Размещено на http: //www. allbest. ru/

Ростовский государственный строительный университет

Южный федеральный университет

05.27.01- Твердотельная электроника

Возникновение частотной зависимости петли гистерезиса высокоомной керамики PbFe1/2Nb1/2O3

Павлов Андрей Николаевич

Профессор Доктор физико-математических наук

E-Mail: and2562yandex.ru

Раевский Игорь Павлович

Заведующий отделом Доктор физико-математических наук

Аннотация

Рецензент: Харабаев Николай Николаевич, ведущий научный сотрудник, доктор химических наук Института физической и органической химии. релаксация керамика петля гистерезис

Для высокоомной керамики PbFe1/2Nb1/2O3 экспериментально установлено увеличение степени переключения спонтанной поляризованности при уменьшении частоты переполяризующего электрического поля. Данное явление объясняется релаксацией внутреннего заряда кристаллитов, экранирующего спонтанную поляризованность. Ключевые слова: Гистерезис; сегнетоэлектрик; область Шоттки; релаксация.

Abstract

Origin of the frequency dependence of polarization hysteresis loops in highly- resistive Pb(Fe1/2Nb1/2)O3 ceramics Pavlov Andrej Nikolaevich

Rostov State University of civil engineering

Professor

Raevski Igor Pavlovich

Southern Federal University

Head of the Department

E-Mail: rip@ip.rsu.ru

It is experimentally revealed for highly- resistive PbFe1/2Nb1/2O3 ceramics the increase of spontaneous polarization switching at reduction of external electric field frequency. The explaining this phenomenon model by a relaxation of an shielding spontaneous polarization internal charge in crystallites is offered.

Keywords: Hysteresis; ferroelectric; Schottky area; relaxation.

Установлено, что форма петель гистерезиса высокоомной (с~1010 Ом·см) керамики феррониобата свинца PbFe1/2Nb1/2O3 (PFN) зависит от частоты переполяризующего электрического поля (рис.1). С уменьшением частоты поля величина остаточной поляризованности Рrem растет (рис. 2). В керамических сегнетоэлектриках[1], и в частности в PFN [2], частотные зависимости обнаруживает также эффект положительного температурного коэффициента сопротивления, связанный с наличием потенциального барьера на границах зерен керамики. Отмеченные эффекты описываются в рамках модели, учитывающей наличие на границах зерен керамики связанного заряда, локализованного на поверхностных состояниях [1,3].

Рис. 1 Петли гистерезиса керамики PFN при различных частотах переполяризующего поля

Рис. 2 Зависимость Рrem керамики PFN от времени воздействия переполяризующего поля. Точки - эксперимент, линия - расчет по формуле (4)

Вблизи поверхности сегнетоэлектриков обнаруживают так называемый «мертвый» или диэлектрический слой [4], направление поляризованности Р которого не зависит от внешних электрических полей [5]. Свойства указанного слоя можно объяснить наличием локализованных поверхностных зарядов, создающих приповерхностные области обедненные свободным электрическим зарядом (слои Шоттки). В отсутствие спонтанной поляризованности Рs слои Шоттки симметричны относительно границы кристаллита и не создают в объеме кристаллита электрического поля. Под действием электрического поля спонтанной поляризованности кристаллита происходит перераспределение заряда в слоях Шоттки, которые становятся несимметричными и создают в объеме кристаллита электрическое поле, частично экранирующее и тем самым стабилизирующее Рs. Если ввести Q ? эффективную плотность перераспределенного заряда, приведенную к единице поверхности, то Рs ~ Q. Для перераспределения заряда требуется некоторое время релаксации

ф. Пусть имеется несколько релаксационных процессов, тогда Рs равно сумме различных Рsi. Пусть внешнее переполяризующее поле со временем изменяется синусоидально с частотой н. При

ф1<<н-1=T

релаксационные процессы успевают произойти полностью уже в процессе переполяризации, поэтому в поведении спонтанной поляризованности не сказывается затормаживающее влияние релаксационных эффектов,

Рs1= Рs1nr.

При ф2 ~T релаксационные процессы происходят в течение всего переполяризующего импульса, поэтому Рs2 релаксационно зависит от времени.

. (1)

При ф3>>T релаксационные процессы не успевают произойти, поэтому

Рs3 ~Q3= 0.

. (2)

Величина Рsmax(T) релаксационно формируется при установлении колебаний с данным периодом Т.

. (3)

На рис.3 представлены экспериментальные результаты для

ДP=Ps(t)?Ps1nr(t),

когда Ps1nr соответствует ситуации для н = 70 Гц (рис.1). На рис.4 представлены теоретические результаты для ДP, когда Pmax= 20 мкКл/см2,

ф4 = ф4exp =0,07 с.

При

t=T/2

выражения (2), (3) описывают Рrem..

. (4)

При Ps1nr(T/2) = 10 мкКл/см2, Pmax= 22 мкКл/см2, ф4 = 0,07 с выражение (4) дает результаты, согласующиеся с экспериментальными данными для PFN (рис.2).

Рис. 2 Зависимости ДP керамики PFN от времени воздействия переполяризующего поля. Знаки + , ^ - эксперимент соответственно для н = 5, 50 Гц

Рис. 3 Теоретические зависимости ДP (кривые 1, 2 соответственно для н = 5, 50 Гц) керамики PFN от времени воздействия переполяризующего поля

Теоретически время релаксации ф4 можно описать в рамках модели RC-цепочек (рис.5), когда каждый кристаллит рассматривается как совокупность сопротивлений R и емкости C. В данной модели заряженные поверхностные состояния на границе кристаллитов создают диэлектрический слой с параметрами Cs и Rs, объему кристаллита приписывается сопротивление Rv емкости Cv. В предложенной модели ф4 описывается выражением (5).

(5)

где сv, lv - удельное сопротивление и линейные размеры объема кристаллита, сs, ls - удельное сопротивление и толщина слоя Шоттки, еv , еs - диэлектрическая проницаемость объема кристаллита и слоя Шоттки, е0 - электрическая постоянная. При ls~10-6 см, lv~2·10-4 см, еv ~2·105, еs ~10, сs ~1013 Ом·см, сv ~5·106 Ом·см выражение (5) дает ф4 ~ 0,1 с, согласующееся c ф4exp. Выбранное значение еv соответствует поляризационному участку петли гистерезиса [3], которым можно описать установление Рs при включении внешнего электрического поля и в соответствие с которым величину еv можно оценить с помощью соотношения (6).

, (6)

где Рs=3·10-5 Кл/см2, Ес=2·103 В/см - коэрцитивное поле.

В рамках предложенной модели можно объяснить и другие экспериментальные данные: частотные зависимости падения напряжения на образце (рис.6) и проводимости (рис.7). При этом нужно учесть, что большую часть времени сегнетоэлектрик находится в режиме насыщения с еv ~103 [3].

В предложенной модели частотная зависимость Usp описывается выражением (7).

(7)

где , ,

Rc - сопротивление приэлектродных контактов, N - число кристаллитов по всей длине RC - цепочки.

При

10, Uout=1,5 кВ выражение (7) описывает экспериментальные данные (рис.6).

Рис. 4 Схема элемента модели RC-цепочек для кристаллита

Рис. 5 Зависимость Usp керамики PFN от частоты переполяризующего поля. Точки - эксперимент, линия - расчет по формуле (7)

Частотная зависимость проводимости ущ (рис.7) в рамках используемой модели RCцепочек описывается выражением (8).

(8)

где L- толщина кристаллита.

Для исследуемой области частот выражение (8) приводится к виду (9), которому при L=3·10-4 см, ls =10-6 см соответствует сплошная линия на рис. 7.

(9)

Рис. 6 Зависимость у от частоты переполяризующего поля. Знаки ¦ - эксперимент для PFN, линия - расчет по формуле (9)

Рис. 7 Зависимость 1/ф2 от частоты переполяризующего поля. Знаки ? - эксперимент для PFN, знаки + - расчет по формуле (10), линия 2 - расчет по формуле (12)

Величины ущ (рис.7) и 1/ф2 проявляют одинаковую линейную зависимость от частоты, так как при переполяризации происходит максвелл-вагнеровская релаксация заряда и выполняется соотношение (10), где е - диэлектрическая проницаемость кристаллита.

, (10)

На рис. 8 знаки + соответствуют результатам расчета по формуле (10), согласующимся с экспериментальными значениями (знаки ?). При расчете использовались экспериментальные значения ущ (рис.10) и е~3000.

Величину е можно описать выражением (11) [4]

(11)

C учетом (9) - (11) величина 1/ф2 опишется соотношением (12).

(12)

Результаты расчета в соответствии с выражением (12), представленные на рис. 8 сплошной линией 2, согласуются с экспериментальными результатами (знаки ?).

Литература

1. Раевский И.П., Прокопало О.И., Панич А.Е., Бондаренко Е.И., Павлов А.Н.. Электрическая проводимость и позисторный эффект в оксидах семейства перовскита // Ростов-на-Дону: Изд. СКНЦ ВШ, 2002. 280 стр.

2. Wojcik K., Zieieniec K., Milata M. Electrical Properties of Lead Iron Niobate PFN // Ferroelectrics, 2003. V. 1. P. 107-120.

3. Павлов А.Н., Раевский И.П., Сахненко В.П. Роль пространственного распределения локальных возмущений поляризованности в формировании позисторного эффекта // ФТТ , 2000. Т.42, №11, С.2060-2065.

4. Фридкин. В.М. Сегнетоэлектрики-полупроводники // М.: Наука, 1976. 408 с

5. Waser R. Dielectric Analysis of Integrated Ceramic Thin Film Capacitors // Integrated Ferroelectrics, 1997. V. 15. P. 39-51.

Размещено на Allbest.ru