Фізичні механізми керування нерівноважністю плазми в стаціонарних динамічних газорозрядних системах

Размещено на http://www.allbest.ru/

Київський національний університет імені Тараса Шевченка

Автореферат

дисертації на здобуття наукового ступеня

доктора фізико-математичних наук

Спеціальність: 01.04.08. - фізика плазми

Фізичні механізми керування нерівноважністю плазми в стаціонарних динамічних газорозрядних системах

Черняк Валерій Якович

Київ 2005

Дисертацією є рукопис.

Робота виконана на кафедрі фізичної електроніки Київського національного університету імені Тараса Шевченка.

Офіційні опоненти: доктор фізико-математичних наук, професор Кириченко Георгій Сергійович, НЦ “Інститут ядерних досліджень” НАН України, завідувач відділу фізики плазми

доктор фізико-математичних наук, професор Мальнєв Вадим Миколайович, Київський національний університет імені Тараса Шевченка, професор кафедри квантової теорії поля

доктор фізико-математичних наук Щедрін Анатолій Іванович, Інститут фізики НАН України, провідний науковий співробітник

Провідна установа: ННЦ “Харківський фізико-технічний інститут” (Інститут фізики плазми) , м. Харків.

Захист дисертації відбудеться 23травня 2005 р. о _15_годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 26.001.31 Київського національного університету імені Тараса Шевченка за адресою: 03127, м. Київ, просп. академіка Глушкова, 2, корпус 5, радіофізичний факультет, аудиторія 46.

З дисертацією можна ознайомитись у науковій бібліотеці Київського національного університету імені Тараса Шевченка (01033, м.Київ, вул. Володимирська 58) .

Автореферат розісланий 14 квітня 2005 р.

Учений секретар спеціалізованої вченої ради О. І. Кельник

1. Загальна характеристика роботи

плазма газорозрядний електрон нерівноважний

Дисертацію присвячено вирішенню задач по генерації та дослідженню стаціонарної в часі низькотемпературної плазми з керованою нерівноважністю в динамічних газорозрядних системах.

Актуальність теми. Характерною особливістю низькотемпературної плазми як фізичного об'єкту з великою концентрацією енергії є вміст різних високоактивних частинок - електронів, іонів, радикалів, фотонів і відповідного їм широкого спектру елементарних процесів в плазмовій системі, що можуть протікати за участю як заряджених, так і нейтральних частинок. З одного боку, це обумовлює широкі можливості по застосуванню плазми в генераторах заряджених частинок, джерелах широкосмугового та монохроматичного випромінення, плазмохімії, екології і т.ін. А з другого, вимагає приділяти першочергову увагу проблемі високоефективного керування нерівноважністю плазми для виділення тільки певної групи елементарних процесів з широкого їх спектра, які є першорядними у відповідному застосуванні плазми.

При цьому плазма в лабораторних і технологічних системах має обмеженні розміри і великий енергообмін із зовнішнім середовищем. Тому термодинамічна рівновага плазми це, безумовно, ідеалізація, що ніколи не реалізується, оскільки передбачає необмежені розміри та однорідність середовища, а також відсутність зовнішніх впливів. Газорозрядна плазма практично завжди нерівноважна. Нерівноважність стаціонарної та квазістаціонарної імпульсної плазми завжди є іонізаційною в області її генерації за рахунок процесів іонізації, обернених відповідним процесам об'ємної рекомбінації, хоча в густому газі достатнього об'єму завжди досить швидко, за тими чи іншими станами, встановлюються рівноважні розподіли (наприклад, найчастіше можна вважати рівноважними розподіли за швидкостями важких частинок). В таких випадках говорять про локальну термодинамічну рівновагу, яка характеризується відповідною температурою. Це дозволяє окрім температури газу T і його концентрації N використовувати також поняття температур T T, .... та концентрацій N , N , ... його окремих компонент , , …

Проте рівень іонізаційної нерівноважності плазми, який визначається різницею між розрахованим за формулою Саха ступенем іонізації плазми при поточному значенні температури електронів та реальним, виявляється у відомих газорозрядних системах з постійним електричним полем не достатнім для застосування плазми у ряді випадків. Це пов'язано з тим, що середня енергія електронів плазми в системах на базі класичних електричних розрядів (тліючий, дуговий) може змінюватись у досить вузькому діапазоні енергій. Звичайно, вона не досягає максимумів функцій збудження для більшості процесів непружної взаємодії першого роду (збудження електронних рівнів, дисоціації, іонізації), але є зависокою для надпружних процесів. Саме тому більшість газорозрядних лазерів можуть працювати тільки в імпульсному та квазінеперервному режимі (на передньому фронті імпульсу напруги), а плазмових лазерів - на плазмі післясвітіння (після виключення напруги живлення розряду).

Широкому застосуванню нерівноважної плазмохімії заважає відсутність високоефективних газорозрядних генераторів неізотермічної плазми високого тиску (порядку атмосферного і вище). Оскільки класичні розряди із сильно нерівноважною плазмою атмосферного тиску в силу своєї фізичної природи або ж генерують недостатньо однорідну, або ж тільки квазістаціонарну плазму. Саме тому розробка методів генерації сильно нерівноважної низькотемпературної плазми з заданним рівнем її нерівноважності є одним з визначальних напрямків фізики низькотемпературної плазми сьогодні. При цьому особливої уваги, на нашу думку, заслуговують мало дослідженні динамічні газорозрядні системи, які на відміну від класичних газових розрядів мають додаткові фактори, крім зовнішнього електричного поля, що значно впливають на енергетичні параметри плазми. Це дозволяє розглядати їх як перспективні генератори стаціонарної сильно нерівноважної плазми.

Таким чином, тема дисертації орієнтована на вирішення важливої наукової проблеми, безпосередньо пов'язаної з розвитком новітніх наукоємних технологій - створення фізичних основ генерації стаціонарної в часі сильно нерівноважної низькотемпературної плазми, а саме - переохолодженої високо іонізованої плазми для плазмових лазерів, водневої плазми з “двохтемпературною” функцією розподілу електронів за енергіями в сильнострумових газових розрядах для джерел негативних іонів, неізотермічної плазми в плазмово-розчинних системах для плазмохімії.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Робота відповідає основним науковим напрямкам діяльності кафедри фізичної електроніки радіофізичного факультету Київського національного університету імені Тараса Шевченка і виконувалась в рамках наступних тем:

Взаємодія лужного плазмового струменя з нейтральним газом. НДР КДУ № 98, № держ. реєстрації 0193U042509, 1991-1993 рр.

Плазма з рухомою границею. НДР КДУ № 188, № держ. реєстрації 0194U03044, 1993-1996 рр.

Дослідження несамостійного розряду в водні, стимульованого плазмовим струменем. НДР ДКНТ 2.3/136 (784), № держ. реєстрації 0194U03142, 1994-1996 рр.

Хімічні процеси, стимульовані контактом нерівноважної плазми з рідинами, що перебувають під дією зовнішнього електричного поля. НДР ДКНТ 3.3/114 (785), № держ. реєстрації 0194U031041, 1994-1996 рр.

Дослідження механізмів формування просторової структури імпульсної плазми та плазмових струменів в газі та плазмі. НДР КДУ № 143, № держ. реєстрації 0194U03140, 1994-1996 рр.

Властивості нерівноважної плазми газових розрядів. НДР КДУ № 97171-б/ф, № держ. реєстрації 0197U003317, 1997-2000 рр.

Плазмові процеси та їх вплив на навколишнє середовище. НДР КДУ № 97/039, № держ. реєстрації 0197U003270, 1997-2000 рр.

Вплив плазми несамостійного розряду в системі пара-рідина на деструкцію складних молекул. НДР ДКНТ 3.4/402 (97529), № держ. реєстрації 0198U007827, 1997-2000 рр.

Фундаментальні основи плазмових явищ. НДР КДУ № 01БФ052-03 (ДР№ 0101U002602) комплексної наукової програми “Енергоресурси”, 2001-2005 рр.

Автор був науковим керівником у проектах №№ 1, 3 - 6, виконував обов'язки наукового керівника підрозділу у проекті № 9, відповідального виконавця у проекті № 8 та виконавця у проектах №№ 2, 7.

Мета роботи полягала в розробці наукових основ фізичних процесів, що протікають в плазмі газорозрядних динамічних систем і впливають на нерівноважність плазми, та визначенні фізичних механізмів можливого ефективного цілеспрямованого керування нерівноважністю стаціонарної в часі плазми при використанні її в якості активного середовища плазмових лазерів, в джерелах негативних іонів та в ряді плазмохімічних технологій. Виходячи з мети, в роботі розв'язувались такі основні наукові завдання:

Визначити основні механізми керування рекомбінаційною нерівноважністю плазми в стаціонарних плазмодинамічних системах при взаємодії сильно іонізованих плазмових струменів з нейтральним газом.

Вивчити фізичні властивості нерівноважної плазми молекулярних газів в несамостійних розрядах, які підтримуються плазмовими потоками.

Розробити методи генерації іонізаційно нерівноважної плазми для її селективної взаємодії з речовинами у рідкій фазі.

Об'єкт дослідження - сильно нерівноважна низькотемпературна плазма газорозрядних плазмодинамічних систем, а саме:

до- та надзвукових плазмових струменів, що витікають в обмежений або необмежений заповнений нейтральним газом простір;

плазмових струменів, через які протікає струм несамостійного розряду;

плазмово-розчинних систем на базі несамостійних розрядів з “рідким” електродом, що підтримуються плазмовим потоком.

Предмет дослідження - основні фізичні процеси в низькотемпературній сильно нерівноважній (переохолодженій і перегрітій) плазмі газорозрядних плазмодинамічних систем .

Для розв'язання цих задач були застосовані спеціально розроблені або удосконалені методи дослідження низькотемпературної плазми (зондові методики вимірювань потенціалу плазми, температури електронів та позитивних іонів, концентрації зарядів і функції розподілу електронів за енергіями; мас-спектрометричні методики вимірювань іонного складу плазми та складу плазмоутворюючого газу; оптичні методики визначення температур заселення електронних збуджених станів та коливальних збуджених станів); використані спектрофотометрична методика визначення складу рідин після плазмохімічної обробки, pH-метрія, ряд реагентних хімічних методів визначення складу рідин та осадів після плазмохімічної обробки, ряд мікробіологічних методів визначення впливу плазмохімічної обробки води на життєдіяльність мікроорганізмів; біологічні методи визначення токсичності продуктів після плазмохімічної деструкції речовин.

Основні результати та висновки роботи, положення, що виносяться на захист, логічно випливають із матеріалів, які викладено в дисертації та публікаціях по темі дисертації. Достовірність результатів забезпечується використанням комплексу сучасних методів фізико-хімічних, електрофізичних, мікробіологічних і токсикологічних досліджень, стандартної вимірювальної апаратури, застосуванням апробованих методів моделювання, сучасних обчислювальних засобів, гарною відтворюванністю експериментальних даних, а також відповідністю експериментальних даних і числових розрахунків.

Наукова новизна роботи полягає в отриманні й узагальнені нових наукових результатів досліджень з використанням в якості генераторів нерівноважної плазми стаціонарних динамічних газорозрядних систем. Ці результати показують можливі шляхи вирішення проблеми генерації стаціонарної в часі сильно нерівноважної плазми з керованим рівнем нерівноважності, а саме: переохолодженої високо іонізованої плазми для плазмових лазерів, плазми з “двохтемпературною” функцією розподілу електронів за енергіями для сильнострумових джерел негативних іонів, неізотермічної плазми високого тиску в плазмово-розчинних системах для плазмохімії. У даній роботі вперше:

показанo можливість генерації в стаціонарних в часі динамічних газорозрядних системах сильноіонізованої рекомбінаційно нерівноважної плазми, плазми молекулярного газу з нерівноважною (“двохтемпературною”) функцією розподілу електронів за енергіями, сильно неізотермічної іонізаційно нерівноважної плазми атмосферного тиску;

виявленo і поясненo можливість існування в надзвукових сильно іонізованих плазмових струменях, які витікають в нейтральний газ, стрибків концентрації, що супроводжуються стрибком температури важких частинок (іонів) при монотонному падінні температури легких частинок (електронів);

показано, що при взаємодії плазмового струменя з нейтральним газом можна ефективно впливати не тільки на рівень нерівноважності плазми, але й змінювати характерну для газорозрядної плазми іонізаційну нерівноважність в джерелі плазмового потоку на рекомбінаційну в потоці. Основними факторами впливу на перехід від іонізаційної нерівноважності плазми до рекомбінаційної є ступінь іонізації плазми в джерелі плазмового струменя, тиск та вибір нейтрального газу;

встановлено, що при взаємодії плазмового стовпа газового розряду атмосферного тиску з поперечним газовим потоком утворюється сильно неізотермічна іонізаційно нерівноважна плазма з суттєвим відривом температури заселення електронно збуджених станів атомів матеріалу електродів від температури заселення коливальних рівнів молекул газу та із змінним рівнем неізотермічності вздовж напряму потоку газу. Основним зовнішнім фактором впливу на неізотермічность плазми є потік газу;

для несамостійних розрядів, що підтримуються плазмовим потоком, показано можливість існування прианодного стрибка потенціалу порядку значення падіння напруги на несамостійному розряді, що допускає зовнішнє керування його величиною;

виявлені механізми формування нерівноважної (“двохтемпературної”) функції розподілу електронів за енергіями в дейтерієвій плазмі несамостійного розряду, високоенергетична частина якої формується під впливом пучка електронів, який витягується з допоміжного розряду, а температура низькоенергетичної частини визначається нагрівом електричним полем та взаємодією між електронами і коливально збудженими молекулами плазмового потоку з допоміжного розряду. Основними зовнішніми факторами впливу газорозрядної системи на формування “двохтемпературної” функції розподілу електронів за енергіями в плазмі несамостійного розряду є як параметри допоміжного розряду, що виступає джерелом потоку коливально збуджених молекул і низькоенергетичного пучка електронів, так і падіння напруги на несамостійному розряді, яке впливає на струм пучка електронів;

отримані значення константи швидкості процесу дисоціації трьохатомних іонів D3+ в зіткненнях з коливально збудженими молекулами - 10-9 см3 с-1 та енергії дисоціації D3+ на нейтральну молекулу D2 та атомарний іон D+ - (2,3 ± 0,7) еВ;

запропоновано та досліджено метод реалізації стаціонарної взаємодії плазми низького та атмосферного тисків з рідкофазною речовиною на основі несамостійних розрядів, який, на відміну від відомих, дозволяє керувати більшою кількістю зовнішніх параметрів газорозрядної системи, що суттєво впливають на сам характер взаємодії і таким чином покращують селективність плазмохімічного впливу на речовину (напруги допоміжного та несамостійного розрядів, швидкість потоку газу та його склад);

встановлено, що в плазмово-розчиних системах з несамостійним розрядом існує стрибок потенціалу над поверхнею рідини, падіння напруги на якому визначається падінням напруги на несамостійному розряді, що відкриває можливість керування процесом електрорадіолізу в рідині;

показано перспективність використання плазмово-розчиних систем на базі несамостійних розрядів для створення комплексних технологій для охорони навколишнього середовища (стерилізація води, знищення токсичних речовин, очищення води від іонів важких металів та стійких органічних забрудників), для переробки руд в кольоровій металургії та пробопідготовки в аналітичній хімії.

В цілому результати проведених досліджень мають загальнотеоретичне значення для фізики плазми, плазмохімії та фізики нерівноважних систем і можуть бути використані при розробці плазмових лазерів, джерел негативних іонів, ряду комплексних технологій по охороні навколишнього середовища (стерилізація води, очищення води від іонів важких металів і токсичних органічних речовин, розв'язання проблеми знищення високоактивних і токсичних речовин), переробці сировини в кольоровій металургії та при пробопідготовці в аналітичній хімії.

Серед одержаних результатів, що мають практичне значення, можна відзначити такі:

визначено основні механізми керування рекомбінаційною нерівноважністю плазми в стаціонарних плазмодинамічних системах при взаємодії сильноіонізованих плазмових струменів з нейтральним газом;

вивчено фізичні властивості нерівноважної плазми молекулярних газів в несамостійних розрядах, які підтримуються плазмовими потоками, та виявлено зовнішні фактори впливу газорозрядної системи на формування “двохтемпературної” функції розподілу електронів за енергіями в плазмі несамостійного розряду;

розроблено методи генерації сильно неізотермічної стаціонарної газорозрядної плазми атмосферного тиску;

розроблено плазмово-розчинні системи низького та атмосферного тиску для селективної взаємодії плазми з речовиними у рідкій фазі;

розроблено методику визначення температури позитивних іонів плазми за допомогою вольт-амперних характеристик Ленгмюрівського зонду;

отримано значення константи швидкості дисоціативного розпаду трьохатомних іонів дейтерію та енергії дисоціації їх на нейтральну молекулу D2 та атомарний іон D+;

виявлено, що плазмове стимулювання розчинення важкорозчинних металів у водному розчині хлористоводневої кислоти є конкурентноспроможним в порівнянні з існуючими рівноважними плазмохімічними технологіями в кольоровій металургії, а також має значно кращі екологічні показники з врахуванням нижчого рівня температур при взаємодії хлорвмісних сполук з киснем;

виявилено ефект 100-відсоткової інактивації у воді стандартних тестових мікроорганізмів Escherichia coli при незначних енерговитратах ~ n кВт год м-3 в плазмово-розчинній системі на базі несамостійного розряду низького тиску, а для систем атмосферного тиску - бактеріостатичний ефект при інактивації (немонотонна залежність активності мікроорганізмів від часу експозиції води в плазмово-водній системі);

виявлено ефективність очищення води від іонів важких металів в плазмово-розчинних системах на основі несамостійних розрядів навіть при атмосферному тиску;

визначено найбільш прийнятні типи мікроорганізмів для конструювання бактерій-деструкторів залишкових продуктів після первинних плазмових технологій очищення води на базі різних типів несамостійних розрядів;

встановлено, що обробка розчинів плазмою несамостійного розряду може приводити до руйнування такого стійкого хлорорганічного пестициду, як ДДТ, безпосередньо у воді, до того ж продукти руйнування виявляються менш токсичними, ніж вихідна речовина;

виявлені основні чинники, що визначають токсичність води після плазмової обробки, та запропоновані засоби їх нейтралізації.

Особистий внесок здобувача. Оскільки автор за фахом є фізиком-експериментатором, то практично всі роботи (за винятком 4 одноосібних статей №№ 14 - 15, 19, 23 списку основних публікацій за темою дисертації) виконувались ним у співавторстві з колегами, аспірантами та студентами. При цьому його особистий внесок у ці роботи був таким:

у роботах по дослідженню взаємодії плазмових струменів з нейтральним газом - № 1-4, 24 - формулювання постановки задач, участь в розробці експриментальних установок, проведенні експериментів, обговоренні результатів і написанні статей;

у роботах по дослідженню плазми несамостійних розрядів в молекулярних газах -№ 6 - 8 - формулювання постановки задач, участь в розробці експриментальних установок, проведенні експериментів, обговоренні результатів і написанні статей;

у роботі по дослідженню взаємодії плазмового стовпа розряду з поперечним газовим потоком - № 10 - формулювання постановки задачі, участь в розробці експриментальних установок, проведенні експериментів, обговоренні результатів і написанні статей;

у роботах по дослідженню плазмово-розчинних систем - № 5, 9, 11 - 13, 16 - 18, 20 - 22, виконаних у співавторстві з колегами з хімічного факультету Київського національного університету імені Тараса Шевченка (д.х.н. Трохимчук А.К.), Інституту біоколоїдної хімії ім. Ф.Д. Овчаренка НАН України (к.х.н. Грузіна Т.Г., к.х.н. Балакіна М.Н., к.х.н. Тарасова Я.Б., д.х.н. Ульберг З.Р., к.х.н. Чеховська Т.П.), Інституту неорганічної хімії НАН України (д.х.н. Цибульов П.М., н.с. Воронін П.М.), Інституту колоїдної хімії та хімії води ім. А.В. Думанського НАН України (к.х.н. Потапченко Н.Г.), Інституту фундаментальних основ високих технологій (с.н.с. Наумов В.В.), Інституту екогігієни і токсикології ім. Л.І. Медвідя МОЗ України (к.б.н. Моложанова О.Г.), автор брав участь у формулюванні постановки задач, розробці експриментальних установок, проведенні експериментів, обговоренні результатів і написанні статей.

Апробація результатів дисертації. Основні результати роботи доповідалися й обговорювалися на наступних конференціях: 8-й Всесоюзній конференції з фізики низькотемпературної плазми (Мінськ, Білорусія, 1991); 2-ому Міжнародному симпозіумі “Теоретическая и прикладная плазмохимия” (Іваново, Росія, 1995); Міжнародній конференції “ESCAMPIG 96” (Попрад, Словаччина, 1996); 18-й Міжнародній конференції “18-th SPIG” (Котор, Югославія, 1996); 5-ому Міжнародному симпозіумі “High Pressure Low Temperature Plasma Chemistry (HAKONE V)” (Мілові, Чеська Республіка, 1996); Міжнародній конференції “Advanced Research Workshop (ARW): Conversion and Ecology” (Дніпропетровськ, Україна, 1997); Міжнародних конференціях “Плазмотехнология” (Запоріжжя, Україна, 1993, 1995, 1997); 19-й Міжнародній конференції “19-th SPIG” (Златібор, Югославія, 1998); 11-ому Міжнародному симпозіумі “11-th Symp. on Elementary Processes and Chemical Reactions in Low Temperature Plasma” (Низькі Татри, Словаччина, 1998); 14-ому Міжнародному симпозіумі “14-th International Symposium on Plasma Chemistry” (Прага, Чеська Республіка, 1999); 8-й Українській конференції з керованого термоядерного синтезу та фізики плазми (Київ, Україна, 1999); 3-ому Міжнародному семінарі “3rd Czech-Russian Seminar on Electrophysical and Thermophysical Processes in Low-temperature Plasma” (Брно, Чеська Республіка, 1999); 3-й Міжнародній конференції з фізики плазми та плазмових технологій (Мінськ, Білорусь, 2000); 4-ому Міжнародному семінарі “4rd Czech-Russian Seminar on Electrophysical and Thermophysical Processes in Low-temperature Plasma” (Брно, Чеська Республіка, 2000); 5-й Міжнародній школі-семінарі "Нерівноважні процеси та їх застосування" (Мінськ, Білорусь, 2000); 1-му Світовому конгресі з хімічного та біологічного тероризму (Дубровнік, Хорватія, 2001); 15-ому Міжнародному симпозіумі “15-th International Symposium on Plasma Chemistry” (Орлеан, Франція, 2001); 14-ому Міжнародному симпозіумі “XIVth Symp. on Plasma Physics of Switching ARC” (Брно, Чеська Республіка, 2001); 4-ому Міжнародному симпозіумі “4th International Chemical and Biological Medical Treatment Symposium” (Спіз, Швейцарія, 2002); 3-ому Міжнародному симпозіумі з теоретичної та прикладної плазмохімії (Пльос, Росія, 2002); 4-ому Міжнародному симпозіумі з контртероризму (Волгоград, Росія, 2002); 2-ому Світовому конгресі з хімічного та біологічного тероризму (Дубровнік, Хорватія, 2003); 4-ому Російському семінарі з Сучасних засобів діагностики плазми та їх застосування для контролю речовин та оточуючого середовища (Москва, Російська Федерація, 2003); Міжнародній конференції “NATO Advanced Research Workshop (ARW): Modern Tools and Methods of Water Treatment for Improving Living Standards” (Дніпропетровськ, Україна, 2003); Міжнародній конференції “Nonequlibrium Processes in Combustion and Plasmabased Technologies” (Мінськ, Белорусь, 2004); Міжнародній конференції “XXVII European Congress on Molecular Spectroscopy” (Краків, Польща, 2004); Міжнародній конференції “12th Intrnational Congress on Plasma Physics” (Ніца, Франція, 2004); Міжнародній конференції “Plasma Physics and Controlled Fusion” (Алушта, Україна, 2004).

Публікації. Основні результати дисертації опубліковані в 24 статтях (4 статті - одноосібні), їх перелік наводиться в кінці автореферату, та 55 в розширених збірниках матеріалів міжнародних конференцій.

Структура та обсяг дисертації. Дисертація складається із вступу, 6 розділів, заключення та загальних висновків. Її обсяг складає 336 сторінки машинописного тексту, в тому числі 173 рисунки та 6 таблиць. Список літератури містить 284 найменувань.

2. Основний зміст роботи

У вступі дисертації обгрунтовано актуальність роботи, сформульовані основна мета та задачі роботи, що розв'язувалися для її досягнення, аналізується вибір об'єктів та методів дослідження, викладено наукову новизну та практичне значення результатів. Відображено особистий внесок автора, надано інформацію про апробацію результатів досліджень, наукові публікації за темою та показано структуру дисертації.

Перший розділ дисертації присвячено огляду існуючих фізичних підходів до генерації сильно нерівноважної низькотемпературної плазми. Він складається з трьох підрозділів. У підрозділі 1.1 наводиться огляд літератури по утворенню сильно переохолодженої плазми при використанні “жорсткого” іонізатора та в газорозрядних системах з рознесенням часових (імпульсні системи) і просторових інтервалів існування іонізаційної та рекомбінаційної нерівноважностей в плазмі (стаціонарні плазмодинамічні системи), або і часових, і просторових інтервалів (імпульсні плазмодинамічні системи). Проводиться ретельний аналіз даних щодо формування рекомбінаційно нерівноважної плазми лужних металів, оскільки при її практичному використанні в якості активного середовища плазмового лазера важливу роль виконує к.к.д., який визначається в основному енергетичною ціною іона в плазмі.

У підрозділі 1.2 розглядаються існуючі фізичні підходи до генерування нерівноважної плазми молекулярних газів з немаксвелівською функцією розподілу електронів за енергіями, яка складається з двох груп електронів з різними середніми енергіями, що менші середньої енергії електронів в плазмі класичних газових розрядів. Прикладом такої системи є плазма джерел негативних іонів водню з об'ємним механізмом їх генерації для термоядерного синтезу, в якій основним процесом утворення негативних іонів є дисоціативне прилипання електронів до коливально збуджених молекул водню:

H2*(v > 5) + e > H- + H, (1)

де v - коливальне квантове число. Оптимальними умовами для процесу (1) є участь в ньому електронів з енергіями ~ 0,7 еВ та коливально збуджених молекул водню з внутрішньою енергією ~ 2, 5 еВ в станах з v = 6 - 7.

У підрозділі 1.3 розглядаються відомі підходи до вирішення проблеми селективності фізико-хімічних процесів у плазмохімії з використанням плазмово-розчинних систем включно.

Наведений огляд літератури показав, що сьогодні використання низькотемпературної плазми є безальтернативним для вирішення ряду проблем прикладної фізики: створення потужних лазерів, високострумових пучків негативних іонів для термоядерних установок, високотонажної плазмохімії, розробки перспективних фізико-хімічних технологій охорони довкілля, екологічних технологій в металургії та ін. Але виявляється, що існуючі можливості традиційних генераторів низькотемпературної плазми не можуть задовольнити повною мірою вимоги до необхідних параметрів такої плазми. В першу чергу це стосується задач, де принциповими є вимоги до рівня нерівноважності плазми. Адже ефективність використання високотемпературної нерівноважної системи в першу чергу визначається можливістю керування рівнем її нерівноважності, тобто здатністю виділяти ролі тільки певних груп елементарних плазмових процесів з широкого їх спектра, які є першорядними в відповідному застосуванні цієї системи.

В той же час, для класичних газових розрядів в статичних газових системах, що є традиційними генераторами нерівноважної плазми, характерним є самоузгодженність між різними параметрами плазми, оскільки саме її існування фактично забезпечується єдиним впливовим зовнішнім фактором зовнішнім електричним полем.

Саме тому розробка нових підходів до генерації сильно нерівноважної низькотемпературної плазми з заданим рівнем її нерівноважності на сьогодні є одним з визначальних напрямків фізики низькотемпературної плазми. І хоча фізиці газового розряду вже декілька сотень років, тільки в останні 20 років почали з'являтись нові більш перспективні типи розрядів: ковзаюча дуга, діафрагменний розряд і т. ін.

На нашу думку, принципово може змінити ситуацію перехід до динамічних газорозрядних систем, в яких є додаткові зовнішні фактори окрім електричного поля, що суттєво впливовають на властивості плазми. Перш за все, експериментальному дослідженню можливостей різних фізичних механізмів керування ступенем нерівноважності газорозрядної плазми в деяких системах, де газодинамічні процеси відіграють не останню роль, і присвячена дана робота. При цьому в якості об'єктів досліджень були відібрані такі плазмодинамічні системи, які в перспективі можуть бути використані при розробці потужних стаціонарних плазмових лазерів (розділ 3), великострумових джерел негативних іонів (розділ 4), ряду нерівноважних плазмохімічних технологій для охорони навколишнього середовища (розділи 5, 6) та розвитку кольорової металургії (підрозділ 6.2).

У другому розділі розглянуті взаємопов'язані питання вибору об'єктів для досліджень сильноіонізованої переохолодженої плазми, плазми молекулярного газу з нерівноважною (“двохтемпературною”) функцією розподілу електронів за енергіями, ерозійної плазми мідної дуги в водні, як сильнострумового джерела плазми з енергією електронів, оптимальною для процесу дисоціативного прилипання електронів до коливально збуджених молекул водню, нерівноважної плазми плазмово-розчинних систем низького та високого (порядку атмосферного) тисків, особливості генерації плазми в таких об'єктах і розробки адекватних методів діагностики як плазми, так і рідин після плазмової обробки.

Для реалізації переохолодженої плазми були вибрані плазмові струмені, що витікають з торцевих розрядних джерел. В якості джерел плазми молекулярного газу з “двохтемпературною” функцією розподілу електронів за енергіями розглядались несамостійні газові розряди, що підтримуються плазмовими потоками з допоміжних розрядів. Для реалізації плазмово-рідинних систем розглядались вперше запропоновані несамостійні розряди з “рідким” електродом.

Взаємодія надзвукового плазмового струменя з нейтральним газом досліджувалась в умовах необмеженного стінками простору в циліндричній вакуумній камері довжиною 1 м та діаметром 1 м при співвідношенні діаметру вакуумної камери до діаметру вихідного зрізу торцевого прискорювача > 30. Для діагностики параметрів плазми струменя застосовувалась спеціально розроблена зондова методика на основі розрахунків Лафрамбуаза, що дозволяла визначати з вольт-амперних характеристик циліндричного Ленгмюрівського зонда крім таких традиційних параметрів, як температура електронів та концентрація іонів, і температуру позитивних іонів.

Для досліджень взаємодії плазмового струменя з нейтральним газом в умовах обмеженого стінками простору використовувались відпаяні скляні балони діаметром 50 мм, що наповнювались сумішю дейтерія та насичених парів цезія, генератором плазмового потоку було розрядне джерело коаксіально-торцевої конфігурації з порожнистим циліндричним катодом.

Несамостійний розряд, що підтримувався плазмовим потоком в молекулярному газі, запалювався як в скляному цилiндрі з внутрiшнiм дiаметром ~ 70 мм, так і під металевим ковпаком стандартного вакуумного посту ВУП-5. В якості джерел плазмового потоку використовувались коаксіально-торцеві розрядники з підігрівними катодами (пряморозжарювальний вольфрамовий катод та металопористий катод з непрямим підігрівом). Для досліджень плазми несамостійного розряду використовувались зондова методика визначення функції розподілу електронів за енергіями, температури електронів і концентрації позитивних іонів, емісійна спектроскопія випромінення плазми та мас-спектроскопія іонного складу плазми.

При дослідженнях ерозійної плазми мідної дуги в водні дуга запалювалась в водоохолоджуваній металевій камері діаметром 16 см і довжиною 50 см. На одному з фланців вакуумної камери розміщувалась торцева розрядна система водоохолоджуваних мідних електродів, що були розділені діелектричним екраном. Для ініціювання дугового розряду використовувся ініціюючий електрод.

В якості базових плазмових генераторів для плазмово-розчинних систем нами були взяті нетрадиційні і практично недосліджені несамостійні газові розряди з одним електролітним електродом, які підтримуються плазмовим потоком. Для генерації плазмових потоків були використані різні газорозрядні джерела з самостійними розрядами, вибір яких визначався тиском в плазмово-розчинній системі. У випадку низьких тисків 1 - 30 торр використовувався коаксіально-торцевий розрядник з порожнистим катодом, орієнтований перпендикулярно поверхні рідини. В діапазоні тисків 30 - 300 торр самостійний допоміжний розряд запалювався між двома циліндричними водоохолоджуваними електродами, паралельними поверхні рідини. Напруга живлення несамостійного розряду подавалась звичайно між зануреним в рідину електродом та одним з електродів допоміжного розряду. Так у випадку використання коаксіально-торцевого джерела плазмового потоку анод джерела водночас був електродом несамостійного розряду.

При атмосферному тиску в плазмово-рідинній системі джерелами плазмового потоку були дугові розряди в поперечних потоках газу (ковзаюча дуга та фіксована в просторі дуга).

Для діагностики плазми в плазмово-рідинних системах використовувалась зондова методика, емісійна спектроскопія, а також мас-спектроскопія для визначення складу плазмоутворюючого газу.

У третьому розділі аналізуються фізичні особливості взаємодії надзвукового плазмового струменя з нейтральним газом з метою визначення фізичної суті такого цікавого явища, як виникнення стрибків концентрації зарядів, що супроводжуються падінням температури електронів, яке не має аналогів в класичній газодинаміці. Крім чисто наукового інтересу, цей ефект може бути покладений в основу створення перспективних активних середовищ стаціонарних плазмових лазерів, оскільки, він супроводжується суттєвим підвищенням (на декілька порядків) швидкості ударно-випромінювальної рекомбінації, яка приводить до виникнення інверсної заселеності рівнів.

У підрозділі 3.1 досліджуються механізми формування просторової структури надзвукового сильно іонізованого плазмового струменя, що витікає в нейтральний газ при ступені іонізації плазми на вихідному зрізі прискорювача ~ 0.1. З використанням спеціально розробленої нетрадиційної методики обробки зондових характеристик з використанням розрахунків Лафрамбуаза була досліджена просторова структура плазмового струменя, що витікав в гелій, неон і азот.

Аналіз результатів зондових вимірювань виявив, що незалежно від вибору нейтрального буферного газу при зміні тиску газу немонотонна зміна концентрації зарядів в плазмі супроводжується не тільки монотонним падінням температури електронів, але й немонотонною зміною температури важких заряджених частинок - позитивних іонів цезію. Темп спадання температури електронів був більшим у випадку взаємодії струменя з легким газом (гелієм) та молекулярним газом (азотом). Типові отримані залежності концентрації позитивних іонів Ni, температури електронів Te і температури позитивних іонів Ti в плазмі цезієвого променя від тиску гелію в точці з координатами (Z/d = 1,5; R = 0, де d - діаметр вихідного зрізу прискорювача) наведені для режиму прискорювача: при витраті металу- 2,5х10-3 г с-1 і розрядному струмі - 65 А.

Відповідність між залежностями від тиску для точок на осі променя та осьовими розподілами вказує, що при витіканні надзвукового цезієвого плазмового струменя в нейтральні буферні гази температура електронів монотонно падає вздовж осі, а температура важких позитивних іонів в області центрального стрибка концентрації починає зростати, досягає деякого максимального значення і знову спадає. За центральним стрибком коцентрації температура іонів дещо перевищує відповідні значення температури електронів.

Досліджені радіальні розподіли параметрів плазми струменя, що витікав в нейтральний газ, виявили існування також радіальних стрибків концентрації при немонотонній зміні температури важких заряджених частинок, яка за стрибком концентрації навіть трохи вища за температуру електронів, що завжди монотонно спадає вздовж радіуса.

Основними особливостями надзвукових плазмових струменів в усіх досліджених режимах його взаємодії з нейтральним газом були:

“Прозорість” струменя для атомів (молекул) холодного нейтрального буферного газу. Це означає, що частинки газу вільно проникали в промінь, оскільки довжина вільного руху їх до пружної взаємодії з зарядженими частинками плазмового струменя була більша за поперечні розміри струменя.

Довжина вільного руху іонів і електронів плазми струменя до настання пружної взаємодії з частинками газу при збільшенні тиску газу зменшувалась до значень, значно менших за характерні розміри струменя.

В надзвукому плазмовому струмені навіть в вихідному зрізі прискорювача теплова швидкість електронів є значно більшою, ніж швидкість направленого руху струменя, на відміну від теплової швидкості іонів (навіть у випадку ізотермічності плазми), яка значно менша за направлену (порядку іоного звуку).

З врахуванням подібних особливостей зрозуміло, що при витіканні плазмового струменя в нейтральний газ відбувається пружна взаємодія заряджених частинок з нейтральними частинками газу. Проте якщо при цьому іони енергію направленого руху трансформують в теплову і частково передають частинкам газу, тобто гальмуються, і відповідно збільшується Ті, то електрони витрачають енергію хаотичного руху, тобто охолоджуються. Зрозуміло, що у випадку молекулярного газу - азоту необхідно додатково враховувати і непружні процеси - коливальне збудження молекул.

Для визначення механізмів заселення рівнів атомів цезію CsI досліджувалась поведінка інтенсивностей ліній Іл різької та дифузної серій атомів Cs в плазмі струменя, що витікав в нейтральний газ .

Порівняння поведінки залежностей інтенсивностей ліній Іл(Р), максимально можливої швидкості іонізації цезія h*(P) та швидкості об'ємної рекомбінації зарядів h(P) від тиску нейтрального газу P виявило рекомбінаційний характер нерівноважності плазми за стрибком концентрації в промені та показало, що основний внесок в заселення верхніх рівнів атомів цезію з енергіями збудження е* > 3 еВ в області максимуму інтенсивності Іл вносить не збудження нейтрального цезію знизу електронним ударом, а збудження зверху рекомбінаційним потоком з контінууму, що вказує на рекомбінаційну нерівноважність плазми в стрибку і за ним.

Для з'ясування можливості керування рівнем рекомбінаційної нерівноважності плазми струменя було проведене дослідження впливу на залежність Іл(Р) зміни розрядного струму I та витрати металу G в прискорювачі для ліній з е* > 3 еВ. Аналіз отриманих даних виявив, що збільшення витрати металу при постійному розрядному струмі приводить до збільшення відносного максимуму інтенсивності лінії, для якої заселення верхнього рівня в стрибку концентрації і за ним відбувається за рахунок рекомбінаційного потоку з контінууму. До подібної зміни Іл(Р) приводить і зменшення розрядного струму прискорювача.

Якісно ці результати можна пояснити тим, що в розрядних джерелах плазми з об'ємним джерелом іонізації плазма завжди іонізаційно нерівноважна (hi > hr) через суттєвий вклад процесів обміну з стінками джерела. Зрозуміло, що при цьому зменшення рівня іонізації в джерелі супроводжується наближенням до рівноваги. Тому створення зсуву рівноваги в бік рекомбінаційної нерівноважності (hr > hi) при постійному механізмі переохолодження плазми, яким в данних експериментах є взаємодія рухомої плазми з нейтральним газом, значно простіше у випадку плазми, яка в вихідних умовах є більш близькою до рівноваги в джерелі плазми.

Таким чином, дослідження взаємодії надзвукового плазмового струменя з нейтральним газом в режимі прозорості струменя для оточуючого газу виявили, що основними факторами впливу на перехід від іонізаційної нерівноважності плазми до рекомбінаційної в системі плазмовий струмінь - нейтральний газ є ступінь іонізації плазми в джерелі плазмового струменя, тиск нейтрального газу, вибір нейтрального газу.

Оскільки особливістю плазмових прискорювачів є примусова подача плазмоутворюючої речовини в них, що не завжди зручно, у підрозділі 3.2 досліджується плазма факелів коаксіально-торцевих розрядних систем із самоузгодженою подачею газу в розрядний проміжок, тобто з використанням в якості плазмоутворюючої речовини власне нейтрального газу, в який затоплюється плазмовий струмінь. В якості плазмоутворюючої речовини використана суміш парів цезію та дейтерію.

Як засвідчили експериментальні результати, функція розподілу електронів за енергіями в плазмі при цьому близька до рівноважної в діапазоні енергій електронів 0 ч 10 Те. Порівняння розрахованих швидкостей об'ємної рекомбінації та іонізації плазми з використанням відомих коефіцієнтів швидкостей та виміряних параметрів плазми за зондовою методикою виявило, що плазма факела інтенсивно рекомбінує, причому рівень рекомбінаційної нерівноважності зростає при підвищенні розрядного струму в джерелі.

Про рекомбінаційний характер нерівноважності плазми факела свідчать і результати досліджень розподілу заселеностей атомів CsI за енергіями збуджених рівнів. Ці розподіли заселеностей атомів цезію за енергіями виявились нерівноважними з особливостями, характерними для рекомбінаційно нерівноважної цезієвої плазми.

Оскільки результати досліджень системи плазмовий потік - нейтральний газ (розділ 3) виявили можливість забезпечити значно нижчий рівень температури електронів, ніж в плазмі класичних газових розрядів, зрозумілою є перспективність використання в джерелах негативних іонів несамостійних розрядів, що підтримуються такими інтенсивними плазмовими потоками в нейтральному газі. В умовах несамостійних розрядів за рахунок збільшення зовнішніх факторів впливу на плазму можна збільшити ймовірність досягнення оптимальних умов протікання багатоступеневого процесу генерації негативних іонів (підрозділ 1.2). Саме тому четвертий розділ присвячений розгляду особливостей дейтерієвої плазми факелів коаксіально-торцевих розрядних систем і несамостійних розрядів, що підтримуються плазмовими потоками, які генеруються коаксіально-торцевими розрядними системами.

У підрозділі 4.1. наведені результати експериментальних досліджень просторової структури плазмового факела в обмеженому діелектриком об'ємі, що заповнений молекулярним газом. Ці дослідження виявили існування немонотоних аксіальних розподілів концентрації зарядів в плазмі факела, мінімуми яких при зменшенні тиску наближаються до вихідного зрізу джерела. При цьому середнє значення концентрації зростає при зменшенні тиску дейтерію.

Характерним для отриманих осьових розподілів температури електронів є зростання Те з тиском та незначне зростання вздовж осі. Причиною останнього можуть бути дифузійні втрати швидких електронів на стінку. Крім того, в області малих тисків значення температури електронів були суттєво меншими (~ 1 еВ), ніж в звичайній розрядній плазмі, та сприятливими для утворення негативних іонів D- за рахунок процесів дисоціативного прилипання електронів до коливально збуджених молекул D2. Дійсно було помічено, що для виміряних зондових характеристик зменшується відношення величин електронного струму насичення до іонного струму насичення, що вказує на суттєву долю іонної складової в негативну компоненту плазми.

Особливості аксіальних розподілів параметрів плазми несамостійного розряду, що підтримувався плазмовим потоком, який створювало коаксіально-торцеве розрядне джерело, досліджувались у підрозділі 4.2. Результати досліджень вольт-амперних характеристик несамостійних розрядів, що підтримуються плазмовим потоком з допоміжного самостійного розряду, виявили, що їх ВАХ схожі на ВАХ несамостійних розрядів з зовнішнім (допоміжним) іонізатором незалежно від того, обмежений чи необмежений плазмовий потік використовується для підтримування розряду. В області малих падінь напруги на несамостійному розряді Ud (область А) іонізація, в основному, визначається зовнішнім іонізатором, і струм несамостійного розряду Id переноситься зарядами, що створюються допоміжним розрядом. Але в області великих напруг Ud (область В) стає помітним додаткова іонізація в електричному полі несамостійного розряду і відповідно після попереднього насичення розрядного струму починається його подальше зростання. Причому, оскільки в нашому випадку додатковим (зовнішнім іонізатором) є допоміжний розряд, то в області В починає зростати і його струм Is.

В той же час, аксіальні розподіли потенціалу простору в плазмі таких несамостійних розрядів суттєво залежать від умов на границях плазмого потоку. У випадку необмеженого плазмового потоку, що підтримує несамостійний розряд, розподіли вказують на існування прианодного позитивного стрибка потенціалу, що дає можливість розглядати анод несамостійного розряду як електрод, занурений в плазму під позитивним потенціалом відносно плазми. Але водночас потрібно враховувати, що даний електрод збурює плазму, а це приводить, в свою чергу, до виникнення нетрадиційної немонотонності розподілу потенціалу. При збільшенні падіння напруги на несамостійному розряді спостерігається зростання модуля градієнту концентрації.

Для несамостійного розряду з обмеженим плазмовим потоком практично відсутній стрибок потенціалу поблизу анода несамостійного розряду, потенціал в об'ємі плазми зростає за лінійним законом, як в позитивному стовпі самостійного розряду. Причому зростання падіння напруги на несамостійному розряді супроводжується зменшенням градієнту потенціалу.

Функція розподілу електронів за енергіями (ФРЕЕ) в дейтерієвій плазмі несамостійного розряду fe(e) досліджувалась експериментально у підрозділі 4.3. з використанням методу інтермодуляції зондового струму. Ці дослідження виявили незначну залежність від аксіальної координати z ФРЕЕ, яка в діапазоні енергій електронів від 0 до 12 еВ складається з двох “максвеллівських" груп електронів з суттєво різними середніми енергіями (Ts< 0,8 еВ та Th>2 еВ)., які залежали від падіннь напруги на несамостійному розряді. При цьому низькоенергетична ділянка може мати Ts, що оптимальна для дисоціативного прилипання електронів до коливально збуджених молекул дейтерію, а високоенергетична, - оптимальну Th для коливального збудження молекул дейтерію електронним ударом. Доля високоенергiйних електронiв з температурою Th в дослiджуваному дiапазонi параметрiв несамостiйного розряду не перевищувала 1%.

Для з'ясування механізмів формування ФРЕЕ було проведено чисельне моделювання з врахуванням того, що електричне поле в несамостійному розряді мале. Застосована методика чисельного розв'язування рівняння Больцмана з урахуванням пучка електронів для плазми несамостійного розряду дозволила розрахувати ФРЕЕ, практично співпадаючі з експериментальними, та виявити залежність вигляду ФРЕЕ від зовнішних параметрів несамостійного розряду і від параметрів стимулюючого розряд плазмового потоку.

Чисельне моделювання показало, що високоенергетична частина ФРЕЕ формується під впливом пучка електронів, який витягується з допоміжного розряду. Температура низькоенергетичної максвеллівскої частини визначається взаємодією між електронами і коливально-збудженими молекулами газу, а також завдяки нагріванню електричним полем. Останні є термостатом з температурою, залежною лише від параметрів допоміжного розряду. Основними зовнішніми факторами впливу газорозрядної системи на формування “двохтемпературної” функції розподілу електронів за енергіями в плазмі несамостійного розряду є як параметри допоміжного розряду, який виступає джерелом потоку коливально збуджених молекул і низькоенергетичного пучка електронів, так і падіння напруги на несамостійному розряді, яке впливає на струм пучка електронів.

Мас-спектрометричні дослідження позитивно зарядженої компоненти плазми несамостійного розряду виявили існування одноатомних A+, двохатомних A2+ та трьохатомних A3+ іонів в плазмі при зміні тиску дейтерію від 0,07 до 0,54 торр,- струму несамостійного розряду - від 0,5 до 35 мА та струму допоміжного розряду від 30 до 200 мА. Результати цих досліджень наведені в підрозділі 4.5. Практично завжди домінуючою компонентою серед позитивних іонів були іони A3+, основним механізмом утворення яких в плазмі є іон-атомний обмін

Основними механізмами зникнення іонів A3+ в водневій (дейтерієвій) плазмі звичайно вважають дифузію та дисоціативну рекомбінацію при умовах, оптимальних для генерації негативних іонів, які саме і реалізувались в умовах наших експериментів. Проте, з отриманих нами результатів дослідження механізмів формування функції розподілу електронів за енергіями, які були наведені вище (підрозділ 4.4), випливає, що в плазмі несамостійного розряду, який підтримується плазмовим потоком з допоміжного розряду, температура заселення коливальних рівнів основного електронного стану молекул може досягати 0,5 - 1 еВ. В той час, як оцінка енергії зв'язку езв іонів А3+ для дейтерію в реакції

А3+ + А2 + езв > А2 + А2 + А+ (3)

всього ~ 3 еВ, що випливає з розгляду енергетично-рівневої діаграми дейтерій-іонної системи, яка будувалась з використанням відомих потенціалів появи для іонів D3+, D2+ та енегій дисоціації А2+ та А2.

Тому був проведений розгляд рівняння балансу іонів А3+ з врахуванням всіх трьох процесів руйнування іонів (дифузії, дисоциативної рекомбінації та дисоціації на атомарний іон та нейтральну молекулу при взаємодії з збудженою на відповідний коливальний рівень нейтральною молекулою газу), яке має вигляд

k3+ [А2+] [A2] = ([А3+] / фd) + бdr[А3+] Ne + k3- [А3+] [A2*], (4)

де [А3+] - концентрація іонів А3+, [A2] - концентрація незбуджених нейтральних молекул, k3- - константа швидкості процесу (3) дисоціативного розпаду іона А3+ при взаємодії з коливально збудженою молекулою, [A2*] - концентрація коливально збуджених молекул, енергія збудження яких порядку езв (енергії зв'язку іона А3+).