Электронная структура квантовых точек Ge/Si

Размещено на http://www.allbest.ru/

Электронная структура квантовых точек Ge/Si

А.В. Двуреченский

Рассчитан дискретный спектр дырочных состояний в квантовых точках (КТ) Ge в Si на основе метода сильной связи. Получены значения уровней энергии, их зависимость от размера КТ, пространственное распределение волновых функций. Предложен способ расчёта g-фактора локализованного состояния в КТ, основанный на методе сильной связи. Получены главные значения g-тензора основного состояния в КТ. Разработана модель для описания пространственно непрямых экситонов и экситонных комплексов, локализованных на КТ. Получены значения энергии связи и энергии оптических переходов в зависимости от числа входящих в КТ электронов и дырок.

Определение энергетического спектра, кинетики переходов между электронными состояниями, взаимодействия элементарных возбуждений, а также выявление корреляционных эффектов составляют основу проводимых в настоящее время фундаментальных исследований в области квантовых точек (КТ). Данные, полученные на основе сочетания электрических и оптических методов исследования электронных процессов в гетероструктурах Ge/Si с КТ [1,2], свидетельствуют о перспективности применения таких структур в нано- и оптоэлектронике. Свойства исследуемых систем зависят от ряда параметров КТ (формы, размера, постоянной решетки, определяющей рассогласование с матрицей), поэтому мощным методом познания становится моделирование физических объектов и проведение вычислительных экспериментов для понимания опытных данных и предсказаний ожидаемых явлений. Цель настоящей работы заключается в исследовании электронной структуры квантовых точек Ge в Si методами математического моделирования.

Энергетический спектр дырок в КТ. Для получения энергетического спектра дырок в квантовых точках была использована модель сильной связи с базисом sp3 [3]. Учитывалось взаимодействие между ближайшими соседями в рамках двухцентрового приближения [4], спин-орбитальное взаимодействие [5]. Для учёта деформационных эффектов [6] введена зависимость межатомных матричных элементов гамильтониана от ориентации соответствующих связей, согласно [4], и от длин связей, в соответствии с работой [7]. Дополнительно в гамильтониан введены матричные элементы между p-орбиталями, принадлежащими одному атому, пропорциональные локальному значению тензора деформации е:

, , ,

где - параметр модели.

Некоторые особенности спектра ясны уже из геометрии и симметрии задачи. Геометрия Ge островка приводит к сильному различию в энергии размерного квантования в плоскости основания пирамиды и в направлении роста (высота пирамиды много меньше размера основания). Первые несколько возбуждённых состояний будут отличаться от основного состояния только за счёт ограничения движения дырки в плоскости основания пирамиды, а не в направлении роста. Кратность вырождения определяется двузначными представлениями группы симметрии C2v, поэтому все энергетические уровни двукратно вырождены. Так как симметрия задачи близка к симметрии диска, то основной энергетический уровень будет соответствовать s-образному состоянию, а два последующих - p-образным состояниям.

Результаты расчёта энергии основного состояния и девяти последующих возбуждённых состояний дырочного спектра приведены на рис.1 в зависимости от размера квантовой точки Ge/Si (стороны основания пирамиды). Энергетический зазор между уровнями остается практически неизменным в диапазоне размеров 8-15 нм. Разница энергий между двумя p-состояниями составляет ~7 мэВ и обусловлена двумя причинами: спин-орбитальным взаимодействием и неэквивалентностью направлений и в случае атомарно резкой границы раздела Ge/Si (001).

Отсутствие в полученных волновых функциях узловых поверхностей, перпендикулярных направлению роста, свидетельствует о том, что все полученные состояния соответствуют основному уровню размерного квантования в направлении роста, а разница энергий между ними определяется квантованием в плоскости основания пирамиды. Таким образом, оптические переходы между данными состояниями должны стимулироваться излучением с поляризацией света в плоскости основания пирамиды, что соответствует экспериментальным данным [8,9]. Слабая зависимость энергетических зазоров между уровнями от размера нанокластера позволяет заключить, что линии межуровневых оптических переходов в массиве КТ должны быть хорошо выраженными даже при существовании разброса в исследованном интервале размеров.

g-фактор дырок в КТ. Предлагаемый подход к расчёту g-фактора локализованных состояний в гетероструктурах с размерами волновой функции, сравнимыми с межатомными расстояниями, базируется на методе сильной связи. Основу подхода составляет полученное нами выражение для оператора углового момента в рамках метода сильной связи с использованием правила дифференцирования операторов по времени.

Внешнее магнитное поле снимает двукратное вырождение дырочных состояний в КТ. В общем случае в малых полях это расщепление может быть записано в виде ДE=мBgH, где мB - магнетон Бора, H - напряжённость магнитного поля, коэффициент g имеет смысл эффективного g-фактора состояний. В ситуации, когда ДE мало по сравнению с энергиями размерного квантования, g-фактор зависит только от направления магнитного поля, но не от его величины, и может быть вычислен в первом порядке теории возмущений:

квантовая точка локализованный энергия

,

где вектора состояний и образуют крамерсовский дублет состояний данного энергетического уровня, n - единичный вектор в направлении магнитного поля, - оператор орбитального углового момента, - матрицы Паули.

Пусть вектора состояний и заданы как комбинации атомных орбиталей. Для нахождения g-фактора достаточно определить матричные элементы орбитального углового момента в представлении атомных орбиталей. Движение электрона в кристалле есть комбинация движения вокруг атомного ядра, описываемого атомной орбиталью, и движения от атома к атому. Соответственно, в операторе можно выделить два слагаемых: , где слагаемое связано с пространственной конфигурацией атомной орбитали, а - с движением электрона по кластеру. Действие на орбитали s, px, py, pz определяется формулами

, , ,

и аналогично для , . Оператор выражается через оператор импульса и операторы координат ядра атома, которому принадлежит орбиталь:

и аналогично для x- и y-компонент. С помощью обычного правила дифференцирования операторов по времени оператор импульса выражается через гамильтониан электрона без учёта спин-орбитального взаимодействия и оператор координаты . (Здесь m - масса свободного электрона.) Предполагая, что задан в базисе атомных орбиталей, и заменяя приближённо на , получим выражение для оператора :

. (1)

(Формулы для и получаются из (1) путём циклической перестановки координат.)

Этим методом рассчитан g-тензор основного дырочного состояния в квантовых точках Ge/Si. Главные значения g-фактора для КТ размером 15 нм равны |g1|=2.81 (в направлении роста [001]), |g2|=0.59 (в направлении ), |g3|=0.26 (в направлении ). При уменьшении размера квантовой точки до 9 нм главные значения g1, g2 и g3 увеличиваются до 3.32, 0.81 и 0.59 соответственно (рис. 2). Зависимость g-фактора от размера квантовой точки оказалась слабой, поэтому существующий в реальных структурах разброс квантовых точек по размерам не будет препятствием для экспериментального определения g-фактора.

Энергетическая структура экситонов и экситонных комплексов. Нами проведено исследование энергии связи экситонного комплекса, связанного на КТ Ge/Si, в зависимости от числа электронов и дырок, входящих в его состав. Для этого на основе метода эффективной массы была разработана математическая модель описания состояния экситонного комплекса. В модели заложена реалистическая геометрия наноостровка Ge. Потенциальная энергия электрона и дырки как функция координат рассчитывалась исходя из разрыва зон между ненапряжёнными Si и Ge (0.34 эВ для Д-долины зоны проводимости, 0.61 эВ для валентной зоны) с учётом полученного ранее трёхмерного распределения упругих деформаций [6] и известных констант деформационного потенциала [10]. Исходя из характера деформации установлено, что низшим минимумом зоны проводимости Si являются две эквивалентные Д-долины, ориентированные вдоль оси симметрии КТ. В валентной зоне рассматривалась подзона тяжёлых дырок. Эффективные массы, как электронов, так и дырок взяты различными в направлении роста (mz) и в плоскости, перпендикулярной этому направлению (mxy). Для простоты модели было принято, что эффективные массы не зависят от координат.

Состояние экситонного комплекса определялось путем численного решения системы трёхмерных уравнений Шредингера в приближении Хартри. Решение системы уравнений осуществлялось на сетке с шагом, равным постоянной решётки (0.54 нм), содержащей 50Ч50Ч60 узлов.

Расчёт дал энергии экситонных переходов E0e0h>1e1h=629.6 мэВ в нейтральной КТ, E0e1h>1e2h=639.3 мэВ в КТ, содержащей одну дырку, и E1e1h>2e2h=639.8 мэВ в КТ, содержащей электрон и дырку. Таким образом, наличие дополнительной дырки в квантовой точке увеличивает энергию экситонного перехода на 9.7 мэВ. Это синее смещение линии экситонного перехода связано с пространственным разделением электронов и дырок, характерным для квантовых точек II типа. Если не учитывать возмущение волновых функций электрона и дырки при добавлении второй дырки, то E0e1h>1e2h=E0e0h>1e1h+Veh+Vhh, где Veh и Vhh - энергии кулоновского взаимодействия электрона с дыркой и дырки с дыркой в квантовой точке. Так как среднее расстояние между электроном и дыркой больше, чем между двумя дырками, то |Veh|<|Vhh|, причём Veh<0, Vhh>0. Отсюда E0e1h>1e2h>E0e0h>1e1h.

Энергия, требуемая для рождения экситона в случае, когда квантовая точка уже содержит один экситон, больше энергии экситонного перехода в нейтральной КТ на 10.2 мэВ. Это связано с тем, что в экситонном комплексе, содержащем два электрона, электроны локализуются в разных местах в пространстве [11], и второй электрон оказывается в более мелкой потенциальной яме, чем первый.

Результаты расчёта были подтверждены экспериментально [12]. Для ответа на вопрос, какое число электронов может удержать КТ, в зависимости от количества локализованных на ней дырок, проведены расчёты энергии связи электрона в приближении самосогласованного поля. Расчёты показали, что при количестве дырок Nh<8 КТ удерживает Nh+1 электронов. КТ, не содержащая дырок, может захватить один электрон. При увеличении числа дырок Nh энергия связи Nh+1-го электрона сначала возрастает, а затем слабо уменьшается (рис. 3). При Nh=8 девятый электрон не захватывается КТ, так как обе потенциальные ямы для электронов заполнены. В случае Nh=Ne ямы для электронов становятся глубже, и в этом случае возможно удержание девятого электрона при Nh=9 (верхняя кривая на рис. 3). Особенности поведения энергии связи экситонного комплекса в зависимости от его состава позволяют понять обнаруженный недавно эффект отрицательной фотопроводимости [11].

Авторы выражают благодарность Н.П.Степиной за обсуждение результатов. Работа выполнена при поддержке Российско-Украинской научно-технической программы «Нанофизика и нанофотоника» (грант 2000-Ф2), проект Минобразования (грант № Е00-3.4-154), РФФИ № 99-02-39051ГФЕН_а и № 00-02-17885.

Список литературы

1. Двуреченский А.В., Якимов А.И. // Известия РАН, серия физическая. 2000. Т. 65. С. 306.

2. Двуреченский А.В., Якимов А.И. // Известия РАН, серия физическая. 2001. Т. 65. № 2. С. 187.

3. Chadi D.J. and Cohen M.L. // Phys. Status Solidi (b). 1975. V. 68. P. 405.

4. Slater J.C. and Koster G.F. // Phys. Rev. 1954. V. 94. P. 1498.

5. Chadi D.J. // Phys. Rev. B. 1977. V. 16. P. 790.

6. Ненашев А.В., Двуреченский А.В. // ЖЭТФ. 2000. Т. 118. № 3. С.570.

7. Jancu J.-M., Scholz R., Beltram F., and Bassani F. // Phys. Rev. B. 1998. V. 57. P. 6493.

8. Yakimov A.I., Dvurechenskii A.V., Proskuryakov Yu.Yu., Nikiforov A.I., Pchelyakov O.P., Teys S.A., and Gutakovskii A.K. // Appl. Phys. Lett. 1999. V. 75. P. 1413.

9. Yakimov A.I., Dvurechenskii A.V., Stepina N.P., and Nikiforov A.I. // Phys. Rev. B. 2000. V. 62. P. 9939.

10. Van de Walle C.G. // Phys. Rev. B. 1989. V. 39. P. 1871.

11. Yakimov A.I., Dvurechenskii A.V., Nikiforov A.I., Pchelyakov O.P., and Nenashev A.V. // Phys. Rev. B. 2000. V. 62. P. R16283.

12. Yakimov A.I., Stepina N.P., Dvurechenskii A.V., Nikiforov A.I., and Nenashev A.V. // Semicond. Sci.Technol. 2000. V. 15. P. 1125.

Размещено на http://www.allbest.ru/

Размещено на http://www.allbest.ru/

Размещено на http://www.allbest.ru/

Размещено на Allbest.ru