Размещено на http://www.allbest.ru/

АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня кандидата технічних наук

Трансуранові елементи в зоні впливу Чорнобильської атомної електростанції

Екологічна безпека

Київ - 2005

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. Розвиток атомної енергетики вимагає більш досконалих методів контролю забруднення навколишнього середовища радіонуклідами техногенного походження та моніторингу екологічного стану територій, що прилягають до атомних станцій, заводів із переробки відпрацьованого ядерного палива, пунктів тимчасового зберігання та захоронення радіоактивних відходів. При розв'язанні цих питань найважливішим є питання визначення трансуранових елементів (ТУЕ). Нині в Україні планується створення практично повного ядерно-паливного циклу, тому вирішення цих задач особливо актуальне для України.

Випробування ядерної зброї є основним джерелом надходження ТУЕ в навколишнє середовище на глобальному рівні. Ядерні аварії (1957 р. - ВО «Маяк», Челябінська обл., СРСР; 1979 р. - реактор «Тримайл-Айленд», Пенсільванія, США; 1981 р. - завод «Секвоя-1» Теннессі, США; 1986 р. - Чорнобильська АЕС (ЧАЕС), Україна) призвели до утворення локальних районів з екстремально високими рівнями забруднення радіонуклідами, у тому числі й ТУЕ. Існує значна відмінність між радіоактивними забрудненнями навколишнього середовища радіонуклідами ТУЕ в результаті випробовувань ядерних зарядів та радіаційних аварій на АЕС і заводах по переробці відпрацьованого ядерного палива. При глобальних випадіннях основна активність ТУЕ припадає на ²³⁹Pu, 15 - 20% на ²⁴⁰Pu, 3 - 5% на ²³⁸Pu та на незначну кількість ²⁴¹Am, ізотопи кюрію взагалі відсутні. Викиди із зруйнованого 4-го блока ЧАЕС мали широкий спектр трансуранових ізотопів: ²³⁷Np, ²³⁸Pu, ²³⁹Pu, ²⁴⁰Pu, ²⁴¹Pu, ²⁴²Pu, ²⁴¹Am, ^242mAm, ²⁴³Am, ²⁴²Cm, ²⁴³Cm, ²⁴⁴Cm.

Аварія 1986 р. на 4-му енергоблоці ЧАЕС стала трагічною подією в житті багатьох сотень тисяч людей, з яких більше 300 тисяч були змушені покинути свої домівки та пересилитися в інші регіони. Значна територія північної частини України внаслідок аварії на ЧАЕС забруднена довгоживучими радіонуклідами: ¹³⁷Cs, ⁹⁰Sr, ^{238, 239, 240}Pu і ²⁴¹Am. Визначення вмісту радіонуклідів ^238,239,240Pu і ²⁴¹Am в ґрунтах і побудова карт рівнів забруднення територій, що постраждали, разом з вивченням процесів міграції їх у ланцюгу «ґрунт - рослина - людина» необхідні для розробки рекомендацій щодо мінімізації наслідків аварії на ЧАЕС.

Останнім часом велику увагу приділяють проблемі дозових навантажень, що формуються в результаті попадання в організм людини ?-випромінюючих трансуранових елементів. Нині не існує прямих методів визначення вмісту радіонуклідів плутонію, америцію та кюрію в організмі людини. Тому важливо мати експресні методи визначення ТУЕ в зразках різного складу, в тому числі й біологічних матеріалах.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота виконувалась у рамках програм робіт Міністерства України з питань надзвичайних ситуацій і в справах захисту населення від наслідків Чорнобильської катастрофи - «Національна програма ліквідації наслідків Чорнобильської катастрофи» згідно з розділом «Комплексне вивчення поведінки трансуранових елементів в зоні впливу Чорнобильської аварії»; Фізико-хімічний блок комплексної програми «Трансуранові елементи в зоні впливу Чорнобильської аварії» №01-2Н-96; «Уточнение ареала распределений изолиний ПДУ, радионуклидов плутония и стронция-90 вокруг ЧАЭС», №ДР 0290.0049852; «Обстеження території України на вміст радіонуклідів Pu та Am (разом з ¹³⁷Cs та ⁹⁰Sr) ґрунтах договір СРК 1-98 від 04.05.1998 р.; НДР «Вивчення фізико-хімічних властивостей ЯНДМ ОУ, що впливають на ступінь ядерної та радіоекологічної безпеки об'єкта «Укриття», №ДР 0101U002568.

Мета та задачі дослідження. Мета даної дисертаційної роботи полягає в дослідженні ізотопного складу та рівнів забруднення трансурановими елементами навколишнього середовища, що постраждало внаслідок аварії на ЧАЕС. Для досягнення цієї мети необхідно було розв'язати такі задачі:

- розробити комплексну радіохімічну методику одночасного визначення вмісту продуктів поділу, ізотопів плутонію, америцію і кюрію із однієї наважки проби ґрунту, донних відкладень, води, аерозольних фільтрів та біологічних об'єктів;

- вивчити розподіл плутонію, америцію і кюрію на всіх етапах радіохімічного виділення із проб різноманітних елементних сполучень та оптимізувати іонообмінний метод виділення плутонію на катіонообмінних смолах. Для виконання цієї задачі необхідно було отримати ?-випромінюючий ізотоп плутонію ²³⁷Pu;

- розробити радіохімічну методику одночасного визначення вмісту урану, плутонію, америцію та кюрію в паливних «гарячих» частинках, паливовмісних матеріалах (ПВМ) та рідких радіоактивних відходах (РРВ);

- дослідити ізотопний склад плутонію та співвідношення між базовими радіонуклідами (²³⁸Pu, ^239+240Pu, ²⁴¹Am, ²⁴⁴Cm) і ТУЕ з низькою питомою активністю (²⁴²Pu, ^242mAm, ²⁴³Am, ²⁴²Cm (продукт розпаду ^242mAm) і ²⁴³Cm) в ґрунтах ближньої зони ЧАЕС;

- визначити динаміку накопичення ²⁴¹Am в ґрунтах 30-кілометровой зони ЧАЕС при радіоактивному розпаді ²⁴¹Pu;

- провести масові прямі радіохімічні аналізи проб грунтів на вміст продуктів поділу урану і ТУЕ, прецизійні ?- і ?-спектрометричні виміри джерел, що містять ізотопи плутонію, америцію і кюрію, та визначити щільності забруднення ТУЕ 30-кіломерової зони ЧАЕС;

- дослідити особливості забруднення ТУЕ за межами 30-кілометрової зони ЧАЕС.

Обєкт дослідження: радіоактивне забруднення на територіях, що постраждали внаслідок аварії на ЧАЕС і містять продукти поділу урану та ТУЕ.

Предмет дослідження: проби ґрунту, донних відкладень, вода, аерозольні фільтри, паливні «гарячі» частинки та біологічні зразки, відібрані в зоні впливу ЧАЕС.

Методи дослідження: у роботі використано методи комплексного радіохімічного аналізу, ?-радіометрії та ?- і ?-спектрометрії високого енергетичного розділення.

Наукова новизна одержаних результатів у тому, що в ході виконання роботи вперше:

- запропоновано комплексну радіохімічну методику іонообмінного визначення продуктів поділу урану, ²³⁸Pu, ^239+240Pu, ²⁴¹Am і ²⁴⁴Cm в різноманітних обєктах навколишнього середовища з однієї наважки проби;

- показано, що ?-спектрометрія високої роздільної здатності дає змогу визначити ізотопні співвідношення радіонуклідів урану, плутонію, америцію і кюрію при одночасних вимірах в «гарячих» частинках, ПВМ, РРВ і відпрацьованому ядерному паливі (ВЯТ);

- б-спектрометричними вимірами джерел плутонію вивчено ізотопний склад плутонію в радіоактивних випадіннях унаслідок аварії на ЧАЕС, експериментально визначено та досліджено у випадіннях ближньої зони ЧАЕС вміст ТУЕ (^242mAm, ²⁴³Am, ²⁴²Cm (продукт розпаду ^242mAm), ²⁴³Cm) з низькою питомою концентрацією;

- експериментально визначено щільність забруднення 30-кілометрової зони ЧАЕС ²⁴¹Pu і зроблено оцінку та прогноз накопичення ²⁴¹Am в ґрунтах ближньої зони ЧАЕС, проведено порівняння розрахункових даних накопичення ²⁴¹Am з експериментально визначеними значеннями щільності забруднення ґрунту 30-кілометрової зони ЧАЕС;

- побудовано карти щільності забруднення зони відчуження ЧАЕС плутонієм та америцієм на підставі прямих радіохімічних визначень вмісту ^239+240Pu і ²⁴¹Am у зразках ґрунтів, відібраних у зоні відчуження ЧАЕС;

- досліджено особливості забруднення ґрунтів радіонуклідами ТУЕ за межами зони відчуження ЧАЕС, зроблено оцінку вкладу глобальних та чорнобильських випадінь ²³⁸Pu, ^239+240Pu та ²⁴¹Am в забруднення різних регіонів України.

Основні результати наукових досліджень та експериментальні дані, які наведено в даній роботі, мають пріоритетний характер. Достовірність отриманих результатів забезпечується сучасним рівнем експериментального обладнання, правильним вибором розробленої методики досліджень, іспитами розробленої методики в проекті МАГАТЕ «Визначення ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu і ²⁴¹Am в мінеральній матриці (РТ002)» та хорошим збігом експериментальних даних з теоретичними розрахунками.

Практичне значення отриманих результатів полягає у використанні методик, розроблених у дисертації, для визначення вмісту радіонуклідів ТУЕ в різних обєктах навколишнього середовища забруднених унаслідок глобальних випадінь після випробувань ядерних вибухів та аварії на ЧАЕС. Застосування розробленої комплексної радіохімічної методики дало змогу побудувати карти забруднення зони відчуження ЧАЕС ⁹⁰Sr, ^239+240Pu і ²⁴¹Am на підставі радіохімічних аналізів проб ґрунту, відібраних з 1500 ділянок. Розраховано вміст ТУЕ з низькою концентрацією (^242mAm, ²⁴³Am, ²⁴³Cm) у паливі 4-го блока ЧАЕС на момент аварії. Оцінка вмісту ^242mAm в опроміненому паливі 4-го блока ЧАЕС дозволяє уточнити ядерно-фізичні властивості ПВМ, локалізованих в обєкті «Укриття», зокрема нейтронний потік, створений дочірнім ²⁴²Cm. Розроблена радіохімічна методика визначення радіонуклідів в обєктах навколишнього середовища використовувались у ряді організацій НАН України (СКТБ Інституту ядерних досліджень, НВЛ «Экорі», Інститут проблем безпеки АЕС, Інститут агроекології та біотехнологій). Проведено радіохімічний аналіз 1850 проб ґрунту та донних відкладень, 80 проб води, 50 проб аерозольних фільтрів, 60 проб біологічних обєктів, відібраних у зоні відчуження ЧАЕС. Одержані результати вмісту радіонуклідів ^239+240Pu в ґрунтах зони відчуження були використані при створенні карти щільності забруднення територій ^239+240Pu (Бюлетень екологічного стану зони відчуження та зони безумовного відселення. - 1999. - №13).

Особистий внесок здобувача. Усі результати, що складають основу дисертації, автор отримав самостійно. При одержанні результатів, наведених у дисертації, автор брав участь на всіх етапах роботи: у постановці задач та виборі методів їх розв'язання, виконанні необхідних інженерних розробок, проведенні радіохімічних аналізів і ? - та ?-спектрометрічних вимірів, отриманні експериментальних даних та виконанні чисельних розрахунків, а саме: розробка методики одночасного виділення без носіїв і розділення на колонці, заповненій катіонітом, продуктів поділу урану, плутонію, америцію і кюрію; на ізохронному циклотроні У-240 за реакцією ²³⁸U (, 5n) ²³⁷Pu отримано та вилучено без носія ізотоп ²³⁷Pu; оптимізовано методику визначення плутонію в об'єктах навколишнього середовища (ґрунти, донні відкладення), що дає змогу проводити радіохімічне концентрування та вилучення плутонію на катіоніті; запропоновано експрес-методику визначення урану, плутонію, америцію і кюрію в «гарячих» частинках, ПВМ та РРВ; експериментально визначено вміст ²⁴¹Pu у формування забруднення ближньої зони ЧАЕС ²⁴¹Am; дослідження та аналіз інформації про стан забруднення зони відчуження ЧАЕС ТУЕ; виявлення особливостей забруднення ґрунту ближньої зони ЧАЕС ТУЕ з низькою питомою концентрацією. Здобувачем особисто проведено статистичну обробку та аналіз отриманих результатів і підготовку рукописів статей до опублікування.

Апробація результатів дисертації. Основні результати досліджень, що увійшли до дисертації, доповідалися та обговорювалися на наукових конференціях і семінарах: III Всесоюзном научно-техническом совещании по итогам ликвидации аварии на Чернобыльской АЭС (Чернобыль, 1992); Науково-практичній конференції. «Наука. Чорнобиль-97.» (Київ, 1998); Міжнародній конференції з ядерній фізики «50-лет ядерной оболочке» (Дубна, 1999); Міжнародній конференції з ядерній фізики «Кластеры в ядерной физике» (Санкт-Петербург, 2000); Міжнародній конференції БИОРАД-2001 «Биологические эффекты малых доз ионизирующей радиации и радиоактивное загрязнение среды» (Сыктывкар, 2001); Міжнародній конференції «П'ятнадцять років Чорнобильської катастрофи. Досвід подолання» (Київ, 2001); Sixth International Conference on Methods and Application of Radioanalytical Chemistry - MARC VI (Kailua-Kona, Hawai`I, USA, 2003); VI Міжнародній конференції Чорнобильського міжнародного центру «Міжнародне співробітництво - Чорнобилю» (Славутич, 2003); Міжнародному науковому семінарі «Радіоекологія Чорнобильської Зони» (Славутич, 2004); Міжнародній конференції «Екологічні аспекти ядерних технологій» (Київ, 2004).

Публікації. Основні результати дисертації опубліковано в 7 статтях у наукових фахових виданнях та 6 статтях у збірниках наукових праць, в одному авторському свідоцтві, матеріалах та тезах 10 міжнародних наукових конференцій, список яких наводиться в кінці автореферату.

Структура та обєм дисертації. Дисертація складається із вступу, чотирьох розділів, списку використаної літератури (193 назв) і додатка. Дисертацію викладено на 168 сторінках. Вона вміщує 68 рисунків та 53 таблиці, кількість рисунків та таблиць, що займають усю площу сторінки, становить 11, список використаної літератури займає 11 сторінок, додаток - 6 сторінок.

радіохімічний ізотоп трансурановий чорнобильський

Основний зміст дисертації

У вступі обговорюється стан наукової проблеми та розкрито її суть, обґрунтовано актуальність теми проведених досліджень, сформульовано задачі та мету роботи, визначено наукову новизну, практичне значення отриманих результатів та особистий внесок здобувача. Наведено дані про апробацію результатів роботи, кількість наукових публікацій, структуру та обсяг дисертації.

У першому розділі проведено аналітичний огляд сучасного стану проблеми забруднення навколишнього середовища довгоживучими ТУЕ з урахуванням різних джерел їх надходження в біосферу. Оцінюється стан аналітичної бази визначення вмісту ТУЕ в різних об'єктах, забруднених унаслідок глобальних випадінь після випробовування ядерних зарядів, техногенних випадінь при роботі АЕС та переробці ВЯП, аварії на ЧАЕС. Описано ряд відомих іонообмінних та екстракційних методів визначення плутонію та америцію в об'єктах навколишнього середовища, зазначено, що всі вони мають свої переваги, обмеження й недоліки.

Аналіз літературних даних показав, що незважаючи на велику зацікавленість до проблеми визначення ТУЕ в обєктах навколишнього середовища, до аварії на ЧАЕС не існувало комплексних методик, які б дали змогу проводити визначення урану, продуктів поділу урану і ТУЕ в різних об'єктах навколишнього середовища із однієї наважки або аліквоти проби.

Потрібно відзначити, що внаслідок трудомісткості наявних методик визначення плутонію за 1986 р. усіма науковими організаціями СРСР, які брали участь у ліквідації наслідків аварії на ЧАЕС, було зроблено всього близько 200 прямих радіохімічних аналізів проб ґрунту на вміст плутонію. Ускладнення задачі було пов'язане з необхідністю виділення плутонію з пробі грунту та виготовлення високоякісних мішеней для ?-спектрометрії, оскільки ?-спектрометричний метод визначення вмісту ТУЕ є поки що самим чутливим. Радіохімічне визначення ²⁴¹Am в перші роки після аварії на ЧАЕС взагалі не проводилось. Відзначено, що аварія на ЧАЕС надала великий поштовх для визначення вмісту радіонуклідів плутонію та америцію у навколишньому середовищі багатьох країн східної та центральної Європи.

У другому розділі подано виклад методики й основних методів досліджень. Описується розроблена в дисертації комплексна радіохімічна методика в цілому та її модифікації для визначення продуктів поділу урану і ТУЕ в різних об'єктах навколишнього середовища (ґрунті, донних відкладеннях, пробах води, аерозольних фільтрах та біологічних обєктах). Наведено експресну методику визначення радіонуклідного складу «гарячих» частинок, ПВМ та РРВ.

На рис. 1 подано розроблену у дисертації принципову схему спільного радіохімічного виділення та концентрування із однієї наважки проб ґрунту і донних відкладень продуктів поділу урану, плутонію, америцію та кюрію.

У всіх пробах і наважках перед проведенням радіохімічного аналізу визначається активність ?-випромінюючих радіонуклідів, і дані в подальшому використовувались для визначення кореляційних співвідношень. Для вимірювання активності ¹³⁷Cs, ¹⁴⁴Ce, ^154,155Eu та ²⁴¹Am використовувався ?-спектрометр на базі напівпровідникового детектора серії GMX-30190 (ефективність 32,5%, енергетичне розділення 1,89 кеВ на лініі 1,33 МеВ (⁶⁰Co)) і багатоканального буфера 919 SPECTRUM MASTER фірми ORTEC.

Зразки ґрунтів масою 5 - 30 г. ретельно перемішують і сушать при 105 ⁰С. Додають стабільні носії Sr, La та індикатори хімічного виходу ²³⁶Pu (²⁴²Pu), ²⁴³Am і озоляють. Для вилуджування радіонуклідів з озолених при 550 ⁰С наважок ґрунту ці наважки обробляють розчином 8 моль/л HNO₃ при температурі 95 ⁰С. Відділення мікрокількостей плутонію, америцію і кюрію від основних ґрунтоутворюючих елементів здійснювалось співосадженням їх з гідроокисом заліза та фторидом стабільного лантану LaF_3, який додається в якості носія. Осадження фторидів проводили із розчину 22 моль/л HF, насиченого SO₂, що дозволяє стабілізувати плутоній у 3⁺-валентному стані Pu Pu³⁺.

Для виділення плутонію, америцію і кюрію без носіїв та очистки від рідкісноземельних елементів використовувалось хроматографічне розділення на іонообмінній колонці діаметром 0,2 см і висотою 10 см, заповненою сульфокислотним катіонітом КУ-2-8 в NH₄⁺-формі, з розміром зерна 20 - 25 мкм. Ступеневе елюювання продуктів поділу, плутонію, америцію і кюрію проводилось буферним розчином -оксіізомасляної кислоти (-ОІМК) з pH 4,75. Концентрація розчину -ОІМК підбиралась таким чином, щоб америцій і кюрій вимивалися з іонообмінної колонки разом в 0,3 - 0,4 мл елюента при умові повної очистки від рідкісноземельних елементів. Запропонована методика дозволяє розподілити на окремі фракції радіонукліди ^238-242Pu, ^90,91Y, ^154,155Eu,^242,244Cm, ¹⁴⁷Pm, ^241,243Am, ^141,144Ce, використовуючи катіонообмінную колонку розміром 0,2 см і h 10 см, що було використано при визначенні «церієвих» кореляцій у більш пізні роки після аварії на ЧАЕС Діаграму ступінчатого елюювання Pu, Y, Eu, Cm, Pm, Am, Ce и La залежно від концентрації і обєму -ОІМК показано на рис. 2. На ньому представлено дві криві, що відображають ?- і ?-радіометричні виміри кожної краплі елюата (приблизний обєм краплі 0,05 см³).

Зразки для -спектрометричних вимірів готували електрохімічним осадженням плутонію і америцію спільно з кюрієм із сірчанокислого розчину сульфату амонію з pH 2,2 на диски з полірованої нержавіючої сталі. Хімічний вихід плутонію, визначений за допомогою радіоактивної «мітки» ²³⁶Pu або ²⁴²Pu, становить 50 - 70%. Хімічний вихід америцію і кюрію, визначений за допомогою радіоактивної «мітки» ²⁴³Am, становить 60 - 80%.

Вміст ?-випромінювання радіонуклідів плутонію та америцію вимірювали на 8-канальному ?-спектрометрі ОCТЕТЕ РС фірми ORTEC з напівпровідниковими кремнієвими детекторами серії ULTRA, ефективність реєстрації перевищує 25%, особистий фон для області енергії вище 3 МеВ не більше 1 імп./год, енергетичне розділення 19 кеВ на лінії 5486 кеВ (²⁴¹Am). На рис. 3 подано типові -спектри джерел америцію і кюрію (а) та плутонію (б), виділених із зразка ґрунту, відібраного в 30-кілометровій зоні ЧАЕС.

На циклотроні У-240 Інституту ядерних досліджень НАН України за реакцією ²³⁸U (, 5n) ²³⁷Pu (початкова енергія ?-частинок 100 МеВ) отримано ізотоп ²³⁷Pu у кількості 2,8 · 10⁴ Бк, що мав домішки ²³⁶Pu (2,8%) і ²³⁸Pu (1,2%). За допомогою ?-випромінюючого ізотопу ²³⁷Pu оптимізовано методику визначення плутонію в об'єктах навколишнього середовища (ґрунти, донні відкладення тощо), що дає змогу проводити радіохімічне концентрування та вилучення плутонію на катіоніті КУ-2-8. У табл. 1 подано порівняння хімічного виходу плутонію при аналізі проб ґрунту з 30-кілометрової зони ЧАЕС, визначеного за допомогою ²³⁶Pu та ²³⁷Pu. Використання ²³⁷Pu дало змогу оптимізувати радіохімічну методику визначення плутонію та підвищити хімічний вихід плутонію до 60 - 70%.

Визначення вмісту ТУЕ в зразках ґрунту, що надані Аналітичним відділом МАГАТЕ в рамках професійного тесту «Визначення ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu і ²⁴¹Am в мінеральній матриці (РТ 002)», дало змогу оцінити якість розробленої методики.

Середній хімічний вихід плутонію, визначений за міткою ²³⁶Pu, становить 68 ± 7%, а америцію (²⁴³Am) - 65 ± 5%.

У третьому розділі наведено особливості забруднення ґрунтів зони відчуження ²³⁸Pu та визначено відношення активності ²³⁸Pu/^239+240Pu у ґрунтах 30-кілометрової зони ЧАЕС. Представлено результати визначення вмісту ²⁴¹Pu та ²⁴²Pu у ґрунтах зони відчуження ЧАЕС. На основі визначення щільності забруднення зони відчуження радіонуклідами ²⁴¹Pu, зроблено прогноз накопичення ²⁴¹Аm в ґрунтах зони відчуження. На рис. 5 наведено порівняння розрахункових та експериментальних значень вмісту ²⁴¹Аm на полігоні 34-02-3, що розташований на північно-західному сліді радіоактивних випадінь (азимут 340⁰, відстань від ЧАЕС 6 км, щільність забруднення ^239+240Pu 280 кБк/м²).

Згідно з проведеними теоретичними розрахунками напрацювання радіонуклідів у реакторі 4-го блока ЧАЕС на момент аварії (26.04.1986 р.) середнє значення відношення активності ²⁴¹Pu до активності ^239+240Pu становить 73 ± 5 (Боровий О.О., 1996 р.). Експериментально визначене в даній роботі значення відношення активностей ²⁴¹Pu і ^239+240Pu в досліджених пробах ґрунту

30-кілометрової зони ЧАЕС дорівнює 68 ± 6 (на 26.04.1986 р.) і задовільно збігається з розрахунковим, хоча має дещо менше значення. Експериментальне визначення ²⁴¹Рu в ґрунтах 30-кілометрової зони ЧАЕС дозволяє прогнозувати накопичення ²⁴¹Аm до 2052 р. (час максимального накопичення) у кількості 63 ± 8 ТБк (1700 ± 210 Кі).

Альфа-спектрометричними вимірами джерел плутонію вивчено ізотопний склад плутонію в радіоактивних випадіннях унаслідок аварії на ЧАЕС. Відносний вміст (від. од.) ізотопів плутонію у ґрунтах ближньої зони ЧАЕС становить: ²³⁸Pu - 0,78 ± 0,07; ²³⁹Pu - 0,63 ± 0,04; ²⁴⁰Pu - 1,0: ²⁴¹Pu - 59 ± 7 і ²⁴²Pu - 0,0013 ± 0,0003.

Розглянуто особливості ізотопного складу випадінь ТУЕ з низькою концентрацією. Добре відомо, що парно-парні ізотопи кюрію ²⁴²Сm (Т_1/2 162 доби) та ²⁴⁴Сm (Т_1/2 18,8 років) повністю формують джерело нейтронів спонтанного поділу в опроміненому ядерному паливі. Унаслідок малого періоду напіврозпаду нароблений у реакторі ²⁴²Сm протягом декількох років практично повністю розпадається. У той же час він постійно генерується при розпаді ^242mAm (Т_1/2 152 роки), який був напрацьований у паливі 4-го блока ЧАЕС за час штатної роботи реактора.

Оцінку забруднення ближньої зони ЧАЕС радіонуклідами ²⁴²Сm, ^242mAm, ²⁴³Am і ²⁴³Сm зроблено на основі визначення ізотопних відношень ²⁴³Am / ²⁴¹Am, ²⁴³Cm / ²⁴⁴Сm и ²⁴²Сm / ²⁴⁴Сm в

пробах ґрунту, що були відібрані в зоні відчуження ЧАЕС. Відношення активностей ²⁴³Cm / ²⁴⁴Сm визначено у виділеній кюрієвій фракції після розпаду ²⁴²Сm. Одержані такі значення відношень активностей ізотопів (на 26.04.1996 р.): ²⁴²Cm / ²⁴¹Am = 0,0022 0,0002; ²⁴²Cm / ²⁴⁴Cm = 0,033 0,003; ²⁴³Am / ²⁴¹Am = 0,0021 0,0003; ²⁴³Cm / ²⁴⁴Cm = 0,029 0,003.

Згідно з розрахунками напрацювання ТУЕ в паливі 4-го енергоблока ЧАЕС значення відношень активностей ²⁴³Am / ²⁴¹Am дорівнює 0,0034. Воно значно перевищує експериментально визначене відношення для відібраних зразків.

Спостерігається згода експериментального значення відношення активностей ²⁴²Cm / ²⁴⁴Cm з екстраполяцією розрахунків на значення вигоряння для палива 4-го енергоблока ЧАЕС. Різниця, що спостерігається в експериментально отриманих та розрахункових значеннях відношень ²⁴³Am / ²⁴¹Am і ²⁴³Cm / ²⁴⁴Cm, зумовлена, з одного боку, зниженням точності розрахунків напрацювання ТУЕ з більш високими масовими числами, а з другого - неточністю вхідних параметрів моделі розрахунків, що можуть бути скореговані згідно з отриманими експериментальними даними.

Показано практичну доцільність визначень ТУЕ з низькою питомою концентрацією в пробах навколишнього середовища і ПВМ 4-го блока ЧАЕС.

Наведено дані визначення вмісту урану та ТУЕ в «гарячих» частинках, ПВМ та РРВ. Типовий -спектр «гарячої» частинки, відібраної в 1998 р. в ближній зоні ЧАЕС, наведено на рис. 6. Добре видно, що ?-лінії ізотопів ²³⁸U, ²³⁶U, ²³⁴U, ²⁴¹Pu + ²⁴²Pu, ²³⁹Pu + ²⁴⁰Pu, ²⁴³Am, ²³⁸Pu + ²⁴¹Am, ²⁴⁴Cm і ²⁴²Cm достатньо розподіляються. Обробка даного ?-спектра дає змогу без додаткових радіохімічних операцій визначити вміст у паливній матриці ізотопів плутонію, америцію і кюрію. Активність ²⁴¹Am визначається ?-спектрометричними вимірами. У чорнобильських випадіннях на сьогоднішній день більше 95% ²⁴¹Am є продуктом розпаду ²⁴¹Pu. Одержані результати показують (табл. 6), що даним методом можна визначити вміст ²³⁸U, ²³⁶U, ²³⁴U, ²⁴¹Pu, ²⁴²Pu, ²³⁹Pu + ²⁴⁰Pu, ²⁴³Am, ²³⁸Pu, ²⁴¹Am, ²⁴⁴Cm та ²⁴²Cm у «гарячих» частинках та ПВМ з активністю для кожного із радіонуклідів більш, ніж 0,001 Бк/част. Як випливає з табл. 6, радіонуклідний склад «гарячих» частинок та лавоподібних ПВМ (коричнева та чорна кераміки) обєкта «Укриття» в основному відповідає розрахункам накопичення радіонуклідів урану, плутонію, америцію і кюрію в паливі 4-го блока ЧАЕС. Слід відзначити, що розрахунки для ²³⁴U і ^242mAm відсутні.

Кількісні характеристики спільного електроосадження ізотопів урану, плутонію та америцію вивчено на радіоактивних мітках з відомим вмістом ²³⁸U, ²³⁴U, ²⁴²Pu і ²⁴³Am. Показано, що при вибраних умовах проведення електролізу (склад електроліту, температура та щільність струму) за 60 - 75 хв на диски з нержавіючої сталі осідає 95 - 98% урану, плутонію, америцію. Визначено кореляційне співвідношення хімічних виходів при спільному електрохімічному осадженні америцію, плутонію і урану ²⁴³Am / ²³⁸U = 0,95 0,15 и ²⁴²Pu / ²³⁸U =1,57 0,88 відповідно.

У четвертому розділі наведено дані про щільності та особливості радіонуклідного забруднення ТУЕ 30-кілометрової зони ЧАЕС та за межами

30-кілометрової зони ЧАЕС у напрямку західного й південно-західного слідів радіоактивних випадінь, Київської області та деяких областей і регіонів України.

Розглядаються особливості забруднення об'єктів навколишнього середовища ТУЕ чорнобильського походження та внаслідок глобальних випадінь при випробуванні ядерних зарядів. Наведено результати визначення щільностей забруднення ТУЕ в зоні відчуження ЧАЕС. Основні методичні особливості проведеного дослідження складаються з: ретельного пробовідбору; ?-спектрометричного виміру кожної проби та наважки; прямого радіохімічного визначення вмісту радіонуклідів ⁹⁰Sr, ²³⁸Pu, ^239+240Pu і ²⁴¹Am. Відбір проб (кільцевими пробовідбірниками) здійснювався після ретельного радіометричного дослідження вибраної ділянки і прилеглої території з метою виявлення місць локальної концентрації активності та попередньої оцінки його представництва. На радіохімічний аналіз відбиралися дві проби (які мали радіонуклідний склад, близький до середнього по п'яти відібраним пробам) для визначення вмісту ⁹⁰Sr, ²³⁸Pu, ^239+240Pu і ²⁴¹Am.

Унаслідок проведеної роботи, на підставі прямих радіохімічних аналізів було встановлено рівні забруднення 304 дільниць по вузлам реперної сітки та 916 дільниць по регулярної сітки з кроком 1?1 км 30-кілометрової зони ЧАЕС радіонуклідами ²³⁸Pu, ^239+240Pu і ²⁴¹Am. Наведено карти-схеми забруднення 30-кілометрової зони ЧАЭС ^239+240Pu і ²⁴¹Am, побудовані на базі одержаних даних. Основні особливості забруднення 30-кілометрової зони ЧАЭС ^239+240Pu показано на рис. 7. Щільності забруднення зони відчуження ЧАЕС ^239+240 Pu і ²⁴¹Am залежать від напрямку радіоактивного викиду та відстані від ЧАЕС і змінюються в широкому інтервалі значень від 0,2 кБк/м² (0,005 Кі/км²) до 555 - 740 кБк/м² (15 - 20 Кі/км²). Визначено кількість ^239+240Pu у ґрунтах 30-кілометрової зони ЧАЕС, що дорівнює 30 ± 4 ТБк (800 ± 100 Кі).

Вивчення радіонуклідного складу радіоактивних випадінь та рівнів забруднення території за межами 30-кілометрової зони в напрямку західного та південно-західного слідів викиду показало, що в напрямку західного сліду воно обумовлено значною мірою «паливною» компонентою, на що вказують значення співвідношень активностей ¹³⁷Cs/^239+240Pu, що знаходяться в межах 100 - 500. Співвідношення активностей ⁹⁰Sr/^239+240Pu вздовж західного сліду дорівнює на більшій частині обстежених ділянок 30 - 40, що також відповідає «паливним» випадінням. Південно-західний слід викиду значно відрізняється від західного. Поблизу 30-кілометрової зони переважає «паливна» складова забруднення при наявності «конденсаційної», яка з віддаленням від зони починає домінувати і стає переважною. Співвідношення ¹³⁷Cs / ^239+240Pu сягають 1 · 10⁴ - 5 · 10⁴.

Забруднення ґрунтів на території України радіонуклідами ТУЕ в основному складається з двох джерел: перше глобальні випадіння, друге - аварія на ЧАЕС. Як відомо, при глобальних забрудненнях співвідношення ²³⁸Pu та ^239+240Pu дорівнює 0,03 - 0,05, у той час як для чорнобильських викидів воно становить 0,47. На вивчених ділянках, де співвідношення ²³⁸Pu/^239+240Pu дорівнює 0,2 - 0,3, вклад чорнобильського та глобального забруднень приблизно однаковий. Для визначення частки чорнобильських випадінь в забруднення ґрунтів радіонуклідами ТУЕ можливо використовувати співвідношення між ^239+240Pu і ²⁴¹Am та наступні рівняння:

А_{239+240 Pu} = А_гл + A_ч A_241Am = g · A_гл + z · A_ч (1),

А_239+240Pu, А_241Am - активність ^239+240Pu та ²⁴¹Am в апріорі невідомої компоненти забруднення, A_гл - активність глобальних випадінь плутонію, A_ч - теж саме, для чорнобильських випадінь; g - співвідношення активності ²⁴¹Am/^239+240Pu у глобальних випадіннях і z - теж співвідношення в чорнобильських випадіннях.

Із рівняння (1) та співвідношення між активністю плутонію та америцію в чорнобильських і глобальних випадіннях можливо визначити активність чорнобильського ^239+240Pu: A_гл = А_{239+240 Pu} - А_ч та A_гл = (A_241Am - z · A_ч)/g і далі

A_ч = (A_241Am - g · A_239+240) (z - g) ^-1 (2).

Частка С_Ч чорнобильських випадінь плутонію в сумарній активності може бути розрахована як

С_Ч = A_ч /А_{239+240 Pu} = [A_241Am/ A_239+240Pu - g] (z - g) ^-1 (3).

Позначивши співвідношення A_241Am/A_239+240Pu як В_из - виміряне співвідношення активності плутонію та америцію отримаємо у відсотках:

С_Ч = (В_из - g / z - g) · 100% (4).

Враховуючи велику кількість експериментальних даних, можливо визначити g = 0,36 и z = 1,2.

У центральних та південних районах Київської області внесок чорнобильських випадінь визначений за співвідношеннями ²³⁸Pu / ^239+240Pu та ²⁴¹Am / ^239+240Pu, складає 75 - 85% (табл. 7).

Вивчення радіонуклідного складу та рівнів забруднення території деяких регіонів України ^239+240Pu та ²⁴¹Am показало, що західні, південні та східні регіони України забруднені здебільшого радіонуклідами ²³⁸Pu, ^239+240Pu та ²⁴¹Am глобальних випадінь унаслідок випробувань ядерних зарядів у 50-60-х роках ХХ століття. Внесок чорнобильських випадінь, визначений за співвідношеннями ²³⁸Pu / ^239+240Pu та ²⁴¹Am / ^239+240Pu, не перевищує 10 - 30%. Щільності забруднення ґрунтів ^239+240Pu більшості регіонів України знаходяться на рівні 30 - 500 Бк/м², що добре узгоджується з даними, які отримані для деяких Європейських держав.

Висновки

У дисертаційній роботі наведено експериментальне дослідження та нове вирішення наукового завдання щодо вивчення ізотопного складу плутонію, америцію та кюрію, а також визначення щільності забруднення трансурановими елементами ґрунтів у зоні впливу аварії на Чорнобильській атомній електростанції.

Основні результати досліджень і висновки:

1. Розроблено та оптимізовано комплексну радіохімічну методику одночасного визначення вмісту ²³⁸Pu, ^239+240Pu, ²⁴¹Am та ²⁴⁴Cm в ґрунтах, воді, аерозольних фільтрах та біологічних матеріалах, що зазнали забруднення в результаті аварії на ЧАЕС, глобальних випадіннях та техногенних викидах підприємств атомної енергетики. Показано, що використання цієї методики при радіоекологічному моніторингу дає змогу визначати активність трансуранових елементів на рівні глобальних випадінь.

2. Розроблено експресну методику одночасного визначення вмісту урану, плутонію, америцію та кюрію в паливних «гарячих» частинках, паливовмісних матеріалах та рідких радіоактивних відходах.

3. За реакцією ²³⁸U (б, 5n)²³⁷Pu отримано ?-випромінюючий ізотоп плутонію ²³⁷Pu, використання якого дало змогу швидко оптимізувати радіохімічну методику визначення вмісту плутонію в ґрунтах, воді, аерозольних фільтрах та біологічних матеріалах.

4. Проаналізовано радіонуклідний склад паливних «гарячих» частинок, паливовмісних матеріалів та рідких радіоактивних відходів об'єкта «Укриття» на вміст урану, плутонію, америцію та кюрію і показано, що радіонуклідний склад урану та трансуранових елементів у «гарячих» частинках, паливовмісних матеріалів відповідає ізотопному складу ядерного палива 4-го блока ЧАЕС.

5. Альфа-спектрометричними вимірами вивчено ізотопний склад плутонію в ґрунтах зони відчуження ЧАЕС. Визначено вміст та співвідношення активності трансуранових радіонуклідів з низькою питомою концентрацію (^242mAm, ²⁴³Am, ²⁴²Cm (продукт розпаду ^242mAm) і ²⁴³Cm) в ґрунтах 30-кілометрової зони ЧАЕС.

6. Показано, що експериментальне визначення вмісту ²⁴¹Рu в ґрунтах 30-кілометрової зони ЧАЕС дає змогу прогнозувати накопичення ²⁴¹Аm в зоні відчуження ЧАЕС до 2052 р. (час максимального накопичення) в кількості 63 ± 8 ТБк (1700 ± 210 Кі).

7. Проведений, з використанням розроблених методик, аналіз показав, що щільності забруднення зони відчуження ЧАЕС ^239+240Pu і ²⁴¹Am змінюються в широкому інтервалі значень від 0,2 кБк/м² (0,005 Кі/км²) до 555 - 740 кБк/м² (15 - 20 Кі/км²). Основний запас ^239+240Pu та ²⁴¹Am в ближній зоні ЧАЕС знаходиться на вузькому західному та більшому за площею північно-західному слідах випадінь. Отримані данні дали змогу встановити, що радіонуклідний склад та рівні забруднення території за межами 30-кілометрової зони ЧАЕС в напрямку західного сліду обумовлені значною мірою «паливною» компонентою випадінь, південно-західний слід викиду складається з «конденсаційної» компоненти, яка з віддаленням від зони відчуження домінує і стає переважною.

8. Запропоновано рівняння, яке дозволяє відокремити внесок чорнобильських та глобальних випадінь у забруднення ґрунтів плутонієм та америцієм. Використання отриманого рівняння при обробці експериментальних даних дозволило встановити, що в центральних та південних районах Київської області внесок чорнобильських випадінь плутонію та америцію у забруднення ґрунтів складає 75 - 85%. Західні, південні та східні регіони України забруднені радіонуклідами ²³⁸Pu, ^238+240Pu та ²⁴¹Am в основному глобального походження в результаті випробувань ядерних зарядів у 50-60-х роках. Внесок чорнобильських випадінь складає 10 - 30%.

Размещено на Allbest.ru