Комбінована модель динамічної інтегральної лауе-дифракції у вигнутих кристалах з дефектами

Размещено на http://www.allbest.ru/

Національна академія наук України

інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова

УДК 539.26:548.4

Спеціальність 01.04.07 - фізика твердого тіла

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

кандидата фізико-математичних наук

КОМБІНОВАНА МОДЕЛЬ ДИНАМІЧНОЇ ІНТЕГРАЛЬНОЇ ЛАУЕ-ДИФРАКЦІЇ У ВИГНУТИХ КРИСТАЛАХ З ДЕФЕКТАМИ

Заболотний Іван Миколайович

Київ - 2009

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана в Інституті металофізики ім. Г.В. Курдюмова Національної академії наук України

Науковий керівник: кандидат фіз.-мат. наук, старший науковий співробітник, Лень Євген Георгійович, старший науковий співробітник Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України

Офіційні опоненти:

- член-кор. НАН України доктор фіз.-мат. наук, професор, Куліш Микола Полікарпович, завідувач кафедри фізики функціональних матеріалів Київського національного університету імені Тараса Шевченка

- доктор фіз.-мат. наук, професор, Фодчук Ігор Михайлович професор кафедри фізики твердого тіла Чернівецького національного університету імені Юрія Федьковича

Захист відбудеться " 15 " грудня 2009 р. о 14 год. на засіданні Спеціалізованої вченої ради Д 26.168.02 Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України за адресою: 03142, м. Київ, бульв. Акад. Вернадського, 36.

З дисертацією можна ознайомитися у бібліотеці Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України за адресою: 03142, м. Київ, бульв. Акад. Вернадського, 36.

Автореферат розісланий " 14 " листопада 2009 р.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради Д 26.168.02 кандидат фізико-математичних наук Сизова Т.Л.

Анотації

Заболотний І.М. Комбінована модель динамічної інтегральної лауе-дифракції у вигнутих кристалах з дефектами. - Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла. - Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова Національної академії наук України, Київ, 2009.

На єдиних принципах створено моделі інтегральної лауе-дифракції для граничних випадків як "тонкого" (товщини кристалів співмірні з глибиною абсорбції), так і "товстого" (товщини значно перевищують довжини абсорбції) пружно вигнутих кристалів з дефектами багатьох типів. На цій основі створено комбінований метод багатопараметричної діагностики мікродефектів декількох типів, одночасно присутніх в кристалах, по деформаційним залежностям повної інтегральної інтенсивності дифрагованого випромінення у "тонких" та "товстих" кристалах, що спільно обробляються.

При цьому моделі факторизуються, тобто, параметри, що описують деформаційну залежність ПІІ, не залежать від дефектної структури зразка, а визначаються в явному вигляді умовами дифракції та хімічним складом досліджуваних монокристалів і є різними для бреггівської та дифузної складових ПІІ. Залежності цих складових від характеристик дефектів співпадають з відповідними для невигнутих кристалів і не змінюються при вигинах, але змінюються співвідношення цих складових.

Ключові слова: динамічна інтегральна лауе-дифракція, комбінований підхід, монокристали з мікродефектами.

Заболотный И.Н. Комбинированная модель динамической интегральной лауэ-дифракции в изогнутых кристаллах с дефектами. - Рукопись.

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальности 01.04.07. - физика твердого тела. - Институт металлофизики им. Г.В. Курдюмова Национальной Академии наук Украины, Киев, 2009.

В работе предложена модель деформационной зависимости полной интегральной интенсивности (ПИИ) в случае "толстого" кристалла с хаотически распределенными дефектами. Модель допускает параметризацию, при которой ее параметры, описывающие деформационную зависимость ПИИ, не зависят от дефектной структуры монокристаллов, а определяются в явном виде условиями дифракции, химическим составом исследуемых образцов и являются разными для брэгговской и диффузной компонент ПИИ. Значения деформационных параметров модели найдены путем сравнения теоретических и экспериментальных деформационных зависимостей для кристаллов с известной дефектной структурой. Зависимость от характеристик дефектов в брэгговской и диффузной составляющих ПИИ изогнутого кристалла вводится через известные динамические выражения для соответствующих компонент ПИИ неизогнутого кристалла с дефектами произвольных размеров. При этом модель учитывает дополнительное изменение при изгибе ширин и в целом отражающих способностей как когерентных, так и диффузных пиков для исследуемых образцов, а так же ослабление вследствие деформации эффекта Бормана. Изменение условий дифракции в рамках предложенной модели происходит за счет изменения толщины кристалла, радиуса его упругого изгиба, угла асимметрии, длинны волны излучения и вектора дифракции.

В работе создана и экспериментально апробирована модифицированная (в сравнении с ранее предложенной менее универсальной и удобной, но более сложной моделью) новая модель деформационной зависимости ПИИ в приближении "тонкого" кристалла в геометрии Лауэ, которая также обобщена на случай кристалла с дефектами произвольных размеров и подобна модели, предложенной для "толстого" кристалла, т.е. основана на факторизации, позволяющей находить универсальные (единственные) деформационные параметры для разных условий дифракции и химических составов образцов. Исследована чувствительность деформационных зависимостей ПИИ, полученных в обоих предельных случаях динамической дифракции к хаотически распределенным в объеме монокристалла дефектам разных типов и размеров с целью осуществления диагностики сложных дефектных структур комбинированным методом. Показано, что метод деформационных зависимостей ПИИ позволяет определить наличие дефектов в кристалле с малыми размерами и концентрацией, которые вносят искажения в кристаллическую решетку на уровне 5%. Исследованы границы применимости предложенной в работе факторизации деформационной зависимости кристаллов. Расхождения между деформационными зависимостями, рассчитанными по точным выражениям для идеального кристалла, и результатами предложенной модели, примененной для кристалла без дефектов, наблюдаются лишь при значительных деформациях (обратный радиус кривизны упругого изгиба кристалла меньше 100ч200 см^-1).

Установлено, что по одной деформационной зависимости (даже для нескольких рефлексов), полученной только в одном из предельных случаев динамической дифракции, а именно в случае "тонкого" или "толстого" кристалла, имеется возможность определить характеристики только одного типа дефектов. Для решения задачи многопараметрической диагностики следует применять комбинированный метод, т.е. совместно обрабатывать необходимый набор независимых экспериментальных данных, полученных как в разных условиях дифракции, в том числе, предельных случаях "тонкого" и "толстого" кристалла, так и при помощи разных методов, например, толщинных и деформационных зависимостей ПИИ.

Проведенная в работе комбинированная обработка экспериментальных данных по толщинным и деформационным зависимостям ПИИ в образце кремния с использованием предложенных в работе теоретических моделей деформационных зависимостей позволила однозначно и с достаточной точностью определить характеристики четырех типов дефектов, одновременно присутствующих в кристалле. Такой подход существенно увеличивает информативность методов интегральной диффузнодинамической комбинированной дифрактометрии (ИДДКД) в сравнение с другими динамическими подходами.

Ключевые слова: динамическая интегральная лауе-дифракция, комбинированный подход, монокристаллы с микродефектами.

Zabolotnyi I.M. Combined model of dynamical integral Laue-diffraction in bent crystals with defects. - Manuscript.

Thesis for the degree of Candidate of Physical and Mathematical Sciences on speciality 01.04.07--solid state physics; G.V. Kurdyumov Institute for Metal Physics of the National Academy of Sciences of Ukraine; Kyiv, 2009.

On the basis of common principles the models of integral Laue-diffraction for boundary cases of both "thin" (crystal's thickness is commensurable to the depth of absorption) and "thick" (crystal's thickness significantly exceeds the length of absorption) elastic bent crystals with many types of defects are developed. On this base the combined method of multiparametric diagnostics of several types of microdefects, which are simultaneously present in crystals, by simultaneously treated deformation dependences of the total integrated intensity (TII) of diffracted radiation in "thin" and "thick" crystals is created.

At the same time, the models are factorized, i.e., the parameters, which describe the deformation dependences of the TII, are independent on the defect structure of a sample. They are determined in an explicit form by the conditions of the diffraction and chemical composition of the investigated single crystals and have different forms for the Bragg and diffuse components of TII. Dependences of these components on characteristics of defects coincide with corresponding dependences of not-bent crystals and do not change with bents but the ratio of these components is changed.

Key words: dynamical integral Laue-diffraction, combined method, single crystals with microdefects.

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. На даний момент існують два варіанти динамічної теорії інтегральних інтенсивностей. Перший, це динамічна теорія розсіяння в макроскопічно недеформованих кристалах з дефектами, який розвивається в Інституті металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України В.Б. Молодкіним з колегами. Другий, це динамічна теорія пружно вигнутого, але ідеального, кристала, побудована в роботах Пеннінга-Полдера, Като та Ф.М. Чуховського з колегами.

Послідовна динамічна теорія бреггівського і дифузного розсіяння для кристалів з дефектами і макроскопічною пружною деформацією поки що лише розробляється [1], а тому набувають актуальність напівфеноменологічні моделі [2-6], які описують за допомогою експериментально визначених параметрів деформаційні залежності бреггівської і дифузної складових повної інтегральної інтенсивності. До цих пір була створена лише одна така модель для Лауе-дифракції в "тонкому" кристалі. Проте, як показано в цій роботі, її застосування в граничному випадку "товстого" кристала, інакше кажучи, в умовах аномального проходження (як відомо ефект Бормана є одним з найбільш чутливих до дефектів), не призвело до успіху, так як модель описує ефект впливу дефектів протилежний навіть за знаком порівняно з тим, що спостерігається експериментально.

В зв'язку з вище наведеним робота, присвячена створенню на єдиних принципах моделей інтегральної лауе-дифракції для граничних випадків як "тонкого", так і "товстого" пружно вигнутих кристалів з дефектами, котрі при цьому не мають обмежень на розмір дефектів та включають у явному вигляді залежності від умов динамічної дифракції і можуть бути покладені в основу комбінованого підходу при багатопараметричній діагностиці дефектів декількох типів, одночасно присутніх в кристалах, по деформаційним залежностям повної інтегральної інтенсивності, є актуальною.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота виконувалась в Інституті металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України і була складовою частиною науково-дослідної роботи за темами:

· "Ефекти дифузного розсіяння в динамічній дифракції та діагностиці нанорозмірних дефектів у кристалах та виробах нанотехнологій" (затверджена Рішенням Бюро ВФА НАН України від 21.12.2004 р. протокол №11, № держреєстрації 0107U009638); - (виконавець).

· "Нове покоління сертифікації матеріалів і виробів нанотехнології" програми "Наноструктурні системи, наноматеріали, нанотехнології" (затверджена Рішенням Президії НАН України від 20.06.2007 р. протокол №424, № держреєстрації 0107U006993); - (виконавець).

· "Створення теоретичних основ динамічної дифракції та експериментальної бази нового покоління характеризації та сертифікації неоднорідної дефектної структури матеріалів та виробів нанотехнологій" (затверджена Рішенням Бюро ВФА НАНУ від 27.11.2007 р. протокол №7, № держреєстрації 0107U009638); - (виконавець).

Мета і задачі дослідження. Метою даної роботи є розробка та практичне застосування комбінованої моделі динамічної інтегральної Лауе-дифракції у вигнутих кристалах з дефектами

Для досягнення цієї мети вирішувались наступні задачі:

· перевірка діагностичних можливостей існуючої теоретичної моделі деформаційної залежності повної інтегральної інтенсивності в граничному випадку "товстого" кристала з хаотично розподіленими дефектами.

· створення нової моделі інтегральної лауе-дифракції для граничного випадку "товстого" пружно вигнутого кристала з дефектами, з врахуванням в явному вигляді впливу як хаотично розподілених дефектів, так і умов дифракції на деформаційні залежності когерентної та дифузної складових повної інтегральної інтенсивності кристала.

· створення модифікованої моделі інтегральної лауе-дифракції для граничного випадку "тонкого" пружно вигнутого кристала з дефектами, яка також враховує в явному вигляді вплив хаотично розподілених дефектів і умов дифракції.

· створення комбінованого методу кількісної діагностики характеристик хаотично розподілених дефектів на основі одночасної обробки деформаційних залежностей повної інтегральної інтенсивності в граничних випадках "товстого" і "тонкого" кристалів.

Об'єкт дослідження: монокристали кремнію, та германію.

Предмет дослідження: фізичні особливості формування в умовах динамічної лауе-дифракції рентгенівських променів когерентної і дифузної складових повної інтегральної інтенсивності в залежності від ступеня кривизни циліндричного вигину монокристала та його дефектної структури.

Методи дослідження:

· рентгенівська інтегральна дифрактометрія,

· чисельні розрахунки і комп'ютерне моделювання.

Наукова новизна роботи

· Створено феноменологічну динамічну модель залежностей повної інтегральної інтенсивності (ПІІ) дифрагованого випромінення у вигнутих кристалах з дефектами від пружного циліндричного вигину та характеристик дефектів для граничного випадку "товстого" кристала в геометрії за Лауе, коли реалізуються умови для найбільш чутливого до дефектів динамічного ефекту аномального проходження (ефекту Бормана). Створена модель допускає параметризацію, при якій її параметри, що описують деформаційну залежність ПІІ, не залежать від дефектної структури досліджуваних монокристалів, а визначаються в явному вигляді умовами дифракції та хімічним складом зразків і є різними для бреггівської та дифузної складових ПІІ.

· Для геометрії дифракції за Лауе побудована модифікована феноменологічна динамічна модель залежності повної інтегральної інтенсивності від циліндричного пружного вигину для граничного випадку "тонкого" кристала з дефектами, яка не має обмежень на розміри дефектів і подібна за принципами побудови, рівнем узагальнення і універсальності та функціональними можливостями до створеної моделі для "товстого" кристала.

· На основі спільного використання побудованих для граничних випадків "тонкого" і "товстого" кристалів феноменологічних динамічних моделей інтегральної Лауе-дифракції у пружно вигнутих кристалах з дефектами створено комбінований метод багатопараметричної діагностики одночасно присутніх у кристалі дефектів кількох типів за деформаційними залежностями повної інтегральної інтенсивності, який суттєво доповнює можливості створених раніше методів, що використовують залежності ПІІ від інших умов дифракції.

Наукова й практична цінність роботи. Нова, створена автором модель деформаційної залежності в кристалах з хаотично розподіленими дефектами, що враховує вплив деформації на бреггівську та дифузну компоненти ПІІ, вперше дозволила дати адекватний опис відповідних експериментальних даних і створити унікальний метод кількісної діагностики характеристик ХРД на основі спільного вивчення деформаційних залежностей ПІІ в граничних випадках "тонкого" і "товстого" кристалів.

Особистий внесок здобувача полягає в аналізі літературних даних, в проведенні вимірювань повних інтегральних інтенсивностей (ПІІ) у випадку дифракції за Лауе, в розробці моделей деформаційної залежності ПІІ для граничних випадків "тонкого" і "товстого" кристалів, створенні комбінованого методу і на його основі проведені обробки експериментальних даних по деформаційним залежностям ПІІ, інтерпретації та аналізі результатів, у формулюванні висновків дисертації, а також у підготовці наукових публікацій. В дисертацію включені з написаних у співавторстві робіт тільки одержані безпосередньо дисертантом результати.

Апробація результатів дисертації відбулася на:

· International Conference "Functional Materials" ICFM-2007, (Ukraine, Crimea, Partenit 2007),

· Міжнародній конференції "Сучасні проблеми фізики металів" (79 жовтня 2008 р., Київ, Україна),

· Всеукраїнській конференції молодих вчених "Сучасне матеріалознавство: матеріали та технологій" (1214 листопада 2008 р., Київ, Україна),

· Международной конференции "Диффузное рассеяние на пучках синхротронного излучения", (Алушта, Крым, Украина, 1-5 сентября 2009),

· Наукових семінарах Інституту металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України.

Публікації. За матеріалами дисертації опубліковано 6 статей у наукових фахових журналах.

Структура та об'єм роботи. Дисертація складається із вступу, огляду літератури, трьох оригінальних розділів і загальних висновків. Робота викладена на 121 сторінці і містить 3 таблиці, 22 рисунки і список літератури вітчизняних і закордонних авторів зі 156 найменувань.

Структура й основний зміст дисертації

У Вступі обґрунтовано актуальність теми дисертації, зазначено її зв'язок з науковими програмами, сформульовано мету й основні задачі дослідження, показано наукову новизну отриманих результатів та їхнє практичне значення, описано структуру й об'єм дисертації.

Перший розділ присвячено літературному огляду наукових джерел по динамічній теорії розсіяння рентгенівських променів і дифрактометрії дефектів в кристалах. Розглянуто теоретичні основи і методи інтегральної дифрактометрії, окремо, в кристалах с дефектами без вигину і в досконалих (бездефектних) вигнутих кристалах. Додатково розглянуто існуючі підходи до діагностики дефектної структури кристалів на основі метода повної інтегральної інтенсивності.

Другий розділ дисертації присвячено створенню моделі деформаційної залежності повної інтегральної інтенсивності (ПІІ) у випадку "товстого" (µ₀t " 1, де ₀ - коефіцієнт фотоелектричного поглинання, t - товщина кристала) кристала з хаотично розподіленими дефектами (ХРД) [1, 2, 4]. Запропонована модель допускає параметризацію, при якій її параметри, що описують деформаційну залежність ПІІ, не залежать від дефектної структури та хімічного складу досліджуваних монокристалів, а визначаються в явному вигляді умовами дифракції і є різними для бреггівської та дифузної складових ПІІ. Залежність від характеристик дефектів вищезазначених складових ПІІ деформованого кристала вводиться через відомі вирази для бреггівської та дифузної складових ПІІ недеформованого кристала з дефектами. При цьому модель враховує додаткову зміну при вигині ширини і в цілому відбивних здатностей як когерентних, так і дифузних піків для дослідних зразків і послаблення внаслідок деформації ефекту Бормана.

Повна інтегральна інтенсивність R_і реального пружно вигнутого (bent) кристала в рамках запропонованої моделі подається у вигляді суми когерентної і дифузної складових:

(1)

де , , і , , параметри, які описують деформаційну залежність ПІІ і не залежать від дефектної структури зразка, r - радіус кривизни циліндричного вигину зразка. При лауе-дифракції у "товстому" кристалі когерентна (R_i^С) і дифузна (R_i^D) складові ПІІ макроскопічно недеформованого недосконалого кристала, які входять до виразу (1), мають відомий вигляд:

R_i^С = (2)^1/2 [CE|_Hr| / (4sin2_B)] exp (-(_{_--}-_HCE) l) i₀ (h_s) exp (-⁰_dsl) / (_HlCE)^1/2, (2)

i₀(x) = 1 +(1/8) x + (9/128) x² +...,

R_i^D=(2)^1/2[CE|_Hr|/(4sin2_B)]exp(?(₀?_HCE)l)[CE⁰_ds/(_Hsin2_B)]/(_HlCE)^1/2, (3)

= (3/2)[exp(-⁰_dsl)--- exp(-_HlCE)]/(1_---_--⁰_ds/(_HCE)),

де _Hr - дійсна частина Фур'є-компоненти поляризовності кристала, Н - вектор дифракції, С - поляризаційний множник, l = t/₀, - направляючий косинус падаючої хвилі, ш - кут асиметрії дифракції, h_s = _HlCE, _H - динамічний коефіцієнт фотоелектричного поглинання, i₀ - функція Бесселя нульового порядку від уявного аргументу, _B - кут Брегга, ⁰_ds - коефіцієнт екстинкції когерентної складової ПІІ за рахунок дифузного розсіяння когерентних хвиль на флуктуаціях статичних зміщень атомів, викликаних дефектами, E - статичний фактор Дебая-Валлера.

Залежність когерентної і дифузної складових ПІІ від характеристик дефектів визначається двома параметрами (така ситуація має місце лише у найбільш простому випадку дефектів з розмірами меншими за довжину екстинкції [2], а для крупних дефектів коефіцієнти екстинкції замінюються на більш складні фактори екстинкції бреггівської і дифузної складових [4]). Перший параметр, коефіцієнт екстинкції за рахунок дифузного розсіяння, має наступний вигляд:

⁰_ds = c E ² C ²m₀ B, m₀ = v_c H² |_Hr|²/(2²), (4)

B = b₁+b₂ ln(e/r₀²), b₁ = B₁+B₂/3, b₂ = B₁ + (B₂/2) cos²_B,

де r₀=R₀/, =(_0H)^1/2/(C|_Hr|) - екстинкційна довжина, Н - модуль вектора дифракції, - направляючий косинус дифрагованої хвилі, с і R₀ - відповідно концентрація і радіус дефекта, е - основа натурального логарифма, і припускаємо, що r₀ < 1. Для сферичних кластерів B₁=0, B₂=(4 A_cl/v_c)², де A_cl=R₀³ - потужність кластера, е - відносна деформація на границі кластера, =(1+)/[3(1-)], - коефіцієнт Пуассона, v_c - об'єм елементарної комірки, а для хаотично (однорідно) розподілених дислокаційних петель

B₁=4 (bR₀²/v_c)²/15, B₂=B₁, =(3² +6-1)/[4(1-²)],

де b - модуль вектора Бюргерса дислокаційної петлі.

Другий параметр, статичний фактор Дебая-Валлера E = exp(-L_H), зв'язаний з характеристиками дефектів наступним чином:

L_H 0.5 c v_c^-1R₀³ (Hb)^3/2, для дислокаційних петель;

L_H 0.5cn₀²(1-²/100), для сферичних кластерів при ²10, (5)

L_H c n₀ ^3/2, для сферичних кластерів при ²10;

де n₀ = (4/3)R₀³/v_c - кількість елементарних комірок матриці, що заміщені кластером, = ₀n₀^1/3Ha/2, ₀ = (6²/₀)^1/3, ₀ - кількість атомів в елементарній комірці матриці, a - постійна кристалічної ґратки.

Таким чином, через параметри Е і ⁰_ds величина ПІІ R_і пружно вигнутого кристала виявляється зв'язаною з характеристиками різних типів дефектів (с, R₀, е, b).

Запропонована в роботі модель (1) ПІІ пружно вигнутого кристала з дефектами допускає параметризацію, при якій її параметри, що описують деформаційну залежність, не тільки не залежать від дефектної структури, а й в явному вигляді враховують умови дифракції та хімічний склад досліджуваних монокристалів. Для цього в деформаційних параметрах моделі необхідно виділити в явному вигляді величини м₀ і t, а також параметри В і Т, вперше введені в роботах Ф.М. Чуховського з колегами для досконалого пружно вигнутого кристала.



Рис. 1. Деформаційні залежності ПІІ для кристалів германія різної товщини з відомою дефектною структурою: маркери - експеримент, суцільна крива - результат підгонки по моделі "товстого" кристала (6).

Така параметризація робить запропоновану модель універсальною, так як дозволяє один раз віднайти параметри моделі, що описують деформацію, й використовувати їх як за різних умов динамічної дифракції, так і для зразків з різним хімічним складом. Шляхом фітування експериментальних кривих деформаційної залежності ПІІ для зразків Ge різної товщини з відомою дефектною структурою (див. Рис. 1, де, як приклад, наведено деформаційні залежності для зразків двох найбільш відмінних товщин) з врахуванням описаної вище модифікації були знайдені універсальні деформаційні параметри моделі для "товстого" кристала [4]:

(6)

Слід підкреслити, що параметри моделі, які описують деформацію виявляються різними для бреггівської і дифузної складових ПІІ. Параметри моделі (6), що визначають залежність впливу деформації на ПІІ від умов дифракції та хімічного складу кристала мають наступний вигляд:

де

л - довжина хвилі у вакуумі, h, k, l - індекси Міллера.

Зміна умов дифракції в рамках моделі (6) відбувається за рахунок зміни товщини кристала (t), радіуса його пружного вигину (r), кута асиметрії дифракції (ш), довжини хвилі випромінення (л) та вектора дифракції (Н). При цьому, хімічний склад зразка враховується коефіцієнтом фотоелектричного поглинання (₀), дійсною частиною Фур'є-компоненти поляризовності кристала (_Hr), кутом Брегга (_B) та постійною кристалічної ґратки (a).

Рис.2. Розраховані в рамках розробленої моделі нормовані деформаційні залежності ПІІ (тонкі суцільні лінії) для "товстих" кристалів Si з різним ступенем дефектності; жирна суцільна лінія відповідає ідеальному кристалу; маркери - експерименту.

Рисунок 2 доводить, що запропонована модель (1)-(6) для "товстого" кристала вірно відтворює вплив дефектів на деформаційну залежність ПІІ (на рис. 2 наведено значення ПІІ (с = R_i/R_ip) реальних кристалів нормовані на аналогічну інтегральну інтенсивність досконалого кристалу R_ip), а саме, зменшення нормованої ПІІ при зростанні кількості дефектів у кристалі (від зразка 1 до зразка 3) відносно нормованої інтегральної інтенсивності досконалого кристала (одиниці).

Розвинута динамічна модель дозволяє в загальних рисах зрозуміти механізми зміни величини ПІІ при зміні як умов дифракції (радіуса пружного вигину кристала), так і ступеня дефектності кристалічної гратки. Як випливає з (6) певна дефектна структура визначає значення параметрів, які представляють бреггівську та дифузну складові ПІІ невигнутого кристала, а накладання пружного вигину на кристал (та зміна інших умов динамічної дифракції) за рахунок дефомаційних параметрів змінює відносний внесок цих компонент у загальну картину розсіяння. При цьому, у випадку "товстого" кристала через визначальну роль процесів поглинання випромінення, зокрема ефекту аномального проходження, ПІІ невигнутого кристала зменшується із збільшенням впливу дефектів порівняно з інтегральною інтенсивністю кристала без дефектів. У випадку "тонкого" кристала дефекти навпаки збільшують ПІІ за рахунок аномально великого внеску дифузної складової.

Третій розділ присвячено створенню та експериментальній апробації модифікованої (по відношенню до раніше розробленої менш універсальної та зручної, але більш складної) моделі деформаційної залежності ПІІ у наближенні "тонкого" кристала в геометрії дифракції за Лауе [3], яка додатково узагальнена на випадок кристалів з дефектами довільних розмірів та подібна за принципами побудови і рівнем універсальності та функціональних можливостей до моделі, запропонованої для "товстого" кристала [2, 4]. кристал дефект випромінення дифрагований

Необхідність створення такої модифікованої моделі для "тонкого" кристала обумовлена тим, що в об'ємі більшості реальних кристалів одночасно присутні дефекти різних типів, а визначення всіх їх параметрів по одній деформаційній залежності ПІІ для "товстого" кристала неможливо, так як для багатьох невідомих ми маємо лише одну експериментальну криву (фактично одне рівняння). Тому для випадку "тонкого" кристала створено модель залежності повної інтегральної інтенсивності від ступеня циліндричного пружного вигину та дефектів в наступному вигляді:

(7)

Усі позначення у виразі (7) аналогічні позначенням виразу (6) тільки замість виразів (2) і (3) для "товстого" кристала мають братися відповідні вирази для "тонкого" кристала [3]. При цьому, на відміну від моделі для "товстого" кристала (6), модель для "тонкого" кристала (7) має принципово інші залежності бреггівської та дифузної складових деформаційної залежності ПІІ як від параметрів дефектів, так і від радіуса пружного вигину кристала (та інших умов дифракції). Це призводить (див. Рис. 3), з одного боку, до зростання ПІІ "тонкого" недеформованого кристала при збільшенні його дефектності порівняно з інтегральною інтенсивністю досконалого кристала, а з іншого, до зменшення ПІІ "тонкого" кристала при зростанні оберненого радіусу пружного вигину. Різний характер (навіть протилежні знаки) впливу дефектів на ПІІ пружно вигнутого кристала у вищезазначених граничних випадках динамічної дифракції є передумовою застосування комбінованого підходу в рамках методу деформаційних залежностей ПІІ [4].

Застосування моделі (7) дозволило за деформаційними залежностями нормованої ПІІ для зразків кремнію (Рис. 3) визначити параметри дрібних петель (див. Табл. 1). Параметри великих дефектів у цих зразках визначались незалежними методами і використовувались при отриманні деформаційних коефіцієнтів моделі (7).

Таблиця 1. Віднайдені шляхом фітування деформаційних залежностей ПІІ за формулами (2) - (5) та (7) характеристики дефектів малих розмірів у трьох зразках монокристалічного кремнію.

Зразок	, мкм		, рад	,рад
№1	0.0194±0.0003	(1.92±0.06)·10-10	4.12±0.02	2.00±0.01
№2	0.0241±0.0005	(2.4±0.1)·10-10	3.69±0.02	4.84±0.07
№3	0.00638±0.00007	(6.8±0.2)•10-9	2.39±0.01	7.17±0.03

Рис 3. Деформаційні залежності нормованої ПІІ для зразків кремнію № 1-3: маркери - експеримент, суцільні жирні лінії - розраховані за формулою (7) залежності, горизонтальна тонка лінія - досконалий кристал, решта ліній - вклади від різних типів дефектів.

З наведених вище даних (Табл. 1 і Рис. 3) зроблено висновок, що за однією деформаційною залежністю (навіть для кількох рефлексів), одержаною в одному з граничних випадків динамічної дифракції, а саме у випадку "товстого" або "тонкого" кристалів, є можливість отримати характеристики лише одного типу дефектів. Для розв'язання задачі багатопараметричної діагностики слід застосовувати комбінований підхід, тобто спільно обробляти якомога більше незалежних експериментальних даних, одержаних як за різних умов динамічної дифракції (у тому числі в граничних випадках "товстого" і "тонкого" кристалів), так і за допомогою різних методів, наприклад, товщинних та деформаційних залежностей ПІІ.

Четвертий розділ присвячено визначенню особливостей чутливості деформаційних залежностей ПІІ, отриманих в обох граничних випадках динамічної дифракції, до характеристик хаотично розподілених в об'ємі монокристала дефектів різних типів і розмірів з метою здійснення багатопараметричної діагностики складних дефектних структур комбінованим методом.

Рис. 4. Розраховані деформаційні залежності ПІІ (штрихпунктирна лінія - ідеальний кристал, суцільна - досліджуваний зразок Si, штрихова - когерентна складова, пунктирна - дифузна складова, маркери - експеримент).

Використовуючи модель "товстого" кристала (6) в роботі вдалося визначити дефектну структуру вирощеного за методом Чохральського кристала Si, який раніше вважався "ідеальним". Фітування експериментальної деформаційної залежності ПІІ для зразка Si, зображеної маркерами на Рис. 4, дозволило встановити параметри дископодібних кластерів: R_cl = 0.381 мкм, h_cl = 0.0108 мкм, c_cl =1.6 10^-14.

Можливість встановити наявність дефектів з такими малими концентрацією і розміром свідчить про високу чутливість запропонованого методу деформаційних залежностей повної інтегральної інтенсивності до спотворень кристалічних ґраток за рахунок дефектів.

Як вже відмічалось, для багатопараметричної діагностики декількох типів дефектів, одночасно присутніх в кристалі, слід спільно опрацьовувати певний необхідний набір незалежних експериментальних даних, отриманих за різних умов динамічної дифракції, з метою однозначного розв'язку оберненої задачі знаходження багатьох параметрів дефектів. У нашому випадку такі незалежні експериментальні дані можуть бути отримані при реалізації на експерименті умов, які відповідають граничним випадкам "тонкого" і "товстого" кристалів, наприклад, за рахунок зміни довжини хвилі випромінення.

Рис. 5. Нормовані деформаційні залежності ПІІ: лінії - розрахунок з використанням запропонованих в роботі моделей, маркери - експеримент.

В результаті такої комбінованої обробки деформаційних залежностей ПІІ для "тонкого" і "товстого" кристалів кремнію з невідомими параметрами термообробки (тобто невідомою дефектною структурою) в роботі вдалося визначити характеристики кількох типів дефектів, що одночасно були присутні в зразку. На Рис. 5 представлені експериментальні деформаційні залежності для обох вищезазначених граничних випадків динамічної дифракції та залежності, розраховані за формулами (6) і (7) для чотирьох найбільш імовірних для досліджуваного зразка комбінацій характеристик дефектів трьох типів (суцільна лінія (1): R_cl = R_l = 0.354 мкм, мкм, , ; мкм, ; штрихова лінія (2): R_cl = R_l = 0.594 мкм, мкм, , ; мкм, ; пунктирна лінія (3): R_cl = R_l = 0.1 мкм, мкм, , ; мкм, ; короткий штрих (4): R_s.b.l = 10 мкм, ; мкм, ). Як видно з цього рисунку у випадку "тонкого" кристала (при використанні MoK-випромінення) найбільш якісне співпадання експерименту і теорії забезпечують дефектні структури 1 і 4. Однак, тільки розрахована деформаційна залежність для кристала з дефектною структурою 1 задовільно описує експеримент у випадку "товстого" кристала (при використанні FeK-випромінювання). Таким чином, показано, що лише комбінована обробка експериментальних результатів для обох граничних випадків лауе-дифракції дозволяє однозначно визначити складну дефектну структуру досліджуваного кристала.

Показано, що ще більш надійною та інформативною виявляється спільна обробка даних, які одержані взагалі різними рентгенодифрактометричними методами. Так комбінована обробка експериментальних даних по товщинним і деформаційним залежностям ПІІ в зразку кремнію з використанням запропонованих в роботі теоретичних моделей деформаційних залежностей дозволила віднайти характеристики чотирьох типів дефектів, одночасно присутніх в зразку. В якості ілюстрації переваг такої комбінованої обробки наведена Таблиця 2 з радіусами і концентраціями дефектів, визначених окремо за набором товщинних залежностей ПІІ та при їх комбінованій обробці разом з деформаційними залежностями, також отриманими за різних умов динамічної дифракції. Експериментальні залежності ПІІ були отримані в наближенні "товстого" і "тонкого" кристалів на трикристальному дифрактометрі. Використання трикристальної схеми дифракційного експерименту є додатковою перевагою при визначенні характеристик декількох типів дефектів, так як дозволяє в рамках методу ПІІ окремо вимірювати інтенсивності бреггівських і дифузних хвиль.

Результати аналізу даних Таблиці 2 дозволили зробити висновок, що більш широке застосування комбінованого підходу суттєво уточнює кількісні характеристики дефектів і покращує можливості багатопараметричної діагностики дефектів великої кількості типів.

Таблиця 2. Характеристики (радіуси R і концентрації с) дефектів визначені при обробці набору тільки товщинних залежностей ПІІ та при їх комбінованій обробці разом з деформаційними залежностями, також отриманими за різних умов динамічної дифракції.

Спосіб діагностики	, мкм	, см-3	,мкм; , мкм	, см-3	, мкм	, см-3	, мкм	, см-3
Обробка товщинних залежностей	10±1	0.5ч3.3·103	0.45±0.01; 0.012±0.001	(1.12±0.01)·107	0.45±0.01	(2.6±0.1)·106	0.001ч0.033	7.3·1010ч7·1013
Комбінована обробка товщинних і деформаційних залежностей	8±0.8	(5±1)·103	0.45±0.01; 0.012±0.01	(1.12±0.01)·107	0.84±0.01	(8.4±1)·106	0.035±0.001	(2±0.1)·1011

Основні результати і висновки

В роботі створено феноменологічні динамічні моделі лауе-дифракції у пружно вигнутих кристалах з дефектами у двох граничних випадках динамічної дифракції, а саме, у "тонкому" і "товстому" кристалах. Результати, отримані в роботі, не тільки розширюють і поглиблюють уявлення про фізичні процеси динамічного розсіяння рентгенівських променів у пружно вигнутих кристалах з дефектами, а й забезпечують шляхом використання комбінованого підходу суттєвий прогрес при дослідженнях дефектної структури в монокристалічних матеріалах, у тому числі, комбінованим методом деформаційних залежностей повної інтегральної інтенсивності.

Зокрема, в дисертації вперше:

1. Створено феноменологічну динамічну модель залежностей повної інтегральної інтенсивності (ПІІ) дифрагованого випромінення у вигнутих кристалах з дефектами від пружного циліндричного вигину та характеристик дефектів для граничного випадку "товстого" кристала в геометрії за Лауе, коли реалізуються умови для найбільш чутливого до дефектів динамічного ефекту аномального проходження (ефекту Бормана). Створена модель допускає параметризацію, при якій її параметри, що описують деформаційну залежність ПІІ, не залежать від дефектної структури досліджуваних монокристалів, а визначаються в явному вигляді умовами дифракції та хімічним складом зразків і є різними для бреггівської та дифузної складових ПІІ.

2. Для геометрії дифракції за Лауе побудована модифікована феноменологічна динамічна модель залежності повної інтегральної інтенсивності від циліндричного пружного вигину для граничного випадку "тонкого" кристала з дефектами, яка не має обмежень на розміри дефектів і подібна за принципами побудови, рівнем універсальності та функціональних можливостей до створеної моделі для "товстого" кристала.

3. На основі спільного використання побудованих для граничних випадків "тонкого" і "товстого" кристалів феноменологічних динамічних моделей інтегральної лауе-дифракції у пружно вигнутих кристалах з дефектами створено комбінований метод багатопараметричної діагностики одночасно присутніх у кристалі дефектів кількох типів за деформаційними залежностями повної інтегральної інтенсивності.

Розроблені моделі та методи діагностики знайшли підтвердження та застосування при розробках нових більш специфічних моделей і методів у наступних дисертаційних роботах колег [5,6], які використовують дослідження стрибків ПІІ біля краю поглинання та ефекти відхилення від закону Фриделя для діагностики дефектів.

Список публікацій за темою дисертаційної роботи

1. Динамическая теория Лауэ-дифракции рентгеновских лучей в тороидально изогнутых кристаллах с микродефектами / С.И. Олиховский, В.Б. Молодкин, О.С. Кононенко, А.А. Катасонов, А.И. Низкова, А.В. Мельник, И.Н. Заболотный // Металлофиз. новейшие технол. - 2007. -Т. 29, № 7. - С. 887-908.

2. Диагностика дефектов монокристаллов по деформационным зависимостям полной интегральной отражательной способности. І. Лауэ-дифракция в условиях аномального прохождения / А.П. Шпак, В.Б. Молодкин, С.В. Дмитриев, Е.В. Первак, И.И. Рудницкая, Ю.А. Динаев, А.И. Низкова, О.С. Кононенко, А.А. Катасонов, И.Н. Заболотный, А.В. Мельник, Я.В. Василик, Т.И. Пархоменко, Л.И. Ниничук, В.Ф. Мачулин, И.В. Прокопенко // Металлофиз. новейшие технол. - 2007. - Т.29, № 8. -С. 1009-1019.

3. Новые диагностические возможности деформационных зависимостей полной интегральной отражательной способности кристаллов с дефектами. Лаує-дифракция в тонком кристалле / А.П. Шпак, В.Б. Молодкин, С.В. Дмитриев, Е.В. Первак, И.И. Рудницкая, Ю.А. Динаев, А.И. Низкова, Е.Г. Лень, А.А. Белоцкая, А.И. Гранкина, М.Т. Когут, О.С. Кононенко, А.А. Катасонов, И.Н. Заболотный, Я.В. Василик, Л.И. Ниничук, И.В. Прокопенко // Металлофиз. новейшие технол. - 2008. - Т.30, № 7. - С. 873 - 878.

4. Диагностика дефектной структуры монокристаллов путем комбинирования деформационных зависимостей ПИОС в приближениях "тонкого" и "толстого" кристаллов / А.П. Шпак, В.Б. Молодкин, С.В. Дмитриев, Е.В. Первак, Е.Г. Лень, А.А. Белоцкая, Я.В. Василик, А.И. Гранкина, И.Н. Заболотный, А.А. Катасонов, М.Т. Когут, О.С. Кононенко, В.В. Молодкин, А.И. Низкова, Л.И. Ниничук, И.И. Рудницкая // Металлофиз. новейшие технол. - 2008. - Т.30, № 8. - С. 1189 - 1202.

5. Новые диагностические возможности деформационных зависимостей интегральной интенсивности рассеяния кристаллами с дефектами для лауэ-дифракции в области К-края поглощения / А.П. Шпак, В.Б. Молодкин, М.В. Ковальчук, В.Л. Носик, А.И. Низкова, В.Ф. Мачулин, И.В. Прокопенко, Е.Н. Кисловский, В.П. Кладько С.В. Дмитриев, Е.В. Первак, Е.Г. Лень, А.А. Белоцкая, Я.В. Василик, А.И. Гранкина, И.Н. Заболотный, А.А. Катасонов, М.Т. Когут, О.С. Кононенко, А.В. Мельник, В.В. Молодкин, Л.И. Ниничук, И.И. Рудницкая // Металлофиз. новейшие технол. - 2009. - Т.31, № 7. - С. 933 - 952.

6. Новые диагностические возможности деформационных зависимостей интегральной интенсивности рассеяния кристаллами с дефектами для лауэ-дифракции в условиях нарушения закона Фриделя / А.П. Шпак, В.Б. Молодкин, М.В. Ковальчук, В.Л. Носик, А.И. Низкова, В.Ф. Мачулин, И.В. Прокопенко, Е.Н. Кисловский, В.П. Кладько С.В. Дмитриев, Е.В. Первак, Е.Г. Лень, А.А. Белоцкая, Я.В. Василик, А.И. Гранкина, И.Н. Заболотный, А.А. Катасонов, М.Т. Когут, О.С. Кононенко, А.В. Мельник, В.В. Молодкин, Л.И. Ниничук, И.И. Рудницкая // Металлофиз. новейшие технол. - 2009. - Т. 31, № 8. - С. 1075 - 1098.

Размещено на Allbest.ru

...