Обоснование моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов и процедуры их применения для оценки состояния эксплуатирующихся корпусов реакторов

Рисунок 15 Средняя концентрация профилей 30 преципитатов от центра масс в металле МШ после облучения флюенсом 11.5Ч10¹⁹ см^-2(Е0.5 МэВ)



Рисунок 16 Химический состав выделений в МШ после облучения флюенсом 11.5Ч10¹⁹ см^-2. Данные отсортированы по возрастанию размеров.

Белым цветом обозначено железо (одна вертикальная полоса соответствует одному выделению)

Рисунок 17 Параметры выделений: средний размер (а) плотность (б)

Плотность преципитатов возрастает при увеличении дозы облучения. Для сопоставимых по дозе облучения состояний плотность преципитатов в МШ существенно выше, чем в ОМ. Различие в плотности преципитатов ОМ и МШ увеличивается при увеличении дозы облучения.

Изменение упрочнения и охрупчивания (рисунок 14) показывает, что при облучении до флюенсов 0.5-1.010²⁰ см^-2 (Е0.5 МэВ) основным механизмом вызывающим охрупчивание является упрочнение.

Анализ радиационного охрупчивания материалов с низким содержанием и и повышенным (1%) содержанием показывает, что наибольшее влияние на радиационное охрупчивание таких материалов оказывает содержание и . Как показано на рисунке 17 изменение содержания и , а также флюенса не оказывает существенного влияния на размер выделений. Таким образом, основным фактором, эффективно воздействующим на изменение свойств, является повышение плотности радиационно-индуцированных выделений.

Результаты, представленные на рисунке 13 показывают, что повышение содержания от 1.26 до 1.74%, а от 0.46 до 0.74% приводит к повышению в 2.5 раза и увеличению предела текучести приблизительно в два раза после облучения флюенсом 110²⁰ см^-2. Существенное различие наблюдается в плотности преципитатов. Для приблизительно равных доз облучения 1.010²⁰ см^-2 (Е0.5 МэВ) плотность преципитатов в металле сварного шва в два раза выше, чем в основном металле. Очевидно, что содержание и оказывает существенное влияние на плотности выделений, так как содержание и других элементов в исследованных материалах практически одинаково.

Для установления количественных характеристик влияния и данных только по двум материалам недостаточно. В связи с этим полученный файл данных был расширен за счет включения данных из работы П. Оже, С. Вэлзел, Д. Блаветт и П. Парэйдж, посвященной исследованию образцов стали Chooz-А (таблица 7).

Таблица 7 Химический состав (вес.% и ат.%,) корпусной стали Chooz-А (П.Оже и др.)

	С	S	P	Si	Cr	Mo	Mn	Ni	V	Al	Co	Cu
вес.%	0.16	0.005	0.012	0.32	0.16	0.39	1.26	0.57	0.02	0.024	0.02	0.09
ат.%	0.74	0.009	0.021	0.63	0.17	0.22	1.26	0.53	0.02	0.049	0.018	0.078

Для стали Chooz-А было выполнено исследование выделений для четырех облученных состояний. В таблице 8 представлен усредненный состав, а в таблице 7 - средний размер и плотность выделений.

Таблица 8 Концентрация атомов химических элементов в выделениях (П.Оже и др.)

Элемент	Si	Ni	Mn	Cu	Fe
ат.%	4.8±0.7	3.6±0.6	3.8±0.7	0.9±0.3	баланс

Таблица 9 Средний размер и плотность радиационно-индуцированных выделений в стали Chooz-А (П.Оже и др)

Флюенс Ч 1019, н/см2 (Е1МэВ)	Размер, нм	Плотность Ч 1017, см-3
2.5	3	3
6.6	3	5
12	4	9
16	3	11

После облучения различными флюенсами в стали Chooz-А, обнаружен один и тот же тип выделений, размер и состав которых остается неизменным. С увеличением флюенса возрастает только плотность кластеров. Радиационно-индуцированные выделения в этой стали так же, как в сталях ВВЭР-1000 относятся к типу -выделений. Следовательно, использование данных для стали Chooz-А корректно для выяснения эффекта и на плотность радиационно-индуцированных выделений в сталях с низким содержанием .



Рисунок 18 Плотность радиационно-индуцированных выделений трех облученных сталей

Для того, чтобы упростить решение задачи были приняты следующие допущения:

o плотность выделений в сталях с низким содержанием линейно зависит от флюенса;

o влияние концентрации не оценивалось, так как диапазон изменения содержания кремния весьма невелик: от 0.26 до 0.32%.

Качественный анализ рисунка 19 показывает, что при уменьшении содержания Mn в 2.7 раза, и увеличении Ni в 2.4 раза плотность выделений увеличилась практически в три раза. При снижении содержания Mn в 1.7 раза и увеличении содержания Ni в 3.1 раза, плотность выделений увеличилась в 8 раз. Если эффект от Ni и от Mn был бы одинаков, плотность выделений в первом случае изменилась бы незначительно, а во втором случае увеличилась меньше, чем в восемь раз. Очевидно, что Ni в большей степени влияет на плотность преципитатов, чем Mn. Была произведена оценка параметров в следующих моделях для плотности преципитатов ():

(1)

(2),

где - оцениваемые параметры, и - содержание никеля и марганца соответственно, - флюенс Ч10^-18см^-2.

Идея соотношения (1) заключается в том, что влияние Mn и на плотность выделений независимо. Идея соотношения (2) заключается в том, что присутствие в твердом растворе одного из этих элементов усиливает эффект от другого на радиационное охрупчивание. Оценка параметров моделей проводилась с использованием эконометрического пакета «EViews».

Таблица 8 Оценка параметров и для модели (1)

Dependent Variable: NV
Method: Least Squares
Sample: 1 14
Included observations: 14
NV=(C(1)*NI +C(2)*MN)*F
	Coefficient	Std. Error	t-Statistic	Prob.
C(1)	0.014152	0.001681	8.417327	0.0000
C(2)	-0.003476	0.001296	-2.683457	0.0199
R-squared	0.769815	Mean dependent var	0.985714
Adjusted R-squared	0.750633	S.D. dependent var	0.941241
S.E. of regression	0.470024	Akaike info criterion	1.459498

P-значения для оценки параметров и ниже 0.05, что указывает на высокую значимость коэффициентов. Однако отрицательное значение параметра противоречит здравому смыслу, поскольку повышение содержания Mn приводит к увеличению плотности выделений при прочих равных условиях. В связи с этим модель (1) отвергается, как физически несостоятельная.

В таблице 9 приведены абсолютные значения параметров и их статистические характеристики для модели (2).

Таблица 9 Оценка параметров и для модели (2)

Dependent Variable: NV
Method: Least Squares
Sample: 1 14
Included observations: 14
Convergence achieved after 7 iterations
NV=C(3)*NI^(C(4))*MN*F
	Coefficient	Std. Error	t-Statistic	Prob.
C(3)	0.010942	0.001092	10.01665	0.0000
C(4)	2.263819	0.184416	12.27559	0.0000
R-squared	0.892050	Mean dependent var	0.985714
Adjusted R-squared	0.883054	S.D. dependent var	0.941241
S.E. of regression	0.321879	Akaike info criterion	0.702283

Параметры в соотношении (2) имеют высокую значимость, так как Р-значения для них 0.05. Модель (2) имеет вид:

(3).

Рисунок 19 Значения в соответствии с соотношением (3) в зависимости от флюенса

На рисунке 19 представлены значения в зависимости от флюенса. «Остатки» симметричны относительно прямой во всем диапазоне флюенсов, что указывает на удовлетворительные качества модели.

В соответствии с дислокационно-упрочняющей моделью изменение предела текучести пропорционально корню квадратному из произведения плотности выделений на их диаметр: . Поскольку средний размер преципитатов одинаков для основного металла и сварного шва и не зависит от флюенса, можно считать, что . Данные, полученные в настоящей работе, показывают, что вид соотношения между изменением плотности преципитатов и пределом текучести не изменяется существенно при замене влияющего фактора с на (Рисунок 20).

Рисунок 20 Соотношение между изменением предела текучести и плотностью преципитатов

Исследования эволюции тонкой структуры материалов корпусов реакторов ВВЭР-1000 показали, что под облучением образуются выделения, обогащенные атомами Ni, Mn и Si. Обогащения атомами Cu не наблюдается. Химический состав и размер выделений не зависит от флюенса. Плотность выделений существенно зависит от флюенса, а также от содержания в стали Ni и Mn. Плотность выделений можно оценить соотношением . Приращение предела текучести линейно зависит от плотности преципитатов. Марганец, никель, кремний, фосфор и медь являются химическими элементами, которые могут значимо влиять на процессы, происходящие в корпусных материалах ВВЭР-1000 под облучением. Следовательно, они должны входить в число объясняющих факторов при разработке модели .

В седьмой главе показано, что разработка процедуры применения аналитических моделей радиационного охрупчивания для оценки остаточного ресурса корпуса реактора является сложной научной и технической задачей. Для корректного решения этой задачи следует учитывать, что условия эксплуатации корпуса реактора несколько отличаются от условий, в которых облучаются любые образцы, включая образцы-свидетели, например по плотности потока быстрых нейтронов. Кроме того, любая деталь корпуса реактора является крупногабаритной, например сварной шов ВВЭР-440 имеет высоту (толщина стенки корпуса) 0.14 м, внешний диаметр - 3.56 м, а внутренний диаметр - 3.84 м. Естественно, что свойства в двух различных точках штатных изделий неодинаковы. металл сварной шов флюенс

Учет различий в плотности потока был рассмотрен в пятой главе. В седьмой главе рассмотрены результаты проведения оценок распределения свойств в крупногабаритных изделиях и учета неоднородности свойств для оценки состояния металла корпуса реактора.

Для низколегированной малоуглеродистой стали, из которой изготовлены корпуса ВВЭР, характерна достаточно сложная структура. Структура стали зависит от химического состава, температурно-деформационных параметров изготовления изделия и режима термической обработки. Как было упомянуто выше, фрагменты корпусов ВВЭР, такие как обечайка (основной металл) и кольцевой сварной шов имеют достаточно крупные габариты.

Учитывая размеры изделия, технологию изготовления (в частности обечайки) сложную фазовую и зеренную структуру, разумно предположить, что металл сварных швов и обечаек негомогенен. Это может быть причиной неоднородности механических свойств. Иными словами при проведении механических испытаний следует ожидать разброса данных.

Причинами разброса данных могут быть различные факторы, которые условно можно разделить на две группы:

А) поддающиеся учету факторы, такие как:

1) Неоднородность химического состава;

2) Неоднородность структуры, обусловленная технологий производства;

3) Различия в скорости охлаждения в процессе термической обработки в различных зонах сварного шва или обечайки;

4) Факторы, связанные с проведением испытаний, вносящие систематические ошибки.

Б) случайные факторы, не поддающиеся систематизации.

В разделе 7.1 представлен анализ доступных данных по оценке распределения свойств в металле сварных швов и поковок. Поскольку основной массив данных по сварным швам получен на сварных швах ВВЭР-440, результаты анализа следует рассматривать с точки зрения оценки методических подходов к оценкам распределения свойств.

· Анализ технологии изготовления сварных швов позволяет предположить отсутствие закономерного распределения по толщине сварного шва и образующей. Разброс свойств в этих направления следует рассматривать как случайный. Предполагается некоторое повышение в областях сварного шва, прилегающих к зоне сплавления сварного шва и основного металла.

· Технология изготовления обечайки предполагает наличие факторов, которые способствуют получению неоднородной структуры и свойств по толщине обечайки (снижение скорости охлаждения в процессе закалки при удалении от поверхности). Это может служить причиной градиента по толщине обечайки. Разброс свойств в азимутальном и аксиальном направлениях можно считать случайным.

· Оценку разброса свойств в тех направлениях, для которых оно является случайным, следует проводить одновременно, объединяя все данные в один файл. Это не противоречит идеологии статистического анализа и позволяет увеличить анализируемую выборку.

· Оценку разброса свойств следует производить на представительных по числу испытанных образцов группах. Увеличение числа наблюдений (значений ) позволяет избежать излишней консервативности в оценках разброса.

В разделе 7.2 показано, что использование для образцов Шарпи методики РД ЭО 0598-2004 и стратегии «квалифицированного оператора», (это означает, что при выборе температуры испытаний, очередного образца, предпочтение отдается испытаниям, сокращающим температурный отрезок до двух наиболее близких испытаний при более высокой и более низкой температуре) позволяют получать корректную оценку одного радиального слоя сварного шва на базе испытаний 12 образцов Шарпи с точностью ±1^оС и основного металла на базе испытаний 15 образцов Шарпи с точностью ±2^оС.

В этом разделе представлены результаты исследования химического состава и распределения свойств сварного шва ВВЭР-440/230. Показано, что вариации абсолютных значений концентрации химических элементов по высоте и образующей сварного шва незначительны, однако для они таковы, что могут оказывать значимое влияние на радиационную стойкость под облучением. Металл сварного шва достаточно однороден с точки зрения механических характеристик, оцененных величиной . В необлученном состоянии значения различных зон сварного шва не зависят от содержания . Отмечено некоторое возрастание по мере приближения к границе сплавления сварного шва с основным металлом. По абсолютной величине оно составило 12^оС. Смещение линии надреза от оси сварного шва на расстояние не более 10мм, не отражается на значении . Это подтверждает корректность оценок, получаемых при использовании реконструированных образцов для испытаний металла сварного шва. Различие в значениях при изменении азимутальной координаты не превысило 8^оС. Разброс значений в радиальном направлении составил 12^оС.

В разделе 7.3 представлен детальный анализ химического состава образцов-свидетелей сварного шва РАЭС-1 с повышенным содержанием фосфора. Обобщение результатов представлено на рисунках 21 и 22.

Рисунок 21 Содержание фосфора в различных слоях сварного шва № 4 РАЭС-1

Рисунок 22 Гистограмма распределения содержаний в сварном шве № 4 РАЭС-1

Для того, чтобы проиллюстрировать влияние на сдвиг , на рисунке 24 показаны результаты испытаний образцов-свидетелей сварного шва РАЭС-1 пятой выгрузки.

Данные, представленные на этом рисунке 23, показывают, что практически все значения энергии разрушения, соответствующие более высоким содержаниям , ниже, чем для образов с более низким содержанием . Следовательно, повышение содержания под облучением, при прочих равных условиях, приводит к существенному усилению радиационного охрупчивания.

Рисунок 23 Результаты испытаний пятого комплекта образцов-свидетелей сварного шва РАЭС-1

Показано, что для сварных швов с повышенным содержанием характерен градиент по содержанию . Содержание повышается при удалении от корня шва (рисунок 21). Это необходимо учитывать при оценке состояния металла сварных швов с повышенным содержанием эксплуатирующихся корпусов реакторов.

Образцы-свидетели РАЭС-1 вырезаны из средней части большой разделки сварной пробы. Среднее содержание в образцах-свидетелях на ударный изгиб сварного шва составляет 0.028%. В то же время фактическое содержание в образцах-свидетелях сварного шва изменяется от 0.020 до 0.039%. Значение верхней 95% огибающей для всех измерений содержания фосфора в образцах-свидетелях составляет 0.041%. Для оценки радиационного охрупчивания сварного шва № 4 первого блока Ровенской АЭС необходимо использовать содержание фосфора 0.041%.

В разделе 7.4 представлены результаты исследования металла сварного шва и металла опорной обечайки ВВЭР-1000, изготовленных на Ижорском заводе. Для каждого из исследованных материалов проведены испытания образцов Шарпи в соответствии РД ЭО 0598-2004.

Рисунок 24 Распределение значений в радиальном направлении сварного шва в радиальном (а) и аксиальном (б) направлениях сварного шва ВВЭР-1000

Оценка распределения значений сварного шва в радиальном направлении показала, что от слоя к слою изменяется в диапазоне от -55 до -22^оС. Колебания значений , по-видимому, носят случайный характер. Они не связаны с изменением химического состава металла. Показано, что возможна ситуация, когда металл сварного шва из «внутренней разделки» имеет более высокое значение , чем металл из «внешней разделки». Этот результат следует учесть при планировании программ образцов-свидетелей и включать металл сварного шва из «внутренней разделки» в состав образцов-свидетелей.

Оценка распределения значений сварного шва в аксиальном направлении показала, что максимальная критическая температура хрупкости характерна для области, прилежащей к линии сплавления сварного шва с основным металлом. Этот эффект (так же как и для сварных швов ВВЭР-440) устойчиво отмечается уже на расстоянии 8 мм от линии сплавления. Максимальное значение превышения - 15^оС.

Исследование распределения значений металла опорной обечайки показало, что максимальное значение соответствует внутренней стороне средней трети обечайки (-70^оС), а минимальное значение - внутренней поверхности обечайки (-110^оС). В целом металл обечаек характеризуется достаточно низкими значениями (рисунок 25а). Аналогичное распределение по толщине было получено при исследовании фланцевой обечайки ВВЭР-1000 (рисунок 25б).

Рисунок 25 Распределение значений металла опорной (а) и фланцевой (б) обечаек по толщине

В разделе 7.5 обоснована идеология программы образцов-свидетелей АЭС-2006.

Для обеспечения безопасной 60-летней эксплуатации блоков АЭС-2006 необходимо дальнейшее, (по сравнению с последними версиями) усовершенствование программы образцов-свидетелей (ОС). Так как проект АЭС-2006 является результатом целого ряда технических решений в развитии проекта ВВЭР-1000, это позволяет использовать всю информацию, которая получена при исследовании металла корпусов ВВЭР-1000.

Назначение программы ОС. Самым важной задачей ОС является подтверждение работоспособности в течение назначенного срока службы, иными словами консервативности аналитических зависимостей, использованных на этапе проектирования для установления назначенного срока службы корпуса реактора.

Второй важной задачей, решение которой должны обеспечивать программы образцов-свидетелей, является совершенствование, повышение надежности и в том числе возможно снижение излишней консервативности зависимостей, описывающих изменения свойств материалов корпусов реакторов под воздействием эксплуатационных факторов. Результаты исследования ОС в России и во всем мире всегда использовались для этих целей.

Облучаемы комплекты образцов-свидетелей. Усовершенствование программы облучаемых комплектов образцов-свидетелей реализовано без увеличения объема облучаемых образцов за счет оптимизации размещения и использования имеющихся образцов. Как было показано в разделе 7.1, для получения корректных оценок достаточно испытывать 12 образцов Шарпи сварного шва и 15 образцов Шарпи основного металла. Этот результат был использован для оптимизации номенклатуры образцов. Число образцов Шарпи для каждого вида материала было уменьшено до 12.

Кроме того была выполнена оптимизация компоновки контейнерных сборок. Главной целью этого мероприятия было получение идентичных контейнерных сборок. На рисунке 26 показано размещение образцов в контейнерной сборке.



Рисунок 26 Размещение образцов в контейнерных сборках

На рисунке 26 показано, что каждая группа образцов состоит из 12 штук. Каждая группа образцов имеет одну азимутальную координату. Это гарантирует получение однородных по дозе облучения групп образцов.

Каждая контейнерная сборка, состоящая, как и прежде из трех контейнеров будет представлять собой полноценный комплект образцов-свидетелей, включающий образцы Шарпи основного металла, сварного шва и зоны термического влияния, разрывные образцы основного металла и сварного шва и образцы СТ-0.5 основного металла и сварного шва.

Все контейнерные сборки идентичны. В случае необходимости, (например при продлении сроков эксплуатации), может быть принято решение о выгрузке сразу двух комплектов. Достаточно простое в смысле технической реализации решение об оптимизации компоновки облучаемых образцов-свидетелей дает возможность гибкого использования образцов-свидетелей за счет унификации контейнерных сборок (таблица 10).

Таблица 10 Облучаемые комплекты ОС корпусов реакторов В-320 и АЭС-2006

Параметры	В-320	АЭС-2006
Число контейнеров	36	36
Число контейнерных сборок	12	12
Число комплектов	6	12

Следующим шагом в развитии программ образцов-свидетелей должен быть переход от понятия «комплект» к понятию «сборка» или «модуль», то есть элемент программы образцов-свидетелей, который может извлекаться за одну операцию. Программа ОС должна быть сформирована из одинаковых «модулей».

Температурные комплекты. В первых версиях программ образцов-свидетелей ВВЭР-440/213 и ВВЭР-1000 (РУ В-187, В-302, В-338, В-320) в состав температурных комплектов образцов-свидетелей были включены те же материалы, что и в облучаемые комплекты. Это была достаточно разумная идея, так как в процессе облучения (и это особенно важно для материалов ВВЭР-1000, которые являются температурно-стареющими) одновременно протекают как минимум два процесса, которые связаны с образованием специфической структуры облученных материалов и изменениями в структуре под воздействием температуры. Первая составляющая возрастает, в то время как вторая, как показано в работе Ю.А. Николаева со временем снижается, хотя и не так, как это было описано в нормативных документах.



Рисунок 27 Изменение сдвига критической температуры хрупкости под влиянием длительных выдержек при температуре 320^оС

В последних версиях программ образцов-свидетелей ВВЭР-1000 (например АЭС “Тяньвань”, блок 2 Ростовской АЭС) в состав температурных комплектов были включены только материалы элементов корпуса реактора работающих при температуре теплоносителя на выходе из активной зоны (основной металл от верхней обечайки зоны патрубков и сварное соединение имитирующее шов приварки фланца к верхней обечайке зоны патрубков). Это важно, так как изменение свойств этих элементов корпуса реактора связано с воздействием температуры и времени.

В состав температурных комплектов корпусов реакторов АЭС-2006 включены те и другие материалы. Это позволит контролировать изменения свойств тех деталей корпуса реактора, которые являются критичными с точки зрения длительных температурных воздействий. Включение в температурные комплекты образцов из того же металла что и для облучаемых комплектов может позволить выделить сроки эксплуатации, когда изменение свойств под воздействием температуры описывается функцией с максимумом (рисунок 28). Результаты испытаний облучаемых образцов в эти сроки могут быть неоправданно консервативны для составления долгосрочного прогноза, без учета эффекта от теплового старения. Включение в температурные комплекты образцов из облучаемого металла позволит снизить консерватизм в оценках для длительной эксплуатации облучаемых элементов корпуса.

Контрольные комплекты будут включать один расширенный комплект для оценки распределения свойств основного металла и сварного шва в исходном состоянии.

Программа обеспечения качества. В новом проекте программы образцов-свидетелей запланированы мероприятия для улучшения программы обеспечения качества:

· введение уникальной маркировки образцов. Для этого предлагается внести в маркировку обозначение блока, к которому они относятся.

· комплект ОС должна быть снабжена фактической схемой вырезки образцов. Маркировка образцов должна содержать необходимую и достаточную информацию для идентификации места вырезки любого образца, входящего в программу ОС, из сварной пробы или поковки.

· комплект ОС будет сопровождаться схемой фактического расположения образцов в контейнерах.

Изменения, которые предложено внести в программу ОС, направлены на получение информации, позволяющей использовать результаты испытаний ОС для совершенствования прогнозных моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов реакторов. Увеличение числа облучаемых и температурных комплектов для решения задач, связанных с обеспечением безопасной 60-летней эксплуатации за счет оптимизации компоновки образцов в контейнерных сборках без увеличения общего числа образцов. Уменьшение числа факторов, влияющих на оценку абсолютного значения критической температуры хрупкости до одного (флюенс). Учет разброса свойств предлагается провести в рамках испытаний расширенного контрольного комплекта. В этом случае материалы, установленные на облучение и температурное старение, выполняют функцию мониторов для оценки влияния эксплуатационных факторов. Улучшение программы обеспечения качества.

В разделе 7.7 представлены результаты обоснования процедуры оценки исходного состояния металла корпуса реактора.

В соответствии с действующими в настоящий момент нормами для ВВЭР-1000 в качестве гарантированных значений исходной критической температуры хрупкости, принимаются значения 0^оС для сварных швов и -25^оС для основного металла как максимально возможные для данного класса материалов. Эти значения являются гарантированными, так как обеспечиваются технологией изготовления и многоступенчатой процедурой контроля качества на заводе изготовителе.

При существующих подходах ограниченность выборок по испытаниям образцов-свидетелей компенсируются тем, что изменения свойств в процессе эксплуатации оцениваются на основании моделей, построенных по общей базе данных, включающей испытаний большого числа групп образцов. Современная база данных образцов-свидетелей ВВЭР-1000 состоит почти из сотни элементов. Это означает, что она основывается на результатах испытаний более, чем полутора тысячи образцов.

В последние годы появились новые разработки в области оценки сопротивления хрупкому разрушению материалов корпусов направленные на прямое использование образцов-свидетелей для оценки параметров вязкости разрушения. Разработан метод «Мастер кривой» для оценки хрупкой прочности материалов западных корпусов реакторов ASTM E 1921-02. Разработан методы «Базовой кривой» и «Универсальной кривой» для оценки хрупкой прочности материалов российских корпусов реакторов Б.З. Марголин и др..

При применении развиваемых подходов оценка состояния металла корпуса реактора будет проводиться на существенно более узкой выборке, по сравнению с полным объемом базы данных образцов-свидетелей. В связи с этим применение новых подходов, идеология которых основана на прямом использовании результатов испытаний образов-свидетелей, в ряде случаев снижает консерватизм в оценках, заложенных в существующем подходе. Снижение консерватизма связано с тем, что при испытании любой группы образцов, например для оценки свойств металла обечайки используется объем металла в 10000 меньший, чем, например, объем металла обечайки. В тоже время данные испытаний материалов корпусов реакторов на заводе изготовителе или образцов-свидетелей в РНЦ КИ показывают, что абсолютные значения характеристик механических свойств не одинаковы для различных объемов деталей корпуса реактора.

В связи с этим использование новых подходов к оценке хрупкой прочности материалов корпусов реакторов целесообразно только в случае развития новых методик для оценки исходного состояния и распределения свойств в крупногабаритных деталях корпуса реактора.

В РНЦ КИ в течение последних 25 лет систематически испытываются образцы свидетели российских и некоторых украинских блоков ВВЭР-1000. За это время были исследованы шестьдесят материалов корпусов реакторов ВВЭР-1000. При испытаниях контрольных комплектов образцов-свидетелей ВВЭР-1000 в РНЦ КИ были определены значения , которые в некоторых случаях на 40-60^оС ниже, чем в «Нормах…» (рисунок 28).

Размещено на http://www.allbest.ru/

Размещено на http://www.allbest.ru/

Размещено на http://www.allbest.ru/

Размещено на http://www.allbest.ru/

Рисунок 28 Значения критической температуры хрупкости для одних и тех же сварных швов (а) и обечаек (б) корпусов реакторов ВВЭР-1000, определенные при испытании контрольного комплекта образцов-свидетелей и в соответствии с «Нормами…»

Использование абсолютного значения , полученного при испытании контрольного комплекта образцов-свидетелей или сдаточных испытаниях на заводе-изготовителе для того, чтобы охарактеризовать исходное состояние корпуса не корректно из-за того, что как было сказано выше, объем металла, задействованного в испытаниях, всегда ограничен.

Как показано на рисунке 28 для некоторых материалов гарантированные значения характеризуются излишней консервативностью. Но в то же время есть материалы, для которых значения близки к гарантированным. Это означает, что оценка исходного состояния каждого элемента корпуса реактора требует индивидуального подхода. В этой ситуации следует:

Во-первых - рассматривать наиболее современные методики определения .

Во-вторых - оценивать гарантированные значения в исходном состоянии индивидуально для каждого необходимого элемента корпуса реактора.

В третьих - проводить оценку исходного состояния на базе представительной выборки данных результатов испытаний образцов Шарпи с учетом распределения свойств в крупногабаритном изделии.

С точки зрения обеспечения безопасной и одновременно экономически целесообразной эксплуатации корпусов АЭС-2006 представляется оправданным для оценки исходного состояния металла корпуса реактора использовать некоторое значение (), полученное на базе представительной выборки данных результатов испытаний образцов Шарпи, обработанных в соответствии с РД ЭO 0598-2004 и использованием методов математической статистики для обработки полученных данных.

Идеологию консервативной оценки разброса значений () можно сформулировать следующим образом: для любого случайного значения с вероятностью 95% должно удовлетворять условию:

? (4)

Для разработки методики оценки металла корпуса реактора ВВЭР-1200 на стадии эксплуатации предлагается использовать процедуру, включающую следующие этапы, представленные на рисунке 29:

Рисунок 29 Процедура оценки исходного состояния металла корпуса реактора

Использование предложенного подхода к определению для металла сварного шва и основного металла позволит произвести адекватную консервативную оценку исходного состояния материала поковок и сварных соединений корпуса реактора ВВЭР-1000 и ВВЭР-1200. На рисунке 30 схематически показано, каким образом должны быть вырезаны образцы из основного металла и сварного шва для оценки разброса свойств.



Рисунок 30 Выбор мест для оценки распределения свойств металла поковки в трех взаимно-перпендикулярных направлениях

Для корректного использования полученных данных необходимо разработать процедуру проведения такой оценки. Следует отметить, что оценку распределения свойств основного металла и сварного шва в аксиальном направлении провести в рамках испытаний расширенного контрольного комплекта невозможно.

Таким образом, задачей настоящей работы является разработка процедуры оценки распределения свойств в крупногабаритных деталях корпуса реактора для определения характеристик исходного состояния, которые будут использоваться для оценки остаточного ресурса корпуса реактора в период эксплуатации.

Методика определения , используемая для испытания контрольных комплектов образцов-свидетелей (РД ЭO 0598-2004), основана на статистической обработке данных испытаний образцов Шарпи. Предполагается, что кривая температурной зависимости энергии разрушения описывается функцией гиперболического тангенса следующего вида:

(5)

где A, B, C, и T₀ - это параметры. Параметры А и В оцениваются по результатам испытаний образцов в области верхнего шельфа следующим образом:

(6)

(7),

Где - среднее значение энергии разрушения в области верхнего шельфа.

C, и T₀ - это параметры, которые оцениваются нелинейным методом наименьших квадратов. Поскольку для оценки параметров этой кривой используется метод наименьших квадратов, то в данную методику заложена идея усреднения. Среднее значение, как известно, является несмещенной (корректной) оценкой данных.

Температурный интервал испытаний включает область нижнего шельфа, переходный интервал и верхний шельф. При выборе температуры испытаний, очередного образца, предпочтение отдается испытаниям, сокращающим температурный отрезок до двух наиболее близких испытаний при более высокой и более низкой температуре. Это означает, что при любой температуре испытывается только один образец. Увеличение числа испытаний (в области ограниченного верхним и нижним шельфом интервала температур) приводит к уменьшению интервалов температур между испытаниями.

Определение минимально необходимого числа образцов для оценки значения Т_К было выполнено в разделе 7.2. Для корректной оценки критической температуры хрупкости в одном слое сварного шва необходимо испытать 12 образцов Шарпи, и аналогичной оценки для основного металла - 15 образцов Шарпи.

Оценка разброса значений в сварном шве и основном металле

Ситуации с оценкой разброса свойств в сварных швах и обечайках для корпусов реакторов АЭС-2006 и для ВВЭР-1000 различны. Новая программа ОС АЭС-2006 включает расширенный контрольный комплект образцов Шарпи, номенклатура которого позволяет оценивать радиальное и азимутальное распределение значений для сварных швов и радиальное и азимутальное распределение для поковок.

Аксиальное распределение значений в сварных швах и обечайках нельзя оценить при испытаниях расширенного контрольного комплекта образцов-свидетелей. Эти оценки можно взять из раздела 7.6 и из данных, которые будут получены в рамках проекта АЭС-2006 в 2009 году.

Идеология консервативной оценки разброса значений критической температуры хрупкости () изложена выше. Для того, чтобы получить адекватное представление о распределении свойств в крупногабаритных изделиях, необходимо проводить оценку свойств в трех взаимно-перпендикулярных направлениях: радиальном, азимутальном и аксиальном. Следует учитывать в каких направлениях распределение случайное, а в каких - закономерное. Эта информация представлена в таблице 11.

Таблица 11 Случайное и закономерное распределение свойств

Вид изделия	Случайное	Закономерное
	распределение	свойств
Сварной шов	радиальное и азимутальное	аксиальное
Поковка	азимутальное и аксиальное	радиальное

Основной металл:

Для оценки радиального и азимутального распределений следует использоваться не менее 12 групп образцов.

Для оценки максимального значения критической температуры хрупкости для радиального направления должны использоваться результаты испытаний из группы 1 (рисунок 30).

Для оценки аксиального распределения можно использовать данные, полученные при испытаниях фланцевой обечайки (рисунок 31).

Рисунок 31 Схема разделки трепана фланцевой обечайки для оценки аксиального разброса свойств

Использовать эти значения можно следующим образом: Необходимо определить разность значений критической температуры хрупкости для мест вырезки с одинаковыми радиальными и азимутальными координатами и различными аксиальными координатами: , и .

Для оценки азимутального распределения следует использовать результаты испытаний образов из групп 1 и 2 (рисунок 30) с одинаковыми радиальными координатами. Из этих испытаний определяются значения:

=,

где -значение одной из групп образцов.

Индекс означает номер группы в соответствии со схемой на рисунке 30.

Поскольку разброс значений критической температуры хрупкости в аксиальном и азимутальном направления можно считать случайным, его можно оценивать, одновременно для этих двух направлений. В этом случае соотношение для обечайки имеет следующий вид:

(8)

(9)

Величина характеризует разброс случайных значений ; величина определяется доверительным уровнем (5%) и зависит от числа испытанных групп образцов в данном случае. (Для двустороннего 95% доверительного интервала при , =1.96).

Ниже для примера приведена оценка для опорной обечайки (рисунок 25а). Значение взято из результатов испытаний металла опорной обечайки (раздел 7.4). Значения и взяты из испытаний двух других штатных обечаек.

^оС, ^оС, ^оС.

=24^оС, =20^оС.

=13,

^оС.

Разброс значений в аксиальном направлении можно оценивать с использованием результатов испытаний отдельных образцов Шарпи из сдаточных испытаний и дополнительных испытаний для оценки в соответствии с РД ЭO 0598-2004. Затем сравнивать эти данные с результатами испытаний контрольного комплекта образцов-свидетелей, если кольцо для контрольного комплекта будет отрезано на достаточно удаленном расстоянии, например от противоположного торца обечайки. В настоящий момент такая процедура не предусмотрена, но рекомендована для АЭС-2006.

Сварной шов:

Для оценки сварного шва следует использовать следующее соотношение, которое учитывает, что радиальное и азимутальное распределения значений являются случайными, а аксиальное распределение не является случайным:

(шов)= (random)+ (10)

(11)

=15^oC.

В данном - стандартное отклонение для . Значения определяются в результате испытаний групп образцов вырезанных из разных слоев, например () с одной азимутальной координатой и одноименных слоев (например ), но имеющих различные азимутальные координаты () и ().

Поскольку для материалов ВВВЭР-1000 на образцах-свидетелях можно оценить в какой-то степени только радиальные распределения, для обечаек и сварных швов ВВЭР-1000 можно использовать «идеологию баз данных». Это означает постепенное накопление значений , полученных при испытаниях различных штатных деталей корпусов реакторов. Отдельно для сварных швов, отдельно для обечаек. Для сварных швов необходимы такие оценки в основном только для учета азимутального распределения, а для основного металла - для аксиального и азимутального.

При использовании «идеологии баз данных» максимальное значение для сварных швов будет определяться соотношением:

(сварной шов ВВЭР-1000)=.

Где =+ЧЧ, может определяться при испытаниях контрольного комплекта образцов-свидетелей.

- стандартное отклонение для ;

- число испытанных слоев;

- номер слоя;

=;

Где стандартное отклонение для ;

- разность значений критической температуры хрупкости образцов, вырезанных из одного слоя, но с разными азимутальными координатами;

- число разностей.

Для примера ниже определено для сварного шва (данные из рисунка 24, раздел 7.4).

=-39+10.88Ч2.31+(1+1/9)^0.5=-39+26=-13^оС. Значение определено по результатам испытаний другой штатной сварной пробы, для которой =5^оС, =0^оС, =5^оС.

=(5+0+5)/3+2.36Ч4.3+(1+1/3)^0.5=15^оС.

=15^oC.

сварного шва ВВЭР-1000=-13+15+15=17^оС.

ВЫВОДЫ

1. Проведен анализ влияния концентрации P и Cu на изменение прочностных характеристик и материалов корпусов ВВЭР-440 под облучением в диапазоне флюенсов 3-5Ч10¹⁹см^-2 (Е0.5 МэВ). Использованная база данных характеризуется отсутствием корреляции между содержанием P и Cu и позволяет выявлять независимый вклад этих элементов в радиационное охрупчивание материалов корпусов ВВЭР-440.

2. Показано, что все закономерности изменения прочностных характеристик и совпадают. Как изменение прочностных характеристик, так и изменение при первичном и повторном облучениях зависят существенно от содержания P. Содержание Cu оказывает влияние на упрочнение и охрупчивание только при первичном облучении.

3. Остаточное после отжига упрочнение и охрупчивание не зависят от содержания P и Cu и в диапазонах 0.029-0.053 % и 0.14-0.23 %, соответственно. При отжиге материалов с низким содержанием примесей происходит полное восстановление упрочнение и .

4. Сдвиг при повторном облучении линейно зависит от содержания P. Сдвиг при первичном облучении линейно зависит от произведения концентраций P и Cu.

5. Отжиг при температурах 460-500^оС является эффективным способом снижения радиационного повреждения материалов ВВЭР-440 даже для сварных швов с содержанием P до 0.051% и Cu до 0.24%. Значения после отжига превышает в среднем не более чем на 36^оС.

6. Увеличение продолжительности отжига при температуре 500^оС от 200 до 1000 часов не приводит к заметным изменениям прочностных характеристик и облученных сталей. Это означает, что эффекты, связанные с образованием зернограничных сегрегаций, не оказывают значимого влияния на остаточное после отжига охрупчивание облученных материалов корпусов реакторов ВВЭР-440.

7. Эффективность возврата облученных материалов корпусов реакторов в результате отжига (475^оС, 100 часов) исследована на модельных сплавах с низким содержанием никеля (0.2%). Полученные результаты сопоставлены с аналогичными данными для материалов корпусов ВВЭР-440. Показано следующее:

· Остаточное после отжига охрупчивание не зависит от содержания фосфора, что подтверждается данными исследований сталей ВВЭР-440.

· Остаточное после отжига охрупчивание тем больше, чем выше содержание меди. В относительно узком диапазоне концентраций меди, характерных для материалов корпусов ВВЭР-440/230 (0.14-0.24 %), данный эффект не обнаруживается.

· Зависимость остаточного охрупчивания сталей ВВЭР-440 и модельных сплавов удовлетворительно описывается соотношением .

8. Под облучением в материалах корпусов реакторов образуются выделения нано-размерного размером 1-2 нм: при содержании Cu более 0.1% происходит образование Cu-обогащенных преципитаты, при содержании Cu 0.1% это будет образование Mn-Ni-Si преципитатов, в состав которых могут входить атомы Cu и Р.

9. В формировании и эволюции под действием нейтронного облучения специфической нано-структуры материалов корпусов реакторов можно выделить несколько стадий: образование преципитатов, увеличение размера и в некоторых случаях плотности, снижение плотности за счет поглощения более крупных преципитатов более мелкими, которое при определенных дозах облучения приводит к существенному снижению плотности.

10. В материалах с высоким содержанием Cu образование высокой плотности Cu-обогащенных преципитатов приводит к быстрому снижению концентрации Cu в матрице до значений, при которых уже не может происходить образование Cu-обогащенных преципитатов. Такое изменение химического состава матрицы способствует выделению преципитатов иного типа, а именно Mn-Ni-Si Р.

11. Принципиальное отличие закономерностей образования и эволюции Cu-обогащенных и Mn-Ni-Si преципитатов заключается в том, что для Cu-обогащенных преципитатов характерно образование высокой плотности преципитатов при очень низких дозах (1Ч10¹⁹см^-2(Е0.5 МэВ)), для Mn-Ni-Si преципитатов - постепенное повышение плотности при накоплении дозы облучения. Следствием этих различий является то, что параметры Cu-обогащенных преципитатов в большей степени зависят от плотности потока, а Mn-Ni-Si в меньшей.

12. Проведено исследование влияния плотности потока быстрых нейтронов («эффект флакса») на радиационное охрупчивание материалов корпусов ВВЭР-440. Установлено, что:

· при разработке моделей радиационного охрупчивания материалов корпусов ВВЭР-440 «эффект флакса» необходимо учитывать в том случае, если содержание Cu в стали превышает уровень 0.1%;

· снижение плотности потока быстрых нейтронов от 10¹² до10¹¹ см^-2с^-1 приводит к смещению экспериментальных величин в область более низких значений флюенса. Численная величина этого сдвига составляет 510¹⁹см^-2.

13. Выполнены исследования образования и эволюции радиационно-индуцированных выделений в материалах корпусов реакторов ВВЭР-1000.

· Показано, что под облучением образуются выделения, обогащенные атомами Ni, Mn и Si. Обогащение атомами Cu не наблюдается.

· Химический состав и размер выделений не зависят от флюенса.

· Плотность выделений существенно зависит от флюенса, а также от содержания в стали Ni и Mn.

· Плотность выделений можно оценить соотношением .

· Приращение предела текучести линейно зависит от плотности преципитатов.

· Mn, Ni и Si являются химическими элементами, которые могут значимо влиять на процессы, происходящие в корпусных материалах ВВЭР-1000 под облучением. Следовательно, они должны входить в число объясняющих факторов при разработке модели .

14. Проведен анализ технологии изготовления сварных швов и обечаек корпусов ВВЭР-440. Установлено, что распределение свойств в обечайках в радиальном направлении является закономерным, а в аксиальном и азимутальном - случайным. В сварных швах закономерным является распределение в аксиальном направлении, а случайным - в радиальном и азимутальном.

15. Проведен анализ процедуры испытаний образцов Шарпи и оценки . Установлено, минимально необходимое число испытаний для группы образцов для корректного определения .

16. Проведено исследование химического состава и распределения свойств сварного шва ВВЭР-440/230 в необлученном состоянии.

· Показано, что вариации абсолютных значений концентрации химических элементов по высоте и образующей сварного шва незначительны, однако для фосфора они таковы, что могут оказывать значимое влияние на радиационную стойкость под облучением.

· В необлученном состоянии металл сварного шва достаточно однороден с точки зрения механических характеристик, оцененных величиной критической температуры хрупкости.

· В необлученном состоянии отмечено повышение при приближении к границе сплавления сварного шва с основным металлом (на расстояние 8 мм). По абсолютной величине оно составляет 12^оС.

· При смещении линии надреза от оси сварного шва на такое расстояние, что ось надреза удалена от линии сплавления более, чем на 10мм не отражается на изменении . Это показывает, что использование реконструированных образцов для испытаний металла сварного шва позволяет адекватно оценивать его свойства.

· Для сварных швов с повышенным содержанием характерен градиент по содержанию . Содержание тем выше, чем больше расстояние от корня шва.

· Содержание не оказывает существенного валяния на значение в необлученном состоянии.

17. Выполнено исследование химического состава образцов-свидетелей сварного шва РАЭС-1. Показано, что при оценке состояния металла облученных сварных швов ВВЭР-440 с повышенным содержанием необходимо принимать во внимание градиент по содержанию в радиальном направлении.

· Образцы-свидетели РАЭС-1 вырезаны из средней части большей разделки сварной пробы. Среднее содержание в образцах-свидетелях на ударный изгиб сварного шва составляет 0.028%.

· Содержание в образцах-свидетелях сварного шва изменяется от 0.020 до 0.039%.

· Значение верхней 95% огибающей для всех измерений содержания в образцах-свидетелях составляет 0.041%.

· Для оценки радиационного охрупчивания сварного шва № 4 первого блока Ровенской АЭС необходимо использовать содержание 0.041%.

18. Проведено исследование металла сварного шва и опорной обечайки ВВЭР-1000, изготовленных на Ижорском заводе.

· Значения сварного шва в радиальном направлении от слоя к слою изменяется в диапазоне от -55 до -22^оС. Колебания значений имеют случайный характер и не связаны с изменением химического состава металла.

· Показано, что возможна ситуация, когда металл сварного шва из «внутренней разделки» имеет более высокое значение , чем металл из «внешней разделки». Этот результат следует учесть при планировании программ образцов-свидетелей и включать металл сварного шва из «внутренней разделки» в состав образцов-свидетелей.

· Оценка распределения значений сварного шва в аксиальном направлении показала, что максимальное значение характерно для области, прилежащей к линии сплавления сварного шва с основным металлом. Этот эффект устойчиво отмечается уже на расстоянии 8 мм от линии сплавления. Максимальное значение превышения 15^оС.

· Исследование распределения значений металла опорной и фланцевой обечаек показало, что распределение по толщине обечайки не случайное. Оно связано с существенным различием в скоростях охлаждения различных слоев металла обечайки в процессе закалки. Этот факт следует учитывать при оценке распределения свойств в поковках ВВЭР-1000 и АЭС-2006.

19. На основании исследования распределения свойств в сварных швах и поковках материалов корпусов ВВЭР и анализа результатов исследования образцов-свидетелей корпусов ВВЭР в программу образцов-свидетелей АЭС-2006 внесены следующие изменения:

· Произведено разделение задач по оценке исходного состояния металла корпуса реактора и оценке изменения свойств в процессе эксплуатации. Учет разброса свойств предлагается провести в рамках испытаний расширенного контрольного комплекта.

· Уменьшено числа факторов, влияющих на оценку абсолютного значения до одного (флюенс или время эксплуатации для термического старения).

· Только за счет оптимизации номенклатуры и компоновки образцов создана модульная система программы образцов-свидетелей. Каждый модуль - минимальный элемент, который можно выгружать за одну операцию извлечения образцов. В программе образцов-свидетелей АЭС-2006 - это одна контейнерная сборка. Такое изменение позволяет гибко использовать облучаемые в программах образцов-свидетелей образцы для сопровождения 60-летней эксплуатации.

· Улучшена программа обеспечения качества.

20. Разработана идеология индивидуальной оценки максимальной критической температуры хрупкости металла корпусов реакторов ВВЭР-1000 и АЭС-2006 в исходном состоянии.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ ИЗЛОЖЕНО В СЛЕДУЮЩИХ РАБОТА

1. Chernobaeva A., Nanstad R., Sokolov M., Kryukov A., Nikolaev Yu., Korolev Yu., Explorery study of Irradiation, Annealing and Re-irradiation Effects on American and Russian Reactor pressure vessel Steels, 18^th Internation Symposium on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactores, August 10-14, 1997, Amelia Island, Florida, American Nuclear Society, La Grande Paer, 1997, pp.871-882.

...