Сканирующая зондовая микроскопия твердотельных наноструктур

Размещено на http://www.Allbest.ru/

Размещено на http://www.Allbest.ru/

01.04.01 - Приборы и методы экспериментальной физики

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Тема:

Сканирующая зондовая микроскопия твердотельных наноструктур

Миронов Виктор Леонидович

Нижний Новгород - 2009 г.

Работа выполнена в Учреждении Российской академии наук Институте физики микроструктур РАН

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, член-корреспондент РАН Латышев Александр Васильевич; зам. директора Института физики полупроводников СО РАН, Новосибирск

доктор физико-математических наук, профессор, начальник лаборатории Попков Анатолий Федорович; ФГУП НИИ физических проблем им. Ф.В. Лукина, Москва, Зеленоград

доктор физико-математических наук главный научный сотрудник, заведующий лабораторией Титков Александр Николаевич; Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе РАН, Санкт-Петербург

Ведущая организация: Учреждение Российской академии наук Казанский физико-технический институт им. Е.К. Завойского Казанского научного центра РАН

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института физики микроструктур РАН.

Ученый секретарь диссертационного совета доктор физико-математических наук, профессор К.П. Гайкович

Общая характеристика работы

Актуальность темы

Сканирующая зондовая микроскопия (СЗМ) - один из мощных современных методов исследования морфологии и локальных свойств поверхности твердого тела с высоким пространственным разрешением. За последние 20 лет зондовая микроскопия превратилась из экзотической методики, доступной лишь ограниченному числу исследовательских групп, в широко распространенный и успешно применяемый инструмент для исследования и модификации свойств поверхности, тонкопленочных структур и наноструктур на их основе.

Бурное развитие методов СЗМ, таких, как сканирующая туннельная микроскопия (СТМ), атомно-силовая микроскопия (АСМ), магнитно-силовая микроскопия (МСМ) и их успешное применение для исследований самых разнообразных объектов обусловлено несколькими аспектами:

- простота и высокая эффективность СЗМ методик способствовали их широкому распространению во многих областях науки и техники;

- сканирующие зондовые микроскопы позволяют проводить исследования в широком интервале температур и при различных внешних условиях: на воздухе, в вакууме, в жидких и газообразных средах, в присутствии внешних электромагнитных полей и др., обеспечивая при этом высокое (вплоть до атомарного) пространственное разрешение;

- зондовая микроскопия предоставляет возможности получения комплексной информации с одного и того же места исследуемого объекта посредством применения различных СЗМ методик.

- СЗМ обладает высокой сочетаемостью с другими методами исследования механических, оптических, электрических и магнитных свойств твердых тел;

- с развитием методов СЗМ появились уникальные возможности локального активного воздействия на структуру и свойства исследуемых объектов, что обусловило развитие целого ряда новых направлений в нанотехнологии.

Вместе с тем, при разработке новых СЗМ методик и при исследовании новых объектов часто приходится сталкиваться с решением целого ряда методологических проблем. В качестве наиболее общих и важных проблем можно указать следующие:

· проблема влияния зонда на структуру и свойства исследуемых образцов, диагностика искажений СЗМ изображений, связанных с таким влиянием и исключение приборных артефактов из СЗМ изображений;

· проблема интерпретации результатов СЗМ исследований с учетом особенностей формирования контраста в различных СЗМ методиках и для различных конкретных образцов;

· метрологические проблемы СЗМ, связанные с получением количественных характеристик свойств исследуемых объектов;

· установление взаимного соответствия между экспериментальными данными, получаемыми методами СЗМ, и другими методами диагностики свойств твердых тел;

· развитие новых методик измерений, предоставляющих более адекватную информацию об исследуемых объектах;

· разработка методов локальной селективной модификации свойств исследуемых образцов.

В той или иной мере все эти проблемы решались в диссертационной работе в применении к СЗМ исследованиям достаточно широкого круга твердотельных тонкопленочных структур с существенно различающимися свойствами.

Представленная работа посвящена развитию методов зондовой микроскопии и их применению для исследования поверхности твердого тела и локальных свойств перспективных тонкопленочных структур, таких, как полупроводниковые гетероструктуры с квантовыми ямами и точками, являющиеся основой для создания эффективных инжекционных лазеров и фотоприемников инфракрасного диапазона длин волн [1-3]; магнитные наноструктуры, интерес к которым обусловлен возможностью их применения в качестве дискретных сред в системах магнитной записи информации с высокой плотностью, для изготовления управляемых источников сильно неоднородных магнитных полей и для создания приборов наноспинтроники [4-6].

Актуальность представленной работы обусловлена, с одной стороны, важностью объектов исследований (тонкопленочные структуры и наноструктуры на основе полупроводников и ферромагнетиков интенсивно изучаются многими научными группами с помощью различных методов, что объясняется как интересом к их фундаментальным свойствам, так и перспективностью их практических применений в современной микроэлектронике), а, с другой стороны новизной и перспективностью методов, развиваемых для исследования данных структур. При этом выбор направлений развития СЗМ методик и выбор образцов для исследования были продиктованы практическими задачами, связанными с основными направлениями научной тематики Института физики микроструктур РАН.

Цели и задачи диссертационной работы

Целью диссертационной работы являлась разработка новых методик сканирующей зондовой микроскопии и их применение для исследования локальных (на нанометровых масштабах) свойств поверхности твердых тел, а также твердотельных тонкопленочных структур и наноструктур на основе полупроводников и ферромагнетиков, имеющих важное значение для приложений в микроэлектронике.

Основными задачами данной работы являлись:

1. Проведение сравнительных исследований наномасштабных шероховатостей поверхности твердого тела методами сканирующей зондовой микроскопии и рентгеновской рефлектометрии (РРМ). Разработка СЗМ методики определения эффективных параметров рельефа поверхности, характеризующих рассеяние рентгеновского излучения, для диагностики шероховатостей подложек, применяемых при изготовлении элементов оптики рентгеновского диапазона длин волн.

2. Разработка аппаратуры и СЗМ методик регистрации локального фототока в фоточувствительных полупроводниковых структурах. Исследование локальных спектральных зависимостей фотопроводимости и неоднородности фотолюминесцентных свойств полупроводниковых гетероструктур In_xGa_1-xAs/GaAs с квантовыми ямами и точками.

3. Разработка СЗМ методик визуализации и модификации магнитного состояния массивов ферромагнитных наночастиц с целью создания конфигурируемых источников сильно неоднородного магнитного поля и перспективных дискретных сред для записи информации.

Научная новизна

Проведены сравнительные исследования микрошероховатости поверхности серии тестовых подложек с различными типами поверхностного рельефа методами атомной силовой микроскопии и рентгеновской рефлектометрии. Показано, что в случае поверхностей, имеющих негауссово распределение по высотам, наблюдается расхождение в оценках параметров среднеквадратичного отклонения и корреляционной длины, полученных из угловых РРМ зависимостей интенсивности зеркальной и диффузной компонент рассеянного рентгеновского излучения, и из расчетов по АСМ профилям поверхности. Показано, что метод АСМ дает более адекватную по сравнению с методом РРМ информацию о геометрических характеристиках ансамбля шероховатостей поверхности.

Предложена оригинальная СТМ методика регистрации спектральных зависимостей локального фототока в полупроводниковых квантоворазмерных структурах с высоким пространственным разрешением. Исследованы СТМ спектры фототока в гетероструктурах In_xGa_1-xAs/GaAs с квантовыми ямами и квантовыми точками, расположенными на различной глубине относительно приповерхностной области пространственного заряда. Для квантовых точек InAs, выращенных на поверхности образца, впервые получены спектры фототока, содержащие особенности, связанные с переходами носителей между уровнями размерного квантования в смачивающем слое InAs и квантовых точках.

4. В субмикронных эллиптических ферромагнитных частицах обнаружены индуцированные зондом МСМ обратимые переходы между однородным и вихревым состояниями намагниченности. Показана возможность управления направлением завихренности магнитного вихря в процессе перехода частицы из однородного в вихревое состояние.

5. Исследованы состояния намагниченности в наночастицах, состоящих из двух слоев ферромагнетика, разделенных немагнитной прослойкой. В таких объектах впервые наблюдались индуцированные зондом МСМ переходы между состояниями с ферромагнитным упорядочением (вектора магнитных моментов в соседних ферромагнитных слоях сонаправлены) и антиферромагнитным упорядочением (вектора магнитных моментов в соседних ферромагнитных слоях направлены в противоположные стороны).

6. Проведены МСМ исследования многослойных ферромагнитных наночастиц в виде круглых дисков, содержащих три слоя ферромагнетика, разделенных немагнитными прослойками. Впервые экспериментально наблюдались состояния, отвечающие неколлинеарным (геликоидальным) распределениям намагниченности в таких объектах.

7. Проведены экспериментальные МСМ исследования особенностей локального перемагничивания нанодисков CoPt с перпендикулярной магнитной анизотропией. Показано, что индуцированный зондом МСМ процесс перемагничивания таких частиц осуществляется через неоднородное вихреподобное состояние, характеризуемое более низким энергетическим барьером по сравнению с однородными модами перемагничивания во внешнем однородном магнитном поле.

Практическая значимость

1. Разработана методика определения эффективных параметров шероховатостей поверхности подложек, характеризующих рассеяние рентгеновского излучения, основанная на расчете угловых зависимостей отраженного излучения непосредственно по АСМ профилям поверхности.

2. Разработана методика формирования комбинированных подложек полимер-стекло сложной формы с малой поверхностной шероховатостью, основанная на репликации эталонных поверхностей тонкими слоями полимерных материалов

3. Создан сканирующий туннельный микроскоп с оптической подсветкой рабочего промежутка зонд-образец. Разработана методика регистрации спектральных зависимостей и пространственного распределения локального фототока в полупроводниковых гетероструктурах.

4. Разработана методика локального селективного перемагничивания субмикронных эллиптических ферромагнитных частиц посредством возмущения распределения намагниченности неоднородным полем зонда магнитно-силового микроскопа, позволяющая реализовать конфигурируемые источники сильно неоднородного магнитного поля на основе массивов ферромагнитных наночастиц.

5. Разработана методика локального перемагничивания нанодисков CoPt с перпендикулярной магнитной анизотропией посредством однократного касания зондом МСМ. На массиве частиц диаметром 35 нм с расстоянием между частицами 120 нм продемонстрирована возможность МСМ записи информации с плотностью на уровне 40 Gbit/in².

Представленные в диссертационной работе исследования выполнялись в рамках проектов РФФИ, программ Президиума РАН, программ ОФН РАН, Федеральных целевых научно-технических программ и ряда государственных контрактов Министерства промышленности, науки и технологий России и Федерального агентства по науке и инновациям РФ.

На основе материалов, изложенных в диссертации, подготовлен курс лекций «Основы сканирующей зондовой микроскопии» [7], в течение ряда лет читаемый автором студентам старших курсов ННГУ им. Н.И. Лобачевского.

Личный вклад автора

При постановке задач, разработке теоретических моделей, анализе полученных результатов и представления их в печати - определяющий. Непосредственное участие в создании экспериментальных установок и проведении экспериментальных исследований.

Разработка зондовых микроскопов [A1, A4, A5] - совместно с Д.Г. Волгуновым. Разработка методики определения эффективных параметров шероховатостей по данным АСМ [A8, А11] - совместно с А.А. Фраерманом, С.В. Гапоновым и Н.Н. Салащенко. Исследования наномасштабной репликации поверхности при помощи тонких слоев полимерных материалов [A12, A13] - совместно с Б.А. Грибковым и Д.Г. Волгуновым. Разработка методики регистрации спектральных зависимостей локального фототока в полупроводниковых структурах с помощью СТМ [A7, A9] - совместно с В.Я. Алешкиным. Разработка методик перемагничивания ферромагнитных наночастиц зондом МСМ [A16, A22, A24, A28] - совместно с Б.А. Грибковым. Исследования влияния зонда МСМ на намагниченность исследуемых образцов [A26, A36] - совместно с О.Л. Ермолаевой. Исследования магнитных состояний многослойных ферромагнитных наночастиц [A34] - совместно с А.А. Фраерманом и Б.А. Грибковым. В совместных работах вклад равнозначный.

Основные положения, выносимые на защиту

1. Разработанная методика зондовых измерений и обработки данных атомно-силовой микроскопии поверхности твердых тел позволяет рассчитывать эффективные параметры поверхностного рельефа, характеризующие рассеяние рентгеновского излучения.

2. Разработанный метод репликации эталонных поверхностей с помощью тонких слоев полимерных материалов позволяет изготавливать подложки сложной формы с эффективной шероховатостью на уровне 0,3 нм, пригодные для создания элементов отражательной оптики рентгеновского диапазона длин волн.

3. СТМ спектры фототока в гетероструктурах InAs/GaAs с квантовыми точками, расположенными на поверхности образца, содержат особенности, обусловленные переходами носителей между уровнями размерного квантования в смачивающем слое и в квантовых точках.

4. Экспериментально зарегистрированные распределения МСМ контраста от многослойных нанодисков, состоящих из двух слоев ферромагнетика, разделенных немагнитной прослойкой, соответствуют состояниям с ферромагнитной и антиферромагнитной ориентацией магнитных моментов в соседних слоях ферромагнетика.

5. Спиральные распределения МСМ контраста от многослойных нанодисков, состоящих из трех слоев ферромагнетика с сильным магнитостатическим взаимодействием между слоями, соответствуют неколлинеарной (геликоидальной) структуре намагниченности.

6. Направление магнитного момента эллиптической однородно намагниченной ферромагнитной наночастицы может быть изменено на противоположное посредством возмущения распределения намагниченности в процессе несимметричного прохода зонда над частицей.

7. В эллиптических ферромагнитных частицах направление завихренности магнитного вихря может быть изменено под действием поля зонда МСМ посредством двухстадийного процесса, сопровождающегося переходом из вихревого состояния в однородное, а затем вновь в вихревое с противоположным направлением завихренности.

8. Процесс перемагничивания нанодисков CoPt с перпендикулярной магнитной анизотропией, индуцированный зондом МСМ, осуществляется через неоднородное вихреподобное состояние, характеризуемое более низким энергетическим барьером по сравнению с однородными модами перемагничивания во внешнем однородном магнитном поле.

Апробация результатов

Результаты диссертационной работы докладывались на 59 российских и международных конференциях. В их число входят:

- Всероссийские совещания «Зондовая микроскопия - 97, 99, 2000», Н. Новгород, 1997, 1999, 2000 гг.

- III и IV Российские конференции по физике полупроводников «Полупроводники97», Москва, 1997, «Полупроводники99», Новосибирск, 1999.

- Всероссийские совещания «Нанофотоника - 99, 2000», Н.Новгород, 1999, 2000 гг.

- 7^th and 8^th International Symposium «Nanostructures: Physics and Technology», St. Petersburg, Russia, 1999, 2000.

- International Symposiums «Nanomeeting-99, 2001, 2003, 2005», Minsk, 1999, 2001, 2003, 2005.

- XI, XII, XIV, XV и XVI Российские симпозиумы по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твердых тел «РЭМ-99, 2001, 2005, 2007, 2009», п. Черноголовка, 1999, 2001, 2005, 2007, 2009.

- 7^th International Superconductive Electronics Conference, Clermont Resort, Berkley, CA, USA, 1999.

- International Conference «Advanced optical materials and devices», Vilnius, Lithuania, 2000.

- XVIII, XIX, XXI и XXII Российские конференции по растровой электронной микроскопии "РЭМ-2000, 2002, 2006, 2008", п. Черноголовка, 2000, 2002, 2006, 2008.

- Всероссийские совещания «Рентгеновская оптика - 2000, 2002, 2003, 2004» Н. Новгород, 2000, 2002, 2003, 2004.

- IV, V и VI Белорусские семинары по сканирующей зондовой микроскопии "БелСЗМ-2000", Гомель, 2000, «БелСЗМ-2002, 2004», Минск, 2002, 2004.

- International workshops «Scanning Probe Microscopy - 2001, 2002, 2003, 2004», N. Novgorod, 2001, 2002, 2003, 2004.

- International Conference «Interaction of radiation with solids», Minsk, 2001.

- 7-th international conference on nanometer-scale science and technology and 21-st European conference on surface science NANO-7, ECOSS-21, Malmo, Sweden, 2002.

- 38^th IUVSTA Workshop and ISF Workshop «Electronic Processes and Sensing on the Nanoscale», Eilat, Israel, 2003.

- International conference «Micro- and nano electronics - 2003, 2007», Zvenigorod, 2003, 2007.

- International conference «EASTMAG-2004, 2007», Krasnoyarsk, 2004, Kazan, 2007.

- Международные симпозиумы «Нанофизика и наноэлектроника - 2005, 2006, 2007, 2008, 2009», Н.Новгород, 2005, 2006, 2007, 2008, 2009.

- Moscow International Symposium on Magnetism «MISM - 2005, 2008», Moscow, 2005, 2008.

- International Conference «Functional Materials» («ICFM - 2005, 2007»), Partenit, Ukraine, 2005, 2007.

- X международная школа-семинар «Новые магнитные материалы микроэлектроники», Москва, 2006.

- X международная научная конференция «Актуальные проблемы твердотельной электроники и микроэлектроники», Дивноморск, 2006.

- VII и VIII международные семинары «Методологические аспекты сканирующей зондовой микроскопии», Минск, Беларусь, 2006, 2008.

- International Conference on Nanoscience and Technology ICN&T 2006, Basel, Switzerland, 2006.

- International Conference «NanoTech Insight», Luxor, Egypt, 2007.

- International Conference on Nanoscale Magnetism «ICNM-2007», Istanbul, Turkey, 2007.

- International Conference on Magnetic materials, Kolkata, India, 2007.

Публикации

Результаты работы опубликованы в оригинальных статьях в отечественных и зарубежных журналах, в авторских свидетельствах, сборниках трудов и тезисах докладов на научных конференциях. Всего по материалам диссертации опубликовано 137 работ, из них 38 журнальных статей. Полный список публикаций автора по теме диссертационной работы приведен в конце диссертации.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения и списка литературы. Общий объем диссертации составляет 395 страниц. Диссертация содержит 217 рисунков. Список литературы включает 351 наименование.

Содержание работы

Во введении обоснована актуальность темы исследований, изложены цели работы и методы решения поставленных задач, дана общая характеристика выполненных исследований, отражена научная новизна полученных результатов.

В главе 1 кратко изложены принципы сканирующей зондовой микроскопии, дано описание комплекса сканирующих зондовых микроскопов, на котором проводились исследования, представленные в диссертационной работе. Представлен обзор литературы, посвященный исследованиям локальных свойств тонкопленочных структур и наноструктур методами сканирующей зондовой микроскопии. Рассмотрены метрологические проблемы, возникающие при исследовании наномасштабной шероховатости рельефа поверхности твердого тела методами зондовой микроскопии. Приведен обзор работ по СЗМ исследованиям локальных фотоэлектрических свойств полупроводниковых структур на основе InGaAs/GaAs с квантовыми ямами и квантовыми точками. Представлен обзор результатов исследований магнитных состояний в субмикронных ферромагнитных наночастицах методом магнитно-силовой микроскопии.

В главе 2 представлены результаты СЗМ исследований наномасштабных шероховатостей поверхности серии образцов в виде полированных пластин из стекла, кварца, кремния, а также полимерных реплик. С практической точки зрения интерес к таким исследованиям обусловлен работами ИФМ РАН по созданию различных элементов отражательной оптики рентгеновского диапазона длин волн, в которых пластины, аналогичные исследуемым, используются в качестве подложек.

В разделе 2.1 приведены результаты сравнительных исследований серии тестовых подложек из стекла и кварца с различными типами шероховатостей поверхности методами атомно-силовой микроскопии (АСМ) и рентгеновской рефлектометрии (РРМ).

АСМ исследования проводились с помощью атомно-силовых микроскопов серии «Solver», имеющих максимальное поле обзора 60-100 мкм, минимальный шаг позиционирования зонда вдоль поверхности на уровне 0,01 нм, что позволяло получать полную информацию о характеристиках шероховатостей в диапазоне пространственных частот, определяющем рассеяние рентгеновского излучения. При АСМ измерениях регистрировались кадры различного размера с разных участков поверхности, что позволяло проводить усреднение параметров микрорельефа на разных пространственных масштабах. На основании АСМ данных анализировались распределение по высотам и автокорреляционная функция шероховатостей в каждом кадре, определялись дисперсия шероховатостей, радиус корреляции и параметр Херста, связанный с фрактальными свойствами поверхности.

РРМ исследования проводились на длине волны = 0,154 нм на рентгеновских дифрактометрах «ДРОН-4» и «Philips - X'Pert Pro». В РРМ экспериментах регистрировались как угловые зависимости зеркальной компоненты отраженного излучения ( сканирование), так и кривые качания, содержащие информацию как о зеркальной, так и о диффузной компоненте рассеянного излучения. Влияние шероховатости поверхности на коэффициент зеркального отражения учитывалось посредством экспоненциального фактора Дебая-Валлера. Аппроксимация кривых качания проводилась в приближении гауссовой функции корреляции. Отклонения от гауссовой функции учитывались с помощью параметра Херста.

В результате проведенных исследований было показано, что в случае поверхностей, имеющих негауссово распределение по высотам, наблюдается существенное расхождение в оценках параметров среднеквадратичной шероховатости (), радиуса корреляции () и параметра Херста (), полученных из угловых РРМ зависимостей интенсивности рассеянного рентгеновского излучения (_РРM, с_РРМ, h_РРM ), и из расчетов по АСМ профилям поверхности (_АСМ, с_АСМ, h_АСМ). Показано, что атомно-силовая микроскопия, являясь прямым методом, дает более адекватную (по сравнению с РРМ) информацию об ансамбле шероховатостей поверхности, в то время как РРМ характеризует рассеивающую способность поверхности.

Была разработана методика расчета угловых зависимостей зеркальной и диффузной компонент рассеянного шероховатой поверхностью рентгеновского излучения по данным атомно-силовой микроскопии. Расчеты проводились на основе решения задачи рассеяния в борновском приближении искаженных волн (так называемое DWBA приближение). В этом приближении сечения зеркального и диффузного рассеяния полностью определяются рельефом поверхности. При этом, используя реальный рельеф участка поверхности подложки, регистрируемый с помощью атомно-силового микроскопа, можно рассчитать угловые зависимости рассеянного излучения и оценить эффективные параметры шероховатостей _эфф, с_эфф, h_эфф, характеризующие рассеяние рентгеновского излучения.

Для серии подложек из стекла по данным АСМ измерений были проведены расчеты угловых зависимостей интенсивности рассеянного шероховатостями излучения. Показано, что величины _эфф, с_эфф, h_эфф, хорошо совпадают с аналогичными величинами _РРM, с_РРМ, h_РРM, полученными непосредственно в РРМ экспериментах, и могут служить для оценок параметров рельефа поверхности, характеризующих рассеяние рентгеновского излучения. В качестве примера, на рис. 1 представлена кривая качания, полученная в РРМ эксперименте для одной из подложек (кружки), а также кривая, рассчитанная непосредственно по данным АСМ (ромбы). Соответствующие параметры шероховатостей приведены в таблице 1.

Рис. 1

Таблица 1

В частности, предложенная методика позволяет прогнозировать по АСМ профилям малоугловое отражение рентгеновского излучения от неплоских поверхностей, когда реальные РРМ эксперименты невозможны. Кроме того, методика независимого расчета угловых зависимостей рассеянного излучения позволяет при комплексных АСМ и РРМ исследованиях проводить более детальный анализ кривых рассеяния от сложных образцов и выделять вклад в рассеяние от поверхностных шероховатостей и от объемных неоднородностей.

В разделе 2.2 приводятся результаты исследований по созданию подложек сложной формы методами репликации эталонных поверхностей с помощью тонких слоев полимерных материалов.

В качестве реплицирующих слоев использовались анаэробные акриловые герметики и фотополимерные композиции («НИИ Полимеров», г. Дзержинск). Стеклянная пластина с нанесенным преполимером соединялась с эталонной реплицируемой поверхностью, так что в результате полимеризации между поверхностью стеклянной пластины и эталонной поверхностью формировался полимерный слой, повторяющий форму эталонной поверхности. Изготовленная таким образом структура разделялась по границе полимер - эталонная поверхность. Шероховатость поверхности полученных подложек стекло - полимерная реплика исследовалась методом атомно-силовой микроскопии, а также посредством контроля параметров изготовленных на данных подложках тестовых рентгеновских зеркал.

АСМ исследования показали, что величина шероховатости полимерных реплик практически совпадает со значением параметра шероховатости исходных реплицируемых пластин (отличие на уровне 0,1-0,2 нм). Масштабные зависимости шероховатости для поверхности стекла (^), кремния (?) и полимерной реплики (¦) от размера АСМ кадра показаны на рис. 2.



Рис. 2

Рис. 3

Методами магнетронного напыления на плоских комбинированных подложках полимер-стекло и на эталонных кремниевых подложках были изготовлены тестовые многослойные Mo-Si рентгеновские зеркала на длину волны 13,5 нм. На рис. 3 представлены спектральные зависимости коэффициента отражения для зеркал на кремниевой подложке (сплошная линия) и на комбинированной подложке полимер-стекло (кружки). Из рисунка видно, что полуширина спектральных зависимостей и значения коэффициента отражения в максимуме для зеркал, изготовленных на обоих типах подложек, практически совпадают.

На комбинированных подложках с полимерным слоем, имеющим поверхность параболической формы, были изготовлены тестовые цилиндрические отражатели - коллиматоры рентгеновского излучения. Рентгенооптические измерения показали, что коэффициент отражения коллиматоров на полимерных подложках на 20% меньше, чем коэффициент отражения коллиматоров, изготовленных на стандартных изогнутых кремниевых подложках. При этом форма отражателей и пространственная однородность коллимированных пучков практически совпадали.

В главе 3 представлены результаты СЗМ исследований полупроводниковых тонкопленочных структур InGaAs/GaAs с квантовыми ямами и квантовыми точками.

В разделе 3.1. приведено описание разработанного в ИФМ РАН комбинированного сканирующего туннельного/ближнепольного оптического микроскопа. Особенностью данного прибора является то, что рабочий промежуток СТМ совмещен с одним из фокусов оптической системы, позволяющей либо собирать излучение из области туннельного контакта зонд-образец на входной апертуре фоторегистрирующего элемента (ФЭУ), либо производить засветку туннельного контакта излучением внешнего источника. При использовании специальных оптоволоконных зондов данный прибор может работать в режиме ближнепольного оптического микроскопа.

Раздел 3.2 посвящен исследованию локального фототока в полупроводниковых структурах InGaAs/GaAs с квантовыми ямами и точками. Предложен метод регистрации спектральных зависимостей локального фототока в квантоворазмерных структурах с высоким пространственным разрешением. В экспериментах регистрировались зависимости тока туннельного контакта между зондом СТМ и полупроводниковой структурой от длины волны падающего на образец излучения. Для оптической накачки образцов использовалось излучение галогенной лампы мощностью 100 Вт, пропущенное через монохроматор МДР-23 и пассивный фильтр КС-19, отсекающий видимую часть спектра. Исследовались эпитаксиальные структуры In_xGa_1-xAs/GaAs с квантовыми ямами и точками, выращенные в ИФМ РАН методом металлоорганической газофазной эпитаксии.

Были проведены спектральные СТМ исследования фототока в структурах InGaAs/GaAs с квантовыми точками, выращенными вблизи поверхности образца. Квантовые точки имели характерные латеральные размеры 50 нм, среднюю высоту 10 нм и поверхностную плотность 10¹⁰ см^-2. Толщина покрывающего слоя составляла порядка 2 нм. Для предотвращения окисления такие структуры погружались в вакуумное масло непосредственно после роста, и спектры снимались с туннельного контакта, осуществляемого через масляную прослойку. На спектральных зависимостях СТМ фототока таких структур наблюдалась серия пиков в ближнем ИК диапазоне (880<<1050 нм), связанная с переходами носителей между уровнями размерного квантования в квантовых точках и в тонком смачивающем слое InAs. Было исследовано влияние электрического поля на положение и интенсивность пиков в СТМ спектрах фототока, соответствующих переходам носителей между уровнями размерного квантования (рис. 4). Экспериментально установлено, что в коротковолновой части спектра ( 950 нм) с ростом напряжения происходит рост средней спектральной мощности сигнала фототока и уширение спектральных пиков. Иная ситуация наблюдается для спектральных составляющих в длинноволновой части спектра ( 950 нм), где с ростом напряжения интенсивность пиков спадает и одновременно происходит их размывание.

Рис. 4

сканирующий зондовый наномасштабный рентгеновский

Увеличение фототока в коротковолновой области спектра может быть объяснено эффектом Франца-Келдыша в слое объемного GaAs, примыкающем к туннельному контакту, где электрические поля велики. Иначе электрическое поле влияет на интенсивность оптических переходов между локализованными состояниями в квантовых точках. В сильном электрическом поле средние координаты электронных и дырочных локализованных состояний квантовой точки смещаются в противоположные стороны. Это приводит к уменьшению интеграла перекрытия волновых функций начального и конечного состояний, а следовательно, и к уменьшению вероятности оптического перехода между ними. Кроме того, с увеличением электрического поля увеличивается вероятность туннельного перехода носителей в состояния непрерывного спектра. В результате спектральные пики, соответствующие переходам между уровнями размерного квантования, уменьшаются и размываются.

В разделе 3.3 приводятся результаты исследований неоднородности фотолюминесценции в структурах InGaAs/GaAs с квантовыми ямами, а также возможности локального подавления фотолюминесценции в таких структурах посредством локального лазерного отжига.

Эксперименты проводились на сканирующем зондовом микроскопе, имеющем в качестве зонда заостренное оптическое волокно, покрытое слоем металла. Апертура зондов, используемых в данных экспериментах, составляла 1 мкм. В качестве источника зондирующего излучения использовался аргоновый лазер ( = 0,514 мкм), работающий в непрерывном режиме. При спектральных исследованиях излучение фотолюминесценции, прошедшее сквозь образец, с помощью пучка многомодовых волокон направлялось на монохроматор МДР-23 и регистрировалось фотоэлектронным умножителем. Измерения проводились при комнатной температуре.

Были исследованы структуры двух типов: GaAs/InGaAs/GaAs (выращенная в ИФМ РАН) и лазерная гетероструктура InGaP/GaAs/InGaAs/GaAs/InGaP (изготовленная в НИФТИ ННГУ), активной областью которых являлись квантовые ямы In_0.22Ga_0.78As шириной 8 нм и In_0.2Ga_0.8As шириной 10 нм соответственно. Обе структуры были выращены на подложках (001) GaAs методом металлорганической газофазной эпитаксии и отличались наличием у одной из них ограничивающих слоев из InGaP толщиной 0,3 мкм, которые играют роль диэлектрического волновода. Спектры фотолюминесценции обеих гетероструктур имели интенсивные пики в области длин волн около 980 нм, которые соответствуют излучению из квантовых ям In_xGa_1-xAs. При исследовании пространственного распределения фотолюминесценции обнаружено, что в структурах с волноводами InGaP отчетливо видны области с различной интенсивностью фотолюминесценции, которые сильно вытянуты в одном направлении (рис. 5 (размер кадра 50 Ч 50 мкм)). Эти области имели поперечный размер около 15 мкм. Спектры фотолюминесценции, снятые в разных точках этих областей, не отличались по форме, но отличались по интенсивности. Они совпадают по форме со спектрами, измеренными по обычной методике при диаметре сфокусированного лазерного пучка на образце 100 мкм. Неоднородность свечения такой структуры связана, по-видимому, с неоднородностью оптических свойств слоев InGaP. Исследования образцов без слоев InGaP показали высокую однородность сигнала фотолюминесценции по площади структуры.

Рис. 5 Рис. 6

Была изучена возможность локального гашения фотолюминесценции в структуре InGaAs/GaAs с квантовой ямой за счет диффузии примеси с поверхности образца к люминесцирующему слою. С этой целью на поверхность образца наносился тонкий (20 нм) слой, содержащий смесь атомов Cr и C. Такой слой являлся полупрозрачным для падающего излучения, что позволяло контролировать результаты воздействия излучения непосредственно по интенсивности сигнала фотолюминесценции. Выбор примеси был обусловлен тем, что Cr образует центры безизлучательной рекомбинации в GaAs. Облучение образцов производилось интенсивным лазерным излучением через оптоволоконный зонд СЗМ с апертурой 1 мкм. В качестве источника излучения использовался импульсный ИАГ Nd ³⁺ лазер, работающий в режиме второй гармоники ( = 532 нм, частота импульсов 8 кГц, длительность импульсов 200 нс, средняя мощность до 2 Вт). Проведенные эксперименты показали, что существует порог по плотности мощности падающего излучения, при превышении которого происходило гашение фотолюминесценции. По оценкам, этот порог составлял 10⁵ Вт/см². На рис. 6 показано распределение интенсивности люминесцентного излучения на участке, подвергнутом отжигу (размер кадра 50 Ч 50 мкм). В области обработки наблюдалось полное гашение сигнала люминесценции (темный участок на рис. 6). Данный метод может быть использован для создания люминесцентных микроструктур сложной геометрии.

В главе 4 представлены результаты МСМ исследований магнитных состояний, реализующихся в субмикронных ферромагнитных частицах эллиптической формы, состоящих из одного слоя Со, а также в многослойных частицах, состоящих из двух и трех слоев Со, разделенных изолирующими немагнитными прослойками.

Исходные тонкопленочные структуры изготавливались в ИФМ РАН методом магнетронного напыления. Массивы частиц изготавливались методами электронной литографии и ионного травления. МСМ исследования проводились на микроскопе «Solver Pro», а также на вакуумном микроскопе «Solver HV», имеющем встроенный источник магнитного поля до 800 Э. Измерения в вакууме позволяли существенно увеличить чувствительность микроскопа за счет увеличения добротности колебательной системы кантилевер - окружающая среда.

Магнитное состояние ферромагнитных наночастиц моделировалось на основе численного решения системы уравнений Ландау-Лифшица-Гильберта (ЛЛГ) для распределения намагниченности во внешних магнитных полях. Численные расчеты проводились с использованием пакетов программ OOMMF (разработка National Institute of Standards and Technology, US) и SIMMAG (разработка лаборатории математического моделирования ИФМ РАН). В качестве модельных МСМ изображений в диполь - дипольном приближении рассчитывались распределения фазового контраста, связанного с Z-компонентой градиента силы магнитного взаимодействия зонда с образцом.

В разделах 4.1 и 4.2 приводится краткое описание методов изготовления массивов ферромагнитных наночастиц, представлены результаты экспериментальных МСМ исследований и микромагнитного ЛЛГ моделирования вихревых состояний и состояний с однородной намагниченностью в наночастицах Со эллиптической формы с латеральными размерами в диапазоне 50 1000 нм и толщиной менее 40 нм.

Показано, что в зависимости от толщины и латеральных размеров в частицах могут реализовываться как однородные, так и вихревые состояния намагниченности. Так, в частицах Со с размерами 1000 Ч 550 Ч 35 нм обнаружены четырехвихревые состояния намагниченности. Такие состояния реализуются набором правых (R) и левых (L) вихрей. При этом устойчивыми являются распределения намагниченности, соответствующие только R-L-R-L или L-R-L-R конфигурациям, реализующим минимум обменной энергии. Данные конфигурации имеют различную симметрию распределения намагниченности и, соответственно, различную симметрию распределения контраста на МСМ изображениях. При уменьшении латеральных размеров частиц наблюдалось сокращение числа магнитных вихрей в структуре намагниченности. Так, в частицах с размерами 900 Ч 400 Ч 35 нм экспериментально наблюдались трехвихревые состояния намагниченности, которые реализуются в виде L-R-L или R-L-R конфигураций. В частицах с размерами 700Ч400Ч35 нм зарегистрированы двухвихревые состояния, реализующиеся в виде L-R и R-L конфигураций. В частицах с размерами 600 Ч 400 Ч 30 нм реализуются одновихревые R и L состояния. В частицах с латеральными размерами менее 500 нм вплоть до 50 нм (толщиной 20 нм и менее) реализуется однодоменное состояние с квазиоднородным распределением намагниченности.

В разделе 4.3 приведены результаты экспериментальных МСМ исследований и микромагнитного моделирования состояний намагниченности в эллиптических многослойных частицах, состоящих из двух слоев Со, разделенных немагнитной прослойкой Si. Рассмотрены особенности формирования МСМ контраста от таких объектов.

МСМ исследования показали, что в исследуемых двухслойных частицах наблюдаются два типа распределений МСМ контраста, имеющих одинаковую симметрию (характерную для состояний с однородной намагниченностью), но отличающихся по интенсивности приблизительно в два раза (рис. 7 а, в). Проведенное моделирование МСМ изображений от таких двухслойных частиц показало, что МСМ изображение с большей амплитудой контраста соответствует ферромагнитной упорядоченности намагниченности слоев Co (вектора магнитных моментов в соседних Co слоях сонаправлены - ), в то время как МСМ контраст с меньшей амплитудой свидетельствует об антиферромагнитной упорядоченности намагниченности слоев Co (вектора магнитных моментов в соседних слоях Co направлены в противоположные стороны - (рис. 7 б)).

Также установлено, что расстояние между полюсами МСМ контраста для конфигурации меньше, чем соответствующее расстояние для конфигурации.

На экспериментальных изображениях частиц с латеральными размерами 400 Ч 250 нм, состоящих из двух слоев Co толщиной 15 нм, разделенных прослойкой Si толщиной 3 нм, отношение этих расстояний равнялось 1,24 (рис. 7 а).

Рис. 7

Проведенное моделирование МСМ изображений от таких частиц показало, что отношение расстояний между полюсами контраста на модельных МСМ изображениях и конфигураций равняется 1,2 (что близко к наблюдаемому в эксперименте значению).

В разделе 4.4 данной главы приведены результаты экспериментальных МСМ исследований и микромагнитного моделирования состояний намагниченности в круглых многослойных дисках, состоящих из трех слоев Со, разделенных немагнитными прослойками Si.

Теоретически предсказано, что в таких частицах возможна реализация как коллинеарных состояний различной симметрии, так и состояний с неколлинеарным (геликоидальным) распределением намагниченности (рис. 8 а). При этом оптимальными, с точки зрения реализации геликоидального состояния, являются частицы с одинаковыми толщинами крайних слоев Со. Однако при исследованиях таких трехслойных частиц не удалось зарегистрировать каких-либо особенностей МСМ контраста, связанных с геликоидальным состоянием намагниченности: МСМ изображения имели симметрию, соответствующую однородному состоянию намагниченности. Это объясняется особенностями взаимодействия зонда и многослойной частицы. Верхний слой частицы расположен ближе к зонду и дает наибольший вклад во взаимодействие зонд-частица, который доминирует при формировании распределения МСМ контраста.

Для наблюдения неколлинеарного состояния была предложена оптимальная структура частицы, в которой толщина слоев Со увеличивалась с увеличением расстояния между слоем и зондом. При этом вклады различных слоев в формирование МСМ контраста становятся приблизительно одинаковыми и возможно наблюдение спирального МСМ контраста, соответствующего геликоидальному распределению намагниченности. Модельные расчеты показали, что частицы диаметром 300 нм с толщинами слоев Со 8-11-16 нм и толщиной Si прослоек 3 нм имеют геликоидальное состояние с углами между магнитными моментами слоев , и являются оптимальными, с точки зрения наблюдения спирального МСМ контраста. При МСМ исследованиях оптимизированных частиц было экспериментально зарегистрировано спиральное распределение МСМ контраста, соответствующее неколлинеарной конфигурации магнитных моментов слоев Со. На рис. 8 представлены модельное (рис. 8б) и экспериментальное (рис. 8в) распределения МСМ контраста, соответствующие геликоидальной структуре намагниченности в оптимизированных частицах.

Рис. 8

В разделе 4.5 данной главы приведены результаты экспериментальных МСМ исследований малых слабокоэрцитивных ферромагнитных частиц Со с характерными латеральными размерами 50-70 нм и высотой 20 нм. Теоретически предсказаны и экспериментально зарегистрированы специфические распределения МСМ контраста в виде гауссового и кольцевого распределения, обусловленные сильным магнитным взаимодействием зонда с исследуемыми частицами. Проведены in situ МСМ эксперименты во внешнем поле, показавшие, что наложение внешнего магнитного поля приводит к стабилизации магнитного момента слабокоэрцитивных частиц, сопровождающейся характерным перераспределением фазового МСМ контраста.

В главе 5 диссертационной работы приводятся результаты систематических исследований индуцированных магнитным полем МСМ зонда процессов перемагничивания ферромагнитных наночастиц различных геометрических размеров и формы.

В разделе 5.1 теоретически, в приближении слабого поля, рассмотрены эффекты возмущения распределения намагниченности исследуемых объектов полем зонда, влияющие на формирование величины фазового контраста в МСМ измерениях. Получены аналитические оценки величин (перпендикулярной плоскости образца) и (в плоскости образца) компонент возмущенной намагниченности. Показано, что основной вклад в МСМ контраст дает добавка, связанная с -компонентой возмущения. Приводятся результаты микромагнитного ЛЛГ моделирования, подтверждающие величину и характер пространственного распределения вносимого зондом возмущения намагниченности. Проведено микромагнитное моделирование процесса формирования МСМ контраста от однородного и вихревого состояний с учетом влияния зонда, показавшее, что наблюдаемые многими авторами искажения МСМ изображений ферромагнитных наночастиц связаны с возмущением намагниченности полем зонда.

В разделе 5.2 представлены результаты экспериментальных исследований индуцированных магнитным полем МСМ зонда процессов перемагничивания эллиптических частиц Fe-Cr с латеральными размерами 780 280 нм. Данные частицы имеют два устойчивых состояния, соответствующих однородному распределению намагниченности вдоль их длинной оси. Был предложен алгоритм перемагничивания таких частиц зондом МСМ, заключающийся в несимметричном возмущении намагниченности при проходе зонда над одноименным магнитным полюсом частицы.

Рис. 9

На рис. 9 показан результат перемагничивания одиночной частицы Fe-Cr зондом МСМ. Перемагничивание частиц осуществлялось в однопроходном (constant height mode) режиме с изменением высоты прохода.

Было проведено микромагнитное моделирование процессов перемагничивания частиц Fe-Cr под действием неоднородного поля МСМ зонда. Показано, что перемагничивание происходит посредством сложной неоднородной перестройки распределения намагниченности внутри частицы.

Приводятся результаты экспериментов по локальному контролируемому перемагничиванию отдельных частиц зондом МСМ, демонстрирующие возможность записи информации на массивах наночастиц, а также возможность конфигурирования пространственного распределения магнитного поля, создаваемого массивами таких частиц.



Рис. 10

В качестве примера, на рис. 10 приведены результаты конфигурирования цепочки из восьми эллиптических частиц зондом МСМ. Предварительно образец однородно намагничивался во внешнем поле (рис. 10 а). Затем с помощью зонда МСМ в цепочке частиц было сконфигурировано состояние с антиферромагнитным упорядочением магнитных моментов соседних частиц (рис. 10 б) и со средним полем рассеяния равным нулю.

...