Влияние радиоактивного загрязнения

Размещено на http://www.allbest.ru/

Содержание

Глава 1. Обзор литературы

1.1 Факторы, определяющие поведение радионуклидов в подземных водах

1.1.1 Сравнительное исследование скорости диффузии Sr и Cs в почвах. Адсорбционные способности почв по отношению к этим элементам

1.1.2 Влияние микрокомпонента на коэффициент распределения радионуклидов в почвах

1.2 Физико-механическое разрушение горных пород при ПЯВ

1.2.1 Образование полости взрыва

1.2.2 Столб обрушенных пород

1.2.3 Послевзрывная трещиноватость

1.3 Миграция техногенных радионуклидов с подземными водами из блоков горных пород, вмещающих центральные зоны ПЯВ

1.3.1 Распределение радиоактивных продуктов ПЯВ в центральных зонах

1.3.2 Выщелачивание радионуклидов из расплавленной и дробленой горной породы после ПЯВ

1.3.3 Экспериментальные исследования сорбционных свойств различных горных пород с СИП

1.4 Миграция техногенных радионуклидов с подземными водами на территории СИП

Глава 2. Объекты, материалы и методика исследований

2.1 Методики исследований

2.1.1 Описание методики отбора и подготовки проб воды к анализам

2.1.2 Описание методик лабораторных анализов

2.2 Объекты и материалы исследования

2.2.1 Площадка «Дегелен»

2.2.2 Площадка «Балапан»

Глава 3. Изучение современного радиоактивного загрязнения подземных вод на площадках «Балапан» и «Дегелен»

3.1 Миграция техногенных радионуклидов 137Cs, 90Sr, 239+240Pu и 3H в подземных водах на площадках «Дегелен» и «Балапан»

3.1.1 Площадка «Дегелен»

3.1.2 Площадка «Балапан»

3.2 Выявление каналов поступления загрязненных тритием подземных вод в воды реки Шаган

Глава 4. Прогнозная оценка радиоактивного загрязнения подземных вод на площадках «Дегелен» и «Балапан»

4.1 Лабораторные исследования по изучению сорбционных свойств горных пород распространенных на СИП

4.1.1 Экспериментальная часть

4.1.2 Результаты и обсуждение

4.2 Площадка «Дегелен»

4.2.1 Теоретические расчеты миграции радионуклидов со штольневыми водами за пределы центральних зон ПЯВ на площадке «Дегелен»

4.2.2 Оценка влияния природных и техногенных сорбционных систем на процессы миграции техногенных радионуклидов с подземными водами на площадке «Дегелен»

4.2.3 Заверочные полевые исследования

4.3 Площадка «Балапан»

4.3.1 Анализ структуры фильтрационного потока на площадке «Балапан»

4.3.2 Расчет активности137Cs и 90Sr адсорбированных в блоках горных пород вмещающих центральные зоны ПЯВ на площадке «Балапан»

4.3.3 Моделирование миграции 90Sr с трещинными подземными водами на площадке «Балапан»

4.3.4 Заверочные полевые исследования на Участке №2

Выводы

Список литературыПриложения



Введение

Актуальность темы

Общее количество взрывов, проведённых на Семипалатинском испытательном полигоне (СИП), равняется 456, в том числе 30 наземных, 86 воздушных и 340 подземных ядерных взрывов (ПЯВ). Из них 209 ПЯВ проведено в горизонтальных горных выработках -штольнях и 131 в вертикальных горных выработках- скважинах [1].

В результате проведения ядерных испытаний на сравнительно небольшой территории в блоках геологической среды, вмещающих ПЯВ, сконцентрировано огромное количество радиоактивных продуктов. Возникшие поля радиоактивного загрязнения, с течением времени, претерпевают существенные изменения, прежде всего, в результате процессов радионуклидной миграции различного типа. Особую важность и интерес представляет изучение характера миграции радионуклидов с подземными водами, поскольку в результате этого процесса может произойти радиоактивное загрязнение источников питьевого водообеспечения и потеря геологической среды со всеми её ресурсами, находящейся на пути миграции загрязненных потоков.

Проблема возможного поступления загрязненных подземных вод за границы испытательных площадок СИП приобрела особую актуальность в настоящее время при проведении комплексных исследований с целью передачи части территорий СИП в хозяйственный оборот. Для выявления тенденций и прогноза развития радиоэкологической обстановки в районах проведения ПЯВ одной их основных задач является изучение причинно-следственных связей наблюдаемых негативных эффектов с поствзрывным глубинным строением исследуемых блоков геологической среды и протекающими в них гидродинамическими и миграционными процессами. Для достоверной оценки безопасности передаваемых территорий необходимо предусмотреть выполнение прогнозных оценок миграции радионуклидов за пределы участков проведения ПЯВ.

По сложившемуся совпадению территория полигона оказалась богата природными ресурсами. На первый взгляд, гидрогеологические условия районов, разведываемых месторождений на СИП, с позиции их разработки открытым способом, представляются достаточно простыми. Отсутствие мощных водоносных образований с большими естественными запасами и ресурсами подземных вод позволяет отнести месторождения к разряду среднеобводненных. Условия эксплуатации таких месторождений не предполагает возникновения каких-либо больших трудностей. Но при промышленном освоении месторождений, когда геологическая среда начнет подвергаться интенсивному воздействию, могут возникнуть серьезные проблемы. В результате строительства карьеров глубиной более 100 м будут образовываться обширные депрессионные воронки, в сфере влияния которых могут оказаться площади, на которых расположены котловые полости подземных ядерных взрывов. При этом значительно возрастут уклоны пьезометрических поверхностей подземных вод, что вызовет адекватное усиление процессов миграции и движения подземных вод в сторону разрабатываемых карьеров. На каком этапе отработки месторождений будет происходить загрязнение радионуклидами карьерных вод - прогнозировать пока не представляется возможным. В таких случаях оперативный контроль и прогноз степени загрязнения будет возможен только по данным мониторинга подземных вод.

Для решения проблемы максимального уменьшения воздействия техногенного влияния на окружающую среду СИП и прилегающих территорий, требуется разработка и реализация целого комплекса мероприятий. Важное место среди этих мероприятий занимает мониторинг подземных вод, который представляет собой централизованную систему наблюдения за состоянием подземных вод в условиях воздействия природных и техногенных факторов, оценке и регулярного прогнозирования возможных изменений количественного и качественного состояния подземной гидросферы. Основой мониторинга является система наземных, подземных, а, в некоторых случаях, и аэрокосмических наблюдений, проводящихся по определенной сети наблюдательных пунктов. Но для правильной организации такой системы необходимо установление общих закономерностей формирования и распространения ореолов радиоактивного загрязнения в пределах технических площадок и за их границами.

Цель и задачи исследования

Цель исследования: Провести оценку воздействия подземных ядерных взрывов на процесс развития радиоэкологической обстановки СИП в связи с миграцией оставшихся радионуклидов с подземными водами.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи: гидросфера подземный ядерный взрыв

Анализ современного состояния подземной гидросферы на испытательных площадках бывшего СИП «Дегелен» и «Балапан», в связи с проведенными ПЯВ на этих площадках.

Проведение экспериментальных исследований по установлению пространственного распространения и характера изменения содержания радионуклидов 3H, 137Cs, 90Sr и 239+240Pu в подземных водах на испытательных площадках «Дегелен» и «Балапан».

Оценить влияние природных и искусственных сорбционных систем на процессы миграции техногенных радионуклидов с подземными водами «Дегелен» и «Балапан».

Оценка влияния процессов выноса техногенных радионуклидов с подземными водами за пределы испытательных площадок на формирование радиоэкологической обстановки СИП.

Научная новизна

В связи с тем, что в настоящее время отсутствуют методики подземного геоэкологического картирования и оценки динамики техногенных процессов на глубине, в Национальном Ядерном Центре РК разрабатываются методы комплексной оценки геоэкологического состояния недр в местах проведенных ПЯВ.

Участки проведения ПЯВ должны быть отнесены к потенциально опасным объектам, аналогичным полигонам долговременного подземного захоронения Радиоактивных отходов (РАО). Для выделения зон отчуждения, в пределах которых должно быть запрещено использование подземных ресурсов, в том числе и подземных вод, необходимо проведение поэтапного комплекса исследований. В первую очередь следует предусмотреть разработку геолого-структурной модели среды на основе целостного представления об основных закономерностях развития региона, сформированного по результатам геолого-геофизических и гидрогеологических исследований.

Для основных технических площадок СИП, где проводились подземные ядерные взрывы, впервые проведен анализ характера миграции техногенных радионуклидов с подземными водами с использованием смежных областей знаний физических, математических, химических и геологических наук, позволившие решить многоаспектные задачи, по оценке развития радиоэкологической обстановки на СИП, связанной с радиоактивным загрязнением подземных вод.

Впервые проведены лабораторные исследования по изучению сорбционных свойств горных пород, наиболее распространенных на территории СИП, по отношению к 137Cs, 90Sr и 239+240Pu -радионуклидам ядерного взрыва, содержащимся в подземных водах. При этом были получены данные, представляющие научный интерес для расчетов массопереноса в конкретных геологических средах с целью прогнозной оценки распространения радиоактивных загрязнений в блоках пород, вмещающих ПЯВ.

По результатам анализа структуры фильтрационного потока проведена предварительная схематизация природных условий для математического моделирования гидродинамического и гидрогеохимического режима потока подземных вод в пределах опытной площадки «Балапан». Результаты анализа структуры фильтрационного потока использованы для разработки и оптимизации объема и программы режимных наблюдений по гидрогеологическим скважинам. Разработка обобщенной расчетной модели миграции радионуклидов с подземными водами служит основой для оценки и прогноза радиоактивного загрязнения окружающей среды.

Достоверность результатов

Достоверность полученных результатов основывается на достаточном объеме материала и применением современного оборудования и измерительной базы имеющейся в подразделениях НЯЦ РК. За время исследований отобрано и проанализировано более 300 проб на площадке «Балапан» и более 250 проб подземных вод на площадке «Дегелен».

Теоретическая и практическая значимость

Результаты прогнозной оценки распространения радиоактивных загрязнений в блоках пород, вмещающих центральные зоны ПЯВ, позволяют провести более целенаправленный выбор точек долгосрочного мониторинга, который обеспечит:

контроль протекающих на территории бывшего СИП потенциально опасных экологических процессов, связанных с миграцией радиоактивных продуктов с подземными водами;

получение информации для обеспечения экологической безопасности при ведении хозяйственной деятельности на территории бывшего СИП;

оперативное обнаружение на начальной стадии каких-либо неблагоприятных тенденций в развитии радиоэкологической обстановки, связанной с миграцией радиоактивных продуктов ПЯВ с подземными водами.

Результаты диссертации могут быть также использованы при ликвидации последствий в регионах пострадавших от испытаний ядерного оружия, воздействия предприятий атомной промышленности и ядерно-энергетических комплексов.

Для научных организаций, занимающихся утилизацией радиоактивных отходов, есть уникальная возможность при изучении процессов миграции техногенных радионуклидов с подземными водами использовать материалы, полученные по результатам исследований проведенных в естественных условиях.

Личный вклад автора

Автор диссертационной работы принимал непосредственное участие в выполнении полевых работ по отбору проб подземных вод, в подготовке проб к спектрометрическим и радиохимическим анализам, в проведении измерений содержания радионуклидов в исследуемых образцах, обработке и интерпретации результатов анализа. Автором сформулированы основные положения и выводы. Автор являлся менеджером проекта МНТЦ К-893 «Организация системы мониторинга подземных вод на территории бывшего СИП» и принимал непосредственное участие во всех перечисленных работах.

Положения, выносимые на защиту

1. Результаты оценки последствий воздействия ПЯВ на состояние подземных вод на территории СИП.

2. Разработанные схемы и результаты подсчета запасов радионуклидов адсорбированных грунтами из подземных вод.

3. Результаты прогнозной оценки возможного развития радиоэкологической обстановки на территории СИП, связанного с миграции техногенных радионуклидов с подземными водами.

Апробация

Основные положения и результаты исследований докладывались и обсуждались на семинаре «Радионуклидное загрязнение водных ресурсов» (Алматы 2001); V международной конференции «Ядерная и радиационная физика» (Алматы 2005); семинаре НАТО «Радиологические риски в Центральной Азии» (Алматы 2006); VI международной конференции «Ядерная и радиационная физика» (Алматы 2007); IV международной научно-практической конференции «Экология. Радиация. Здоровье» (Семипалатинск 2007); III международной конференции «Радиационное наследие и проблемы нераспространения» (г. Курчатов Республика Казахстан, 2008); VII международной конференции «Ядерная и радиационная физика» (Алматы, 2009); Всероссийская научная конференция с международным участием «Проблемы гидрогеологии, инженерной геологии и геоэкологии» (г.Томск 2010); VIII международной конференции «Ядерная и радиационная физика» (Алматы, 2011).

Фактический материал получен в ходе исследований по следующим программам и проектам:

Республиканская бюджетная программа 038 «Обеспечение безопасности бывшего Семипалатинского испытательного полигона»;

Проект МНТЦ К-893 «Организация системы мониторинга подземных вод на территории бывшего СИП». Автор являлся менеджером проекта К-893 и принимал непосредственное участие во всех перечисленных работах;

Проект МНТЦ К-337 «Разработка основ и выбор технологий ликвидации поверхностного загрязнения и способов ограничения вторичного загрязнения территории Семипалатинского испытательного полигона»

Проект МНТЦ К-810 «Исследование миграции радионуклидов с подземными водами на территории Семипалатинского полигона с целью прогноза возможных последствий радиоактивного загрязнения питьевой воды и геологической среды».

Публикации

По материалам диссертации опубликовано 14 печатных работ, в том числе 4 статьи и 10 тезисов и материалов конференций различного уровня. Две работы из списка опубликованы в изданиях, рекомендованных ВАК РФ.

Структура и объем работы

Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения и выводов, изложенных на 161 страницах, иллюстрированных 60 рисунками и 20 таблицами. Список литературы содержит 80 наименований, из них 36 на иностранных языках.



Глава 1. Обзор литературы

В данной главе проведен анализ имеющихся источников по характеру и механизмам загрязнения техногенными радионуклидами различных водных экосистемах.

Обзор литературы включает анализ: экспериментальных исследований миграционных особенностей радионуклидов и сорбционных свойств горных пород, а так же современных теоретических представлений о миграции загрязняющих веществ и возможности моделирования миграции радионуклидов с подземными водами. Для решения задач по оценке поступления радионуклидов из центральных зон ПЯВ в подземные воды обобщены данные по характеру радиоактивного загрязнения центральных зон взрыва, сведения о миграции радионуклидов из зон ПЯВ с подземными водами.

1.1 Факторы, определяющие поведение радионуклидов в подземных водах

Изменение химического состояния радионуклида и его миграционной способности зависит от разных факторов.

Величины окислительно-восстановительного потенциала природных вод

Химический состав грунтовых вод наиболее сильно влияет на состояние радиоактивного изотопа и его миграционную способность. Основной характеристикой раствора вообще и грунтовых вод, в частности, является величина рН (кислотность), поскольку в зависимости от рН состояние нуклида может резко меняться. Так, в работе [2] на примере нептуния показано влияние рН на изменение формы существования нуклида. Гидролиз нептуния (V) на 1% в следовых концентрациях (10-11 моль/л) начинается уже при рН~7.0 и практически полностью завершается (на 99%) при рНі10. В работе [3] приводятся несколько иные данные: так в растворе с рН = 8.5, не содержащем карбонат-ионов, менее 1 % нептуния (V) присутствует в форме NpO2OH и менее 10-4 % - в форме NpO2(OH)2-. С повышением рН до 11 резко возрастает выход как NpO2OH, так и NpO2(OH)2-. Кроме рН важное значение имеет также химический состав воды (жидкой фазы), поскольку он определяет окислительно-восстановительный потенциал и сорбционные процессы.

1.1.1 Сравнительное исследование скорости диффузии Sr и Cs в почвах. Адсорбционные способности почв по отношению к этим элементам

Взаимодействие радионуклидов с различными почвами может происходить в условиях, близких к природным, а также в условиях, сильно от них отличающихся (воздействие щелочных, кислых и нейтральных растворов различной степени засоленности).

Поведение различных радиоактивных элементов в почве, поглощение их из почвенных растворов, прочность закрепления в почве и способность к миграции с почвенными и грунтовыми водами во многом зависит от состояния этих элементов в растворе. Химические формы элементов в растворах будут определяться, с одной стороны, их концентрацией, с другой - внешними факторами среды: рН почвенного раствора, присутствием в нем посторонних коллоидов и десорбирующих катионов [4], временем пребывания радиоактивных элементов в растворе, т.е. «возрастом» раствора и другими факторами.

90Sr от всех других долгоживущих продуктов деления отличается некоторыми особенностями: во-первых, общеизвестно, что он является биологически наиболее опасным радионуклидом , во-вторых, загрязнение природных вод 90Sr имеет устойчивый и длительный характер, в-третьих, в природных водах для него в существенных количествах имеются изотопные и неизотопные носители - стабильный стронций и кальций. Поэтому, в первую очередь, необходимо исследовать диффузию 90Sr как наиболее важного радионуклида с точки зрения радиационной безопасности.

В работе [5] изучалось влияние концентрации почвенного раствора на скорость диффузии в почве микроколичеств 90Sr. Показано, что с ростом концентрации (примерно до 0,6н) коэффициент диффузии 90Sr увеличивается. Это происходит из-за соотношения между количествами адсорбированных ионов, обладающих меньшей подвижностью, и более подвижных ионов, находящихся в свободном растворе. Это соотношение можно охарактеризовать величиной коэффициента распределения, который зависит от солевой концентрации равновесного раствора.

В работе [6] были измерены значения коэффициента распределения 90Sr во влажной почве при различных концентрациях почвенного раствора, которые сравнивались со значениями коэффициента диффузии 90Sr при тех же концентрациях. Для увлажнения почвы, наряду с водой, использовали содержащие 90Sr растворы CaСl2 различной концентрации. Экспериментально показано, что коэффициент распределения 90Sr во влажной почве зависит от концентрации почвенного раствора. При увеличении концентрации Са2+ от 4*10-3 до 0,58 н коэффициент распределения уменьшается в 70 раз. Зависимость коэффициента диффузии 90Sr от коэффициента распределения для исследованной почвы в логарифмическом масштабе носит линейный характер.

В работе [7] проведено сравнительное исследование скорости диффузии в почве 90Sr и 137Cs с одновременным изучением адсорбционной способности почвы по отношению к этим радионуклидам. Коэффициент диффузии находили из решения уравнения Фика для бесконечно тонкого слоя [8].

Коэффициент распределения, обычно применяемый в качестве характеристики адсорбционной способности почвы, зависит от соотношения твердой и жидкой фаз, поэтому требовалось измерить его при том соотношении, которое имеет место в реальной диффузионной среде, т.е. во влажной почве. Для разделения фаз применялось центрифугирование в специальных пробирках из оргстекла. К навеске почвы d прибавляли объем V исходного раствора с удельной активностью А0. Влажную почву тщательно перемешивали и оставляли в герметичном сосуде на срок от 12 до 32 суток, после чего ее помещали в верхнюю часть пробирки, откуда при центрифугировании почвенный раствор через дырчатую перегородку стекал в нижнюю съемную часть. Удельную активность А центрифугата измеряли в тех же условиях, что и активность А0 исходного раствора. Коэффициент распределения КD находили по известной формуле:

КD = (1)

Опыты со 90Sr проводились аналогичным образом.

Коэффициент распределения Cs137 во влажной почве в 20-250 раз превышает коэффициент распределения Sr90 в тех же условиях.

В статье [9] изложены результаты исследования сорбции Sr90 и Cs137 некоторыми почвами и глинными минералами. Исследования показали, что в целом коэффициент распределения больше для почв с высокой емкостью обмена.

1.1.2 Влияние микрокомпонента на коэффициент распределения радионуклидов в почвах

Микроколичества Sr90 участвуют в процессе ионного обмена на почвах вместе с макроколичествами Ca2+, Mg2+, Fe3+, Al3+, Na+, K+,H+ и других ионов. Взаимодействие всех этих ионов с разными почвами может быть весьма различным даже для почв с одинаковой емкостью обмена, и это различие также сказывается на коэффициенте распределения. В конечном счете, коэффициент распределения Sr90 зависит от коэффициента распределения макрокомпонента, присутствующего в системе.

Резкое изменение коэффициента распределения начинается тогда, когда в систему вводится Ca2+, в сравнимых с количеством его, уже присутствующим в почве; прибавка меньшеймассы Ca2+ практически не сказывается на коэффициент распределения.

Для уменьшения сорбции 90Sr почвами необходима добавка макрокомпонента, конкурирующего со Sr. Только концентрация макрокомпонентов, превосходящая емкость обмена почвы, может существенно уменьшить сорбцию 90Sr. По степени влияния на коэффициент распределения 90Sr (при одинаковой исходной концентрации макрокомпонента) исследованные катионы можно расположить в следующий ряд:

Sr2+ > Ca2+ > Mg2+ > K+ і NH4+ > Na+, находящийся, в соответствии с теорией ионного обмена.

В почвах с малой емкостью обмена влияние макрокомпонента заметнее, чем в почвах с большой емкостью обмена.

Ориентировочно оценить возможность удаления 90Sr из корнеобитаемой зоны почв промывкой солевыми растворами можно, используя формулу

, (2)

Если , то сорбция 90Sr почвой из данного солевого раствора или незаметна, или вообще отсутствует. Это может происходить либо при больших значениях , либо при малых значениях К. В тех случаях, когда близко к 1, при реальных значениях отношение V/d (выраженного в м3 /кг поверхностного слоя почвы на промываемом участке), промывка солевым раствором осуществима.

137Cs сильно сорбируется почвами. Сорбция его микроколичеств может считаться практически полной. Известно также, что на сорбцию 137Cs почвами мало влияют присутствующие в растворе посторонние ионы. Причиной высокого сорбционного сродства 137Cs к почвам и глинистым минералам авторы [9] считают фиксацию 137Cs глинными минералами в гексагональных пустотах тетраэдрического слоя.

Фиксироваться глинными минералами из растворов способны ионы K+, NH4+, Rb+ и Cs+. Их радиусы наиболее близки к радиусу пустот на поверхности глинного минерала. Известно, что не все глинные минералы одинаково способны к фиксации. Наибольшей способностью к фиксации обладают гидрослюды; каолин не фиксирует или почти не фиксирует макроколичеств обменных катионов.

Заметной способностью уменьшать коэффициент распределения 137Cs кроме катионов, способных к фиксации (K+, NH4+, Rb+ и стабильного цезия), обладает Н+ - ион (Н3О+), причем по воздействию на коэффициент распределения эти катионы располагаются в ряд

Cs+ > Rb+ > NH4+ > K+ > H+

В работе [10] методом интегральной остаточной активности определены коэффициенты диффузии 90Sr, 22Na и 134Cs в глиносодержащей керамике трех типов. Распределение радионуклидов в образцах после диффузионного отжига определяли методом интегральной остаточной активности [9, 10] по g- излучению 22Na и 134Cs и по b-излучению 90Sr. Радиометрические измерения проводили на установке ПС02-2еМ с соответствующим детектором излучения в условиях постоянной геометрии в расположении мишени и детектора [11].

В работе [12] проанализировав возможные пути миграции 90Sr, попавшего в непроточный водоем, пришли к заключению, что основной причиной уменьшения с течением времени концентрации 90Sr в воде является ионообменное поглощение его донными отложениями водоема. Предложено для долгосрочного прогноза концентрации 90Sr в воде использовать формулы, относящиеся к статической адсорбции. В работе [13] рассмотрена кинетика адсорбции 90Sr дном непроточного водоема. Исходя из полученных результатов, авторы рассматривают кинетику адсорбции 90Sr дном водоема как диффузионный процесс. Концентрация изотопа в данных отложениях С(x,t) связана с концентрацией его в воде соотношением

, (3)

где - коэффициент распределения.

1.2 Физико-механическое разрушение горных пород при ПЯВ

1.2.1 Образование полости взрыва

Совместное действие мощной ударной волны и интенсивного теплового излучения испаряет прилегающую к камере породу и образует сферу пара, называемую полостью испарения [14]. Фаза испарения обычно длится несколько миллисекунд после детонации. Размер полости определяется в основном мощностью взрыва и свойствами породы. При этом в среднем испаряется около 70 тонн силикатной породы на килотонну мощности взрыва.

Давление испарившейся породы более чем в 106 раз превышает атмосферное давление и значительно выше литостатического, увеличивающегося в среднем на одну атмосферу на каждые 4,5 метра глубины от дневной поверхности до точки заложения ядерного заряда [14]. Вследствие этого испарившаяся частично ионизированная порода расширяется за счет дополнительного испарения и перемещения окружающих пород. Продолжительность расширения полости оценивается приблизительно в 300 м/с [15]. К моменту завершения формирования полости давление испаренных пород уменьшается и полость стабилизируется, когда давление парогазовой смеси уравновешивается совокупным эффектом давления вышележащих слоев и сопротивлением окружающих полость пород перемещению их силами давления. Последнее связано с тем, что расширению полости препятствует прочность на сдвиг породы, окружающей полость взрыва [16].

При распространении сферической ударной волны она плавит около 350 тонн породы на килотонну мощности взрыва и нагревает приблизительно до температуры 8000К около 600 т/кт. Температура в породах после прохождения ударной волны распределена неравномерно: она уменьшается от температуры испарения породы на внутренних стенках стабилизировавшейся полости до температуры окружающих формаций в нескольких десятках и сотнях метров от полости [17, 18]. После движения поверхности земли ударная волна отражается, создавая условия дополнительного незначительного роста полости взрыва [19].

В 1962 г после экспериментов в соляных пластах и гранитах Боардмэн, Рей и МакАртур, анализируя возможности применения подземных ядерных взрывов для промышленных разработок, установили, что радиус полости можно представить эмпирическим соотношением, связывающим мощность взрыва W, глубину заложения заряда и плотность вышележащих слоев породы с:

, (4)

где W - мощность взрыва;

С- коэффициент, определяемый эмпирически;

p - плотность вышележащих слоев породы;

h - глубина заложения заряда.

В настоящее время, благодаря своей простоте, наибольшее распространение получила формула, устанавливающая зависимость радиуса полости от мощности взрыва, глубины заложения заряда и плотности вышележащих слоев породы и предполагающая адиабатическое расширение полости до тех пор, пока давление внутри ее не уравновесится литостатическим давлением:

, (5)

где г - удельная теплоемкость испарившейся породы.

Эмпирически найденные величины увеличения плотности породы от С = 103 до С = 89.

В 1967 году Хиггинс и Буткович показали влияние влажности пород вблизи от центральной зоны взрыва на параметр г. По данным этой работы, величина изменялась от 1,03 для насыщенных пород до 1,14 - для пористых.

1.2.2 Столб обрушенных пород

После окончания роста интенсивные процессы на внутренней поверхности полости во многом определяют время ее жизни. Стенки полости в этот момент (конец гидродинамической фазы взрыва) покрыты расплавленной породой, толщиной примерно в 10 см [20], вследствие чего, в первые несколько секунд, следующие за детонацией, создаются условия для стекания расплавленной породы на дно полости. В большинстве случаев образовавшаяся полость взрыва оказывается не устойчивой и происходит обрушение ее свода так, что формирование столба обрушения продолжается до тех пор, пока в его вершине не образуется квазистабильный свод, что в ряде экспериментов приводит к образованию пустого пространства ниже этого свода [21, 22]. При проведении взрывов в слабых породах (например, туфах) возможен рост столба обрушений до дневной поверхности. В этих случаях образуется так называемая воронка прооседания.

Согласно проведенным исследованиям столб обрушений имеет форму, близкую к цилиндрической, с радиусом, незначительно отличающимся от радиуса первоначальной полости (рис 1).

1 - полость; 2 - зона дробления; 3 - зона столба обрушения; 4 - зона трещинообразования; 5 - А, В - зоны повышенных проницаемостей и пористостей; 6 - зона микротрещин; 7 - расплав

Рисунок 1. Модель центральных зон взрыва для гранитов Хаггера

Сверху он ограничен куполом слабо разрушенной породы. Нижняя часть столба представляет собой сохранившуюся или слабо трансформированную нижнюю полусферу полости. Данные о соотношении радиусов верхней Rb и нижней RH полусфер столба обрушений строго не определены. Соотношение соответствует геометрии столба, описанной в советских и французских работах [23, 24], а - геометрии, описанной в американских публикациях [25, 26].

В предложении квазицилиндрической геометрии высоту столба обрушения описывают равенством

H=mRc, (6)

где m - коэффициент, определяемый экспериментально [27];

Rc - радиус полости.

. Исходя из квазицилиндрической модели столба обрушенных пород и полагая, что объем обрушенных пород незначительно увеличивается [28], а суммарный объем пустот в столбе равен объему первоначальной полости (до ее обрушения), определим общий объем разрушенных пород в столбе как разность объемов столба обрушенных пород и первоначальной полости:

Vb=Vch-Vc=рk-, (7)

где Vb - общий объем разрушенных пород;

Vch - объем столба обрушенных пород;

Vc - объем пород первоначальной полости.

Распределение по размерам кусков породы в столбе обрушений определяется в основном типом пород, их физико-механическими характеристиками и системой довзрывной трещиноватости. Значительная довзрывная трещиноватость способствует образованию обломков со сравнительно меньшими размерами. Изучение распределения обломков по размерам наиболее тщательно проводилось в опытах Пайлдрайвер [29, 30], Хардхэт [31] и Хэндкар [32]. Статистическая обработка результатов опытов позволила систематизировать и оценить распределение обломков по размерам. В работе [29] было установлено, что лишь 3% кусков породы имели диаметр 90 см, а в [33], что менее 85% обломков имели размеры, не превышающие 1,2 метра. Средневзвешенные диаметры образцов составили приблизительно 60 см для опыта Хардхэт и около 20 см для опытов Пайлдрайвер и Хэндкар [33].

1.2.3 Послевзрывная трещиноватость

Начало систематическому изучению трещиноватости было положено в работе [34], в которой приведены сведения о вертикальной протяженности трещин и сделана попытка получения эмпирических соотношений через радиус полости. Однако предположенная модель, основанная на взрыве Райниер, не дала возможность определить трещинообразование нерадиальных направлений. Последующие анализы [35, 36, 37] позволили оценить лишь суммарный эффект трещинообразования. Авторами работы [37] были объединены такие процессы, как распространение от точки взрыва сферически-симметричной зоны трещинообразования и формирование столба обрушений в процессе, подобном "миграции полости" вверх через зону трещиноватости. В работах [38, 39] проводился анализ прочностных характеристик и трещиноватости влажных гранитов и песчаников с различной влажностью и составом цементирующих компонентов.

Первые сведения о протяженности трещин были обобщены в [39], однако они не позволили установить удовлетворительную зависимость размеров зон образующихся трещин от радиуса полости. В частности, в ряде случаев высота столба обрушения превысила расчетную протяженность трещин, определенную по данным [36].

Проведенные далее французскими исследователями детальные исследования характеристик зон трещиноватости в гранитах массива Оггар позволили уточнить некоторые характеристики воздействия взрывов на горные массивы. Было установлено, что размеры зон, лежащих вокруг центра взрыва, зависят от мощности взрыва. Поэтому, согласно [14], радиус любой i-зоны может быть вычислен по формуле:

, (8)

где Ri - расстояние, м;

W - мощность взрыва, кт;

Ki - коэффициент, устанавливаемый экспериментальным или теоретическим путем.

При этом значения коэффициентов Ki, по данным работы [14], оказались равными:

зона дробления K=7;

зона интенсивной трещиноватости K=10;

зона блоковой трещиноватости K=26;

зона локальных необратимых проявлений K=35

Эти данные в целом подтверждаются американскими и советскими специалистами [39, 40, 41].

Для изучения физико-механического разрушения горных пород на СИП использовались не только теоретические расчеты, но и целый арсенал практических наблюдений, включающих сейсмопросвечивание, изучение керна исследовательских скважин, специально пройденных по массивам горных пород в непосредственной близости от ядерных полостей и на удалении, а также различные площадные и скважинные геофизические методы. Наиболее значимыми по своей информативности материалы были получены при проходке и расчистке испытательных штолен и сооружении новых горных выработок до ядерной полости в горном массиве Дегелен [42, 43, 44, 45]. Анализ этого материала позволил разработать методологию выделения зон разрушения горных пород под воздействием одиночных ядерных взрывов и определить их размеры в зависимости от мощности заряда в математической форме [42].

1.3 Миграция техногенных радионуклидов с подземными водами из блоков горных пород, вмещающих центральные зоны ПЯВ

1.3.1 Распределение радиоактивных продуктов ПЯВ в центральных зонах

Изучение радиоактивности пород после взрыва Райниер по разведочным скважинам и выработкам показало, что зона радиоактивной породы приобретала вид чаши, расположенной ниже горизонта заложения заряда. Центр внешней полусферы примерно совпадал с местом заложения заряда. Толщина слоя радиоактивных пород составляла несколько метров.

При ядерных взрывах внутреннего действия в породах со значительным содержанием кремния, например в туфовых отложениях, расплавленная порода, покрывающая стенки полости, состоит из нерастворимой стекловидной массы, в которой заключена большая часть продуктов деления [43]. Стекловидный материал захватывает от 60 до 85% всех продуктов деления. Та часть радиоактивных продуктов деления, которая при обрушении полости находится еще в газообразном состоянии, не улавливается, и проникает из полости в разрушенную породу.

Значительная часть радиоактивных частиц существует в виде инертных газов или летучих элементов в период времени, сравнимый со временем, в течение которого произойдет обрушение полости. Радионуклиды инертных газов не конденсируются, но в результате радиоактивного распада превращаются в радионуклиды стронция и цезия. Конденсация других радионуклидов происходит по мере охлаждения газа [44]. С течением времени вследствие радиоактивного распада относительная распространенность газообразных и нелетучих радионуклидов меняется.

Большая часть 90Sr образуется при делении в виде инертного 90Кr (около 80%), за исключением небольших количеств непосредственно образующихся 90Вr или 90Rb. Таким образом, если полость обрушится в период, который можно сравнить с периодом полураспада 90Кr (33 с), то большая часть конечного 90Sr не захватывается расплавленным материалом, а выделится из полости с другими газами. Установлено, что даже при взрывах полного внутреннего действия и при образовании нерастворимой стекловидной массы, в которой заключена основная часть продуктов распада, большая доля 90Sr и 137Сs, существующая во время обрушения полости в виде инертных газов (90Кr и 137Хе), не будет заключена в стекловидной массе, а распространится вместе с другими газами [43, 44, 45]. Таким образом, довольно значительные количества 90Sr и других радионуклидов, предшественниками которых явились газообразные или летучие элементы, распределяются на довольно значительные расстояния от полости взрыва и распределяются в разрушенной среде. При температуре в полости взрыва 1000--1500°С становятся летучими и некоторые другие продукты распада, что приводит к их утечке из стекловидного материала. Так ведут себя мышьяк, цезий и уран.

1.3.2 Выщелачивание радионуклидов из расплавленной и дробленой горной породы после ПЯВ

Исследование выщелачивания радионуклидов из расплавленного стекла и дробленой породы, образовавшейся после ПЯВ, проводилось с целью определения скорости выхода из него радионуклидов. Как можно было ожидать скорость выщелачивания тем выше, чем меньше размер фракции. Средняя измеренная скорость выщелачивания находилась в интервале 0,1 кг/м2сут. для 22Na, 10-4 кг/м2сут для 54Mn. Полученная средняя скорость выщелачивания такова:

131I(0,09кг/м2сут)>129+132Te>124+127Sb>137Cs>237U>58+60Co>103+106Ru>141+144Ce>

54Mn>95Zr>239+240Pu (3 x 10-6 кг/м2сут)

Эксперименты показали, что скорости выщелачивания из лавы и дробленной породы низки. Более чем 98% радионуклидов остаются в стекле или в дробленой породе после выщелачивания в течение 1 года. Скорость выщелачивания из дробленной породы выше, чем из лавы [46, 47].

Дубасов с сотрудниками в лабораторных исследованиях по выщелачиванию радионуклидов, проведенных на реальных образцах остеклованных продуктов взрывов в граните, указали на прочную фиксацию долгоживущих радионуклидов ядерного взрыва в расплавленной и оплавленной породе подземного ядерного взрыва. Полученные значения степени и скорости выщелачивания радионуклидов 90Sr (9.2·10-10- 10-8 г·см-2·сут-1), 137Cs (1.0·10-9 -1.6·10-7 г·см-2·сут-1), 239+240 Pu (1.3·10-11 -6·10-10 г·см-2·сут-1) в ряде случаев меньше, чем для специально получаемых остеклованных радиоактивных отходов. Переход радионуклидов в водную фазу в значительной мере зависит от плотности и текстуры образовавшихся продуктов плавления горной породы. В результате первоначального кратковременного контакта расплавленной взрывом породы с жидкой фазой наблюдается максимальный переход радионуклидов в раствор, но при дальнейшем контакте степень и скорость выщелачивания уменьшаются [48].

В исследованиях Радиевого института им. Хлопина было показано, что концентрации 137Cs и 90Sr в штольневых водах, вытекающих из 9 штолен бывшего Семипалатинского полигона, в 1999-2000 г.г. находились в интервале 100-800 и 2-370 Бк/л соответственно [49] что близко к значениям, полученным в лабораторных условиях ранее [50]. При выбранных условиях опытов в результате контакта проб с водой в растворы в среднем переходило до ~34% 90Sr и 1,4% 137Сs. Различие в степени выщелачивания радионуклидов было обусловлено неодинаковым характером их распределения в образцах. Из более рыхлых образцов радионуклиды извлекались более интенсивно. Концентрация 239+240Pu в штольневых водах, вытекающих из 8 штолен бывшего Семипалатинского полигона, в 1999-2000 г.г. находились в интервале значений 0,001 -0,19 Бк/кг [49]. Концентрация 90Sr, 137Сs и 239+240Pu в естественных ручьях, вытекающих за пределы горного массива Дегелен бывшего Семипалатинского полигона в 1999 -2000 г.г. составляла для 90Sr -0,09- 1,0 Бк/кг, 137Сs -0,09-5,9 Бк/кг и 239+240Pu - 0,0012 -0,1 Бк/кг [49].

Исследования, выполненные сотрудниками Ливерморской и Лос-Аламосской национальных лабораторий на Невадском полигоне США показали, что в грунтовых водах обнаружен 239+240Pu с концентрацией 0,001 -0,01 Бк/кг, концентрация 137Сs почти на порядок выше [51]. Было найдено, что более 99% Eu и Pu, ~91% Co и 95% 137Сs, связаны с коллоидной и глинистой фракцией. Предполагается, что оксид плутония может образовывать собственный коллоид. За пределами полости мощного взрыва с энерговыделением 1 Мт ТНТ радионуклиды обнаружены в грунтовых водах на удалении не более нескольких сотен метров, однако это может быть следствием не только миграции с водой, но и первоначальным выбросом по трещинам.

1.3.3 Экспериментальные исследования сорбционных свойств различных горных пород с СИП

В рамках работы [52] были проведены исследования сорбционной способности различных горных пород наиболее распространенных на СИП с применением метод радиоактивных индикаторов. Для изучения распределения цезия и стронция между твердой и жидкой фазами в качестве радиоактивных индикаторов использовались радионуклиды 137Cs и 85Sr. Для проведения исследований образцы горных пород были отобраны из керна гидрогеологических скважин: туф (скважина 4076), туфоалевролит (скважина 4035), гранит (скважина 4100), алевролит (скважина 4076), песчаник (скважина 4027), порфирит (скважина 4048), туфопесчаник (скважина 4041). Анализы показали, что в зависимости от породы значение рН растворов изменялось в ряду: туф (рН 8,40), туфоалевролит (рН 8,90), гранит (рН 9,1), алевролит (рН 9,35), песчаник (рН 9,55), порфирит (рН 9,65), туфопесчаник (рН 9,70).

Установлено, что в диапазоне рН 8-10 максимальная сорбция 137Cs наблюдается на аргиллите (99 %), а минимальная - на граните и песчанике (55%). При этом количество, перешедшего в осадок 137Cs в указанных пределах рН, практически одинаково.

Кроме этого были проведены исследования сорбционной емкости образцов пород с СИП в растворах сложного химического состава, максимально приближенного к составу реальных грунтовых вод в местах отбора образцов пород.

В результате проведенных сорбционных экспериментов было установлено, что сорбция цезия значительно больше сорбции стронция при одних и тех же условиях. Лучшим сорбентом для данных радионуклидов из всех изученных пород является алевролит. Так, для 137Cs на аргиллите КD = 2394 см3/г, а для стронция - 85 КD = 210 см3/г.

1.4 Миграция техногенных радионуклидов с подземными водами на территории СИП

После закрытия Семипалатинского испытательного полигона одним из приоритетных направлений является исследование миграции радионуклидов с подземными водами из мест проведения подземных ядерных испытаний.

Работы в данном направлении проводятся для реализации следующих целей:

получение достоверной информации о содержании радионуклидов в подземных водах;

исследование механизма миграции радионуклидов с подземными водами из мест проведения ядерных испытаний;

оценка возможности поступления радионуклидов к участкам «чистых» территорий;

мониторинг радионуклидов в подземных водах.

Для реализации поставленных задач проводятся следующие работы:

бурение гидрогеологических скважин;

отбор проб объектов окружающей среды (воды, воздуха, почвы и др.);

лабораторные анализы по определению содержания радионуклидов и микроэлементов;

радиометрические измерения (определение гамма-, бета- и альфа- активности).

Программы и проекты, в рамках которых проводились исследования радиоэкологического состояния подземных вод изложены в работах. Опубликованные результаты исследований демонстрируют, что, несмотря на десятилетия, в течении которых ведутся эти работы, нет какого-либо общего объяснения по выходу радиоактивных продуктов с подземными водами за пределы центральных зон ПЯВ и дальнейшего их перемещения в геологической среде. Колебания концентрации радионуклидов в подземных водах при миграции в различны геологических средах достигают нескольких порядков. Даже в пределах одной тектонической структуры, в зависимости от фильтрационных параметров водоносного горизонта, удельная активность радионуклидов может изменяться в несколько раз. Однако, всё же можно выделить основные факторы, ответственные за миграционные процессы в различных геологических средах. При прочих равных условиях, удельная активность радионуклидов в подземных водах будет увеличиваться при приближении к центральным зонам ПЯВ, по мере увеличения уровня напора подземных вод, наличия тектонических разломов и т.д. Проблеме миграции техногенных радионуклидов с потоками подземных вод, выходящими за пределы испытательных площадок СИП, ранее должного внимания не уделялось. В последние годы этот вопрос начал изучаться при проведении комплексных исследований с целью передачи части территорий СИП в хозяйственный оборот. Обзор литературы показывает фрагментарный характер данных о миграции радионуклидов с подземными водами. Из анализа литературных данных вытекает обоснованная необходимость определения характера миграционных процессов в различных геологических средах с различными гидрогеологическими условиями. На основании опубликованных данных, можно утверждать, что при настоящих границах СИП, уровнях техногенных радионуклидов в подземных водах и характере хозяйственного освоения СИП, существует вероятность поступления радионуклидов в объекты водопользования и горные выработки разрабатываемых месторождений. Данная ситуация может привести к потере геологической среды со всеми её ресурсами и создать дополнительную дозовую нагрузку на население.



Глава 2. Объекты, материалы и методика исследований

2.1 Методики исследований

2.1.1 Описание методики отбора и подготовки проб воды к анализам

Пробы воды отбираются по стандартной методике в герметичные полиэтиленовые емкости. Пластиковые лабораторные емкости, в которые отбираются пробы, перед наполнением ополаскиваются грунтовой водой не менее трех раз. Объем пробы для определения техногенных радионуклидов 137Cs, 90Sr и 239+240Pu составляет не менее 10 литров, для определения содержания 3H - 1,5 литра. Отобранные пробы поступают в лабораторию в течение 2-3 суток.

Во всех точках отбора проб воды определяются географические координаты с использованием систем спутниковой навигации GPS. Каждая проба снабжается паспортом. В паспорте указывается: номер пробы, место и дата отбора, географические координаты.

Подготовка проб воды к анализу

Лаборатория радиохимических исследований «Института радиационной безопасности и экологии» НЯЦ РК, осуществляющая радиологические исследования проб окружающей среды и продуктов питания, аттестована для выполнения измерений в области деятельности: испытание почвы, воды, воздушных аэрозолей, продукции пищевой промышленности и сельскохозяйственного производства, растительности на содержание -, -, -излучающих радионуклидов.

Лаборатория оснащена необходимыми техническими средствами и оборудованием, прошедшим метрологическую поверку. Все анализы отобранных проб воды проводились в данной лаборатории нашего института

Полученные образцы воды были отфильтрованы и затем сразу подкислялись азотной кислотой до рН=2-3.

Для проведения -спектрометрического анализа проба воды переводилась в калиброванный сосуд определенного объема и взвешивалась;

для определения в воде естественных радионуклидов в равновесном состоянии (двухнедельное накопление) измерительный сосуд герметизировался.

Для подготовки проб воды к -спектрометрическому анализу на тритий проба воды перегонялась (дистиллировалась) с помощью ротационного испарителя для очистки образцов от мешающих -излучающих радионуклидов и соединений, являющихся помехами, приводящими к тушению сцинтилляций;

аликвоты перегнанного образца объемом 5 мл смешивалась со сцинтилляционным коктейлем в соотношении 1:3.

Подготовка проб воды к радиохимическому анализу на 90Sr заключалась в отборе аликвоты образца объемом 500 мл и внесении в нее изотопной метки 85Sr известной активности.

Подготовка проб воды к радиохимическому анализу на 239+240Pu заключалась в отборе аликвоты образца объемом 500 мл и внесении в нее изотопной метки 242Pu известной активности.

2.1.2 Описание методик лабораторных анализов

-спектрометрические исследования проб

Для проведения исследований с целью определения содержания -излучающих радионуклидов использовался метод -спектрометрического анализа. Для проведения -спектрометрических исследований проб воды из ручья использовался -спектрометр, состоящий из:

полупроводникового детектора -излучения фирмы ORTEC GEM-60195-P на основе кристалла из сверхчистого германия с относительной эффективностью регистрации 60%;

анализатора импульсов Canberra Model 1510;

персонального компьютера;

пакета программного обеспечения Genie-2000, разработанного фирмой Canberra.

Диапазон измеряемых энергий - от 20 кэВ до 2000 кэВ, интегральная нелинейность по 60Co (в энергетическом диапазоне 20-2000 кэВ) - 0,076%, энергетическое разрешение по линии 1332 кэВ (60Co) - 2,02 кэВ, временная нестабильность - 0,095%.

Для энергетической калибровки спектрометра использовался комплект стандартных -источников (ОСГИ), для калибровки геометрий использовались объемные мера активности специального назначения (OMACH), содержащие следующие радионуклиды: 137Cs, 152Eu, 241Am.

По характеристикам спектра, полученного при измерении фона, рассчитывалась минимально детектируемая удельная активность (МДУА) для разного типа образцов (различная масса, объем, время измерения). МДУА радионуклидов для различного типа образцов приведена в табл. 1.

Таблица 1 - МДУА основных гамма-излучающих радионуклидов

Тип образца	Геометрия измерительного сосуда	Время измерен., с	МДУА, Бк/кг
			40К	232Th	226Ra	137Сs
Вода	Пластиковый цилиндр (d=90мм, h=70мм)	28800	5,6	0,3	0,4	0,2

Измерения проводились в соответствии с методикой выполнения измерений на г-спектрометре №5.06.001.98 РК [56].

-спектрометрические измерения проб воды

Определение содержания 3Н в пробах воды проводилось с использованием жидко-сцинтилляционного спектрометра TriCarb-2900 согласно международному стандарту ISO 9698:1989 (Е) [57]. Время измерения подготовленного счетного образца составляло порядка 120-180 минут. Коррекция гашения в образце определялось с помощью внешнего стандарта 133Ва. Обработка спектра и расчет удельной активности 3Н осуществлялись с помощью программы Quanta Smart.

Радиохимическое определение 90Sr в воде

Определение 90Sr в пробах окружающей среды и продуктах питания проводилось в соответствии с "Инструкциями и методическими указаниями по оценке радиационной обстановки на загрязненной территории", включающей методические указания по определению содержания 90Sr в пробах почвы, пищевых продуктов, воды, аэрозолей и выпадений, утвержденные Межведомственной комиссией по радиационному контролю природной среды (Ю.А.Израэль) [49, 58].

...