Пространственная модуляция интенсивности фотолюминесценции анизотропных кристаллов, возбуждаемой фемтосекундным излучением

Размещено на http://www.allbest.ru/

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени

кандидата физико-математических наук

Пространственная модуляция интенсивности фотолюминесценции анизотропных кристаллов, возбуждаемой фемтосекундным излучением

Старченко Антон Андреевич

01.04.07 - физика конденсированного состояния

Иркутск - 2006

Работа выполнена в Иркутском филиале Института лазерной физики СО РАН

и в Научно-исследовательском институте прикладной физики

Иркутского государственного университета

Научный руководитель: доктор физико-математических наук

профессор Е.Ф. Мартынович

Научный консультант: доктор физико-математических наук Г.В. Руденко

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

профессор В.В. Пологрудов,

доктор физико-математических наук

профессор А.К. Дмитриев

Ведущая организация: Уральский государственный технический университет

Защита диссертации состоится 20 июня 2006 г. в 15 часов на заседании диссертационного совета Д 212.074.04 при Иркутском государственном университете по адресу: 664003, г. Иркутск, бульвар Гагарина, 20.

С диссертацией можно ознакомиться в Научной библиотеке Иркутского государственного университета.

Автореферат разослан « » мая 2006 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 212.074.04,

кандидат физико-математических наук,

доцент Б.В. Мангазеев

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Исследования пространственной селективности взаимодействия света и вещества имеют большое значение для науки. Конденсированные среды (кристаллы, стекла, жидкости, полимеры, наночастицы и наноструктуры, жидкие кристаллы) - важнейшие источники оптического излучения и средства его преобразования. Фемтосекундные лазерные импульсы имеют не только малую длительность, но и очень малую пространственную протяженность. Поэтому мгновенное взаимодействие фемтосекундного излучения с веществом всегда нестационарно во времени и неоднородно в пространстве. Изучение пространственных распределений при взаимодействии такого излучения с веществом актуально не только для науки, но и для практики. В частности, методы оптической записи информации на двухмерные носители достигли предельной плотности записи, все более актуальными становятся разработки так называемых 3d оптических методов, позволяющих практически полностью отказаться от двухмерных структур и перейти к объемным средам [1]. Кроме того, разрабатываются новые методы микроскопии, разрешение которых напрямую зависит от времени когерентности зондирующего излучения [2]. В этих методах в качестве источника излучения в последнее время используют фемтосекундные лазерные системы.

Фемтосекундное излучение обладает рядом уникальных свойств: высокой величиной интенсивности, широким оптическим спектром, малой величиной времени продольной когерентности, что послужило сильным стимулом для внедрения фемтосекундного излучения, как инструмента, в научные исследования, производство, технику и медицину.

К началу XXI века были вскрыты механизмы и реализованы методы генерации и усиления высокостабильного излучения с длительностью менее 5 фс, что близко к фундаментальному пределу длительности излучения для видимого и ближнего инфракрасного диапазона [3]. На данный момент ведутся активные исследования генерации в волоконных структурах и объемных конденсированных средах фемтосекундного суперконтинуума [4-5], представляющего собой излучение с шириной спектра, охватывающей более двух октав. Подробно изучены многие процессы и построены модели распространения фемтосекундного излучения в конденсированных средах.

Фемтосекундное излучение применяется в лазерной спектроскопии в качестве широкополосного источника излучения и комб-структуры. В силу малых величин длительности и времени продольной когерентности, фесмтосекундное излучение применяется для изучения быстропротекающих физических, химических и биологических процессов. Благодаря малой величине длины продольной когерентности, оно применяется в микроскопии и оптической когерентной томографии. Кроме того, ведутся разработки методов сверхплотной оптической записи информации фемтосекундным излучением.

К сегодняшнему дню в значительной мере разработаны методы и средства генерации фемтосекундного излучения, изучены многие особенности его распространения в однородной среде. Несмотря на это, работы по изучению взаимодействия фемтосекундного излучения с дефектами и примесями в кристаллических средах изучены недостаточно.

В частности, недостаточно исследованы процессы пространственно-селективного возбуждения фемтосекундным оптическим излучением центров люминесценции в диспергирующих анизотропных средах. Когда люминесценция возбуждается короткими фемтосекундными импульсами, последние, распространяясь в диспергирующих средах, претерпевают дисперсионное расплывание как во времени, так и в пространстве. Естественно ожидать, что такое расплывание возбуждающих импульсов отразится на пространственном распределении интенсивности люминесценции, возбуждаемой в этих условиях. Этот вопрос необходимо исследовать. Особенно такие исследования актуальны для оригинальных используемых в диссертации схем возбуждения вещества парами когерентных встречных или обгоняющих друг друга лазерных импульсов. Значительный интерес представляет изучение явлений пространственно-селективного возбуждения с учетом ориентации люминесцирующих квантовых систем, особенно в случае их ориентации под углом близким к /4 к оптической оси кристалла, когда возбуждаемая люминесценция носит пространственно периодический характер [6].

Цель диссертационной работы

Таким образом, целью данной работы является изучение пространственно периодических распределений интенсивности люминесценции диспергирующих анизотропных кристаллических сред, возбуждаемой компонентами когерентных пар обгоняющих друг друга или встречных фемтосекундных импульсов. Будет исследовано влияние дисперсионного расплывания возбуждающих импульсов на параметры локализованных пространственно-периодических структур, возбуждаемых на центрах люминесценции определенных ориентаций, задаваемых симметрией кристаллических сред.

Исследование разбито на два основных этапа:

1. Теоретическое и экспериментальное изучение пространственного перераспределения спектра рассеяния фемтосекундного излучения, для определения структуры поля возбуждающего излучения в исследуемой среде.

2. Изучение в условиях неоднородного распределения поля в среде влияния дисперсии вещества на взаимодействие: квантовые системы - фемтосекундное излучение с учетом ориентации квантовых систем.

Научная новизна работы

В данной работе изучен эффект образования цветных картин рассеяния широкополосного фемтосекундного излучения в анизотропной среде впервые экспериментально обнаруженный в ИФ ИЛФ СО РАН. Вскрыты механизмы и закономерности рассматриваемого эффекта, научно обоснована ценность спектральных и угловых зависимостей интенсивности рассеяния для определения состояния поляризации исходного излучения в объеме среды.

Проведены исследования пространственного распределения интенсивности люминесценции квантовых систем, возбуждаемых под действием встречных и обгоняющих друг друга когерентных пар фемтосекундных импульсов. При этом теоретически рассчитано пространственное изменение интенсивности люминесценции, определены зависящие и независящие от дисперсии среды характеристики поля и вещества.

Практическая значимость работы

В работе освещена проблема селективного в пространстве взаимодействия оптического фемтосекундного излучения с кристаллической средой. Рассмотрены различные механизмы создания данной селективности. Область селективного взаимодействия, в схеме встречных импульсов, как показали исследования, может быть сокращена до единиц микрон, особенно в нелинейных режимах взаимодействия. Это дает предпосылки реализовать, при использовании схемы поглощения встречных импульсов, системы плотной записи и сканирования информации в объеме среды, что актуально для научной и производственной сферы. Результаты работы также представляют интерес для поиска специальных анизотропных сред, содержащих особым образом ориентированные центры люминесценции для применения их в люминесцентных фемтосекундных интерферометрах, они могут быть использованы и в других целях.

Защищаемые положения

* При возбуждении анизотропного кристалла обгоняющими друг друга фемтосекундными оптическими импульсами с ортогональными линейными поляризациями, пространственная динамика изменения состояния поляризации суммарного излучения по траектории его распространения в кристалле экспериментально определяется по спектральным и угловым зависимостям интенсивности рэлеевского рассеяния возбуждающего излучения.

* При возбуждении люминесценции в объеме анизотропного кристалла парой взаимно-когерентных обгоняющих друг друга фемтосекундных импульсов с ортогональными линейными поляризациями, когда длительность излучения больше времени фазовой релаксации квантовых систем, ширина огибающей пространственной модуляции интенсивности люминесценции определяется величиной времени продольной когерентности возбуждающего излучения и не зависит от его дисперсионного расплывания.

* В условиях линейного режима возбуждения центров люминесценции в кристалле встречными взаимно-когерентными фемтосекундными оптическими импульсами, входящими в кристалл с задержкой один относительно другого, дисперсия кристалла приводит к продольному смещению огибающей пространственной модуляции интенсивности возбуждаемой люминесценции, по сравнению с бездисперсионным случаем. При этом дисперсионное расплывание импульса не меняет форму и ширину огибающей модуляции интенсивности люминесценции, а также глубину ее модуляции.

Апробация результатов

Промежуточные результаты работы докладывались на следующих конференциях, симпозиумах и семинарах:

* VIII Международная школа-семинар "Люминесценция и лазерная физика", посвященная 100-летию со дня рождения профессора И.А.Парфиановича, Иркутск, 2002.

* 12-й Международная конференция по радиационной физике и химии неорганических материалов, Томск, 2003.

* Девятая всероссийская научная конференция студентов-физиков и молодых ученых. ВНКСФ-9, Красноярск, 2003.

* IV International Symposium on Modern problems of laser physics, Novosibirsk, 2004.

* IX Международная школа семинар по люминесценции и лазерной физике, Иркутск, 2004.

* Вторая интеграционная междисциплинарная конференция молодых ученых СО РАН и высшей школы, Иркутск, 2004.

* Десятая всероссийская научная конференция студентов-физиков и молодых ученых. ВНКСФ-10, Москва, 2004.

* Международная конференция VUVS-2005, Иркутск, 2005.

* Третья интеграционная междисциплинарная конференция молодых ученых СО РАН и высшей школы, Иркутск, 2005.

Материалы работы выдвигались на “Конкурс научных работ молодых ученых ИЛФ СО РАН” 2004 г. (среди аспирантских и магистрантских работ третье место), “Конкурс научных работ аспирантов и студентов ИФ ИЛФ СО РАН 2005 года” (среди аспирантов, первое место).

Диссертант принимал участие в грантах и проектах, включающих материалы диссертационной работы,

как исполнитель:

* Грант РФФИ № 01-02-17690-а по теме «Когерентная фемтосекундная фотохимия квантовых систем в кристаллах с естественной и наведенной анизотропией»,

* Грант РФФИ № 04-02-16733-а по теме «Аксиальная селективность взаимодействия света и вещества»,

* Грант Минобразования России № Е02-3.2-501 по теме «Развитие поляризационных методов исследования кубических кристаллов, изучение ориентации и типа элементарных излучателей»,

* Проект «Университеты России» № УР.01.01.009 по теме «Пространственная модуляция интенсивности люминесценции кристаллов как метод исследования мультипольности и ориентации элементарных излучателей», а также, как руководитель грантов:

* Грант РФФИ № 03-02-06287-мас по теме «Программа поддержки молодых ученых (для проекта 01-02-17690)»

* Гранты Фонда содействия отечественной науке «Лучшие аспиранты РАН 2005 г.» и «Лучшие аспиранты РАН 2006 г.» по теме «Пространственная модуляция интенсивности фотолюминесценции центров окраски в кристаллах LiF и Al2O3 возбуждаемой фемтосекундным излучением».

Публикации

Результаты работы по теме диссертации опубликованы в 20 научных публикациях, из них 5 статей в реферируемых журналах и 10 работ в прочих журналах, сборниках трудов всероссийских и международных научных конференций и симпозиумов.

Структура и объем диссертации

Диссертационная работа содержит 84 страницы, иллюстрируется 24 рисунками, включает 1 таблицу и состоит из введения, трех глав, заключения и списка цитируемой литературы из 81 наименования.

Личный вклад автора

Исследования, составляющие основу диссертационной работы, выполнены в соавторстве с коллегами из Иркутского филиала Института лазерной физики СО РАН, Новосибирского государственного университета, Научно-исследовательского института прикладной физики Иркутского государственного университета, Иркутского института химии СО РАН и университета Эколь Политекник (Франция). Интерпретация и формулировка результатов расчетно-теоретических и экспериментальных исследований, а также защищаемых положений в существенной мере сделаны лично соискателем.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы исследований, сформулированы цель и задачи работы, основные защищаемые положения, показана научная новизна и практическая ценность полученных результатов, дана краткая аннотация работы.

В первой главе для определения пространственной динамики изменения интенсивности и состояния поляризации поля фемтосекундного излучения в объеме анизотропной дисперсионной среды изучается механизм рассеяния исследуемого излучения на малых частицах, внедренных в эту среду.

При исследовании пространственного распределения поглощенной мощности и интенсивности люминесценции квантовых систем в кристаллической среде, возбуждаемых низкоинтенсивным излучением, часто имеет значение не мгновенное состояние возбуждающего поля, а усредненные по времени характеристики, такие как состояние поляризации и интенсивность, а также время когерентности [7]. Более того, если в среде наводятся под действием низкокогерентного излучения пространственно-периодические структуры возбужденных или ионизированных центров, универсальные методы измерения параметров импульсного излучения не дают требуемой информации об излучении. Таким образом, в первой главе разрабатывается основа метода определения состояния поля фемтосекундного излучения в объеме среды по диаграммам направленности интенсивности светорассеяния.

Особенность распространения поляризованного света в анизотропных кристаллах, заключается в том, что при определенных ориентациях кристалла, электрического и волнового векторов входящего излучения, поляризация света периодически изменяется с расстоянием, что отражается на пространственных зависимостях интенсивности рассеяния. В работе [8] расчетным путем показано, что при рассеянии спектрально ограниченных фемтосекундных импульсов в двулучепреломляющих одноосных кристаллах пространственная зависимость интенсивности рассеяния представляет собой осциллирующую затухающую функцию, а величина затухания определяется длительностью импульсов. Имеет смысл дополнить и обобщить проведенные исследования для импульсного излучения произвольной формы. Также следует ожидать, что наличие дисперсии приведет дополнительно к изменению спектра рассеянного излучения, что не учитывалось в вышеупомянутой работе.

Пространственное распределение рассеяния высококогерентного излучения в анизотропной среде носит периодический характер, что вызвано интерференцией рассеянных обыкновенной и необыкновенной волн в объеме среды в направлении наблюдения. В случае низкокогерентного излучения пространственно-периодическая картина рассеяния локализуется в малую пространственную область, определяемую временем когерентности излучения.

Была построена математическая модель процесса при котором фемтосекундное излучение падает на кристалл так, что его волновой вектор нормален оптической оси, а электрический вектор ориентирован к оптической оси под углом р/4. Объем среды равномерно заполнен малыми сферическими рассеивающими частицами, которые описываются элементарными излучателями в виде диполей с присущей им диаграммой направленности. Пространственная зависимость интенсивности рассеяния в направлении наблюдения, перпендикулярном направлению распространения волнового пакета для фемтосекундного импульса с гауссовой формой огибающей даетсая выражением:

, (1)

где вR - угол между оптической осью и направлением наблюдения, у - путь, пройденный в кристалле, Дn - индуцируемый показатель двулучепреломления, Дщ - ширина спектра, щ0 - центральная частота излучения, m - коэффициент, определяющий долю переизлученного (рассеянного) излучения, А - константа, определяющая амплитуду импульса.

Из данной зависимости можно определить период пространственной модуляции интенсивности рассеянного излучения и его время когерентности. Однако данной информации недостаточно для полноценного описания поглощения поля центрами люминесценции в среде. Полученное в ходе работы выражение для спектрального распределения рассеянного излучения,

, (2)

уже не содержит в явном виде информации о времени когерентности исходного излучения, однако показывает что для отдельных спектральных компонент интенсивность рассеяния гармонически промодулирована. Полная, рассеянная во всех направлениях, интенсивность излучения,

, (3)

в любой точке среды на траектории луча не зависит от пространственного положения выбранной точки. Это напрямую свидетельствует о том, что в схеме догоняющих импульсов, реализуемой в анизотропном кристалле, пространственная модуляция интенсивности излучения не имеет места. Угловая зависимость пространственного перераспределение спектра рассеяния по углам вызвана изменением состояния поляризации исходного излучения в объеме среды. Диаграммы рассеяния для отдельных спектральных компонент (рис. 1), полученные из выражения (2) точно определяют состояние поляризации исходного излучения в любой точке среды.

Для подтверждения корректности построенной модели было проведено сопоставление данных моделирования, которые были представлены в виде цветных картин рассеяния рассчитанных с использованием специально разработанного для этих целей компьютерного программного обеспечения, и данных эксперимента.

Целью компьютерного моделирования было получить расчетные данные в виде картины рассеяния света, т.е. в том виде, как она должна визуально наблюдаться в эксперименте. Для этого расчеты спектральной зависимости интенсивности переводились в цветовое пространство [9]. Вычисление координат цветов проводилось в системе XYZ, а для вывода на дисплей монитора полученные данные пересчитывались в систему RGB. В результате, получены расчетные изображения рассеяния фемтосекундных импульсов с различным временем когерентности и построены пространственные зависимости RGB координат, соответствующие этим изображениям. На рис. 2 слева представлены расчетные зависимости пространственного распределения спектра рассеяния фемтосекундного излучения с шириной спектра Дщ равной 1,21015 с-1 , а правее - визуальная картина рассеяния и ее количественное представление в виде RGB координат.

Экспериментальное исследование по рассеянию фемтосекундного излучения проводилось при облучении фемтосекундным суперконтиннумом [5] слабо замутненных кристаллов LiF с наведенной анизотропией. Анизотропия наводилась с помощью одноосного сжатия в направлении [100] кристаллографической ячейки.

Регистрация наблюдаемой пространственно-периодической зависимости интенсивности рассеяния осуществлялась с помощью CCD камеры. Обработка результатов эксперимента производилась с помощью компьютера. Была разработана программа, позволяющая по полученным фотоснимкам определять пространственное распределение цветовых координат, соответствующих спектру продольного распределения интенсивности рассеянного излучения, в колориметрической системе координат RGB.

Были получены фотоснимки пространственной модуляции интенсивности рассеяния (рис. 3 - a, b, c), соответствующие спектральному диапазону излучения лазерного суперконтинуума с учетом спектральной чувствительности регистрирующей CCD-камеры (400-700 нм). По распределению цветовых координат полученных фотоснимков (рис 3 - d) производился анализ наблюдаемого эффекта.

На рис. 3 отчетливо видна пространственно-периодическая картина рассеяния. В таком случае, зависимость интенсивности рассеяния излучения вдоль кристалла соответствует полученному выше выражению (1) с поправкой на затухание. Изменение цвета в наблюдаемой картине рассеяния указывает на наличие пространственного изменения спектра рассеянного излучения.

Как видно из расчетных и экспериментальных данных для рассеяния фемтосекундного суперконтинуума (рис. 2 и 3) в начале кристалла различные спектральные компоненты не успевают разбежаться, и в рассеянном свете еще сохраняется белый цвет; но уже при переходе через первый минимум преобладает синий, а затем и другие цвета. При приближении к концу кристалла наблюдается обратное смешение цветов, что в дальнейшем счете должно привести вновь к образованию белого света. В работе показано, что образование пространственной картины дисперсии рассеяния фемтосекундного излучения связанно непосредственно с его временем когерентности.

В случае использования излучения с длительностью порядка нескольких фемтосекунд его спектр охватывает широкий частотный диапазон, что при рассеянии приводит к заметному пространственному перераспределению спектра и образованию цветной картины рассеяния света. Это перераспределение есть результат суперпозиции гармонически промодулированых в пространстве интенсивностей спектральных компонент рассеянного излучения. Периодический характер рассеяния, как показано в ходе исследования, обусловлен не модуляцией полной интенсивности фемтосекундного излучения распространяющегося через среду, а модуляцией состояния поляризации данного излучения.

Рис. 1. Полученные в результате моделирования диаграммы направленности интенсивности рассеяния трех спектральных составляющих оптического сигнала (B = 435.8 нм (синяя линия), G = 546.1 нм (зеленая линия) и R = 700 нм (красная линия)) в различных точках кристалла на траектории луча.

Полученные результаты дают возможность экспериментально, фактически визуально, контролировать пространственную динамику изменения состояния поляризации различных спектральных компонент импульсного фемтосекундного излучения при его распространении в среде. Представленные на рис. 1 диаграммы направленности рассеянной интенсивности позволяют определить состояние поляризации произвольной спектральной компоненты излучения в любой точке на траектории луча. Например, в начале кристалла (рис 1. a) поляризация всех спектральных компонент линейная, на расстоянии 0.36 см от начала кристалла все компоненты имеют поляризацию близкую к круговой, а в конце кристалла (рис. 1. h) компоненты излучения R, G, B эллиптически поляризованы, однако главная ось эллипса поляризации компоненты B ортогональна осям эллипсов для G и R компонент.

Рис. 2. Расчетное пространственное распределение спектра рассеяния фемтосекундного излучения (слева), и соответствующие ему цветная картина и цветовые координаты рассеяния RGB (справа). Угол, характеризующий направление наблюдения, R = /4.

Данные, полученные предложенным в первой главе способом, представляют интерес, в частности, при исследовании пространственных особенностей возбуждения люминесценции или фотохимического преобразования ориентированных центров в анизотропных средах в мало исследованных условиях, когда длительность импульсов возбуждающего излучения меньше времени фазовой релаксации центров, взаимодействующих с излучением.

Рис. 3. Цветные фотоснимки рассеяния излучения лазерного суперконтинуума в кристалле LiF с наведенной анизотропией при различных углах R между вектором напряженности электрического поля входящей волны и направлением наблюдения (a - , b - , c - ); d - пространственное распределение цветовых координат рассеяния в случае . Здесь n = 0,1,2,3,... Пики слева и справа на кривых, показанных на фрагменте d, обусловлены рассеянием света на поверхностях кристалла и не должны приниматься во внимание

Во второй главе методами численного моделирования изучается явление пространственного распределения интенсивности люминесценции кристаллов высшей и средней категорий симметрии при возбуждении встречными низкоинтенсивными фемтосекундными импульсами. Основное внимание здесь уделено влиянию дисперсии на формирование пространственно-модуляционной картины люминесценции.

Формирование периодической структуры поля в схеме встречных импульсов изучалось еще в работах О. Винера и Г. Липпмана в конце 19-го века. Селективность взаимодействия света с веществом в схеме встречных импульсов имеет совершенно другую природу, чем селективность, рассматриваемая в первой главе. Она вызвана непосредственной интерференцией встречных волн, период модуляции которой, как известно, равен л/2. Таким образом, область селективного взаимодействия при использовании фемтосекундных импульсов можно приблизить к дифракционному пределу, особенно в нелинейном режиме взаимодействия. Исследование представленное, в данной главе, ограничивается рассмотрением лишь линейных процессов.

Импульсы вводятся в кристалл как идентичные (т.е. либо оба обыкновенные, либо оба необыкновенные - для кристаллов средней категории и импульсы, электрические векторы которых лежат в одной плоскости - для кристаллов высшей категории симметрии). Встречные импульсы вводятся в кристалл с относительной задержкой, которую можно варьировать. Система координат выбрана так, что волновой вектор k направлен вдоль оси y и перпендикулярен оси z, которая совпадает с направлением оптической оси c для кристаллов средней категории симметрии. Входная поверхность кристалла, выбранного в форме плоскопараллельной пластинки длиной L, совмещена с плоскостью xz и находится в точке y = 0.

Для расчетов применялся полуклассический подход [10]. Квантовые системы в исследовании рассматривались в двухуровневом приближении, причем производился учет реальных ориентаций дипольных моментов перехода, на примере центров окраски (c = 455 нм) в кристалле Al2O3. Дисперсионные характеристики кристаллической среды, т.е. зависимости показателей преломления от частоты, взяты из экспериментальных табличных данных [11].

Поле в среде описывалось следующим выражением:

.

Оно состоит из двух когерентных частей одной поляризации, падающих на кристалл размера L с разных сторон. Каждая часть разбита на попарно одинаковые пакеты . Каждой паре отвечают случайные времена появления t, случайные вещественные амплитуды пакетов a. Встречным лучам задается относительная временная задержка до входа в кристалл. Величина отвечает постоянной для всех пакетов временной задержке второго луча относительно первого. Направление единичного вектора e для изотропной среды выбирается произвольно, для анизотропной среды - e = ex = (1,0,0) или e = ez = (0,0,1), для обыкновенных или необыкновенных импульсов, соответственно. Данная модель удобна тем, что она позволяет свободно варьировать форму, длительность и время продольной когерентности возбуждающих импульсов, изменяя количество оптических пакетов и их параметры.

В результате расчетов было получено выражение для интенсивности люминесценции, излучаемой всеми группами центров в заданном направлении R.

,

где Y - безразмерная координата относительно точки максимальной интерференции встречных импульсов в бездисперсионном случае. и - тензор электрической восприимчивости и весовой множитель люминесценции i-ой ориентационной группы центра, A и B - константы определяющие вероятность поглощения и люминесценции,

.

Показано, что, если возбуждающие импульсы вводятся в среду идентичными (т.е. оба как обыкновенные, либо оба как необыкновенные), то ориентации переходов не влияют качественно на картину модулированной люминесценции. Таким образом, пространственный характер распределения люминесценции определяется параметром U(Y).

Отсутствие вклада парциальных ориентаций центров люминесценции в общую картину, очевиден. Это обусловлено отсутствием изменения состояния поляризации поля в среде. Если же исследуется случай интерферирующих импульсов введенных под острыми углами в кристаллическую среду, учет ориентаций дипольных моментов поглощения может сыграть решающую роль. Однако, в данном случае можно рассматривать исключительно функцию U(Y).

Дале проводился расчет численными методами влияния дисперсии на возникновение пространственной модуляционной картины на примере люминесценции центров окраски в кристаллах сапфира. Расчеты проводились при различных наборах задержек и относительных длительностей импульсов, определяемых параметром 0/. На рис. 4 приводятся расчетные графические зависимости функции U(Y) в случае, когда импульсы вводятся в кристалл одновременно (a) и с временной задержкой друг относительно друга (b), при этом 0 = 0.455 мкм; n0 = 1.78; 0/. = 5, /0 = 1.00; T2 = 18.20.

Для случаев одновременного входа пакетов в кристалл (=0) вклад дисперсии определяется множителем , и не дает заметных эффектов. А в общем случае, когда 0, вклад дисперсии определяется множителем , в котором изменение параметра приводит к смещению пространственной огибающей интенсивности люминесценции, практически не изменяя ее формы. Не стоит путать только что упомянутое смещение со смещением центра тяжести периодической картины распределения интенсивности люминесценции вызванным непосредственно неодновременностью входа встречных импульсов в среду. Это смещение уже учтено, по определению, в величине относительной координаты Y. Данное дисперсионное смещение происходит из-за различного влияния дисперсии среды на оба импульса до момента их встречи. Это влияние, наиболее вероятно, вызвано дисперсией групповой скорости фемтосекундных импульсов, которая, как известно, оказывает сильное воздействие на форму оптического сигнала, однако не оказывает, в линейном приближении, практически никакого воздействия на его когерентные свойства. Как показали расчеты для кристаллов Al2O3, дисперсионное смещение имеет обратный знак и величину 2.2 % относительно обычного смещения, которую можно точно вычислить методами численного моделирования.

Таким образом, в данной главе найдено, что дисперсия вещества не влияет на такие параметры пространственного распределения люминесценции, возбуждаемой встречными коллинеарными импульсами, как форма и ширина огибающей интенсивности, глубина ее модуляции. Однако наличие дисперсии приводит к дополнительному смещению всего распределения из-за различного влияния дисперсии среды на оба импульса до момента их встречи. Это смещение, как показали исследования, можно вычислить методами численного моделирования для импульсов произвольной формы.

Рис. 4. График функции U(Y), соответствующий рассчитанной пространственной зависимости интенсивности люминесценции центров окраски в кристалле Al2O3 при возбуждении встречными оптическими импульсами (параметры расчетов: 0 = 0.455 m; n0 = 1.78; 0/ = 5; /0 = 1.00; T2 = 18.20)

a) импульсы вводятся в кристалл одновременно, т.е. 0/4 = 0.00;

b) импульсы вводятся в кристалл с временной задержкой друг относительно друга, т.е. 0/4 = 25.00.

В третьей главе исследуются периодические структуры люминесцирующих центров в кристаллах средней категории симметрии в схеме обгоняющих импульсов, когда амплитуда возбуждающего поля в кристалле не изменяется (или изменяется по экспоненциальному закону Бугера-Ламберта-Бэра), а пространственно неоднородный характер люминесценции вызван изменением состояния поляризации возбуждающего поля.

При возбуждении квантовых систем низкокогерентным импульсным излучением в схеме обгоняющих импульсов (рис. 5) размеры периодической структуры поля и, следовательно, возбужденных центров ограничиваются в пространстве. Эти структуры наводятся исключительно в области перекрытия распространяющихся осциллирующих электрических поляризаций Po(y,t) и Pe(y,t), индуцируемых, соответственно, обыкновенной и необыкновенной компонентами возбуждающего излучения [12]; где y _ как и ранее, координата в направлении распространения, t -время. В условиях, когда длительность возбуждающих импульсов ?и меньше постоянных времени фазовой релаксации Т2 квантовых систем, ширина Y огибающей пространственного распределения глубины модуляции интенсивности люминесценции I(y), определяется временем фазовой релаксации Т2 или шириной спектральной полосы возбуждения центров люминесценции [12]. Если же возбуждение некогерентное (то есть, ?и > Т2), как показывали расчеты, величина Y должна определяться длительностью возбуждающих фемтосекудных импульсов. Однако проведенные ранее расчеты были выполнены для спектрально ограниченных импульсов без учета их дисперсионного расплывания в конденсированной среде. Как известно, для спектрально ограниченных импульсов их длительность совпадает с величиной их времени когерентности, однако при распространении в среде это условие нарушается, вследствие того, что временная форма импульса искажается.

Вследствие дисперсионного пространственного и временного уширения компонент возбуждающих импульсов, распространяющихся в кристалле с различными скоростями, область их пространственного перекрытия увеличивается. Поэтому можно было ожидать, что соответственно увеличится ширина Y возбуждаемых периодических структур. Тем не менее, как показали проведенные в данной работе прямые экспериментальные и расчетные исследования, эти предположения не подтвердились. Найдено, что, несмотря на реальное значительное расплывание возбуждающих импульсов, величина Y остается стабильной.

Исследование данного вопроса заключалось в расчетном и экспериментальном измерении расплывания фемтосекундного излучения при заданных параметрах излучения и среды, а также в построении кривых пространственного профиля изменения интенсивности люминесценции центров, при учете длительности и времени продольной когерентности излучения. В экспериментах исследовались образцы кристаллов сапфира, которые для создания в них центров люминесценции с необходимой ориентацией, были облучены быстрыми нейтронами в ядерном реакторе. Из наведенных радиацией центров окраски были выбраны центры, обладающие желто-зеленой люминесценцией с широкой спектральной полосой, с которой сопряжена также широкая полоса поглощения, имеющая максимум на длине волны 455 нм. Информация об энергетической структуре и мультипольности переходов в этих центрах была взята из работы [5].

Несмотря на большое дисперсионное расплывание импульсов, зарегистрированное в экспериментах (рис. 6), это никак не сказывается на ширине индуцируемых периодических структур, о чем говорят данные, представленные на рис. 7. Ширина профиля возбуждаемых структур не зависит от длительности импульсов, если при этом сохранялась ширина спектра импульсов. С другой стороны, независимо от длительности импульсов, изменения ширины спектра вызывают соответствующие изменения ширины профиля.

Полученные данные согласуются с выражением для ширины профиля Y = c?ког/?n, где ?ког - время продольной когерентности. Это время не изменяется при дисперсионном расплывании фемтосекундных импульсов при их распространении в кристаллах. Поэтому индуцированные на разных расстояниях периодические структуры имеют одинаковую продольную ширину.

Рис. 5. Экспериментальная реализация схемы возбуждения вещества обгоняющими друг друга компонентами когерентной пары фемтосекундных импульсов.

Установлено, что ширина огибающей модулированного в пространстве распределения интенсивности люминесценции на заданном расстоянии от поверхности, возбуждаемой парой взаимнообгоняющих когерентных фемтосекундных импульсов с ортогональными ориентациями электрических векторов, не зависит от дисперсионного расплывания излучения в среде, а определяется величиной его времени продольной когерентности. Стабильность этого свойства, является благоприятным признаком, снимающим ряд ограничений для возможных технологических приложений.

Рис. 6. Слева. Корреляционные функции второго порядка для излучения титан-сапфирового лазера: 1 - для исходного излучения; 2 - после прохождения двух образцов сапфира толщиной 5 мм каждый с ортогональным направлением оптических осей; 3 - после прохождения двух образцов сапфира толщиной 16 мм каждый.

Справа. Картина пространственной модуляции интенсивности люминесценции после программного сканирования и фильтрации для различных длительностей компонентов пар возбуждающих импульсов в области их пересечения в кристалле и для различной ширины их спектров.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

В данной работе проведено исследование процессов пространственно- селективного возбуждения ориентированных квантовых систем в диспергирующих кристаллических средах средней категории симметрии фемтосекундным лазерным излучением.

Для проведения этих исследований были разработаны два оригинальных метода возбуждения вещества взаимно-когерентными парами фемтосекундных импульсов. Первый метод - это метод возбуждения вещества в схеме обгоняющих друг друга компонентов когерентной пары фемтосекундных импульсов с ортогональными электрическими векторами, бегущих в среде в одном и том же направлении, но с разными скоростями. Применение этого метода предъявляет к возбуждаемой среде некоторые требования - её квантовые системы, взаимодействующие с излучением, должны иметь определенные специально заданные ориентации, а весь исследуемый образец должен быть правильно сориентирован по отношению к волновому и электрическому векторам компонентов когерентной пары возбуждающих импульсов. В этом методе реализовывалась пространственная модуляция состояния поляризации излучения в объеме среды и не было прямой интерференции самих возбуждающих импульсов. Во втором методе использовалась схема возбуждения вещества встречными компонентами когерентной пары фемтосекундных импульсов с коллинеарным направлением их электрических векторов. В этом случае осуществлялась модуляция амплитуды поля в объеме среды за счет интерференции встречных волн.

Полученные в ходе экспериментального исследования и компьютерного моделирования рассеяния излучения лазерного фемтосекундного суперконтинуума результаты дают возможность контролировать пространственную динамику изменения состояния поляризации различных спектральных компонент суперконтинуума при его распространении в среде. Изменение состояния поляризации фемтосекундного оптического излучения по траектории его распространения в анизотропной среде экспериментально определяется по спектральным и угловым зависимостям интенсивности рассеяния исходного излучения.

Исследования показали, что ориентация дипольных моментов квантовых переходов в случае схемы встречных импульсов, когда состояния поляризации обоих импульсов совпадают, не влияет на картину продольного распределения концентрации возбужденных центров и интенсивности их люминесценции. В то же время, в схеме возбуждения вещества обгоняющими друг друга компонентами когерентной пары фемтосекундных импульсов ориентации квантовых систем определяют глубину пространственной модуляции интенсивности люминесценции.

Установлено, что в линейном режиме возбуждения вещества дисперсия среды, вызывающая искажение профиля амплитуды импульса и его чирпирование в схеме встречных импульсов, оказывает влияние лишь на аксиальное положение области модулированной люминесценции, при том, что размеры этой области, период модуляции и глубина модуляции не зависят от дисперсии. В схеме обгоняющих импульсов дисперсия среды вообще не влияет на картину распределения люминесценции. В обеих схемах ширина огибающей модуляции интенсивности люминесценции определяется временем продольной когерентности излучения, которое обратно пропорционально ширине спектра и в линейных режимах взаимодействия с веществом не изменяется.

Полученные результаты позволяют при разработке фемтосекундных лазерных технологий учесть и устранить вредное влияние дисперсионного расплывания импульсов лазерного излучения при воздействии на внутренние объемы конденсированной среды.

пространственный модуляция фотолюминесценция анизотропный кристалл

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ОПУБЛИКОВАНЫ В СЛЕДУЮЩИХ РАБОТАХ

1. Мартынович, Е.Ф. Удвоение частоты модуляции в аксиально-периодической зависимости люминесценции F3+ -центров в кристаллах LiF / Е.Ф. Мартынович, В.П. Дресвянский, С.А. Зилов, Н.А. Бронникова, Н.Т. Максимова, А.А. Старченко // Оптика и спектроскопия. - 2006. - T. 101. - №1. - C. 113-118.

2. Мартынович, Е.Ф. Метод исследования мультипольности и ориентации элементарных осцилляторов центров окраски в кубических кристаллах, основанный на аксиально-периодической зависимости интенсивности люминесценции / Е.Ф. Мартынович, В.П. Дресвянский, С.А. Зилов, Н.Т. Максимова, А.А. Старченко // Оптика и спектроскопия. - 2004. - T. 96. - №6. - C. 933-937.

3. Martynovich, E.F. Spatially Periodical Structures Under Femtosecond Pulsed Excitation of Crystals / E.F. Martynovich, Guillaume Petite, V.P. Dresvianski, A.A. Starchenko // Applied Physics Letters. - 2004. - V. 84. - №22. - P. 4550-4552.

4. Martynovich, E.F. Axial-periodic distribution of luminescence intensity of F3+-centers in LiF crystals with induced anisotropy / E.F. Martynovich, V.P. Dresvyanskii, S.A. Zilov, N.A. Bronnikova, N.T. Maksimova, A.A. Starchenko // Известия вузов: Физика. - 2006. - №4.

5. Сухов, Б.Г. Первые фосфорорганические нелинейно-оптические среды / Б.Г.Сухов, С.Ф.Малышева, Е.Ф.Мартынович, А.И.Илларионов, В.В.Тирский, А.А.Старченко, М.А.Дубровина, Н.А.Белогорлова, Н.К.Гусарова, Б.А.Трофимов // Доклады Академии наук. Химия. - 2004. - Т. 394. - №6. - С. 773-774.

6. Martynovich, E.F. Modulation frequency doubling in axial-periodic dependence of luminescence F3+ -color centers in LiF crystals / E.F. Martynovich, V.P. Dresvianski, S.A. Zilov, N.T. Maksimova, A.A. Starchenko // Proceedings of the Fourth International Symposium “Modern problems of laser physics”. - Novosibirsk, 2005. - P. 377-382.

7. Мартынович, Е.Ф. Периодические структуры, возбуждаемые в облученных нейтронами кристаллах сапфира фемтосекундными лазерными импульсами в условиях их дисперсионного расплывания / Е.Ф.Мартынович, Г.Петит, В.П.Дресвянский, А.А.Старченко // Proceedings 12th International conference on radiation physics and chemistry of inorganic materials. - Tomsk, 2003. - P. 339-343.

8. Мартынович, Е.Ф. Метод исследования мультипольности и ориентации элементарных осцилляторов центров окраски в кубических кристаллах / Е.Ф.Мартынович, В.П.Дресвянский, С.А.Зилов, Н.Т.Максимова, А.А. Старченко // Proceedings 12th International conference on radiation physics and chemistry of inorganic materials. - Tomsk, 2003. - P. 335-339.

9. Мартынович, Е.Ф. Дисперсия рассеяния фемтосекундных импульсов в кубических кристаллах с наведенной анизотропией / Е.Ф.Мартынович, В.П.Дресвянский, А.А.Старченко // Люминесценция и лазерная физика. Сборник трудов VIII Международной школы-семинара "Люминесценция и лазерная физика", посвященной 100-летию со дня рождения профессора И.А.Парфиановича. Под ред. акад. С.Н.Багаева, акад. Н.А.Борисевича и проф. Е.Ф.Мартыновича. - Иркутск : Издательство Иркутского университета, 2003. - C. 145-155.

10. Старченко, А.А. Пространственное перераспределение спектра рассеяния излучения с фемтосекундным временем когерентности в анизотропных кристаллах / А.А.Старченко, В.П.Дресвянский, С.М.Кобцев, С.В.Кукарин, Е.Ф.Мартынович // Научные школы Сибири: взгляд в будущее. Труды второй интеграционной междисциплинарной конференции молодых ученых СО РАН и высшей школы. - Иркутск : Изд-во Ин-та географии СО РАН, 2003. - C. 158-159.

11. Мартынович, Е.Ф. Аномальная аксиально-периодическая зависимость люминесценции F3+ -центров в кристаллах LiF с наведенной анизотропией / Е.Ф. Мартынович, В.П. Дресвянский, С.А. Зилов, Н.Т. Максимова, А.А. Старченко // Сборник трудов IX Международной школы-семинара по люминесценции и лазерной физике. ЛЛФ-2004. (Иркутск, 13-17 сентября 2004 г.). Под ред. акад. С.Н.Багаева, акад. Н.А.Борисевича и проф. Е.Ф. Мартыновича. - Иркутск : Изд-во Иркут. ун-та, 2005. - C. 226-234.

12. Мартынович, Е.Ф. Влияние дисперсии вещества на пространственную картину модуляции интенсивности люминесценции собственных дефектов в Al2O3, возбуждаемой встречными фемтосекундными импульсами / Е.Ф. Мартынович, Г.В. Руденко, А.А. Старченко, С.И. Политыко // Сборник трудов IX Международной школы-семинара по люминесценции и лазерной физике. ЛЛФ-2004. (Иркутск, 13-17 сентября 2004 г.). Под ред. акад. С.Н.Багаева, акад. Н.А.Борисевича и проф. Е.Ф. Мартыновича. - Иркутск : Изд-во Иркут. ун-та, 2005. - C. 264-269.

13. Бронникова, Н.А. Определение ориентаций осцилляторов в кубических кристаллах по аксиально-периодической зависимости их люминесценции / Н.А.Бронникова, С.А.Зилов, Е.Ф.Мартынович, В.П.Дресвянский А.А.Старченко, Н.Т.Максимова // Сборник трудов IX Международной школы-семинара по люминесценции и лазерной физике. ЛЛФ-2004. (Иркутск, 13-17 сентября 2004 г.). Под ред. акад. С.Н.Багаева, акад. Н.А.Борисевича и проф. Е.Ф. Мартыновича. - Иркутск : Изд-во Иркут. ун-та, 2005. - C. 235-240.

14. Старченко, А.А. Учет дисперсии в пространственно селективном возбуждении люминесценции кристаллических сред встречными фемтосекундными импульсами / Старченко А.А., Григорова А.А., Мартынович Е.Ф., Руденко Г.В. // Научные школы Сибири: взгляд в будущее. Труды третьей интеграционной междисциплинарной конференции молодых ученых СО РАН и высшей школы. - Иркутск : изд. Института географии СО РАН, 2005. - C. 125-128.

15. Бронникова, Н.А. Дифференциация элементарных излучателей по типу и ориентации с использованием пъезомодуляционного метода / Н.А. Бронникова, С.А. Зилов, Е.Ф. Мартынович, В.П. Дресвянский, А.А. Старченко, Н.Т. Максимова // Научные школы Сибири: взгляд в будущее. Труды третьей интеграционной междисциплинарной конференции молодых ученых СО РАН и высшей школы. - Иркутск : изд. Института географии СО РАН, 2005. - C. 43-46.

16. Martynovich, E.F. Modulation frequency doubling in axial-periodic dependence of luminescence F3+ -color centers in LiF crystals / E.F. Martynovich, V. P. Dresvianski, S.A. Zilov, N.T. Maksimova, A.A. Starchenko // Technical digest IV International Simposium on Modern problems of laser physics, Novosibirsk, Russia, August 22-27, 2004. - Novosibirsk, 2004. - P. 231-232.

17. Старченко, А.А. Динамика спектра фемтосекундного излучения, рассеянного при распространении в анизотропных кристаллах / А.А. Старченко, Е.Ф. Мартынович, В.П. Дресвянский // Девятая всероссийская научная конференция студентов-физиков и молодых ученых. ВНКСФ-9. Сборник тезисов, часть 2. - Красноярск, 2003. - C. 604-605.

18. Старченко, А.А. Трансформация спектра рассеяния фемтосекундного суперконтинуума, распространяющегося в анизотропной среде / Старченко А.А., Дресвянский В.П., Кобцев С.М., Кукарин С.В., Мартынович Е.Ф. // Сборник тезисов десятой всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых. ВНКСФ-10., часть 1. - Москва, 2004. - C. 694-695.

19. Martynovich, E.F. Axial-periodic distribution of luminescence intensity of F3+-centers in LiF crystals with induced anisotropy / E.F. Martynovich, V.P. Dresvyanskii, S.A. Zilov, N.A. Bronnikova, N.T. Maksimova, A.A. Starchenko // Тезисы Международной конференции VUVS 2005. - Иркутск, 2005. - C. 31.

20. Старченко, А.А. Рассеяние поляризованного фемтосекундного суперконтинуума в анизотропной среде / А.А. Старченко, Е.Ф. Мартынович, В.П. Дресвянский, С.М. Кобцев, С.В. Кукарин // Тезисы лекций и докладов IX международной школы семинара по люминесценции и лазерной физике. - Иркутск, 2004. - C. 119-121.

Список цитируемой литературы:

1. 3D Лазерные информационные технологии / Отв. редактор Твердохлеб П.Е. -Новосибирск : ИАиЭ СО РАН, 2003. - 550 с.

2. Huang, D. Optical Coherence Tomography / Huang D. [et al.] // Science. - 1991. - 254. - P. 1178-1181.

3. Крюков, П.Г. Лазеры ультракоротких импульсов / П.Г. Крюков // Квант. электроника. - 2001. - T. 31. - №2. - C. 95-119.

4. Birks, T.A. Supercontinuum generation in tapered fibers / T.A. Birks, W.J. Wadsworth, P. St. Russell // Optics letters. - 2000. - №25. - С. 1415-1417.

5. Кобцев, С.М. Управление шириной спектра фемтосекундного континуума, генерируемого в световоде малого диаметра / С.М. Кобцев, С.В. Кукарин, Н.Ф. Фатеев // Кв. электроника. - 2002. - T. 32. - №1. - С. 11-13.

6. Мартынович, Е.Ф. Центры окраски в лазерных кристаллах / Е.Ф.Мартынович. - Иркутск : Изд.-во Иркутского университета, 2004. - 227 с.

7. Мартынович, Е.Ф. Фемтосекундная динамика изменения состояния поляризации света и возбуждение люминесценции анизотропных центров в кристаллах / Е.Ф. Мартынович // Труды школы-семинара «Люминесценция и сопутствующие явления». ? Иркутск : Изд-во Иркутского государственного университета, 1997. ? С . 215-226.

8. Мартынович, Е.Е. Пространственная модуляция рассеяния ультракоротких импульсов в анизотропных кристаллах / Е.Е. Мартынович, Е.Ф. Мартынович, С.И. Политыко // Оптика и спектроскопия. - 1998. - T. 84. - C. 621-624.

9. Эпштейн, М.И. Измерения оптического излучения в электронике / М.И. Эпштейн. - Москва : Энергоатомиздат, 1990. - 254 c.

10. Крюков, П.Г. Распространение импульса света в резонансно усиливающей (поглощающей) среде / П.Г.Крюков, В.С.Летохов // УФН. - 1999. - №2. - C. 169-227.

11. Акустические кристаллы / под ред. М.П. Шаскольской. -Москва : Наука, 1982. - 632 c.

12. Martynovich, E.E. Modulation of luminescence intensity in anisotropic crystals under excitation by ultrashort pulses / E.E.Martynovich, E.F.Martynovich, S.I.Polityko // Optical and Quantum Electronics. - 1995. - Т. 27. - P. 725-734.

Размещено на Allbest.ru

...