та електроніки. Розв'язання проблеми інтегрування сегнетоелектриків у кремнієвий базис сучасної напівпровідникової мікроелектроніки тісно пов'язане з отриманням сегнетоелектричних наноматеріалів та вивченням їх локальних характеристик. Сегнетоелектричні матеріали, зокрема їх тонкі плівки та нанокомпозити, мають особливі полярні та діелектричні властивості і є унікальними модельними об'єктами для фундаментальних досліджень процесів реверсування електричної поляризації в нанорозмірних областях (нанодоменах), що відбуваються під впливом зовнішнього електричного поля нанорозмірного джерела (голки зонда скануючого мікроскопа або дискового електрода, до яких прикладена електрична напруга). Тому експериментальні і теоретичні дослідження особливостей утворення доменної структури та керування локальними полярними властивостями сегнетоелектричних матеріалів являють собою перспективний напрямок фізики твердого тіла.
Стан проблеми. Результати експериментів, в тому числі скануючої п'єзоелектричної силової мікроскопії (СПСМ), свідчать про істотний вплив розмірних та поверхневих ефектів, заряджених дефектів та неоднорідних механічних напружень на локальний п'єзоелектричний відгук та процеси реверсування поляризації сегнетоелектриків. Незважаючи на велику кількість та різноманітність експериментального матеріалу, чітке розуміння фізичних механізмів формування локального п'єзоелектричного відгуку мікро- і нанодоменних структур, процесів зародження та зростання штучних доменів під дією неоднорідного електричного поля, і тим більше, кількісний опис цієї області явищ, були відсутні на початку дисертаційної роботи. Вплив електричних полів, створених неcкомпенсованими зв'язаними зарядами та зарядженими дефектами, на доменну структуру і реверсування поляризації в сегнетоелектричних матеріалах остаточно не встановлений. Існує проблема побудови теорії локального реверсування поляризації в сегнетоелектричних матеріалах та їх п'єзоелектричного відгуку на збудження неоднорідним електричним полем зовнішнього джерела. Необхідність її розв'язання диктується не тільки загальнонауковим інтересом, але має важливе практичне значення для прецизійного керування полярними властивостями, дослідження доменної структури та подальшої мініатюризації приладів. Проте виявилося, що аналітичні методи опису локального п'єзоелектричного відгуку практично не були розроблені. Запропоновані феноменологічні моделі утворення нанодоменів не коректно враховували неоднорідний розподіл електричного поля, що існує в сегнетоелектрику, ігнорували вплив екранування зв'язаного заряду та розмірних ефектів на процеси утворення нанодоменів та реверсування їх поляризації.
Таким чином, у зв'язку із сучасними задачами фізики твердого тіла та вимогами нанотехнології, встановлення фізичних механізмів утворення сегнетоелектричних нанодоменів та теоретичний опис локальних полярно-активних властивостей сегнетоелектричних матеріалів в адекватному співставленні з експериментальними результатами є актуальною науковою проблемою, що й обґрунтовує вибір теми дисертації.
Мета, задачі, об'єкт, предмет та методи дослідження
Мета дисертаційної роботи - теоретичний опис утворення сегнетоелектричних нанодоменних структур під дією неоднорідного електричного поля та побудова теорії їх локального полярного відгуку.
Для досягнення мети роботи необхідно було вирішити наступні задачі:
1. Розвинути термодинамічну теорію утворення нанодоменної структури, що виникає під дією неоднорідного електричного поля зовнішнього нанорозмірного джерела в сегнетоелектриках та їх тонких плівках.
2. Розвинути термодинамічну теорію впливу електричного поля дефектів на реверсування поляризації в нанорозмірних областях сегнетоелектриків, їх локальний п'єзоелектричний, піроелектричний та діелектричний відгук.
3. Встановити фізичні механізми формування п'єзоелектричного відгуку сегнетоелектриків на збудження неоднорідним електричним полем та розробити аналітичну теорію їх локального п'єзоелектричного відгуку, яка дозволяє виходячи з експериментальних даних розраховувати параметри та з'ясовувати особливості доменної структури, що виникає.
4. Порівняти результати теоретичних та експериментальних досліджень локальних полярно-активних властивостей сегнетоелектриків. Продемонструвати можливості самоузгодженого аналізу експериментальних даних, отриманих методами СПСМ.
Об'єкт дослідження: локальні полярно-активні властивості бездефектних та дефектних сегнетоелектриків, сегнетоелектриків-напівпровідників, плівок та наноструктур на їх основі.
Предмет дослідження: особливості зародження та зростання нанодоменів, гістерезисні явища, обумовлені реверсуванням поляризації в нанорозмірних областях сегнетоелектриків.
Методи дослідження. Для вирішення поставлених задач використовувалися методи математичної та теоретичної фізики. Методи математичної фізики: диференціальний аналіз, інтегральні перетворення, метод функцій Гріна, теорія спеціальних функцій, варіаційний метод, метод апроксимацій Паде, математичне моделювання, методи деконволюції для обробки експериментальних даних, статистичні методи. Методи теоретичної фізики:
1. Аналітичні розрахунки локального п'єзоелектричного відгуку нанодоменних структур засновані на наближеному методі розділення електромеханічного зв'язку Ганпуле-Фелтена /1/-/2/ та розвиненому методі тензорних функцій п'єзовідгуку. Методика обчислень полягає в послідовному розрахунку електричного поля без урахування нелінійних ефектів, потім поля механічних зміщень за полем п'єзоелектричних напружень, використовуючи функцію Гріна лінійної задачі теорії пружності та лінійні співвідношення для п'єзоелектричного матеріалу.
2. Методика опису процесів зародження та зростання штучних нанодоменів заснована на феноменологічному підході Ландауера-Молоцького /3/-/4/, модифікованому з урахуванням явищ екранування, різних електричних граничних умов та розмірних ефектів, теорії фазових переходів Ландау-Гінзбурга-Девоншира /5/, що дозволило розробити термодинамічну теорію утворення нанодоменів в сегнетоелектриках та їх тонких плівках.
3. Методи термодинаміки, електродинаміки та статистичної фізики застосовані для опису полярно-активних властивостей сегнетоелектриків-напівпровідників із зарядженими дефектами, що в сукупності дозволило вийти за рамки класичного підходу Ландау-Халатнікова /6/ та вивести систему зв'язаних рівнянь, що описує просторово-неоднорідне реверсування поляризації.
Наукова новизна одержаних результатів. На підставі теоретичних результатів, отриманих дисертантом вперше, у співставленні з наявними експериментальними дослідженнями, на захист виносяться наступні нові наукові положення.
1. Розвинена термодинамічна теорія утворення нанодоменів в сегнетоелектриках, яка враховує вплив поля деполяризації, створеного нескомпенсованими поверхневими зв'язаними зарядами, розмірні ефекти, об'ємне та поверхневе екранування зв'язаного заряду. Доведено, що механізм утворення нанодомена під дією неоднорідного електричного поля зовнішнього нанорозмірного джерела є активаційним, тому зародження домена відбувається подібно до локального фазового переходу першого роду.
2. Встановлена провідна роль поверхневого екранування та розмірних ефектів при зародженні і рівноважному зростанні доменів під дією неоднорідного електричного поля. Показано, що екранування приводить до обмеження розмірів доменів на кінцевих стадіях зростання.
3. Розвинена термодинамічна теорія локального реверсування поляризації в сегнетоелектриках поблизу заряджених дефектів. Встановлено, що поверхневі дефекти типу «випадкове електричне поле», що знаходяться в області збудження сегнетоелектрика зовнішнім електричним полем, є каталізаторами або інгібіторами зародкоутворення і визначають такі експериментально спостережувані особливості форми петель локального п'єзоелектричного гістерезису, як стрибки п'єзовідгуку та асиметрія коерцитивних напруг.
4. Розроблений термодинамічний підхід, що дозволяє аналітично описувати реверсування поляризації в просторово неоднорідних сегнетоелектриках-напівпровідниках із зарядженими дефектами або неізовалентними домішками.
5. Розвинена лінійна аналітична теорія локального п'єзоелектричного відгуку сегнетоелектричних матеріалів та встановлені фізичні механізми формування локального п'єзоелектричного відгуку сегнетоелектрика на збудження неоднорідним електричним полем зовнішнього нанорозмірного джерела.
6. Передбачений та розрахований розмірний ефект локального п'єзоелектричного відгуку тонких сегнетоелектричних плівок і поверхневих шарів: із зменшенням товщини плівки до величини порядку поперечного розміру області збудження зовнішнім електричним полем п'єзовідгук однорідно-поляризованої плівки починає істотно залежати від її товщини.
7. Одержані інтегральні представлення та аналітичні вирази для п'єзовідгуку типових доменних структур, які дозволяють відновлювати характеристики доменів, що утворюються, за даними СПСМ та проводити самоузгоджений аналіз локального реверсування поляризації в сегнетоелектриках. Передбачена можливість реєстрації локального п'єзовідгуку доменів з поперечними розмірами набагато меншими характерних розмірів голки зонда п'єзоелектричного силового мікроскопа (ПСМ), що відкриває можливості виявлення нових доменів на стадії їх зародження.
1. Актуальні фундаментальні та прикладні проблеми, пов'язані з локальним п'єзоелектричним відгуком і реверсуванням поляризації в наноматеріалах на основі сегнетоелектриків; аналітичний огляд класичних і сучасних досліджень в даному напрямі
Визначення, викладені особливості п'єзоелектричних явищ в нанорозмірних утвореннях та стисло розглянуті застосування сегнетоелектричних наноструктур.
Особливості локального реверсування поляризації та п'єзоелектричного відгуку сегнетоелектриків. Для дослідження локального реверсування поляризації в сегнетоелектриках необхідне неоднорідне електричне поле, сконцентроване в нанорозмірній області зразка. Роль внутрішніх джерел електричного поля виконують заряджені дефекти. Як зовнішні керовані джерела неоднорідних полів використовують нанорозмірні електроди, що спотворюють стан відповідної частини поверхні, на яку вони нанесені, чи частини об'єму сегнетоелектрика, куди вони імплантовані, та нанорозмірні голки провідних зондів, до яких прикладена електрична напруга. В порівнянні з електродами зонди мають незаперечні переваги для дослідження п'єзоелектричного відгуку - вони не руйнують стан зразка і можуть вільно сканувати його поверхню. Тому порівняння з експериментальними результатами в дисертаційній роботі обмежено розглядом нанорозмірної голки зонда як зовнішнього джерела електричного поля. Оскільки в більшості сегнетоелектриків п'єзоелектричні коефіцієнти пропорційні спонтанній поляризації, то наявність петель п'єзоелектричного гістерезису є однозначним доказом сегнетоелектричного гістерезису (реверсування поляризації) як у макро- так і в нанорозмірних областях. Локальний п'єзоелектричний відгук (далі п'єзовідгук) сегнетоелектрика визначається розподілом механічних деформацій, що викликані неоднорідним електричним полем зовнішнього нано-джерела. Просторовий розподіл та еволюція локального п'єзовідгуку, зокрема петлі гістерезису, безпосередньо пов'язані з особливостями реверсування поляризації в сегнетоелектрику.
Практично реверсування поляризації в нанодоменах здійснюється методом СПСМ, що базується на реєстрації механічного зміщення поверхні зразка, індукованого неоднорідним електричним полем зонда завдяки оберненому п'єзоелектричному ефекту, та широко використовуються для одночасного дослідження локального п'єзоелектричного гістерезису і формування штучної доменної структури в сегнетоелектриках. Величина ефективного локального п'єзовідгуку позначається dijeff і визначається як амплітуда першої гармоніки вектора механічного зміщення поверхні п'єзоелектрика uі, нормованої на амплітуду прикладеної змінної напруги U: dijeff=ui/U. Петлі гістерезису локального п'єзовідгуку автоматично перетворюються в цифрову форму й аналізуються, їх параметри реєструються для кожної нано-області поверхні та можуть бути представлені у вигляді карт поверхні.
Актуальні проблеми теоретичного опису реверсування поляризації в нанорозмірних областях сегнетоелектриків і аналізу петель гістерезису локального п'єзовідгуку, обумовленого утворенням нанодоменів.
2. Теорія локального п'єзовідгуку доменної структури сегнетоелектриків на збудження неоднорідним електричним полем зовнішнього нанорозмірного джерела
Переважна більшість наближених методів обчислення локального п'єзовідгуку сегнетоелектричних матеріалів заснована на послідовному розділенні електричного і механічного зв'язку. Використаний в дисертації метод розділення електромеханічного зв'язку полягає в послідовному розрахунку спочатку електричного поля без врахування нелінійних ефектів, потім поля механічних зсувів з використанням функції Гріна лінійної задачі теорії пружності та лінійних співвідношень для внутрішніх п'єзоелектричних напружень. Такий підхід нехтує зміною електричного поля за рахунок прямого п'єзоелектричного ефекту та електрострикцією, але є достатньо точним для речовин з низькими значеннями коефіцієнтів електромеханічного зв'язку. Для більшості сегнетоелектриків коефіцієнти електромеханічного зв'язку є порядку десятих часток, проте доведено, що результати, одержані в першому наближенні методом розділення, мають точність до декількох %, оскільки похибка пропорційна квадрату коефіцієнта електромеханічного зв'язку /1/-/2/. В рамках методу розділення зв'язку вектор зсуву поверхні сегнетоелектрика ui(x,y) в точці у, що індукований електричним полем зовнішнього нанорозмірного джерела Q, що знаходиться в точці x (рис. 1а), має вигляд:
, (1)
де h - товщина сегнетоелектрика, Gij(x,) - тензорна функція Гріна,
Ek(x) = -(x)/xk - вектор зовнішнього електричного поля, (x) - його потенціал; dklj(y) - тензор п'єзоелектричних напружень, ckjmn - тензор пружної жорсткості. Для більшості неорганічних сегнетоелектриків пружні властивості слабко залежать від орієнтації і можуть бути апроксимовані пружними властивостями ізотропного тіла.
У моделі точкових зарядів зображення, потенціал електричного поля (x) в сегнетоелектрику з поперечною діелектричною ізотропією має вигляд:
,
де та x3 радіальна і вертикальна циліндричні координати, = (3311)1/2 та = (33/11)1/2 ефективна діелектрична проникність та фактор анізотропії, де 11=22 та 33 головні значення тензора діелектричної проникності сегнетоелектрика упоперек та вздовж полярної вісі x3, e діелектрична проникність навколишнього середовища.
Якщо товщина сегнетоелектрика набагато більша за розміри провідного джерела поля, що контактує з поверхнею сегнетоелектрика, то Q = 20eR0U(+e)/ і d = eR0/ для сферичного джерела радіуса R0, U різниця потенціалів, прикладена до джерела. Для дископодібного джерела d = 2R0/, де R0 - радіус контактної області.
В більшості випадків доменну структуру сегнетоелектрика можна вважати однорідною у вертикальному напрямку на відстанях порядку розмірів області збудження електричним полем зовнішнього нано-джерела, тобто dmnk(x) dmnk(х1,х2). Тому зміщення поверхні сегнетоелектрика може бути виражене через тензорну функцію Wijklf(х, 1, 2):
(2)
Зміщення поверхні зразка ui(х=0,y) далі позначимо ui(y). Фур'є-представлення зміщення поверхні ui(y) виражається через Фур'є-представлення функції Wijklf тензорну функцію п'єзовідгуку:
(3)
Кількість нетривіальних компонент тензорної функції п'єзовідгуку залежить від симетрії сегнетоелектрика. Для сегнетоелектриків зі структурою типу тетрагонального перовськіту, що в основному розглянуті, вертикальне зміщення має вигляд: u3(q) = W333f(q)d33(q)+W313f(q)d31(q)+W351f(q)d15(q), надалі q позначає модуль q та використовується представлення Фойгта.
Показано, що метод тензорних функцій п'єзовідгуку дозволяє аналітично розрахувати компоненти механічного зміщення поверхні та граничну густину запису інформації для основних типів “різких” 180о-доменних структур - плоских та циліндричних доменних стінок, періодичних та ізольованих доменів, кластерів та трубок. Використане наближення різкої стінки є типовим для розрахунків полярних властивостей штучної доменної структури сегнетоелектриків, коли в сусідніх елементарних комірках на межі доменів спонтанна поляризація змінюється від +PS до PS.
Аналітичний вираз для вертикального п'єзовідгуку структури, що складається з двох 180о-доменів, для сегнетоелектриків із слабкою діелектричною анізотропією 1, має вигляд:
, (4)
де d - відстань між ефективним точковим зарядом Q, що моделює джерело, та поверхнею сегнетоелектрика, - коефіцієнт Пуассона, b - власна ширина доменної стінки (див. рис. 2а). Чисельні розрахунки показали, що вираз (4) справедливий з точністю 5-10% для довільного гладкого профілю поляризації 180о-доменної стінки, лінійного поблизу стінки. Якщо відомі п'єзоелектричні коефіцієнти сегнетоелектрика dij, вираз (4) дозволяє визначити b та d з профілю п'єзовідгуку доменної стінки з експериментальних даних СПСМ. Спочатку визначається ефективна відстань d із швидкості насичення п'єзовідгуку, оскільки d33eff(y) = deff C1d/y при у>>b+d. Потім визначається коефіцієнт нахилу розподілу п'єзовідгуку поблизу стінки, оскільки d33eff = у при у<<b. Ширина b визначається з нахилу . Запропонована процедура є простим методом калібрування зонда. Якщо при обробці експериментальних даних найкраща підгонка відповідає випадку b ~ d, вплив власного профілю доменної стінки на її п'єзовідгук істотний. В більшості випадків b << d, і всі результати, одержані для випадку b = 0, справедливі з точністю у кілька відсотків.
Розподіл вертикального п'єзовідгуку в околі циліндричного домена для випадку b<<d дорівнює:
, (5)
де r радіус домена, у відстань до центра домена (див. рис. 2в), причому вираз (5) справедливий за умов 2у < r та 1. Отже, для невеликих у радіус домена визначається за допомогою (5) з експериментальних даних СПСМ. Мінімальний розмір rmin між доменами, п'єзовідгук яких може бути розділений, оцінений як зворотна напівширина W333(q). Гранична густина запису інформації, яку можна розпізнати за допомогою ПСМ, визначена як характерний розмір структури rIL, для якого величина ПСМ відгуку дорівнює рівню шуму. Фактично це означає можливість реєстрації локального п'єзовідгуку доменів з поперечним розміром набагато меншим за характерний розмір d. Це відкриває експериментальні можливості виявлення нових доменів на стадії їх зародження.
3. Розмірні ефекти локального п'єзовідгуку тонких сегнетоелектричних плівок на збудження неоднорідним електричним полем зовнішнього нано-джерела
Використовуючи наближення часткового розділення електромеханічного зв'язку і метод функцій Гріна, в розділі 3.2 виведена тензорна функція п'єзовідгуку для плівок на підкладинках з різними механічними та діелектричними властивостями. Використане наближення ефективного точкового заряду і метод зображень для розрахунку електричних полів нано-джерела в тонких плівках. Величина відношення Q/d вибирається так, щоб потенціал поля в точці контакту провідного джерела з поверхнею сегнетоелектрика був рівний прикладеній різниці потенціалів U, що приводить до співвідношення між зарядом Q, товщиною плівки h, відстанню d та діелектричними властивостями системи: Q(h,d) = 20(e+)U(h,d)d, де введені функції :
,
e діелектрична проникність навколишнього середовища, та ефективна діелектрична проникність та фактор діелектричної анізотропії плівки, b ефективна діелектрична проникність підкладинки.
Для того, щоб визначити величини Q та d окремо, необхідна додаткова умова, що вибирається так, аби відтворювати деякі характеристики електричного поля нано-джерела, наприклад, кривизну поверхні провідника в точці контакту, сумарний заряд провідника, або величину поля в деякій точці.
Наведені та проаналізовані точні ряди та наближені аналітичні вирази для тензорної функції п'єзовідгуку плівки у двох граничних випадках механічних властивостей системи плівка-підкладинка: (а) Жорстка підкладинка, для якої механічне зміщення ui дорівнює нулю на межі плівкапідкладинка. (б) Пружні властивості плівки і підкладинки узгоджені (тобто близькі), тому механічне зміщення та напруження на межі плівкапідкладинка неперервне. В обох випадках вираз для локального п'єзовідгуку однорідно-поляризованої плівки має вигляд:
d33eff(h,d) = (h,d)(w313d31+ w333d33+w351d15).(6)
Для плівок на узгоджених підкладинках наближені вирази для функцій мають найпростіший вигляд:
(7)
З виразів (6-7) випливає, що локальний п'єзовідгук тонких плівок лінійно зростає з товщиною h при h < d. Через скінченність розмірів області формування п'єзовідгуку плівки на збуджуюче електричне поле джерела Q п'єзовідгук сегнетоелектричних плівок істотно зменшується із зменшенням товщини плівки нижче за характерний розмір d. Цей «зовнішній» розмірний ефект слід відокремлювати від внутрішніх розмірних ефектів, що притаманні тонким плівкам через колективну природу сегнетоелектричних явищ та вплив механічних напружень невідповідності в системі плівка-підкладинка. Як правило d ~ (1100) нм, тому зовнішній розмірний ефект п'єзовідгуку буде істотнім для плівок тонших за 100 нм.
Для підкладинок з високими значеннями діелектричної проникності b >> величина п'єзовідгуку помітно збільшується в тонких плівках, а зовнішній розмірний ефект п'єзовідгуку зникає. Цей факт пояснюється відмінністю розподілу зовнішнього електричного поля в тонких плівках на різних підкладинках. Електричне поле, створене зовнішнім джерелом Q, є сильно неоднорідним в тонкій плівці на підкладинці з малими b << . Просторовий розподіл електричного поля джерела Q в тонкій плівці на підкладинці з b >> є майже однорідним в межах області з розмірами порядку d через практичну ортогональність силових ліній поля до границі плівка-підкладинка. Відомо, що за відсутності внутрішніх розмірних ефектів п'єзовідгук однорідної плівки, вимірюваний в однорідному електричному полі, не залежить від її товщини.
Розрахований локальний п'єзовідгук доменної структури та гранична густина запису інформації для тонких сегнетоелектричних плівок. Показано, що Фур'є - представлення за координатами {y1,y2} вертикального п'єзовідгуку плівки з доменною структурою дорівнює d33eff(q) = w313f(q)d31(q)w333f(q)d33(q)w351f(q)d15(q). Апроксимації Паде для компонент тензорної функції п'єзовідгуку мають вигляд:
, (8)
де функції w3ij(h) наведені в (7). Поведінка тензорного інваріанту F3(q) = w313f(q)d31+ w333f(q)d33+w351f(q)d15 визначає п'єзовідгук синусоїдальної доменної структури з періодом /q. На рис. 4а-б наведена типова зміна спектру F3(q) із зменшенням товщини плівки h.
Область постійних значень F3(q) розширюється у бік великих хвильових векторів із зменшенням товщини плівки, тоді як абсолютне значення відгуку зменшується. Доведено, що ефект розширення спектру F3(q) пов'язаний з механічною деформацією плівки підкладинкою та із зміною структури електричного поля в плівці при зменшенні її товщини. Розширення спектру F3(q) означає, що його оригінал стає більш локалізованим, тобто розмиття п'єзовідгуку зменшується із зменшенням товщини плівки. Розрахунки п'єзовідгуку 180о-доменної структури показали, що при зменшенні товщини плівки амплітуда п'єзовідгуку зменшується, проте його розподіл d33eff(у) наближується до розподілу п'єзоелектричних коефіцієнтів dij(у).
Мінімальний період доменної структури, максимум п'єзовідгуку якої порядку або вище за рівень шуму, визначає максимальну густину запису інформації, яка може бути достовірно розпізнана методом СПСМ. Співвідношення між мінімальним періодом доменної структури та товщиною плівки було розраховано за умови рівності максимального п'єзовідгуку d33eff рівню шуму n. Розраховані залежності показані на рис. 4г для різних значень n.
Висновки
термодинамічний нанодоменний сегнетоелектрик
1. Стан проблеми. Теоретичні дослідження полярно-активних властивостей нанорозмірних областей в сегнетоелектриках значно відстають від експериментальних досягнень. До початку проведення досліджень, результати яких представлені в дисертації, був відсутнім послідовний теоретичний опис механізмів формування локального п'єзоелектричного відгуку сегнетоелектриків. Фізична картина утворення штучної доменної структури шляхом реверсування поляризації в нанорозмірних областях сегнетоелектриків під дією неоднорідного електричного поля зовнішнього нанорозмірного джерела не була встановлена. Оскільки дисертаційна робота являє собою послідовний термодинамічний опис реверсування поляризації в нанорозмірних областях сегнетоелектриків в поєднанні з аналітичною теорією локального п'єзоелектричного відгуку сформованих доменних структур, в ній вирішена важлива наукова проблема фізики твердого тіла -розроблений феноменологічний опис локальних полярно-активних властивостей сегнетоелектриків.
2. Аналізуючи та узагальнюючи нові наукові результати, отримані дисертантом, відзначимо як найбільш важливі наступні:
– Розвинена термодинамічна теорія утворення нанодоменів в сегнетоелектриках та їх тонких плівках, яка враховує вплив розмірних ефектів, електричного поля деполяризації і поверхневого екранування зв'язаного заряду. Встановлена провідна роль поверхневого екранування та розмірних ефектів при зародженні та рівноважному зростанні доменів під дією неоднорідного електричного поля зовнішнього нанорозмірного джерела. Доведено, що дебаївське екранування в сегнетоелектриках-напівпровідниках приводить до обмеження розмірів доменів на кінцевій стадії їх зростання.
– Розвинена термодинамічна теорія локального реверсування поляризації в сегнетоелектриках поблизу заряджених дефектів. Встановлено, що поверхневі дефекти типу «випадкове електричне поле», що знаходяться в збуджуваній зовнішнім електричним полем нано-області сегнетоелектрика, є каталізаторами або інгібіторами зародкоутворення і визначають такі експериментальні особливості форми петель локального п'єзоелектричного гістерезису, як стрибки п'єзовідгуку та асиметрія коерцитивних напруг. Одержані аналітичні залежності енергії активації зародка, його розмірів і радіусу стійкого домена від конфігурації електричних полів внутрішніх дефектів і зовнішнього нанорозмірного джерела дозволяють визначити розміри нанодоменів, що утворюються поблизу дефектів, шляхом деконволюції експериментальних петель гістерезису локального п'єзоелектричного відгуку.
– Розроблений підхід зв'язаних рівнянь для аналітичного опису реверсування поляризації в просторово неоднорідних сегнетоелектриках-напівпровідниках із зарядженими дефектами або неізовалентними домішками. Він є альтернативою підходу Ландау - Халатнікова, який описує тільки однорідне реверсування поляризації бездефектних монодоменних сегнетоелектриків.
– Розроблена лінійна теорія локального п'єзоелектричного відгуку сегнетоелектриків, в межах якої встановлені механізми формування локального п'єзовідгуку типових доменних структур. Передбачений і аналітично розрахований зовнішній розмірний ефект локального п'єзовідгуку тонких плівок та поверхневих шарів: п'єзовідгук починає істотно залежати від товщини плівки, коли вона стає менше розмірів області, в якій зосереджене збуджуюче електричне поле. Встановлені основні фізичні причини зовнішнього розмірного ефекту - обмеженість області формування п'єзовідгуку та зміна конфігурації збуджуючого електричного поля залежно від товщини плівки, механічних умов на межі плівка-підкладинка, відмінності значень діелектричної проникності плівки та підкладинки.
– Показано, що великі значення поперечної компоненти тензора діелектричної проникності сегнетоелектричного матеріалу сприяють збільшенню граничної густини запису інформації. Обробка експериментального профілю п'єзовідгуку доменних структур за допомогою одержаних аналітичних виразів дозволяє визначити положення і величини ефективних точкових зарядів, що моделюють електричне поле зонду скануючого силового мікроскопа, даних, необхідних для подальшого дослідження поверхні матеріалу. Одержані аналітичні залежності локального п'єзовідгуку від розмірів нанодоменів дозволяють проводити самоузгоджений аналіз локального реверсування поляризації в сегнетоелектриках.
3. Сукупність використаних в дисертації методів вирішення поставленої наукової проблеми має світовий пріоритет, оскільки поєднання термодинамічної теорії утворення нанодоменів в сегнетоелектричних матеріалах з аналітичною теорією їх локального п'єзоелектричного відгуку на збудження зовнішнім електричним полем відкриває можливості самоузгодженого кількісного аналізу експериментальних даних. Відповідні результати дисертаційних досліджень опубліковані в провідних міжнародних фізичних журналах та активно цитуються.
4. Результати чисельного моделювання та аналітичні вирази для залежності п'єзовідгуку та розмірів доменів від зовнішнього електричного поля та параметрів сегнетоелектричного матеріалу добре узгоджуються як з експериментальними залежностями для тонких плівок і монокристалів типових сегнетоелектриків, так і з чисельними результатами, одержаними незалежно методом моделювання фазових полів, що забезпечує достовірність результатів дисертаційної роботи.
5. Одержані в дисертаційній роботі аналітичні та чисельні результати відкривають можливості моделювання петель гістерезису локального п'єзоелектричного відгуку та самоузгодженого кількісного аналізу експериментальних даних п'єзоелектричної силової мікроскопії, петель сегнетоелектричного, діелектричного та піроелектричного гістерезису в полярно-активних кристалічних і керамічних матеріалах, що має практичне значення для мініатюризації приладів наноелектроніки, що містять функціональні нелінійні сегнетоелектричні конденсатори, п'єзоелектричні та піроелектричні елементи. Аналітичні результати дозволяють вибрати оптимальні умови експерименту для формування масивів стабільних нанодоменів за допомогою неоднорідного електричного поля зонда силового мікроскопу, що може бути використане для розробки і вдосконалення елементів енергонезалежної сегнетоелектричної пам'яті, створення штучних нанодоменних структур із заданими параметрами та адресного керування їх елементами.
Література
1. Resolution Function Theory in Piezoresponse Force Microscopy: Domain Wall Profile, Spatial Resolution, and Tip Calibration / A.N. Morozovska, E.A. Eliseev, S.L. Bravina, S.V. Kalinin // Phys. Rev. B. - 2007. - Vol. 75, № 17. - P. 174109-1-18.
2. Effect of the Intrinsic Width on the Piezoelectric Force Microscopy of a Single Ferroelectric Domain Wall / A.N. Morozovska, E.A. Eliseev, G.S. Svechnikov, V. Gopalan, S.V. Kalinin // J. Appl. Phys. - 2008. - Vol. 103, № 12. - P.124110-1-8.
3. Kalinin S.V. Materials contrast in piezoresponse force microscopy / S.V. Kalinin, E.A. Eliseev, A.N. Morozovska // Appl. Phys. Lett. - 2006. - Vol. 88. - P. 232904-1-3.
4. Electromechanical Detection in Scanning Probe Microscopy : Tip Models and Materials Contrast / E.A. Eliseev, S.V. Kalinin, S. Jesse, S.L. Bravina, A.N. Morozovska // J. Appl. Phys. - 2007. - Vol. 102, № 1. - P. 014109-1-12.
5. Глинчук М.Д. Радиоспектроскопия и диэлектрические спектры наноматериалов / М.Д. Глинчук, А.Н. Морозовская // Физика Твердого Тела. - 2003. - T. 45, № 8. - C. 1510-1518.
6. Glinchuk M.D. Effect of Surface Tension and Depolarization Field on Ferroelectric Nanomaterials Properties / M.D. Glinchuk, A.N. Morozovskaya // Phys. Stat. Sol. (b). - 2003. - Vol. 238, № 1. - P. 81-91.
7. Morozovska A.N. Ferroelectricity enhancement in confined nanorods : Direct variational method / A.N. Morozovska, E.A. Eliseev, M.D. Glinchuk // Phys. Rev. B. - 2006. - Vol. 73, № 21. - P. 214106-1-13.
Размещено на Allbest.ru
...Подобные документы
Розгляд сегнетоелектриків як діелектриків, що відрізняються нелінійною залежністю поляризації від напруженості поля; їх лінійні і нелінійні властивості. Характеристика основних груп сегнетоелектриків і антисегнетоелектриків: киснево-октаедричні і водневі.
курсовая работа [6,5 M], добавлен 12.09.2012Поняття та загальна характеристика індукційного електричного поля як такого поля, що виникає завдяки змінному магнітному полю (Максвел). Відмінні особливості та властивості індукційного та електростатичного поля. Напрямок струму. Енергія магнітного поля.
презентация [419,2 K], добавлен 05.09.2015Кристалічна структура металів та їх типові структури. Загальний огляд фазових перетворень. Роль структурних дефектів при поліморфних перетвореннях. Відомості про тантал та фазовий склад його тонких плівок. Термодинамічна теорія фазового розмірного ефекту.
курсовая работа [8,1 M], добавлен 13.03.2012Дослідження тунельного ефекту в рамках квантової механіки та шляхів розв'язку рівняння Шредінгера, що описує можливість подолання частинкою енергетичного бар'єру. Визначення коефіцієнту прозорості та іонізації атома під дією зовнішнього електричного поля.
курсовая работа [1,3 M], добавлен 05.09.2011Поняття хімічного елементу. Утворення напівпровідників та їх властивості. Електронно-дірковий перехід. Випрямлення перемінного струму, аналіз роботи тиристора. Підсилення електричного сигналу, включення біполярного транзистора в режимі підсилення напруги.
лекция [119,4 K], добавлен 25.02.2011Активні та пасивні елементи електричного кола, ідеальне джерело напруги. Струми i напруги в електричних колах. Елементи топологічної структури кола. Задачі аналізу та синтезу електричних кіл, розглядання закону Ома, першого та другого законів Кiрхгофа.
реферат [150,4 K], добавлен 23.01.2011Види магнітооптичних ефектів Керра. Особливості структурно-фазового стану одношарових плівок. Розмірні залежності магнітоопіру від товщини немагнітного прошарку. Дослідження кристалічної структури методом електронної мікроскопії та дифузійних процесів.
контрольная работа [1,5 M], добавлен 19.04.2016Вивчення процесу утворення і структури аморфних металевих сплавів. Особливості протікання процесу аморфізації, механізмів кристалізації та методів отримання аморфних і наноструктурних матеріалів. Аморфні феромагнетики. Ноу-хау у галузі металевих стекол.
курсовая работа [2,3 M], добавлен 09.05.2010Параметри природних газів з наведенням формул для їх знаходження: густина, питомий об’єм, масовий розхід, лінійна, масова швидкість, критичні параметри та ін. Термодинамічні властивості газів, процес дроселювання; токсичні і теплотворні властивості.
реферат [7,8 M], добавлен 10.12.2010Електрофізичні властивості гранульованих плівкових сплавів в умовах дії магнітного поля. Дослідження електрофізичних властивостей двошарових систем на основі плівок Ag і Co, фазового складу та кристалічної структури. Контроль товщини отриманих зразків.
дипломная работа [3,9 M], добавлен 08.07.2014Структура і фізичні властивості кристалів Sn2P2S6: кристалічна структура, симетрійний аналіз, густина фононних станів і термодинамічні функції. Теорія функціоналу густини, наближення теорії псевдо потенціалів. Рівноважна геометрична структура кристалів.
дипломная работа [848,2 K], добавлен 25.10.2011Історія магнітного поля Землі, його формування та особливості структури. Гіпотеза походження та роль даного поля, існуючі гіпотези та їх наукове обґрунтування. Його характеристики: полюси, меридіан, збурення. Особливості змін магнітного поля, індукція.
курсовая работа [257,4 K], добавлен 11.04.2016Розміри та маси атомів, їх будова. Заряд і маса електрону. Квантова теорія світла, суть лінійчатого характеру атомних спектрів. Квантово-механічне пояснення будови молекул. Донорно-акцепторний механізм утворення ковалентного зв’язку. Молекулярні орбіталі.
лекция [2,6 M], добавлен 19.12.2010Електричні заряди: закон збереження, закон Кулона. Напруженість електричного поля. Провідники і діелектрики в електростатичному полі. Різниця потенціалів. Зв’язок між напруженістю та напругою. Електроємність конденсатора та енергія електричного поля.
задача [337,9 K], добавлен 05.09.2013Фізична природа звуку та проблеми, що пов’язані з його виникненням, поширенням, сприйняттям і дією. Роль акустики у різних сферах людського життя. Медико-біологічна дія інфразвуків та ультразвуку. Запобігання несприятливої дії шуму на здоров'ї людини.
контрольная работа [22,2 K], добавлен 23.04.2012Характеристика теорії близькодії на відстані, яку почав розвивати англійський фізик Майкл Фарадей, а остаточно завершив Максвелл. Особливості електричного поля нерухомих зарядів, яке називають електростатичним та його потенціалу. Закон постійного струму.
реферат [29,7 K], добавлен 29.04.2010Основні характеристики та пов’язані з ними властивості атомних ядер: лінійні розміри, заряд, магнітний момент. Експериментальне визначення форми електричного поля ядра. Структурна будова ядра, його елементи та характеристика. Природа ядерних сил.
реферат [293,1 K], добавлен 12.04.2009Система Pb-S. Константи рівноваги квазіхімічних реакцій утворення власних атомних дефектів Френзеля у кристалах Pb-S. Константи рівноваги квазіхімічних реакцій утворення власних атомних дефектів у халькогенідах свинцю на основі експериментальних даних.
дипломная работа [1,4 M], добавлен 09.06.2008Особливості застосування систем координат при розв'язувані фізичних задач. Електричні заряди як фізичні джерела електричного поля. Способи обчислення довжин, площ та об'ємів. Аналіз та характеристика видів систем координат: циліндрична, сферична.
дипломная работа [679,2 K], добавлен 16.12.2012Поняття електростатиці, електричного поля, електричного струму та кола, ємністі, магнетизму та електромагнітній індукції. Закон електромагнітної індукції Фарадея. Кола змінного струму. Послідовне та паралельне з’єднання R-, C-, L- компонентів.
анализ книги [74,2 K], добавлен 24.06.2008
