Верификация моделей выхода продуктов деления из UO2 топлива в коде СОКРАТ/В3 на экспериментах VI и VERCORS

Размещено на http://www.allbest.ru/

Верификация моделей выхода продуктов деления из UO₂ топлива в коде СОКРАТ/В3 на экспериментах VI и VERCORS

В.Д. Озрин

ИБРАЭ РАН, Москва, Россия



В настоящее время в России для анализа тяжелых аварий с потерей теплоносителя применяется расчётный код (РК) улучшенной оценки СОКРАТ/В1 [1], в котором сосредоточены как преимущества системного подхода к анализу ЯЭУ, так и современные достижения в области моделирования отдельных элементов и процессов. В РК СОКРАТ/В1 обеспечивается сквозное моделирование физических процессов на всех этапах развития аварии: от исходного события до выхода расплава за пределы корпуса реактора с учетом конструктивных особенностей ВВЭР. Физико-математические модели и расчетные модули кода СОКРАТ/В1 позволяют согласованным образом описывать широкий спектр теплогидравлических, физико-химических и термомеханических явлений на внутрикорпусной стадии тяжелой аварии.

Выход продуктов деления (ПД) в результате аварийных процессов на АЭС является одним из основных факторов, влияющих на окружающую среду. Для моделирования поведения ПД и анализа радиационной обстановки, возникшей в результате тяжелой аварии на реакторной установке (РУ) ВВЭР, создана новая версия кода -- СОКРАТ/В3, которая решает следующие задачи: (а) рассчитывает количество ПД, накопленное в топливе во время работы реактора; (б) моделирует выход ПД из топливной таблетки (UO₂) в газовый зазор; (в) моделирует разрушение оболочки твэла и выход ПД из газового зазора в первый контур РУ; (г) рассчитывает поведение ПД в контуре охлаждения и перенос ПД в защитную оболочку; (д) моделирует поведение ПД под защитной оболочкой и выход ПД в окружающую среду.

Модуль РЕЛИЗ, включённый в состав кода СОКРАТ/В3, предназначен для описания процессов накопления и миграции ПД в твердом топливе, их выхода в открытую пористость и в газовый зазор. Модели, использованные в РЕЛИЗ-е, подробно описаны в [2,3]. В данной работе представлены результаты верификации модуля РЕЛИЗ. В следующем разделе приведено краткое описание моделей, используемых для описания поведения ПД; в разделе 3 обсуждается матрица верификации модуля; в разделе 4 рассматриваются основные особенности моделирования отжиговых экспериментов; в разделе 5 анализируются результаты расчетов и проводится их сравнение с экспериментальными данными.

Матрица верификации модуля РЕЛИЗ

Для верификации модуля РЕЛИЗ рассматривались следующие 11 экспериментов: тесты VI-1,2,3,4,5,6 из серии HI-VI (ORNL) [4, 5, 6, 7] и VERCORS-1,2,3,4,5 (CEA-CENG) [8, 9, 10]. Основные особенности рассматриваемых экспериментов состоят в следующем:

Во всех тестах использовались образцы отработанного топлива с выгоранием 4-5%, причем это были фрагменты топливных стержней с не окисленной или частично окисленной циркониевой оболочкой.

Образцы нагревались до температур 2000-2700 K и отжигались при максимальных температурах в течение периода длительностью от 0.5 до ~2 часов. Сценарии большинства экспериментов включали, кроме основного отжига, одно или несколько температурных плато, в течение которых происходило окисление циркониевой оболочки, как правило, в чистом паре.

Во всех экспериментах высокотемпературных отжиг производился в паро-водородной атмосфере различных составов.

Отметим, что в статьях [2-10] приведены необходимые для моделирования данные по геометрии, физическим и физико-химическим свойствам образцов, использованных в экспериментах, а также по измерениям температуры топливных фрагментов как функции времени и по составам и расходу газовых смесей. К сожалению, отсутствуют сведения относительно составов атмосферы в непосредственной близости от поверхности топлива расположенного под оболочкой, которые в ряде случаев можно, хотя бы приближенно, восстановить по данным о наличии водорода на выходе из установки.

В рассматриваемых экспериментах исследовалось поведение топлива в широком круге условий, характерных для тяжелой аварии, и измерялся выход ПД как функция времени. В частности, почти во всех тестах фиксировался выход Xe, Cs, I, Mo, Ba и Sb, в тестах VI-3,5,6 и VERCORS-4,5 - выход Sr, Eu и Ce, выход Ru наблюдался в VI-3 и VERCORS-3,4,5. В таблице 1 приведен краткий перечень условий проведения каждого из экспериментов, включенных в матрицу верификации. Измеренные интегральные выходы ПД в виде долей от полного накопления показаны в таблице 2.

Таблица 1. Матрица верификации модуля РЕЛИЗ в составе кода СОКРАТ/В3

Условия эксперимента	Эксперимент
	VI	VERCORS
	1	2	3	4	5	6	1	2	3	4	5
Состав образца	UO2,Zr	UO2,Zr	UO2,Zr	UO2,Zr	UO2,Zr	UO2,Zr	UO2,Zr	UO2,Zr	UO2,Zr	UO2,Zr	UO2,Zr
Вес (UO2), г	109	82	81.1	78.2	80.8	81.5	23.1	23.1	23.1	23.1	23.1
Глубина выгорания, %	4.4	4.8	4.6	5.2	4.6	4.4	4.7	4.2	4.1	4.1	4.1
Диаметр зерна, m	9.2	12	12	12	12	12	8	15	15	15	15
Скорость нагрева-охлаждения, K/с	1?0.6	0.8	0.3-0.3	0.7-1.1	1.1-1.2	0.8-0.6	1	~1	~1	~1	~1
Температура на плато, K	1410, 2020, 2300	1273, 2300	2000, 2700	1660, 2440	1620, 2015, 2720	1415, 2310	2130	1050, 1250, 1500, 1750, 2150	773, 1523, 2570	773, 1523, 2573	673, 1075, 1273, 1573, 2573
Время выдержки на плато, мин	20, 20, 20	5, 60	20, 20	23, 20	20, 20, 20	15, 60	17	25, 10, 30, 25, 13	25, 60, 15	25, 67, 30	75, 35, 25, 80, 30
Состав атмосферы на высокотемпературном плато	H2O, He	H2O, He	H2O, He	H2, He	H2, He	H2O, H2, He	H2O, H2	H2O, H2	H2O, H2	H2	H2O

Таблица 2. Экспериментальные данные по относительным выходам ПД в тестах VI и VERCORS

Элемент	VI-1	VI-2	VI-3	VI-4	VI-5	VI-6	VR-1	VR-2	VR-3	VR-4	VR-5
Xe	0.46	-	0.995	0.94	1	0.75	0.33	0.23	0.77	0.86	0.87
Cs	0.63	0.67	0.999	0.96	0.9996	0.8	0.42	0.3	0.7	0.93	0.93
I	0.45	0.4	0.79	0.87	0.702	0.67	0.3	0.23	0.7	0.87	0.93
Mo	0.43	0.86	0.77	0.07	0.0226	0.13	0	0.15	0.42	0.47	0.92
Ru	-	-	0.05	-	-	-	-	-	0.0036	0.06	0.06
Ba	-	0.19	0.297	0.27	0.75	0.32	0.04	0.04	0.13	0.8	0.55
Sr	-	-	0.027	-	0.34	0.058	-	-	-	0.06	0.06
Zr	-	-	-	-	-	-	-	-	-	0.03	0.04
La	-	-	-	-	-	-	-	-	0.04	0.03	0.03
Ce	-	-	0.002	-	0.02	-	-	-	-	0.03	0.03
Eu	-	-	1.E-04	0.19	0.57	0.14	-	-	0.06	0.05	0.03
Sb	0.33	0.68	0.99	0.0636	0.18	0.64	0.02	0.07	0.69	0.97	0.98
Te	-	-	0.99	0.46	0.82	0.63	0.04	0.18	0.76	1	0.98

Особенности моделирования отжиговых экспериментов кодом СОКРАТ/В3

Моделирование каждого из указанных экспериментов с помощью кода СОКРАТ состоит из двух частей: моделирование предтестового периода, т.е. режима нормальной эксплуатации, в течение которого происходит наработка ПД и формируется структура выгоревшего топлива, и моделирование процессов выхода ПД в собственно экспериментальных условий.

Для описания эксплуатационного режима во всех случаях использовались усредненные параметры, характерные для PWR. Именно:

Рабочая температура топлива и скорость выгорания считались постоянными и равными, соответственно, ~1100 K и 10¹⁹ делений/м³/с.

Длительность периода нормальной эксплуатации рассчитывалась, исходя из заданной глубины и скорости выгорания.

Накопление продуктов деления в штатном режиме рассчитывалось модулем БОНУС.

Параметры, полученные в результате расчета предтестового периода и характеризующие состояние топлива, в частности, его пористость (размеры и концентрации внутри- и межзёренных пузырей и пор), наработку и распределение ПД по химическим состояниям и фазам-преципитатам, использовались в качестве начальных данных при моделировании поведения ПД в экспериментальных условиях.

Рисунок 1. Схема для моделирования отжиговых экспериментов

Метод, использованный для моделирования экспериментальных, отжиговых режимов проиллюстрирован на рисунке 1. Рассматривалась простейшая нодализационная схема, состоящая из единственного гидродинамического канала, с которым был связан тепловой элемент. Тепловой элемент, как и фрагмент топливного стержня, моделью которого он являлся, состоял из 3 слоев: UO₂-топлива, газового зазора и циркониевой оболочки. Для воспроизведения температурных сценариев экспериментов использовался следующий прием: на входе в канал ставилось граничное условие входа теплоносителя с фиксированным объёмным расходом и заданной (во входном файле) температурой, а на выходе -- граничное условие истечения в среду с фиксированным давлением, равным атмосферному. Моделирование нагрева образцов осуществлялось путём изменения температуры теплоносителя, подававшегося в гидродинамический канал. Состав окислительно-восстановительной атмосферы, в которой проводился отжиг задавался непосредственно в тексте кода. Следует отметить, что в ходе экспериментов VI-2,3 и VERCORS-5 происходило окисление фрагментов циркониевой оболочки в атмосфере водяного пара. Моделирование этих процессов в коде СОКРАТ/В3 проводилось косвенным образом: путем изменения состава входящего газового потока.

Результаты расчетов, сравнение с экспериментальными данными

VI тесты

В серии экспериментов VI (ORNL) [6] исследовалась кинетика выхода Cs и интегральный выход Xe, Cs, I, Mo, Ba, Sr, La, Ce, Ru и Te. Отжиг проводился в вертикальной индукционной печи. Экспериментальными образцами служили фрагменты отработанных топливных стержней длинной около 15 см в циркониевой оболочке. Концы отрезков стержней были запрессованы специальными циркониевыми крышками, а в оболочке, приблизительно в середине отрезка, были проделаны отверстия диаметром ~1,6 мм для выхода газов в процессе отжига. Глубина выгорания использованного топлива составляла ~4-5% (см. таблицу 1), потери газообразных ПД в течение эксплуатационного периода оценивались на уровне 2-5 %. Согласно [2, 3] средний размер зерна в UO₂ был порядка 12 мкм.

Температурные сценарии отжига в тестах VI имели следующий вид:

VI-1 - 500 K; 0,7 K/с; 1440 K, 20 мин.; 1 K/с; 2020 K, 20 мин.; 0,6 K/с; 2300 K, 20 мин.; 0,8 K/с; 300 K

VI-2 - 500 K; 0,6 K/с; 1273 K, 5 мин.; 0,8 K/с; 2300 K, 60 мин.; 0,5 K/с; 300 K

VI-3 - 500 K; 0,3 K/с; 2000 K, 30 мин.; 0,3 K/с; 2700 K, 30 min; 0,5 K/s; 300 K

VI-4 - 500 K; 0,7 K/с; 1660 K, 23 мин.; 1,1 K/с; 2440 K, 20 мин.; 0,6 K/с; 300 K

VI-5 - 500 K; 0,7 K/с; 1620 K, 20 мин.; 0,25 K/с; 2015 K, 20 мин.; 1,2 K/с; 2720 K, 20 мин.; 1,1 K/с; 300 K

VI-6 - 500 K; 0,7 K/с; 1415 K, 15 мин.; 0,8 K/с; 2300 K, 60 мин.; 0,5 K/с; 300 K

Во всех экспериментах нагревание образцов от 500 K до первого температурного плато проводилось в нейтральном газовом потоке (He/1-2% H₂) с расходом ~0,1 Л/мин. В процессе отжига, т.е. на средне- и высокотемпературном плато, газовый поток характеризовался следующими параметрами:

VI-1 - H₂O/He 3,8, расход 1,94 Л/мин.;

VI-2 - H₂O/He 5,1, расход 1,84 Л/мин.;

VI-3 - H₂O/He 4, расход 1,84 Л/мин.;

VI-4 - H₂/He 1, расход 0,81 Л/мин.;

VI-5 - H₂/He 1, расход 0,80 Л/мин.;

VI-6 - H₂/He 1, H₂O/He = 5,1, расход 0,80 Л/мин.

Таким образом, в первых трех VI тестах отжиг проводился в окислительной атмосфере водяного пара, в тестах VI-4 и VI-5 в газовой смеси доминировал водород, и атмосфера была восстановительной, а в VI-6 переключение с водорода на пар произошло через 20 минут после начала высокотемпературного отжига с T = 2300 K. Как отмечено в [4, 7], в «паровых» тестах VI-1, VI-2 и VI-3 целостность системы «оболочка-топливо» не нарушалась. Однако, как в «водородных» тестах VI-4,5, так и в VI-6 при температурах T ~ 2150 K происходило плавление циркониевой (Zircaloy) оболочки, что приводило в дальнейшем к сильной деградации топливного образца при T ~ 2150 K в VI-4 тесте и между T ~ 2400 K и T ~ 2700 K в VI-5.

Следует отметить, что согласно экспериментальным данным по выходу водорода [2, 3, 4, 5], в тесте VI-2 полное окисление циркония произошло на стадии нагрева перед высокотемпературным плато, в VI-1 и VI-3 -- на «низкотемпературном» плато, T = 2000 K. Моделирование эффекта окисления Zr проводилось путем введения потока водорода (на основе данных по его выходу) и постепенного «включения» пара.

Зависимость температуры и модельного состава атмосферы от времени в проиллюстрирована на рисунке 2 на примере экспериментов VI-3,4; расчётное отклонение от стехиометрии UO_2+x приведено на рисунке 3.

Рисунок 2. Температурный сценарий отжига фрагментов топливных стержней и модельный состав атмосферы в тестах VI-3, 4

Рисунок 3. Расчётное отклонение от стехиометрии UO_2+x в тестах VI-3, 4

На рисунке 4 показано поведение относительного выхода Cs как функции времени, полученное в экспериментах VI и рассчитанное кодом СОКРАТ/В3. (Здесь и дальше под относительным выходом подразумевается отношение числа атомов, вышедших из топлива, к полному числу атомов, накопленных в процессе облучения.) Из сравнения приведённых данных видно, что кинетика выхода цезия в процессах отжига, смоделированная кодом СОКРАТ/В3, хорошо воспроизводит экспериментальные данные. Основное отличие от результатов измерений состоит в том, что расчетные скорости выхода Cs выше экспериментальных на участках подъема температуры, и ниже -- на температурных плато при T <~ 2000 K. В связи с этим отметим, что, согласно расчетам, перед отжигом цезий сконцентрирован, в основном, в «серой» фазе, включающей конденсированные соединения Cs₂MoO₄, Cs₂UO₄ , Cs₂ZrO₃. Выход цезия обеспечивается формированием паров Cs(g) и Cs₂MoO₄(g), давления же других Cs-содержащих паров практически всегда ниже на несколько порядков. Причем, в высокотемпературной области с T > 2300 K доминируют, как правило, пары Cs(g), а при T <~ 2000-2300 K основным является газообразный молибдата цезия, давление которого, по-видимому, несколько занижено.

Рисунок 4. Сравнение экспериментального выхода Cs с расчетными данными, полученными с помощью кода СОКРАТ/В3, для тестов VI-3, 4, 5, 6



Сравнение экспериментальных и расчетных данных по Xe, приведенное на рисунке 5, показывает, что код СОКРАТ/В3 вполне удовлетворительно описывает кинетику выхода ксенона в процессах отжига. К сожалению, данные по кинетике выхода других ПД в тестах VI не опубликованы.

Рисунок 5. Сравнение экспериментального выхода Xe с расчетными данными, полученными с помощью кода СОКРАТ/В3, для тестов VI-3, 4

Расчётные значения полных выходов ПД в VI тестах приведены в таблице 3. Здесь и дальше символ «-» использован тех случаях, когда выход элемента не измерялся, или он оказался ниже порога чувствительности аппаратуры. Сравнение полученных результатов с экспериментальными данными показывает, что код СОКРАТ/В3 удовлетворительно описывает выход основных ПД, именно: Xe, Cs, I, Mo, и Ba. Оценка выхода Sr оказывается заниженной в окислительных экспериментах с температурой отжига T ~ 2300 K (VI-6) и завышенной (как и для Ba) в восстановительных тестах с водородной атмосферой. Как правило, несколько завышается оценка для выхода Sb и Te.



Таблица 3. Сравнение экспериментального и расчетного выхода продуктов деления для тестов VI-1, 2, 3

Элемент	VI-3	VI-4	VI-5	VI-6
	Эксп.	Рсчет	Эксп.	Рсчет	Эксп.	Рсчет	Эксп.	Рсчет
Xe	0,995	0,89	0,94	0,82	1	0,90	0,75	0,77
Cs	0,999	1,00	0,96	1,00	0,9996	1,00	0,8	0,76
I	0,79	1,00	0,87	1,00	0,702	1,00	0,67	1,00
Mo	0,77	0,95	0,07	0,01	0,0226	0,02	0,13	0,44
Ru	0,05	0,15	-	4.E-05	-	0,001	-	3.E-04
Ba	0,297	0,57	0,27	1,00	0,75	1,00	0,32	0,21
Sr	0,027	0,03	-	0,98	0,34	1,00	0,058	0,01
Zr	-	0,05	-	5.E-05	-	0,001	-	5.E-04
La	-	0,06	-	0,002	-	0,08	-	6.E-04
Ce	0,002	0,06	-	0,001	0,02	0,06	-	6.E-04
Eu	1.E-04	0,06	0,19	0,05	0,57	0,97	0,14	6.E-04
Sb	0,99	1,00	0,0636	0,96	0,18	0,99	0,64	0,90
Te	0,99	1,00	0,46	0,99	0,82	0,98	0,63	1,00

Тесты VERCORS

Серия отжиговых тестов VERCORS (CEA-Grenoble) [11-14] проводилась с целью исследования поведения продуктов деления, в особенности, слабо летучих ПД, в выгоревшем топливе при температурах, близких к точке плавления топлива, и под воздействием смесей H₂O/H₂. В этих экспериментах использовались небольшие отрезки топливных стержней длинной около 4,5 см, включавших по три топливные таблетки в циркониевой оболочке. Как и в VI-тестах, глубина выгорания топлива составляла ~ 4-5% или ~40 Мвт сут/кгU (см. таблицу 1). Для того, чтобы восстановить наиболее важные короткоживущие элементы (включая Xe, Te, I, Mo, Ba, La, Ru, Ce, Zr, и т.д.), перед началом отжига образы помещались на некоторое время в экспериментальный реактор.

Сценарий каждого из тестов включал несколько температурных плато; скорость нагревания (и охлаждения) составляла приблизительно 1 K/с. Данные относительно температур отжига и длительности температурных плато приведены в Таблице 1. Высокотемпературный отжиг образцов проводился в газовом потоке с давлением в 1 атм., содержащем паро-водородные смеси различного состава:

VERCORS-1 -- смешанная окисляющая атмосфера с H₂O/H₂ 6/1 на стадии подъёма температуры и на высокотемпературном плато, расход 0,24 Л/мин.;

VERCORS-2 -- смешанная окисляющая атмосфера с H₂O/H₂ 6/1 на стадии подъёма температуры и на высокотемпературном плато, расход 2,4 Л/мин.;

VERCORS-3 -- смешанная окисляющая атмосфера с H₂O/H₂ 6/1 на стадии подъёма температуры и на высокотемпературном плато, расход 2,4 Л/мин.;

VERCORS-4 -- смешанная окисляющая атмосфера с H₂O/H₂ 14/1 на стадии подъёма температуры, водородная атмосфера с H₂/He 1/20 на высокотемпературном плато, расход 2,5 Л/мин.;

VERCORS-5 -- смешанная окисляющая атмосфера с H₂O/H₂ 14/1 на стадии подъёма температуры, паровая атмосфера с H₂O/He 1/1 на высокотемпературном плато, расход 2,4 Л/мин.;

Согласно данным по выходу водорода, окисление циркония этих экспериментах продолжалось в течение «низкотемпературного» плато T ~ 1600 K, и к началу высокотемпературного отжига оболочка оказывалась полностью окисленной [11]. Как и случае VI тестов, моделирование эффекта окисления Zr проводилось путем введения потока водорода (на основе данных по его выходу) и постепенного включения заданной для высокотемпературного плато атмосферы.

Зависимость температуры и модельного состава атмосферы от времени в экспериментах VERCORS-4, 5 показана на рисунке 6; расчётное отклонение от стехиометрии UO_2+x приведено на рисунке 7.



Рисунок 6. Температурный сценарий отжига фрагментов топливных стержней и модельный состав атмосферы в тестах VERCORS - 2, 3, 4, 5

Рисунок 7. Расчётное отклонение от стехиометрии UO_2+x в тестах VERCORS - 2, 3, 4, 5

Результаты измерений в экспериментах VERCORS представлены в литературе, в основном, в форме относительных интегральных выходов элементов [10-14]. Опубликованных данных относительно кинетики выхода ПД, к сожалению, значительно меньше: выход Cs в VERCORS-2 [4] и VERCORS-4,5 [9, 10], выход Mo и Ba в VERCORS-4,5 [12, 13, 15], выход Xe и Te в VERCORS-4 [9].

На рисунке 8 представлено поведение относительного выхода Cs как функции времени, полученное в экспериментах VERCORS-4,5 и рассчитанное кодом СОКРАТ/В3. Сравнение приведённых данных, показывает, что кинетика выхода цезия в процессах отжига, смоделированная кодом СОКРАТ/В3, неплохо воспроизводит экспериментальные данные. Однако в случае тестов VERCORS-4 и 5 расчетный выход «запаздывает» относительно экспериментального: скорость его роста заметно ниже экспериментальной величины при температурах T ~ 1500 K и становится сравнимой с экспериментальным значением в процессе подъема температуры при T >~ 2000 K. Одной из причин указанного расхождения является то, что к началу подъёма температуры примерно 80% всего цезия сосредоточено в «серой» фазе в соединениях Cs₂MoO₄ и Cs₂UO₄ в соотношении ~3/1. При температурах T ~ 1500 K (T < 2000 K) эти соединения достаточно устойчивы (в рамках рассматриваемой модели), и только при T >~ 2000 K молибдат цезия теряет устойчивость и начинает заметно испаряться. Пример такого поведения демонстрирует моделирование теста VI-3, где к началу «среднетемпературного» температурного плато с T = 2000 K в серой фазе доминирует Cs₂MoO₄, последующий распад которого обеспечивает выход цезия от 15% до 25% в течение интервала времени, когда температура «стоит» на указанной величине (см. рисунок 4).

Рисунок 8. Сравнение экспериментального выхода Cs с расчетными данными, полученными с помощью кода СОКРАТ/В3, для тестов VERCORS-4,5

На рисунке 9 представлена кинетика выхода Mo, полученная в экспериментах VERCORS-4,5 и рассчитанная с кодом СОКРАТ/В3. В обоих экспериментах выход Mo начинается примерно в середине низкотемпературного плато с T = 1523 K и к его концу достигает ~30%. Расчетное поведение несколько отличается от экспериментального, именно: в течение этого интервала времени молибден распределен между металлической фазой, серой фазой и твердым раствором в соотношении 75%-20%-5% и практически не выходит из топлива, поскольку давления его паров не превышают величины ~10-¹⁰ атм. Интенсивный выход Mo в форме паров MoO₃(g), Mo₂O₆(g) и Mo₃O₉(g) начинается с подъёмом температуры до уровня T ~ 2300-2400 K в атмосфере водяного пара. В тесте VERCORS-4 на высокотемпературном плато происходит переключение с пара на водород. После этого существенно понижается кислородный потенциал системы, весь молибден переходит металлическую фазу (см. рисунок 10), и его выход, как в модели, так и в эксперименте, практически прекращается, оставаясь на уровне ~45%. В тесте VERCORS-5 высокотемпературный отжиг проходит в паре, поэтому Mo сосредоточен в серой фазе, распад (испарение) которой при высоких температурах приводит к росту выхода до уровня ~90%.

Рисунок 9. Сравнение экспериментального выхода Mo с расчетными данными, полученными с помощью кода СОКРАТ/В3, для тестов VERCORS-4,5

Рисунок 10. Распределение молибдена по фазам, рассчитанное кодом СОКРАТ/В3 для тестов VERCORS-4,5

Кинетика выхода Ba в экспериментах VERCORS-4,5 показана на рисунке 11. В обоих тестах интенсивный выход бария начинается на высокотемпературном плато, как в эксперименте, так и в расчете. Согласно модели, перед началом отжига барий сосредоточен в серой фазе, и его выход происходит в результате распада компонентов этой фазы, в частности, конденсированного молибдата бария, с образованием паров Ba(g), BaO(g) в водородной атмосфере VERCORS-4 и, в основном, BaMoO₄(g) в окислительной атмосфере VERCORS-5 (см. рисунок 12). Отметим, что заметное завышение расчетной скорости выхода Ba в VERCORS-4 объясняется тем, что модель окисления UO_2+x, по-видимому, не вполне корректно описывает поведение топлива в водородной атмосфере, когда отклонение от стехиометрии становится отрицательным, x < 0.

Рисунок 11. Сравнение экспериментального выхода Ba с расчетными данными, полученными с помощью кода СОКРАТ/В3, для тестов VERCORS-4,5

Рисунок 12. Расчетные давления паров бария над поверхностью топлива в тестах VERCORS-4 и VERCORS-5



Зависимость выход теллура и йода от времени в экспериментах VERCORS-4,5 показана на рисунках 13 и 14. Видно, что код удовлетворительно воспроизводит кинетику выхода Te, чего нельзя сказать о йоде. В модели РЕЛИЗ при низких температурах весь йод находится в связанном состоянии в форме конденсированного CsI в преципитатах на границах зерен, а при подъёме температуры до уровня порядка 2000 K, почти мгновенно и практически весь CsI испаряется, и йод полностью выходит из топлива. В то же время, согласно данным по тестам VERCORS, скорости выхода йода и цезия в течение отжига весьма близки: как и цезий, йод начинает выходить на «низкотемпературном» плато, затем скорость его выхода постепенно растет с ростом температуры. Следует отметить, что пока нет понимания, какие механизмы отвечают за указанное подобие в поведении I и Cs.

Рисунок 13. Сравнение экспериментального выхода Te с расчетными данными, полученными с помощью кода СОКРАТ/В3, для тестов VERCORS-4,5



Рисунок 14. Сравнение экспериментального выхода Йода с расчетными данными, полученными с помощью кода СОКРАТ/В3, для тестов VERCORS-4,5

На рисунке 15(a) приведены данные по временной зависимости выхода рутения в VERCORS-5, опубликованные в [16]. Как отмечают авторы, выход Ru начинается с запаздыванием примерно в 500-700 с. относительно начала подъёма температуры к максимальному значению и начала окисления UO₂ в паре. Модель хорошо воспроизводит кинетику выхода Ru, в котором доминируют пары высших окислов RuO₂, RuO₃, RuO₄ (рисунок 15(b)).

(a) (b)

Рисунок 15. Выход Ru в VERCORS-5: (a) Сравнение экспериментальной и расчетной кинетики выхода Ru; (b) Давления паров Ru над поверхностью топлива

Экспериментальные данные по интегральному выходу продуктов деления и результаты вычислений с помощью код СОКРАТ/В3 приведены в таблице 4. Как и в случае тестов VI, расчетные данные удовлетворительно согласуются с экспериментальными для Xe, Cs, I, Mo, Ba, а также лантанидов, La, Ce и Eu. Следует отметить, что в «низкотемпературных» экспериментах VERCORS-1 и VERCORS-2 оценки для ксенона и йода несколько завышены. Кроме того, расчетные выходы бария, как правило, несколько ниже экспериментальных в окислительных тестах VERCORS-1,2,5 и выше - в водородных; последнее замечание относится и к Sr. Как и для VI тестов, во всех VERCORS заметна тенденция к завышению выхода Sb и Te.

Таблица 4. Сравнение экспериментального и расчетного выхода продуктов деления для тестов VERCORS- 2, 3, 4, 5

Элемент	VR -2	VR -3	VR -4	VR -5
	Эксп.	Рсчет	Эксп.	Рсчет	Эксп.	Рсчет	Эксп.	Рсчет
Xe	0,23	0,58	0,77	0,83	0,86	0,85	0,87	0,85
Cs	0,3	0,30	0,7	0,79	0,93	1,00	0,93	1,00
I	0,23	0,97	0,7	1,00	0,87	1,00	0,93	1,00
Mo	0,15	0,18	0,42	0,82	0,47	0,48	0,92	0,96
Ru	-	4.E-05	0,0036	0,06	0,06	0,005	0,06	0,07
Ba	0,04	0,01	0,13	0,24	0,8	1,00	0,55	0,51
Sr	-	3.E-05	-	0,003	0,06	1,00	0,06	0,01
Zr	-	6.E-05	-	0,02	0,03	0,002	0,04	0,03
La	-	6.E-05	0,04	0,02	0,03	0,01	0,03	0,03
Ce	-	6.E-05	-	0,02	0,03	0,01	0,03	0,03
Eu	-	6.E-05	0,06	0,02	0,05	0,08	0,03	0,03
Sb	0,07	0,76	0,69	0,98	0,97	0,98	0,98	0,98
Te	0,18	0,91	0,76	1,00	1	1,00	0,98	1,00

Сравнительный анализ результатов по выходу ПД

Отметим, прежде всего, что во всех рассмотренных экспериментах, помимо экспериментальных неопределенностей/ошибок, как правило, не обсуждаемых в литературных источниках, существует ряд неконтролируемых факторов, приводящих к значительной неопределенности в оценках выхода ПД. К ним относятся: (1) исходный количественный состав ПД в топливе, определяющий его начальный кислородный потенциал; (2) наличие циркониевой оболочки и её взаимодействие с такими ПД, как Te и Sb; (3) неопределенности в составе атмосферы вблизи поверхности топлива; (4) разрушение/плавление оболочки, в частности, в водородных экспериментах типа VERCORS-4; (5) растрескивание и разрушение/плавление топливных таблеток. Только наличием таких факторов можно объяснить, так сказать, отсутствие «воспроизводимости» результатов по выходу ПД в следующих примерах (см. таблицы 1 и 2):

отношение выходов Mo в водородных тестах VI-4 и VI-5 оказывается 3:1, хотя в VI-5 температура на 300 K выше при одинаковом с VI-4 времени отжига;

в экспериментах VERCORS-3 и VERCORS-5, очень близких по условиям отжига (H2O атмосфера, 2570 K), отношение выходов бария 1:4;

выход Sr в водородном эксперименте VERCORS-4 и в окислительном - VERCORS-практически одинаково слабый, на уровне 6%, хотя сравнение результатов тестов VI-3 (H2O), VI-5 (H2) и VI-6 (H2O) показывает, что выход этого элемента, как и Ba, должен существенно зависеть от характера атмосферы, усиливаясь в случае водородной атмосферы, на что указывают и чисто термохимические оценки;

в окислительном эксперименте VI-3 выход Ce на порядок ниже, чем в подобном «паровом» тесте VERCORS-5, в котором температура отжига меньше на 130 K;

в водородных экспериментах VI-4 и VERCORS-4 отношение выходов Eu порядка 4:1, хотя в VERCORS-4 температура выше на ~140 K и время отжига больше (30 мин. против 20 мин.); в окислительных экспериментах VERCORS-3,5 выход Eu на два порядка выше, чем в окислительном же тесте VI-3, хотя в VI-3 температура на 130 K больше, а время отжига во всех трёх тестах почти одинаково, ~20 мин.

Указанные факторы неопределенности сказываются, прежде всего, на выходе элементов Mo, Ru, Ba, Sr, термохимические свойства которых наиболее чувствительны к окислительно-восстановительному характеру газовой смеси, окружающей топливо, а также элементов, выход которых во всех случаях предельно мал, т.е. лантанидов и Zr.

Для того чтобы провести сравнительный анализ полученных результатов по выходу ПД во всех рассмотренных экспериментах, введем, следуя [17], величину OMD (Order of Magnitude Deviation), которая определяется как порядок отношения между вычисленной и измеренной величиной относительного выхода элемента:

Учитывая отмеченные выше факторы неопределенности, можно заключить, что для летучих ПД, т.е. Xe, Cs, I, Te и Sb, удовлетворительное согласие с экспериментальными данными достигается при отклонениях в 1020% или |OMD| < 0,1, для металлов и щелочноземельных элементов, Mo, Ru, Ba, Sr, - при расчетных оценках с точностью до фактора 34 или |OMD| < 0,50,6, а для слаболетучих лантанидов и циркония - при расчетных оценках с точностью до порядка величины или |OMD| < 1.

Значения параметра OMD для всех измеренных выходов ПД по каждому из рассмотренных экспериментов вычислены по данным, приведенным в таблицах 3-4, и представлены в таблице 5.

Таблица 5. Порядок отношения между вычисленной и измеренной величиной относительного выхода продуктов деления в тестах VI и VERCORS

Элемент	VI-1	VI-2	VI-3	VI-4	VI-5	VI-6	VR-1	VR-2	VR-3	VR-4	VR-5
Xe	0,18	-	-0,05	-0,06	-0,04	0,01	0,28	0,39	0,04	0,00	-0,01
Cs	0,02	-0,05	0,00	0,02	0,00	0,10	-0,22	0,01	0,06	0,03	0,03
I	0,35	0,40	0,10	0,06	0,15	0,17	0,52	0,62	0,15	0,06	0,03
Mo	0,19	-0,06	0,11	-0,68	0,01	0,77	-	0,09	0,30	0,05	0,03
Ru	-	-	0,48	-	-	-	-	-	1,19	-0,88	0,04
Ba	-	-0,28	0,48	0,57	0,12	-0,03	-0,57	-0,58	0,31	0,10	0,05
Sr	-	-	0,32	-	0,47	0,10	-	-	-	1,21	-0,49
Zr	-	-	-	-	-	-	-	-	-	-1,00	-0,21
La	-	-	-	-	-	-	-	-	-0,32	-0,53	-0,07
Ce	-	-	1,45	-	0,51	-	-	-	-	-0,60	-0,07
Eu	-	-	2,75	-0,43	0,23	-1,76	-	-	-0,50	0,17	-0,07
Sb	0,45	0,13	0,00	1,18	0,74	0,16	1,62	0,98	0,15	0,00	0,00
Te	-	-	0,00	0,33	0,08	0,20	1,37	0,71	0,11	0,00	0,01

На основе этих результатов, представленных в таблице 5, можно сделать следующие выводы:

Благородные газы и летучие ПД, Xe, Cs и I

Ксенон: в среднем отклонение от экспериментальных данных не превышает 10%; однако в случае отжига при сравнительно не высоких температурах T ~ 2100-2300 K (VI-1, VERCORS-1,2) выход завышается примерно в 1,52 раза.

Цезий: отклонение от экспериментальных данных в среднем на уровне ~3%. Как показано на рисунках 4 и 8, расчетные скорости выхода цезия занижены относительно экспериментальных значений в области температур T <~ 1900-2000 K. Проблема связана, по-видимому, с тем, что термохимическая модель кода несколько переоценивает стабильность цезиевых компонентов серой фазы, особенно молибдата цезия, в указанной области температур при значениях кислородного потенциала G(O₂) -200 кДж/моль.

Йод: для всех экспериментов расчетный выход оказывается на уровне ~100%, что вполне соответствует результатам «высокотемпературных» тестов VI-3, VERCORS-4, VERCORS-5, но для «среднетемпературных» тестов VI-1, VI-2, и VERCORS-1, VERCORS-1 превышает измеренную величину в 23 раза. Как показано на рисунке 14, код не вполне адекватно описывает кинетику выхода йода.

Летучие ПД, Te и Sb

Из данных, приведенных в таблице 5, видно, что для большинства экспериментов код даёт завышенную оценку выхода Te и Sb, хотя, как показано на рисунке 13, кинетика выхода теллура в высокотемпературных тестах описывается вполне удовлетворительно. Проблема связана, по-видимому, с тем, что в коде отсутствуют модели, описывающие взаимодействие Te и Sb с цирконием оболочки твэла, которое приводит к химическому связыванию этих элементов и подавлению их выхода, по крайней мере, до полного окисления Zr [11].

Металлы Mo, Ru

Код в среднем неплохо, с точностью до фактора ~1,5, оценивает интегральные выходы Mo. Следует, однако, отметить тенденцию к завышению выхода Mo и Ru в окислительных тестах (VI-3, VERCORS-3) и к его занижению - в водородных тестах VI-4,5 и VERCORS-4 (для Ru).

Щёлочноземельные элементы Ba, Sr

Как и в случае молибдена, выход бария оценивается в среднем неплохо, с точностью до фактора ~1,5. Согласно термохимической модели, барий сосредоточен в серой фазе, распад компонентов которой обеспечивает его выход. В окислительных экспериментах типа VERCORS-1, 2, 5 основным каналом выхода Ba является формирование паров BaMoO₄(g). Наиболее интенсивное испарение Ba в форме Ba(g), BaO(g) и Sr в форме Sr(g), SrO(g) наблюдается в эксперименте и предсказывается кодом для случая водородной атмосферы как в VI-4, 5 и VERCORS-4. Отметим, что заметное завышение расчетной скорости выхода Ba и Sr в таких тестах объясняется, в частности, тем, что модель окисления UO_2+x не вполне корректно описывает поведение топлива в водородной атмосфере, как почти мгновенный переход от гиперстехиометрии к гипостехиометрии с отрицательными значениями x.

Слаболетучие лантаниды La, Ce и Eu

Выходы лантанидов La и Ce оцениваются кодом с точностью до фактора 34, что можно считать удовлетворительным результатом, если учесть, что экспериментальные значения относительных выходов этих элементов во всех измерениях составляли не более 24%, и эти величины находились вблизи порога чувствительности аппаратуры [6, 14]. Как отмечено выше, для Eu существует заметный разброс и несогласованность экспериментальных результатов. Термодинамическая модель кода предсказывает усиление выхода Eu в высокотемпературных водородных тестах и его подавление - в окислительных тестах, что подтверждается результатами экспериментов VI-3,4,5,6, но не согласуется с данными VERCORS-3,4,5.

Сравнение расчетных и экспериментальных данных по выходам ПД из топлива показывает, что код СОКРАТ/В3 удовлетворительно описывает как полный выход, так и кинетику выхода основных ПД, именно: Xe, Cs, Mo, Ru, Ba и Sr. Выходы летучих элементов I, Sb и Te, как правило, несколько завышены. Расчетные выходы слаболетучих La, Ce и Eu согласуются с результатами измерений.



Список использованных источников

моделирование физический расплав реактор

1. L. Bolshov, V. Strizhov. "SOCRAT -- The System of Codes for Realistic Analysis of Severe Accidents", Proceedings of ICAPP'06Reno, NV USA, June 4-8, 2006, Paper 6439.

2. M.S. Veshchunov, V.D. Ozrin, V.E. Shestak, V.I. Tarasov, R. Dubourg, G. Nicaise. «Development of mechanistic code MFPR for modelling fission product release from irradiated UO2 fuel», Nuclear Engineering and Design, 206 (2006) 179-200; , Journal of Nuclear Materials, 362 (2007) 327-335.

3. V.D. Ozrin, Journal of Nuclear Materials, 419 (2011) 371-377.

4. B.J. Lewis, F.C. Iglesias, C.E. Hunt and D.S. Cox, «Release kinetics of volatile fission products under severe accident conditions», Nuclear Technology, 99 (1992) 330-342.

5. B.J. Lewis, D.S. Cox and F.C. Iglesias, «A kinetic model for fission-product release and fuel oxidation behavior for Zircaloy-clad fuel elements under reactor accident conditions», J. Nucl. Mater., 207 (1993), 228-241.

6. B.J. Lewis, B. Andre, B. Morel, P. Dehaudt, D. Mari, P.L. Purdy, D.S. Cox, F.C. Iglesias, M.F. Osborne, R.A. Lorenz, «Modelling the release behaviour of caesium during severe fuel degradation», J. Nucl. Mater., 227 (1995), 83-109.

7. A.C. Harnden-Gillis, B.J. Lewis, W.S. Andrews, P.L. Purdy, M.F. Osborne, R.A. Lorenz, "Modeling of cesium release from light water reactor fuel under severe accident conditions", Nucl. Techn., 109 (1995), 39-53.

8. R.A. Lorenz, M.F. Osborne, "A summary of ORNL fission product release tests with recommended release rates and diffusion coefficients", NUREG/CR-6261, ORNL/TM-12801, 1995; M.F. Osborne, et al., "Data Summary Report for Fission Product Release Test VI-I", NUREG/CR-5339 (ORNL/TM-11104), June 1989. NUREOICR-6077; M.F. Osborne, et al., "Data Summary Report for Fission Product Release Test VI-2", NUREO/CR-5340 (ORNL/TM-11105), September 1989; M.F. Osborne, et al., "Data Summary Report for Fission Product Release Test VI-3", NUREG/CR-5480 (ORNL/TM-11399), April 1990; M.F. Osborne, et al., "Data Summary Report for Fission Product Release Test VI-4", NUREO/CR-5481 (ORNL/TM-11400), October 1990; M.F. Osborne, et al., "Data Summary Report for Fission Product Release Test VI-5", NUREO/CR-5666 (ORNLJrM-11743), October 1991; M.E Osborne, et al., "Data Summary Report for Fission Product Release Test VI-6", NUREG/CR-6077 (ORNL/TM-12416), March 1994.

9. M.F. Osborne and R.A Lorenz, "ORNL Studies of Fission Product Release Under LWR Severe Accident Conditions", Nucl. Safety, 33 (1992) 344.

10. B. Andre et al. "FP release and PWR fuel behaviour at 2600 K under steam and hydrogen: the VERCORS tests", CSARP, Bethesda, May 1995.

11. G. Ducros et al. "FP and actinide release at high temperature in PWR fuel rods: the VERCORS safety programme", IAEA Tech. Committee Meeting, Dimitrovgrad, Oct. 1995.

12. G. Ducros et al. `Atmosphere dependence of FP release: the VERCORS 4 and 5 experiments', CSARP, Bethesda, May 1996.

13. G. Ducros, P.P. Malgouyres, M. Kissane, D. Bouland, M. Durin, «Fission prduct release under accident contitions: general presentation of the programm and synthesis of VERCORS 1-6 results», Nuclear Engineerind and Design 208 (2001) 191-203.

14. Y. Pontillon, G. Ducros, P.P. Malgouyres, «Behaviour of fission products under severe PWR accident conditions VERCORS experimental programme - Part 1: General description of the prgramme», Nuclear Engineerind and Design 240 (2010) 1843-1852.

15. Y. Pontillon, G. Ducros, «Behaviour of fission products under severe PWR accident conditions VERCORS experimental programme - Part 2: Release and transport of fission gases and volatile fission products», Nuclear Engineerind and Design 240 (2010) 1853-1866.

16. Y. Pontillon, G. Ducros, «Behaviour of fission products under severe PWR accident conditions VERCORS experimental programme - Part 3: Release of low volatile fission products and actinides», Nuclear Engineering and Design 240 (2010) 1867-1881.

17. G. Brilliant, «Interpretation and modeling of fission product Ba and Mo releases from fuel», Journal of Nucl. Matter. 397 (2010) 40-47.

18. E. Beuzet, J.-S. Lamy, H. Perron, E. Simoni, G. Ducros, «Ruthenium release modelling in air and steam atmosphere under severe accident conditions using the MAAP4 code», Nuclear Engineering and Design 246 (2012) 157-162.

19. J.K. Fink, D.H. Thompson. ACE MCCI Test L8. Test Data Report. Volume II. Aerosol Analysis. ACE-TR-C32. Argonne National Laboratory, 1991.

Размещено на Allbest.ru

...