Обоснование моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов и процедуры их применения для оценки состояния эксплуатирующихся корпусов реакторов

Размещено на http://www.allbest.ru/

Размещено на http://www.allbest.ru/

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание степени доктора технических наук

Обоснование моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов и процедуры их применения для оценки состояния эксплуатирующихся корпусов реакторов

Специальность 05.14.03- ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации

Чернобаева А.А.

Москва 2009

Работа выполнена в Институте реакторных материалов и технологий Российского научного центра «Курчатовский институт»

Научный консультант: доктор технических наук Штромбах Ярослав Игоревич

Официальные оппоненты: доктор технических наук - Карзов Георгий Павлович

доктор технических наук - Тутнов Александр Александрович

доктор физико-математических наук, профессор -

Калин Борис Александрович

Ведущая организация: ЗАО ОКБ «ГИДРОПРЕСС»

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы

Корпус реактора - один из наиболее важных узлов ядерной энергетической установки с водо-водяным энергетическим реактором (ВВЭР), разрушение которого несовместимо с эксплуатацией всего блока атомной электростанции (АЭС). На корпус ВВЭР в процессе эксплуатации воздействует повышенная температура, излучение реактора и в первую очередь и поток нейтронов. Это изменяет тонкую структуру и механические свойства материалов корпуса, понижает сопротивление хрупкому разрушению и снижает безопасность работы корпуса реактора, как во время эксплуатации, так и в аварийных режимах. Поскольку корпус реактора является несменяемым оборудованием, радиационный ресурс материалов корпуса реактора в значительной мере определяет эксплуатационный ресурс блоков АЭС с ВВЭР.

Безопасная эксплуатация корпуса ВВЭР в целом определяется металлургическими, инженерно-техническими, технологическими факторами, надежными расчетами и обеспечением системы мониторинга эксплуатации корпуса реактора. Достоверность аналитических моделей для прогнозирования изменения механических свойств материалов корпусов реакторов и корректные процедуры применения моделей для оценки остаточного ресурса эксплуатирующихся корпусов реакторов также являются важным условием обеспечения безопасности работы корпусов ВВЭР.

В соответствии с Российскими стандартами для оценки состояния металла корпусов ВВЭР в процессе облучения используются нормативные зависимости: сдвиг критической температуры хрупкости () от дозы облучения (флюенса быстрых нейтронов, ()). В последние годы накоплен достаточно большой массив данных по радиационному охрупчиванию материалов корпусов реакторов. В соответствии с этими данными существующие нормативные зависимости не всегда консервативно описывают закономерности радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР. Надежная консервативная оценка радиационного ресурса материалов корпуса, возможна только на основании новых моделей, описывающих изменение от (). Важность решения этой задачи на сегодняшний день возрастает, поскольку организации, эксплуатирующие АЭС с ВВЭР, ставят вопрос об обосновании эксплуатации на период существенно выходящий за рамки проектного.

Основные качественные закономерности радиационного охрупчивания были выявлены еще в шестидесятых годах прошлого столетия в РНЦ «Курчатовский институт» (РНЦ КИ), в частности в работах А.А. Амаева, П.А. Платонова, Н.Ф. Правдюка. Было установлено, что радиационное охрупчивание тем больше, чем выше доза облучения: изменение свойств пропорционально флюенсу в степени , где . Нагрев и выдержка при температурах, более высоких, чем температура облучения, способствуют возврату свойств. Позднее в работах В.А. Николаева были получены первые систематические результаты по исследованию влияния температуры облучения и химического состава на радиационное охрупчивание конструкционных материалов. Однако опыт эксплуатации корпусов реакторов ВВЭР-440 первого поколения показал, что на основании этих, несомненно важных результатов, невозможно проводить адекватную оценку изменения свойств материалов корпусов реакторов. Для получения надежных прогнозов нужны достоверные количественные оценки. Большое число влияющих параметров (доза, скорость ее накопления, температура облучения, химический состав сталей) затрудняет решение задачи.

О важности и сложности проблемы, разработки и уточнения модели свидетельствует тот факт, что эта задача, постоянно находится в центре внимания специалистов по радиационному охрупчиванию корпусов реакторов не только в России, но и в других странах, например в США, Великобритании, Японии. Этой проблеме посвящено большое количество публикаций. Число публикаций и докладов, посвященных разработке новых моделей радиационного охрупчивания, растет в последние годы, поскольку не только в России, но и в других странах занимаются обоснованием возможности продления эксплуатации корпусов реакторов типа ВВЭР, PWR и BWR на период, выходящий за рамки проектного.

В последние годы в Институте реакторных материалов и технологий (ИРМТ) РНЦ КИ уделяется большое внимание разработке новых моделей для материалов корпусов реакторов ВВЭР. Основной целью является получение модели с хорошими прогнозными качествами. Достижение этой цели требует, чтобы модель была в максимальной степени обоснована с точки зрения результатов анализа данных из трех областей:

· Исследование влияния химических элементов, входящих в состав стали на упрочнение и охрупчивание под облучением.

· Анализ данных по исследованию эволюции тонкой структуры стали под облучением.

· Статистический анализ представительной базы данных.

Результаты анализа из этих трех областей позволяют получать более корректные модели радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов.

Актуальность диссертационной работы подтверждается выполнением ее в рамках научных договоров и контрактов РНЦ КИ, финансируемых российскими (Концерн РОСЭНЕРГОАТОМ, ФГУП ОКБ «ГИДРОПРЕСС») и зарубежными компаниями (Электрисити де Франс (EDF, Франция), международный научный центр Европейской комиссии (JRC-ЕC, Нидерланды)).

Целью настоящей работы является выявление и обоснование закономерностей радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 и обоснование процедуры применения моделей радиационного охрупчивания для оценки состояния металла корпуса реактора.

Для достижения указанной цели решались следующие задачи:

Первый блок задач посвящен исследованию влияния металлургических факторов и факторов, связанных с условиями облучения на закономерности радиационного охрупчивания:

1) Оценка влияния и на радиационное охрупчивание сталей ВВЭР-440/230.

2) Исследование влияния и на остаточное после отжига охрупчивание облученных материалов корпусов ВВЭР-440/230.

3) Особенности радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов в различных диапазонах флюенсов.

4) Роль эффекта флакса в радиационном охрупчивании материалов ВВЭР-440.

5) Исследование радиационно-индуцированных выделений в материалах ВВЭР-1000.

Второй блок задач направлен на решение вопросов, связанных с некоторыми аспектами применения зависимостей , разработанных для материалов к оценке состояния корпуса реактора, например определением стартовой точки для прогнозной зависимости.

6) Оценка распределения свойств в сварных швах ВВЭР-440 в необлученном и облученном состояниях.

7) Оценка распределения свойств в основном металле и сварных швах ВВЭР-1000 в исходном состоянии.

Научная новизна работы заключается в следующем:

o Выявлено взаимное влияния P и Cu на радиационное охрупчивание при первичном облучении и рекомендация о включении произведения концентраций P и Cu в модель первичного радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440.

o Обосновано отсутствие влияния общего содержания Cu на радиационное охрупчивание при повторном после отжига облучении материалов корпусов ВВЭР-440.

o Установлена зависимость остаточного охрупчивания материалов ВВЭР-440 от содержания P и Cu в широком диапазоне варьирования этих элементов.

o Выявлена фаза «перестаривания» в процессе радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов с повышенным содержанием Cu (0.1%).

o Выявлено влияния химического состава стали на пороговое значение флюенса, при котором наблюдается фаза «перестаривания».

o Обоснован вывод об изменении типа радиационно-индуцированных выделений с Cu-обогащенных на P-Mn-Si и уменьшении относительного вклада Cu-обогащенных преципитатов в радиационное охрупчивание при накоплении дозы облучения (выше 6Ч10¹⁹см^-2(Е0.5 МэВ)).

o Проведен анализ данных по исследованию радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов ВВЭР-1000.

o Обоснована оценка влияния химического состава сталей на плотность радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов ВВЭР-1000.

o Обоснованы оценка влияния химического состава сталей ВВЭР-440 на проявление эффекта «флакса» и учет эффекта флакса при оценке состояния облученного металла корпуса реактора.

o Произведена оценка распределения в сварных швах ВВЭР-440 в необлученном и облученном состояниях.

o Произведена оценка распределения свойств в сварных швах и обечайках ВВЭР-1000 в необлученном состоянии.

o Определено минимальное число испытываемых образцов в группе для корректного определения .

o Разработана идеология программы образцов-свидетелей для АЭС-2006.

o Разработана идеология оценки максимального значения деталей корпусов ВВЭР-1000 и АЭС-2006.

Практическая ценность.

Результаты, полученные в настоящей работе, были использованы для разработки новых моделей радиационного охрупчивания материалов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000, для оценки остаточного ресурса металла корпусов реакторов блоков № 1 и 2 Ровенской АЭС (Украина). Внедрены существенные изменения (по сравнению с последней версией для ВВЭР-1000) в программу образцов-свидетелей для строящихся блоков АЭС-2006. Новая идеология оценки максимального значения деталей корпусов будет использована для разработки нормативных документов по оценке исходного состояния металла корпусов реакторов ВВЭР-1000 и АЭС-2006. Организации, заинтересованные в результатах - ОАО ОКБ «ГИДРОПРЕСС» и ОАО «Концерн Энергоатом».

На защиту выносится следующее:

1. Закономерности взаимного влияния P и Cu на радиационное охрупчивание при первичном облучении и рекомендация включения произведения концентраций P и Cu в модель первичного радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440.

2. Обоснование отсутствия влияния общего содержания Cu на радиационное охрупчивание при повторном после отжига облучении.

3. Зависимость остаточного (после отжига облученных материалов корпусов ВВЭР-440) охрупчивания от содержания P и Cu в широком диапазоне варьирования этих элементов.

4. Результаты анализа влияния дозы облучения на радиационное охрупчивание материалов корпусов реакторов с повышенным содержанием Cu (выявление фазы «перестаривания»; влияние химического состава стали на пороговое значение флюенса, при котором наблюдается фаза «перестаривания»; вывод об изменении типа радиационно-индуцированных выделений с Cu-обогащенных на P-Mn-Si при обеднении матрицы по содержанию Cu под облучением и изменении относительного вклада Cu-обогащенных преципитатов на радиационное охрупчивание материалов корпусов реакторов ВВЭР-440).

5. Результаты анализа радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов ВВЭР-1000. Оценка влияния химического состава сталей на плотность радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов ВВЭР-1000.

6. Результаты анализа влияния химического состава сталей ВВЭР-440 на проявление «эффекта флакса» и учет «эффекта флакса» при оценке состояния металла корпуса реактора.

7. Комплекс результатов по исследованию распределения в сварных швах ВВЭР-440 в необлученном и облученном состояниях. Определение минимального числа испытываемых образцов в группе для корректного определения .

8. Комплекс результатов по исследованию распределения в сварных швах и обечайках ВВЭР-1000 в необлученном состоянии. Идеология программы образцов-свидетелей АЭС-2006.

9. Идеология оценки максимального значения критической температуры хрупкости для сварных швов и обечаек корпусов ВВЭР-1000 и АЭС-2006 в исходном состоянии.

Апробация работы

Основные результаты работы были обсуждены на международных конференциях МАГАТЭ по радиационному охрупчиванию материалов корпусов реакторов в 1997 (Владимир) и 2004 (Гусь Хрустальный), на международном симпозиуме ASTM по радиационному охрупчиванию материалов корпусов реакторов в 2002 (Туссон, США), на заседаниях международной группы по механизмам радиационного охрупчивания (IGRDM) в 2005 (Аркашон, Франция), 2006 (Цукуба, Япония), 2008 (Питсбург, США), на международных конференциях МНТК в 2005 (ОКБ ГИДРОПРЕСС) и в 2008 (Концерн РОСЭНЕРГОАТОМ), на международном симпозиуме МАГАТЭ по управлению ресурсом корпусов реакторов в 2007 (Шанхай, КНР), на международных конференциях в 2008 году (Прометей Санкт-Петербург) и (МИСиС, Москва), на семинарах в НИИАРе (Димитровград, 2004) и в ФЭИ (Обнинск, 2007), на международной конференции по продлению ресурса материалов корпусов реакторов в 2008 (Моль, Бельгия) и конференции ASME «Обеспечение энергией в третьем тысячелетии» в 2009 (Прага, Чехия).

Личный вклад автора

С 1993 года автор проводил работы в качестве ответственного исполнителя и руководителя ряда работ. Все работы по анализу данных, основные идеи новой версии программы образцов-свидетелей и разработка новой процедуры оценки максимального значения для деталей корпусов ВВЭР и АЭС-2006 в исходном состоянии, представленные в диссертационной работе, выполнены автором.

Публикации

По теме диссертации опубликовано 25 статей и более десятка отчетов.

Структура и объем диссертации

Диссертация изложена на 228 страницах и состоит из введения, семи глав, заключения, списка использованной литературы из 115 наименований. Работа содержит 63 таблицы и 117 рисунков.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность выявления влияния химического состава сталей, дозы облучения, скорости ее накопления на радиационное охрупчивание и актуальность разработки процедуры применения зависимостей для оценки состояния остаточного ресурса эксплуатирующихся корпусов реакторов.

В первой главе приведены сведения об изученных материалах и использованных методах исследования. Исследование закономерностей радиационного охрупчивания и распределения свойств в сварных швах ВВЭР-440 выполнено на материалах, химический состав которых представлен в таблице 1.

Исследование закономерностей радиационного охрупчивания материалов ВВЭР-1000 и распределения свойств в сварных швах и обечайках ВВЭР-1000 в необлученном состоянии выполнено на материалах, химический состав которых представлен в таблице 2.

Таблица 1 Содержание химических элементов в исследованных материалах корпусов реакторов ВВЭР-440

Маркировка	C	Mn	Si	Ni	Cr	Mo	V	Cu	P	S
МШ A (1)	0.04	1.04	0.51	0.22	1.41	0.5	0.2	0.18	0.051	0.016
МШ B (2)	0.03	0.98	0.52	0.23	1.29	0.5	0.18	0.16	0.039	0.015
МШ C (3)	0.04	1.07	0.56	0.22	1.42	0.5	0.19	0.16	0.034	0.018
МШ D (4)	0.03	1.02	0.52	0.24	1.32	0.49	0.17	0.24	0.040	0.015
МШ F (5)	0.01	0.09	0.31	0.09	1.61	0.45	0.2	0.13	0.011	0.028
МШ 502 (6)	0.03	1.23	0.5	0.13	1.41	0.48	0.18	0.14	0.028	0.013
ОМ Y1 (7)	0.17	0.46	0.21	0.11	2.74	0.69	0.31	0.10	0.014	0.022
ОМ X1 (8)	0.14	0.44	0.2	0.13	2.76	0.6	0.35	0.23	0.016	0.018
ОМ W1 (9)	0.19	0.46	0.2	0.13	2.78	0.65	0.33	0.24	0.027	0.037
ОМ 109868(10)	0.17	0.42	0.20	0.15	2.60	0.59	0.20	0,10	0,022	0.013
МШ 12 (11)	0.06	0.77	0.29	0.14	1.51	0.53	0.12	0,08	0,013	0.010
МШ 28 (12)	0.05	1.21	0.45	0.13	1.31	0.44	0.18	0,14	0,029	0.017
МШ 502 (13)	0.03	1.10	0.49	0.12	1.66	0.45	0.20	0.14	0.029	0.016
МШ А2 (14)	0,07	1,30	0,56	0,16	1,63	0,50	0,22	0,22	0,028	0,022
МШ 501(LP)(15)	0.04	1.12	0.39	0.13	1.42	0.49	0.19	0.16	0.027	0.013
МШ 37 (16)	0.06	1.32	0.20	0.15	1.11	0.38	0.20	0,13	0,036	0.011

Таблица 2 Химический состав сварных швов, и поковок ВВЭР-1000 результаты испытаний которых анализируются в настоящем отчете.

Материал	Содержание химических элементов, % вес
		C	Si	Mn	Cr	Ni	Cu	S	P	V	Mo
1	ОМ	0.17	0.29	0.47	2.24	1.34	0.05	0.014	0.009	0.09	0.51
2	МШ	0.08	0.26	0.74	1.80	1.77	0.07	0.013	0.006	0.02	0.64
3	Поковка 449278	0.17	0.32	0.42	2.05	1.35	0.11	0.010	0.010	0.08	0.53
4	Шов Рост. АЭС-2	0.05	0.26	0.96	1.51	1.27	0.02	0.005	0.004	н/о	0.65
5	ОМ Рост. АЭС-2	0.15	0.30	0.48	2.21	1.30	0.04	0.011	0.009	0.11	0.55
6	Сварной шов 7	0.07	0.39	0.77	1.65	1.07	0.03	0.004	0.008	н/о	0.58
7	Поковка 22	0.16	0.29	0.44	2.02	1.14	0.03	0.003	0.005	0.11	0.60

Во второй главе рассмотрены результаты исследования влияния P и Cu на радиационное охрупчивание при первичном и повторном после отжига облучениях.

Проведен анализ влияния концентрации и на изменение прочностных характеристик и стали под облучением в диапазоне флюенсов 3-5Ч10¹⁹см^-2 (Е0.5 МэВ). Использованная база данных характеризуется отсутствием корреляции между концентрациями и , что позволяет выявлять независимое влияние этих элементов на радиационное охрупчивание. Показано, что все закономерности изменения прочностных характеристик и совпадают. Как изменение прочностных характеристик, так и изменение при первичном и повторном облучениях зависят существенно от содержания . Содержание оказывает влияние на изменение свойств только при первичном облучении.

Сдвиг при повторном облучении линейно зависит от содержания . Сдвиг критической температуры хрупкости при первичном облучении линейно зависит от произведения концентраций и (рисунок 1).



Рисунок 1 Зависимость при первичном (а) и повторном (б) облучении (флюенс5Ч10¹⁹см^-2)

В третьей главе показано, что отжиг при температурах 460-500^оС является эффективным способом снижения радиационного повреждения даже для сварных швов с содержанием до 0.051% и до 0.24%. Критическая температура хрупкости после отжига превышает в среднем не более чем на 36^оС.

Остаточное после отжига упрочнение и охрупчивание не зависят от содержания и в диапазонах 0.029-0.053 % и 0.14-0.23 %, соответственно. При отжиге материалов с низким содержанием примесей происходит полное восстановление упрочнения и .

Эффективность возврата облученных материалов корпусов реакторов в результате отжига (475^оС, 100 часов) исследована на модельных сплавах с низким содержанием никеля (0.2%). Полученные результаты сопоставляли с аналогичными данными для материалов корпусов ВВЭР-440 (рисунок 2).

Рисунок 2 Зависимость остаточного охрупчивания от содержания меди для объединенного файла данных

Исследование модельных материалов показано следующее:

1) остаточное после отжига охрупчивание не зависит от содержания , что подтверждается данными исследований сталей ВВЭР-440.

2) остаточное после отжига охрупчивание тем больше, чем выше содержание . Диапазон концентраций , характерных для материалов корпусов ВВЭР-440/230 (0.14-0.24 %), по-видимому, невелик для обнаружения данного эффекта.

3) зависимость остаточного охрупчивания сталей ВВЭР-440 и модельных сплавов удовлетворительно описывается соотношением (рис. 2).

Исследование отжигов при температуре 500^оС показало, что увеличение продолжительности отжига от 200 до 1000 часов не приводит к заметным изменениям прочностных характеристик и облученных сталей. Следовательно, эффекты, связанные с образованием зернограничных сегрегаций, не оказывают значимого влияния на остаточное охрупчивание материалов корпусов реакторов ВВЭР-440.

В четвертой главе представлен анализ данных по исследованию закономерностей радиационного охрупчивания, опубликованных в литературе и полученных в ИРМТ РНЦ КИ. Показано, что при повышенном содержании (выше 0.1%) под облучением происходит образование Cu-обогащенных преципитатов, если содержание меди (менее 0.1%) будет происходить образование преципитатов иного типа (Mn-Ni-Si).

В формировании и эволюции под действием нейтронного облучения радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов реакторов можно выделить несколько стадий: образование выделений, увеличение размера и в некоторых случаях плотности, снижение плотности за счет поглощения более крупных преципитатов более мелкими, которое при определенных дозах облучения приводит к существенному снижению плотности. Перечисленные этапы характерны как для Cu-обогащенных, так и для Mn-Ni-Si выделений, но в разных диапазонах флюенсов.

Снижение плотности Cu-обогащенных преципитатов и увеличение их среднего размера происходит при некотором пороговом значении флюенса (F_П). Чем выше содержание химических элементов, атомы которых, вовлечены в формирование Cu-обогащенных преципитатов, тем выше пороговое значение F_П (Рисунок 3).



Рисунок 3 Пороговое значение флюенса, при котором наблюдается насыщение приращения предела текучести под облучением в зависимости от содержания Ni (а) и Mn (б) по результатам анализа данных из работы G.R. Odette

В материалах с высоким содержанием образование высокой плотности Cu-обогащенных преципитатов приводит к быстрому снижению концентрации Cu в матрице до значений, при которых уже не может происходить образование Cu-обогащенных преципитатов. Такое изменение химического состава матрицы приводит к образованию Mn-Ni-Si преципитатов в материалах с повышенным содержанием (Рисунок 4).

Рисунок 4 Содержание в матрице в зависимости от флюенса (по результатам работ P. Pareige, P.Auge и M. Miller)

Принципиальное отличие Cu-обогащенных и Mn-Ni-Si преципитатов заключается в различиях кинетики образования выделений: для Cu-обогащенных преципитатов характерна высокая плотность при достаточно низких дозах облучения (1Ч10¹⁹см^-2 (Е0.5 МэВ)) и повышение охрупчивания в основном за счет увеличения среднего размера; для Mn-Ni-Si - нарастание плотности выделений по мере накопления дозы облучения. Следствием этих различий является то, что параметры Cu-обогащенных преципитатов в большей степени зависят от плотности потока, а Mn-Ni-Si - в меньшей. Обоснован вывод о возможности немонотонного (в диапазоне 2-15Ч10¹⁹см^-2 (Е0.5 МэВ)) изменения свойств под облучением (рисунок 5) и снижении вклада меди в радиационное охрупчивание при повышении флюенса (4Ч10¹⁹см^-2 (Е0.5 МэВ)).



Рисунок 5 Сдвиг критической температуры материалов корпусов ВВЭР-440 хрупкости после облучения в широком диапазоне флюенсов

В пятой главе представлен анализ «эффекта флакса» для материалов корпусов ВВЭР-440. Актуальность исследования «эффекта флакса» связана с тем, что мониторинг состояния металла корпуса реактора ВВЭР-440 производится при помощи образцов-свидетелей, которые изготовлены из тех же материалов, что и облучаемые детали корпусов реакторов и облучаются в условиях максимально приближенных к условиям облучения металла корпуса реактора.

Образцы-свидетели располагаются внутри корпуса ближе к активной зоне, чем стенка корпуса реактора. В связи с этим плотность потока в местах облучения образцов-свидетелей существенно выше, чем для стенки корпуса реактора: в 10 раз в блоках с кассетами-экранами и в 20 раз в блоках без кассет экранов.

Для разработки процедуры корректного использования результатов испытаний образцов-свидетелей при оценке состояния металла корпусов реакторов выполнена работа по исследованию влияния плотности потока быстрых нейтронов на под облучением.

Исследование проведено на стали 15Х2МФА и ее сварных соединениях и направлено на оценку влияния плотности потока быстрых нейтронов на изменение свойств корпусных сталей под облучением в том диапазоне плотностей потоков быстрых нейтронов, который характерен для мест облучения образцов-свидетелей и стенки корпуса, а именно: ~10¹¹ - 10¹²см^-2с^-.

Одна из основных трудностей, возникающих при постановке экспериментов по исследованию эффекта флакса, связана с тем, что облучение в условиях низкой плотности потока быстрых нейтронов («низким» флаксом) для накопления флюенсов, при которых отчетливо проявляется радиационное упрочнение и радиационное охрупчивание, требует облучения в течение продолжительных промежутков времени. Это делает эксперименты очень длительными и дорогостоящими. В данном случае образцы были установлены на облучение в 1987 году, и эксперимент проводился в течение 18 лет с периодическим извлечением и исследованием образцов. В связи с этим результаты такого эксперимента являются уникальными.

Работа была инициирована лабораторией конструкционных материалов РНЦ КИ и Отделением № 10 ЦНИИКМ «Прометей». В каналы для образцов-свидетелей блока № 2 Армянской АЭС (флакс ~3 10¹²см^-2с^-1, Е0.5 МэВ («высокий флакс») и блока №1 Ровенской АЭС (флакс ~4 10¹¹см^-2с^-1, Е0.5 МэВ («низкий флакс»)) были установлены на облучение образцы различных по химическому составу материалов корпусов ВВЭР-440 ((10)ч(16) из таблицы 1).

Результатом работы является выработка рекомендаций о необходимости учета эффекта флакса при использовании результатов исследования образцов-свидетелей для оценки состояния металла корпуса реактора ВВЭР-440/213 в зависимости от химического состава.

Исследованы штатные сварные швы и одна проба основного металла, изготовленные на Ижорском заводе, имеющие близкий базовый состав и существенно различающиеся по содержанию (0.013-0.036%) и (0.08-0.18%). Сварные швы с различным содержанием и выбраны для того, чтобы оценить эффект флакса для материалов, существенно отличающихся по радиационной стойкости.

Все материалы были облучены «высоким» и «низким» флаксом. В процессе облучения образцы располагались в каналах для образцов-свидетелей на «плато» нейтронного потока, по отношению к аксиальному распределению плотности потока быстрых нейтронов. Температура облучения во всех случаях составляла 270^оС. На рисунке 6 схематически показана матрица экспериментальных данных и приведены диапазоны флюенсов и флаксов, в которых проводился эксперимент.

Рисунок 6 Значения флюенсов и флаксов в каналах для образцов-свидетелей ААЭС-2, РАЭС-2, РАЭС-1 и на стенке корпуса реактора

Для оценки механических свойств исследуемых материалов до и после облучения были использованы значения , определенные в соответствии с РДЭО 0598-2004. Результаты испытаний основного металла 109868 и сварных швов 12, 28, А2 представлены на рисунке 7 в координатах: флюенс - .



Рисунок 7 Сдвиг основного металла 109868 -0.022% и -0.10% (а), сварного шва 12 -0.013% и -0.08% (б), сварного шва 28 -0.028% и -0.14% (в) и A2 -0.027-0.028% и -0.16-0.22% (г) после облучения в условиях «высокого» и «низкого» флакса

Для металла сварных швов 12 и 37 не для всех облученных состояний возможно определение в соответствии с РДЭО 0598-2004 из-за снижения уровня верхнего шельфа ниже критериального значения энергии 71 Дж. Для того, чтобы проанализировать весь массив данных, экспериментальные результаты металла сварных швов 12 и 37 были представлены в координатах: флюенс - уровень верхнего шельфа () (рисунок 8).



Рисунок 8 Значения (а) сварного шва 12 -0.013% и -0.08% (а) и шва 37 -0.036% и -0.13% после облучения в условиях «высокого» и «низкого» флакса

Визуальная экспертная оценка данных, представленных на рисунках 7 и 8, показывает, что для основного металла 109868 и сварного шва 12 сдвиг критической температуры хрупкости не имеет существенных различий после облучения «высоким» и «низким» флаксом. Снижение величины верхнего шельфа сварного шва 12 в результате облучения в условиях «высокого» и «низкого» флакса также отличается незначимо.

При облучении «высоким» и «низким» флаксом сварных швов 28, А2 как показано на рисунке 7 значения после облучения низким флаксом превышают значения после облучения высоким флаксом в некоторых диапазонах флюенсов. Снижение величины верхнего шельфа сварного шва 37 (рисунок 8) в результате облучения в условиях «высокого» флакса существенно меньше, чем при облучении «низким» флаксом в некоторых диапазонах флюенсов.

Для решения вопроса о необходимости учета «эффекта флакса» были проведены количественные оценки значимости эффекта флакса. Матрица экспериментальных данных по облучению пяти корпусных сталей состоит из 54 экспериментальных точек (значений ). Количество экспериментальных точек для разных групп данных представлено в таблице 3.

Таблица 3Количество экспериментальных точек для разных групп данных (n).

Материал	P	Cu	Облучение	Исходное сост.
	%	«низким»флаксом	«высоким»флаксом
ОМ 109868	0.022	0.10	5	6	1
МШ 12	0.013	0.08	4	3	1
МШ 28+502	0.028	0.14	6	4	1
МШ А2+LP	0.028	0.18-0.22	7	4	1
МШ 37	0.038	0.13	4	6	1
Общее число экспериментальных точек	54

Анализ экспериментальных данных проводился с использованием статистических методов обработки. Рассматривался набор парных данных Т_Кi, F_i, где Т_Кi - значение сдвига для одного материала после облучения флюенсом быстрых нейтронов F_i, i=1,…n - номер эксперимента по облучению. В данном случае F_i является независимой переменной, а, Т_Кi - зависимой переменной.

Задача «наилучшей» аппроксимации набора наблюдений Т_Кi, F_i, решалась следующим образом. В качестве функции, описывающей зависимость Т_К=(F), была выбрана степенная функция Т_К=. Параметры и оценивались методом наименьших квадратов (МНК) по наблюдениям .

Данные были сгруппированы по следующему принципу: в одну группу помещали наблюдения, относящиеся к одному материалу и имеющие одинаковый уровень флакса. Для каждой группы данных оценивали коэффициенты и .

Чтобы выяснить, является ли существенным различие между моделями, описывающими данные с «высоким» и «низким» флаксом для одного материала, был использован тест Чоу (Chow). Статистический тест Chow, называемый также тестом проверки устойчивости модели или отсутствия структурных изменений, проверяет гипотезу о совпадении соответствующих коэффициентов двух моделей. В таблице 4 представлены результаты статистического анализа.

Таблица 4 Результаты статистического анализа экспериментальных значений , полученных при облучении в условиях «высокого» и «низкого» флакса

Материал	F	P-значение
ОМ 109868	0.82	0.47 0.05
МШ 12	0.65	0.56 0.05
МШ 28	8.14	0.03 0.05
МШ А2	6.15	0.02 0.05

При проверке гипотезы о том, что экспериментальные значения Т_К описываются одной и той же моделью после облучения «высоким» и «низким» флаксами, получается Р-значение равное 0.47 и 0.56 для основного металла 109868 и сварного шва 12 соответственно. Это означает, что при облучении «высоким» и «низким» флаксом основного металла 109868 различие в значениях Т_К для одного и того же значения флюенса статистически незначимы в рамках использованной модели (аналогично для сварного шва 12).

Таким образом, зависимости Т_К=(F) при облучении «высоким» и «низким» флаксами для основного металла 109868 (P-0.022%, Cu-0.10%) описываются одной моделью и значения Т_К для одного и того же значения флюенса существенно не различаются (на 5%-ном уровне значимости) (аналогично для сварного шва 12 (P-0.013%, Cu-0.08%)). Эффект флакса для этих материалов не обнаружен для исследованных плотностей потоков быстрых нейтронов.

При проверке гипотезы о том, что экспериментальные значения Т_К сварного шва 28, облученных в условиях «высокого» и «низкого» флакса описываются одной и той же моделью, получается Р-значение=0.03. Это означает, что при облучении «высоким» и «низким» флаксами сварного шва 28 различие в значениях Т_К для одного и того же значения флюенса статистически значимы. Аналогичный результат получен для сварного шва А2 (P-0.028%, Cu-0.22%) Р-значение=0.02.

Таким образом, зависимости Т_К=(F) при облучении «высоким» и «низким» флаксами для сварного шва 28 описываются разными моделями и значения Т_К для одного и того же значения флюенса имеют существенные различия (на 5%-ном уровне значимости). Аналогично для сварного шва А2. При исследованных плотностях потоков быстрых нейтронов эффект флакса для этих материалов значим.

Для сварного шва 37 невозможно построить зависимость Т_К=(F). Это связано с низкими значениями уровня верхнего шельфа после некоторых режимов облучения (44ч69 Дж). Для анализа данных облученного «высоким» и «низким» флаксами сварного шва 37 используется зависимость =(F). Изменение при увеличении дозы облучения имеет достаточно сложный характер (с двумя точками перегиба) и для =(F) трудно подобрать адекватную форму функциональной зависимости (рисунок 8). В связи с этим вывод о различиях в степени деградации металла сварного шва 37 при облучении в условиях высокого и низкого флакса был сделан на основании качественной оценки данных, представленных на рисунке 8. На этом рисунке показано, что в диапазоне флюенсов 0ч1.0 и 1.5Ч10²⁰ см^-2 отчетливо прослеживается тенденция, которую можно сформулировать следующим образом: дозы, при которых происходит снижения сварного шва 37 ниже критериального уровня 71 Дж меньше при облучении «низким» флаксом, чем при облучении «высоким» флаксом. Таким образом, при исследовании сварного шва 37 после облучения в условиях «высокой» и «низкой» плотности потока быстрых нейтронов эффект флакса установлен. В таблице 5 представлены результаты с точки зрения выявления эффекта флакса.

Таблица 5 Результаты исследования «эффекта флакса»

Материал	Содержание фосфора, %	Содержание меди, %	Эффект флакса
МШ 12	0.013	0.08	нет
ОМ 109868	0.022	0.10	нет
МШ 37	0.038	0.13	есть
МШ 28	0.028	0.14	есть
МШ А2	0.028	0.18	есть

Для статистической оценки полученных данных можно использовать модель с фиктивной переменной. В качестве фиктивной переменной в данном случае следует ввести параметр оценки эффекта флакса (). В данном случае:=0, если эффект флакса не установлен; =1, если эффект флакса установлен.

Анализ данных, представленных в таблице 5, показывает, что для полученной выборки коэффициент корреляции между содержанием и содержанием положителен и достаточно высок. Он равен 0.63. Это означает, что для выявления влияния и на проявление эффекта флакса этот набор данных не подходит. Статистический тест с использованием фиктивных переменных показывает, что, начиная с определенного значения концентрации (или ) наблюдается проявление «эффекта флакса».

Этот недостаток (корреляция между содержанием и ) характерен для групп экспериментальных данных материалов ВВЭР-440 и связан с тем, что в подавляющем большинстве случаев исследуемые штатные материалы корпусов реакторов ВВЭР-440 либо имеют низкое содержание и , либо высокое содержание и .

Наиболее убедительные результаты по оценке эффекта флакса, представлены в работах G.R. Odette и T. Williams и указывают на существенное влияние концентрации . Модель, связывающая «эффект флакса» с повышенным содержанием наиболее детально разработана.

В соответствии с этой моделью эффект флакса ожидается в частности в низконикелевых сталях с высоким содержанием (0.12-0.15 %). Этот эффект экспериментально достаточно подробно изучен в области низких доз до 110¹⁹, см^-2 (Е1 МэВ). Эффект флакса связан с образованием -обогащенных преципитатов. Он проявляется в том, что уменьшение плотности потока вызывает усиление охрупчивания при равных дозовых нагрузках. Исследования тонкой структуры облученных в условиях «высокого» и «низкого» флакса сталей показали, что при облучении «низким» флаксом размер -обогащенных преципитатов выше при одинаковой их плотности T. Williams, D. Ellis, W. O`Connell., Dose Rate Effects in High and Low Nickel welds., Conference Proceedings “ Workshop on Dose Rate Effects in Reactor Pressure Vessel Materials, Olympic Valley, CA, 2001. В сталях с содержанием менее 0.1% не происходит образование -обогащенных преципитатов. В этих материалах образуются преципитаты, обогащенные Mn, Si и другими элементами в зависимости от химического состава. Эти преципитаты отличаются не только своим химическим составом, но и зависимостью их плотности от флюенса.

Учитывая все выше сказанное, в данной работе был сделан вывод о том, что содержание в металле корпусов реакторов ВВЭР-440 значимо влияет на проявление эффекта флакса в исследованном диапазоне плотностей потоков быстрых нейтронов. Как показано на рисунке 9, при создании модели зависимости для материалов корпусов реакторов ВВЭР-440 с содержанием ?0.1% влияние эффекта флакса можно не учитывать. Таким образом, при разработке моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440 эффект флакса необходимо учитывать в том случае, если содержание в стали превышает уровень 0.1%.

Рисунок 9 Основные результаты исследования эффекта флакса

Как было показано в третьей главе при определенных, достаточно небольших дозах (по сравнению с ресурсными для корпусов реакторов) наблюдается смена механизмов охрупчивания в материалах с повышенным содержанием меди. Вклад -обогащенных преципитатов в изменение свойств снижается и большую роль начинает играть механизм, связанный с образованием преципитатов типа . Действительно в работе M. Miller, K. Russel, APFIM characterization of high phosphorus Russian RPV weld., Applied surface science, 94/95 (1996) 378-383, опубликованной в 1996 году помимо -обогащенных преципитатов в сварном шве ВВЭР-440 (шов 37, медь-0.13%) были обнаружены преципитаты, которые не содержат атомы . В состав этих преципитатов входят атомы , , и .

Смена лидирующего механизма радиационного охрупчивания связанная с понижением концентрации в твердом растворе, должна происходить и при облучении «высоким» флаксом, только с некоторым отставанием по дозе облучения. В этом случае зависимость от флюенса также носит немонотонный характер (рисунок 5).

Немонотонный характер зависимости от флюенса приводит к тому, что в диапазоне флюенсов 00.5Ч10²⁰ см^-2 эффект флакса проявляется в более высоких значениях после облучении в условиях более «низкой» плотности потока быстрых нейтронов. При флюенсах близких к 0.51.0Ч10²⁰ см^-2 значения могут совпадать после облучения «высоким» и «низким» флаксами, как показано на рисунке 7в.

Такими «пересечениями» экспериментальных данных, по-видимому, можно объяснить противоречивость информации, имеющейся в опубликованных источниках, об экспериментальных результатах по исследованию эффекта флакса. Ограниченный набор данных может вводить в заблуждение, если эти данные получены в диапазоне флюенсов, для которого значения совпадают после облучения «высоким» и «низким» флаксами.

Сдвиг под облучением зависит от большего числа факторов: от дозы облучения, химического состава стали и характеристик условий облучения. Следует кратко рассмотреть роль каждого из факторов в изменении значения под облучением. Принято считать, что для данного материала при неизменных условиях облучения увеличение флюенса сопровождается повышением . Как было показано выше, это утверждение не во всех случаях верно. Для оценки материалов корпусов реакторов под облучением немонотонностью зависимости можно пренебречь, аппроксимировав зависимость, например степенной функцией. Это проиллюстрировано на рисунке 10 на примере аппроксимации результатов испытаний образцов-свидетелей РАЭС-1 степенной функцией, которая обладает свойством монотонности.



Рисунок 10 Пример монотонной модели, удовлетворительно описывающей немонотонное поведение под облучением

Химический состав. Известно, несколько химических элементов, входящих в состав материалов ВВЭР-440, которые значимо влияют на склонность к радиационному охрупчиванию, например, Ni, Mn, Si, P, Cu и др. Колебания базового химического состава сварных швов ВВЭР-440 невелики. При разработке моделей охрупчивания под облучением материалов корпусов реакторов обычно используются методы статистической оценки параметров моделей. Поскольку изменение содержания, например , или в пределах марочного состава сталей ВВЭР-440 не оказывает существенного влияния на , выявить их влияние невозможно в рамках базы данных материалов ВВЭР-440. Для решения практических задач применительно к материалам корпусов реакторов ВВЭР-440 это не требуется.

Особое место среди перечисленных химических элементов занимают P и Cu. Изменение их содержания (от 0.010 до 0.038% для P и от 0.04 до 0.22% для Cu) оказывает существенное влияние на радиационную стойкость материалов ВВЭР-440. Фосфор и медь являются химическими элементами, которые определяют чувствительность стали к охрупчиванию под облучением для данного класса материалов. Аналогичное утверждение справедливо применительно к основному металлу корпусов ВВЭР-440. Содержание P и Cu определяют форму функциональной зависимости . При фиксированном значении флюенса и других параметрах облучения содержание P и Cu в стали определяют максимально возможное значение , то есть форму функциональной зависимости от дозы облучения.

Плотность потока быстрых нейтронов. Для материалов с повышенным содержанием важно учитывать плотность потока, при которой происходит облучение. Сопоставление экспериментальных значений результатов сварных швов 28, А2 и 37, для которых эффект флакса значим, показывают следующее: форма функциональной зависимости не изменятся при увеличении плотности потока быстрых нейтронов от 10¹¹ до10¹² см^-2с^-1. При облучении в условиях «низкого» флакса: происходит сдвиг кривой в область меньших значений флюенса. Численная величина этого сдвига составляет 510¹⁹см^-2.

На рисунке 11 представлены экспериментальные значения , полученные при облучении в условиях «высокого» флакса в координатах (-510¹⁹) см^-2 и экспериментальные значения , полученные при облучении в условиях «низкого» флакса в истинных координатах для сварных швов 28 и А2. Сопоставление рисунков 11а и 11б показывает следующее. Перенос экспериментальных значений сварного шва 28, полученных после облучения «высоким» флаксом по оси флюенсов на величину 510¹⁹см^-2 позволяет получить экспериментальные значения для облучения «низким» флаксом. При повторении этой операции для сварного шва А2 получаются завышенные значения для облучения «низким» флаксом в области флюенсов 810¹⁹см^-2.



Рисунок 11 Реконструкция значений сварных швов (а) 28 (-0.028%, -0.14%) и (б) А2 (-0.027-0.028%, -0.16-0.22%) для облучения «низким» флаксом из экспериментальных значений, полученных при облучении «высоким» флаксом

Данные, представленные на рисунке 11, подтверждают предположения, высказанные выше: форма функциональной зависимости не изменятся. При облучении в условиях «низкого» флакса: происходит сдвиг значений в область меньших значений флюенса. Численная величина этого сдвига составляет 510¹⁹см^-2 для исследованных материалов. Как было сказано выше, для одной и той же дозы облучения в материалах с повышенным содержанием , облученных в условиях низкой плотности потока размер -обогащенных преципитатов выше. Учитывая изложенное в третьей главе: образование высокой плотности и затем увеличение размеров преципитатов, можно сказать, что при снижении плотности быстрых нейтронов состояние с некоторым фиксированным средним размером преципитатов достигается при более низких флюенсах. Этот факт также подтверждает правильность использованных в настоящей работе предположений и выводов.

Показано следующее:

· При разработке моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440 эффект флакса необходимо учитывать в том случае, если содержание меди в стали превышает уровень 0.1%.

· Снижение плотности потока быстрых нейтронов от 10¹² до10¹¹ см^-2с^-1 приводит к смещению экспериментальных величин в область более низких значений флюенса. Численная величина этого сдвига составляет 510¹⁹см^-2.

В шестой главе представлены результаты исследования радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов реакторов ВВЭР-1000, проведенного совместно с ORNL (США) методом атомной зондовой томографии (АРТ). Его основные результаты опубликованы в статье M.K. Miller, A.A. Chernobaeva, Y.I. Shtrombakh, K.F. Russell, R.K. Nanstad, D.Y. Erak, O.O. Zabusov., Evolution of the nanostructure of VVER-1000 RPV materials under neutron irradiation and post irradiation annealing., Journal of Nuclear Materials 385 (2009) 615-622.

В качестве объекта исследования выбраны два материала: основной металл (ОМ) и сварной шов (МШ). Химический состав ОМ (1) и МШ (2) представлен в таблице 2. На рисунке 12 для основных химических элементов показан диапазон варьирования для штатных сварных швов и поковок ВВЭР-1000. Точкой в виде шарика обозначено содержание элемента в исследуемых материалах. Химический состав исследованных материалов типичен для основного металла и сварных швов ВВЭР-1000. Содержание в основном металле - на верхнем пределе диапазона штатных составов для основного металла и близоко к максимальным значениям для сварных швов. Содержание - среднее значение для штатных сварных швов и поковок ВВЭР-1000.



Размещено на http://www.allbest.ru/

Размещено на http://www.allbest.ru/

Рисунок 12 Диапазон химических составов материалов ВВЭР-1000 и состав исследованных материалов

ORNL облучал образцы основного металла и металла сварного шва в исследовательском реакторе Ford Мичиганского университета. РНЦ КИ проводил облучение в реакторе НВАЭС-5. Условия облучения представлены в таблице 6. Значения флюенсов и плотностей потоков быстрых нейтронов в таблице 6 соответствуют среднему арифметическому для группы образцов.

Таблица 6 Условия облучения

Материал	Облучение	,оС	1018 см-2	1012см-2с-1
	Реактор Ford (1)	2882	24	0.4
ОМ	ВВЭР-1000 (2)	2902	95	2-4
	ВВЭР -1000 (3)	2902	149	2-4
	Реактор Ford (4)	2882	24	0.4
МШ	ВВЭР-1000 (5)	2902	52	2-4
	ВВЭР -1000 (6)	2902	65	2-4
	ВВЭР -1000 (7)	2902	115	2-4

Испытания образцов Шарпи в необлученном состоянии были выполнены в РНЦ КИ и в ORNL. Статистический анализ объединенного файла данных c использованием теста Chow показал, что данные испытаний ОМ, полученные в двух лабораториях можно описать одной кривой на 5% уровнем значимости (Р-значение=0.620.5). Аналогичный результат был получен для МШ (Р-значение=0.620.5). Это показывает, что результаты испытаний, которые проводили в РНЦ КИ и в ORNL хорошо сопоставимы. Следовательно, данные, полученные в ORNL для облучения низким флюенсом можно включить в массив данных РНЦ КИ. Оценка прочностных характеристик ввсвех состояниях была произведена в РНЦ КИ. Испытания стандартных образцов Шарпи для состояний (2), (3), (5), (6) и (7) выполнены в РНЦ КИ.

Упрочнение под облучением оценивали изменением предела текучести (). Охрупчивание оценивали значениями . Исследования радиационно-стимулированных выделений в ОМ и МШ для всех облученных состояний были проведены M.K. Миллером в ORNL с использованием атомного зонда с локальным электродом (LEAP^®).

Первоначально из половинок испытанных облученных образцов Шарпи в РНЦ КИ были вырезаны заготовки размером 0.50.510 мм. Эти заготовки были отправлены в ORNL. Образцы для исследований были получены путем электро-полировки этих заготовок. Были использованы следующие параметры эксперимента: температура образцов была 60К, pulse fraction - 0.2 и pulse repetition rate -200 kHz. Все концентрации, оцененные при АРТ анализе приведены в атомных процентах. Показатели изменения свойств представлены на рисунке 13, а соотношение между и - на рисунке 14.



Рисунок 13 Изменение (а) и (б) под облучением

Рисунок 14 Соотношение между изменением предела текучести и сдвига критической температуры хрупкости под облучением

Исследования методом APT облученных образцов ОМ и МШ показали на...