З фізичних міркувань хід такої залежності свідчить про те, що модель B повніше, ніж A, враховує властивості наносистеми. Одержані в рамках цієї моделі результати якісно узгоджуються з даними розрахунків [6*] і експериментальних вимірювань [7*, 8*], проте дають завищені значення ЕЗ в області максимуму кривої. Це цілком зрозуміло, оскільки використані нами модель діелектричного континууму, наближення ефективних мас, припущення про їх ізотропність і нехтування взаємодією електрона (дірки) зі своїми електростатичними зображеннями виявляються досить грубими саме у надтонких НП. Втім ця модель дозволяє отримати якісно правильний результат і при a > 0 - в ультратонких НП ЕЗ екситону визначається переважно властивостями бар'єрного середовища.

Аналогічні залежності ЕЗ екситону від товщини НП CdS/HgS/CdS наведені у роботі. У плівках, товщина яких перевищує радіус полярона (Rp ? 62 ?), результати обох моделей практично збігаються, наближаючись при a ? 100 нм до значення ЕЗ 3Dекситону у вHgS ? 0,8 меВ. При менших товщинах залежність, показана кривою 2, є більш стрімкою і немонотонною - зменшення a приводить до зростання ЕЗ, досягаючи максимуму у плівках товщиною в один моношар вHgS, а потім спадає так, що при a > 0 величина Eb наближається до значення ЕЗ 3Dекситону у бар'єрному середовищі вCdS - ? 25,6 меВ.

Суттєва відмінність результатів для обох наноструктур полягає в тому, що у НП CdS/HgS/CdS обидві моделі дають практично однаковий результат (за винятком надтонких НП, де застосування моделі A необґрунтовано). Це пов'язано з тим, що висота потенціального бар'єра для електрона і дірки на гетеропереході вHgS/CdS значно вища, ніж у GaAs/Al0.3Ga0.7As. Отже, при a > Rp екситон можна вважати „затисненим” усередині НП CdS/HgS/CdS. При менших товщинах зростають впливи просторового обмеження і бар'єрного середовища, що і зумовлює немонотонність залежності Eb(a).

Отже, з фізичних міркувань хід кривої 2 виглядає цілком виправданим, а кількісні результати моделі B - задовільними для аналізу характеру трансформацій енергії екситону у НП при зміні її товщини і температури.

Досліджено вплив екситонфононної взаємодії на основний стан екситону. Видно, що значення енергії екситону у НП визначається величинами енергій основних станів електрона і дірки, перенормованих їх взаємодією з фононами, та енергії зв'язку. Вплив фононної системи на енергію зв'язку екситону у досліджуваних НП при T = 0 K виявився незначним - її зміна не перевищує 2,5 меВ у випадку тонких НП та 0,5 меВ - у Al0.3Ga0.7As/GaAs/Al0.3Ga0.7As.

Результати розрахунку залежності Eex від a показують, що нелінійне (слабке в області великих і стрімке - в області малих a) зростання енергії екситонного переходу при зменшенні товщини НП зумовлене дією трьох факторів: 1) підняттям рівня електрона (дірки) у відповідні КЯ при зменшенні її ширини; 2) його зміщенням у область менших енергій внаслідок взаємодії переважно з I та L0фононами; 3) нелінійною залежністю Eb(a).

Оскільки вплив фононів на величину ЕЗ слабкий, то температурні зміни енергії екситону у НП зумовлені, в основному, залежністю від температури енергій електрона і дірки. З наведених результатів розрахунків, виконаних на прикладі CdS/HgS/CdS, видно, що енергія основного стану екситону у НП - спадна функція температури.

У шостому розділі розглядається задача розрахунку електронного спектра у плоскій напівпровідниковій НП, перенормованого взаємодією з фононами з урахуванням двофононних процесів. Розв'язання цієї задачі дало можливість уперше оцінити величину другої поправки до енергії електрона у НП та обчислити енергії зв'язаних електронфононних станів (фононних повторень першого порядку) зі всіма фононними гілками.

Використовується МО у зображенні безмежного розгалуженого інтегрального дробу [9*], що описує електронфононну взаємодію за участі довільної кількості бездисперсійних фононів при T = 0 K. У наближенні, яке полягає у нехтуванні дисперсією інтерфейсних фононів і збереженні у повному МО лише тієї його частини, що описує двофононні процеси розсіювання електронних станів з області дна (E1) основної зони на оптичних поляризаційних (L0, L1 та IS±) фононах при T = 0 K, знайдено його частотну залежність.

Результати розрахунків, виконаних на прикладі НП вHgS, вміщеної у масивне середовище вCdS, наведено на рис. 13, де символами Щ0, Щ1, Щ+ та Щ позначено енергії L0, L1, IS+ та ISфононів. Спектральні залежності дійсної та уявної частин повного МО (9), розраховані у одно (розривні лінії) та двофононному (суцільні лінії) наближеннях для НП товщиною 2,34 нм (N = 4). Видно, що величина зміщення дна основної зони (Д(2) = ?0,371Щ0), визначена у двофононному наближенні, перевищує аналогічне значення (Д(2) = ?0,321Щ0), одержане у рамках однофононного наближення. Відрізняються також положення піків уявних частин МО та їх висоти.

Проаналізовано також залежності від енергії густини зв'язаних станів, розраховані в обох наближеннях. Дельтоподібний пік і локальні максимуми кривої g(щ) визначають, відповідно, положення дна зони та фононних повторень першого порядку. У рамках однофононного наближення повторення, пов'язані з кожною із фононних гілок, визначаються значенням енергії відповідного фонона Щм, а дно зони зміщується у довгохвильову область на величину Д(1). Як наслідок, кожне фононне повторення виявляється віддаленими від дна зони на відстань |Д(1)| + Щм, що перевищує енергію відповідного фонона.

Двофононне наближення, уточнюючи положення дна зони, визначає перенормовані взаємодією з фононами енергії зв'язаних електронфононних станів. Як показують розрахунки, зміщення кожного піка густини станів, що відповідає певному фононному повторенню, перевищує приріст Д(1) ? Д(2) зміщення дна зони. Тому відcтань кожного фононного повторення від дна зони зменшується, наближаючись до відповідного значення Щм. Цю обставину проілюстровано на рис. 14, де розривною лінією показано пік фононного повторення Is+, визначений у двофононному наближенні з урахуванням взаємодії виключно з високоенергетичною гілкою симетричних інтерфейсних фононів. Зміщення піків, пов'язаних з іншими гілками, подібні, але значно менші за величиною.

Урахування у двофононному масовому операторі взаємодії електрона з усіма гілками фононів у НП приводить до того, що густина станів відрізняється від простої суперпозиції її парціальних компонент, одну з яких (Is+) показано розривною кривою. Видно, що взаємний вплив різних гілок фононного спектра у НП проявляється у нелінійному зміщенні максимумів і збільшенні ширини кожного з піків функції g(щ). Останнє є проявом факту зменшення часу життя відповідного зв'язаного стану за рахунок взаємодії з усіма гілками фононів у НП.

Положення дна основної зони електрона і відповідних фононних повторень залежать від товщини плівки - при її збільшенні густина станів, пов'язаних з обмеженими фононами зростає, а з напівпросторовими - зменшується. Тому висота максимумів та їх положення, а отже і вигляд спектрів КРС у НП будуть суттєво залежати від її товщини. Це дає принципову можливість контролю геометричних розмірів наногетросистеми методами КРСспектроскопії.

Основні результати та висновки

Дисертаційне дослідження розв'язує основну задачу - удосконалення теорії спектрів квазічастинок, що взаємодіють між собою та з класичними і квантованими полями у три та квазідвовимірних напівпровідникових структурах. Визначено вплив різних взаємодій на оптичні властивості середовища, що дозволило встановити класи матеріалів, перспективних з погляду зору потреб опто, мікро та наноелектроніки.

Уперше методом неемпіричних атомних псевдопотенціалів виконано самоузгоджений розрахунок енергетичного спектра електронної системи шаруватого напівпровідника 2НPbI2, установлено характер і обчислено величини розщеплення домішкових станів іонів 3dгрупи у ньому; досліджено поляризаційні та температурні залежності екситонних спектрів шаруватих і молекулярних кристалів, проаналізовано умови реалізації оптичної бістабільності в області екситонних резонансів у цих кристалах; вивчено особливості електрон та екситонфононної взаємодії у напівпровідникових наноплівках; отримано аналітичний вигляд масового оператора електронфононної системи у двофононному наближенні, на основі якого розраховано енергію основної зони електрона у широкому інтервалі енергій, що включає положення перших фононних повторень.

Аналіз отриманих результатів дозволяє стверджувати, що:

1. Зонний спектр електронної системи 2Hполітипу дийодиду свинцю має структуру, характерну для сильноанізотропних тривимірних кристалічних структур. Розраховані на його основі величини ефективних мас електронів і дірок, значення оптичних параметрів та їх спектральні залежності узгоджуються з експериментальними.

2. Вузькі, тонко структуровані спектральні смуги оптичного поглинання та люмінесценції, експериментально спостережувані в легованих атомами 3dелементів широкозонних шаруватих напівпровідниках типу PbI2 та у сполуках A2B6, пов'язані з внутрішньоцентровими переходами між станами домішкових іонів. Положення і структура спектрів цих переходів визначені симетрією і силою кристалічного поля, ефективністю спінорбітальної та електронколивної взаємодій, а також ступенем впливу ефектів ковалентності.

3. У відповідності з експериментом, суттєвою причиною відхилення спектра екситону ВаньєМотта у напівпровідниках від воднеподібного є взаємодія з оптичними фононами. Енергетичні рівні екситонів зміщені у довгохвильову область тим більше, чим нижчий рівень. Це пояснюється зменшенням імовірності розсіювання на фононах при збільшенні номера екситонного рівня, що викликане відмінністю розподілу функцій екситонфононого зв'язку у просторі квазіімпульсів. Збільшення температури викликає зростання довгохвильового зміщення тим сильніше, чим нижчий екситонний стан.

4. Експериментально спостережувані температурні зміни екситонних смуг шаруватих напівпровідників в області низьких (до 60 K) температур викликані взаємодією екситонів переважно з низькоенергетичними коливаннями атомів - хвилями згину (ХЗ) та низькоенергетичними оптичними фононами (НОФ). Взаємодія з НОФ приводить до традиційного - довгохвильового зміщення смуги; ХЗ зумовлюють зміщення, напрям яких визначається напрямком спостереження відносно кристалографічної осі C та співвідношенням ефективних мас електрона і дірки.

5. За наявності у фононному спектрі шаруватого кристала обох гілок низькочастотних коливань взаємодія з хвилями згину може: а) посилювати; б) послаблювати; в) компенсувати довгохвильове зміщення, зумовлене взаємодією з низькоенергетичними фононами або викликати короткохвильове зміщення, долаючи вплив останніх.

6. У молекулярних кристалах та шаруватих напівпровідниках густина екситонів залежить від поляризації збуджуючої хвилі та температури. Тому зміною температури кристала, поляризації, а у шаруватому напівпровіднику - і кута падіння збуджуючої хвилі, - можна змінювати розміри області реалізації оптичної бістабільності, її положення на шкалі інтенсивності освітлення та величини інтервалу перемикання режимів „сильне - слабке поглинання”.

7. Існує можливість керування умовами реалізації бістабільних станів у молекулярних кристалах і шаруватих напівпровідниках зміною напруженості зовнішнього магнітного поля. Причиною цього є нелінійна залежність їх поглинальної здатності екситонфононної системи від густини екситонів, яка, в свою чергу, визначається напруженістю магнітного поля. Це свідчить про перспективність молекулярних кристалів і шаруватих напівпровідників щодо для створення на їх основі оптичних логічних і запам'ятовуючих пристроїв.

8. Визначений у моделі діелектричного континууму фононний спектр плоских напівпровідникових наноплівок типу AlGaAs/GaAs/AlGaAs та CdS/HgS/CdS містить гілки обмежених, напівобмежених та інтерфейсних фононів, взаємодія яких з електронами суттєво перенормовує (зміщує у довгохвильову область) їх енергетичний спектр. Показано, що за дуже низьких температур (T ? 0 K) ієрархія парціальних внесків різних фононів у перенормування основної зони електрона у квантовій ямі залежить від товщини наноплівки: а) у тонких (до 20 нм) наноплівках основний внесок дають інтерфейсні фонони, менший - обмежені і найменший - напівобмежені; б) у товстих (понад 20 нм) наноплівках основний внесок належить обмеженим фононам, менший - інтерфейсним, а внесок напівобмежених фононів нехтовно малий.

9. У тонких наноплівках перенормування основної електронної зони відбувається внаслідок взаємодії зі всіма гілками фононів в основному через стани цієї ж зони, тоді як у товстих електронфононна взаємодія через стани вищих зон дає внесок, близький до внеску станів основної зони. При цьому взаємодія електрона з симетричними (антисиметричними) фононами відбувається сильніше через симетричні (антисиметричні) електронні стани.

10. Енергія зв'язку екситону у наноплівці нелінійно і немонотонно залежить від її товщини - зростає при її зменшенні від значення, характерного для масивного середовища - матеріалу квантової ями, до скінченної величини, що перевищує енергію зв'язку 3Dекситону у середовищах по обидва боки гетеропереходу. Це пояснюється як посиленням впливу просторового обмеження, так і можливістю часткового тунелювання носіїв у бар'єрне середовище в дуже тонких (до 10 нм) наноплівках. У граничному випадку нескінченно тонких наноплівок величина енергії зв'язку наближається до значення, характерного для бар'єрного середовища.

11. Збільшення температури наносистеми приводить до довгохвильового зміщення дна основної зони квазічастинки (електрона, дірки або екситону) у квантовій ямі. Швидкість і величина температурного зміщення залежить від фізичних та геометричних параметрів наноплівки. Ефективна маса квазічастинки та діелектричні проникності наноплівки і бар'єрного середовища визначають (через функції її зв'язку з фононами) величину зміщення, а енергії фононів і товщина наноплівки - швидкість його температурних змін.

12. Довгохвильові температурні зміщення дна основної зони квазічастинок у тонких наноплівках в основному зумовлені їх взаємодією з інтерфейсними, а у товстих - з обмеженими фононами. Вплив напівобмежених фононів на величину температурного зміщення малий.

13. Теорія електронфононної взаємодії у наноплівках, що враховує двофононні процеси шляхом парціального підсумовування діаграм Фейнмана при обчисленні масового оператора фур'єобразу електронної функції Ґріна, дає змогу виконувати коректний розрахунок положення не лише основного електронного рівня, але й усіх його однофононних повторень при 0 K.

14. При T = 0 K у плоских наносистемах зі слабким електронфононним зв'язком двофононні процеси за всіх умов лише трохи збільшують величину довгохвильового зміщення дна основної зони електрона, не викликаючи затухання відповідного стану. Ця обставина може розглядатися як достатнє математичне обґрунтування одноелектронного наближення у масовому операторі при розрахунку перенормування електронного спектра в околі дна зони у наносистемах зі слабким електронфононним зв'язком.

15. Урахування двофононних процесів збереженням у діаграмному представленні масового оператора лише двох діаграм Фейнмана, пропорційних до другого степеня квадратів модулів функцій зв'язку, приводить до появи в електронному спектрі піків однофононних повторень, віддалених від основного рівня на відстані, значно більші, аніж енергії відповідних фононів. Повне ж їх урахування у нескінченому ряді діаграм приводить до неадитивних внесків усіх гілок фононного спектра у зміщення максимумів однофононних повторень, розташованих у високоенергетичній області спектра на відстанях, що задовільно узгоджуються з величинами енергій відповідних фононів. Стани, що відповідають цій частині спектра, є квазістаціонарними зі скінченним затуханням, тим сильнішим, чим сильніший зв'язок електрона з відповідним фононом.

Список використаних джерел

1*. Greenway D. Metastable excitons in CdI2 and PbI2 / D. Greenway, G. Harbeke // J. Phys. Soc. Japan. - 1966. - V. 1, Suppl. - P. 151154.

2*. Interlayer interaction and optical properties of layer semiconductors: 2H and 4H polytypes of PbI2 / E.Doni, G. Grosso, G. Harbeke, E. Tosatti. // Phys. stat. sol. (b). - 1975. - V. 68, № 2. - P. 569574.

3*. Гросс Е.Ф. Экситон и его движение в кристаллической решетке / Е.Ф. Гросс // УФН. - 1962. - Т. 76, № 5. - С. 433442.

4*. Нелинейное экситонфононное взаимодействие и его анизотропия в слоистых кристаллах / Бродин М.С., Блонский И.В., Григорчук Н.И. [и др.] // УФЖ. - 1987. - Т. 32, № 3. - С. 394399.

5*. Zheng R. Exciton binding energy in polar quantum wells with finite potential barriers / R. Zheng and M. Matsuura // Phys. Rev. B. - 1998. - V. 58, № 16. - P. 1076910777.

6*. Gerlach B. Excitons and Polarons in Quantum Wells / B. Gerlach, M.A. Smondyrev // arXiv: condmat/0002156 - V. 2. - 2000.

7*. Wellwidth and aluminumconcentration dependence of the exciton binding energies in GaAs/AlxGa1xAs quantum wells / M. Gurioli, J. MartinezPastor, M. Colocci [et al.] // Phys. Rev. B. - 1993. - V. 47, № 23. - P. 1575515762.

8*. Binding energies and oscillator strengths of excitons in thin GaAs/Ga0.7Al0.3As quantum wells / V. Voliotis, R. Grousson, P. Lavallard, R. Planel // Phys. Rev. B. - 1995. - V. 52, № 15. - P. 1072510728.

9*. Ткач М.В. Інтеґральнофункціональне зображення масового оператора квазічастинок, що взаємодіють із поляризаційними фононами при T = 0 K / М.В. Ткач // Журн. фіз. досл. - 2002. - Т. 6, № 1. - С. 124132.

Основні результати дисертації опубліковані в роботах