Флуктуационные, термо- и электромеханические эффекты в квазиодномерных проводниках с волной зарядовой плотности

Размещено на http://www.allbest.ru/

На правах рукописи

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени

доктора физико-математических наук

Флуктуационные, термо- и электромеханические эффекты в квазиодномерных проводниках с волной зарядовой плотности

Специальность 01.04.07 - Физика конденсированного состояния

Покровский Вадим Ярославович

Москва - 2009

Работа выполнена в Учреждении Российской академии наук Институте радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова РАН.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор А.Н. Васильев,

доктор физико-математических наук, Н.Н. Кирова,

доктор физико-математических наук,

профессор В.Г. Шавров.

Ведущая организация: Институт сверхпроводимости и физики твердого тела РНЦ "Курчатовский Институт".

Защита состоится "19" марта 2010 г., в 10 ч. 00 мин. на заседании диссертационного совета Д.002.231.01 при Учреждении Российской академии наук Институте радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова РАН, по адресу: 125009, Москва, ГСП-9, ул. Моховая 11, стр. 7.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИРЭ им. В.А. Котельникова РАН.

Автореферат разослан "___"_____________ 2009 г.

Ученый секретарь диссертационного совета д.ф.-м.н., профессор С.Н. Артеменко.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Физика систем с пониженной размерностью представляет собой одну из динамично развивающихся областей современной физики. Интерес к этой области связан с активным поиском новых физических явлений, которые могли бы лечь в основу приборов и устройств. Особый интерес представляют физические системы, в которых перенос электрического заряда осуществляется не отдельными электронами, а носит коллективный характер. В качестве примеров можно привести двумерные системы с квантовым эффектом Холла, вигнеровские кристаллы, квантовые проволоки и точки, системы с кулоновской блокадой, а также квазиодномерные проводники с волнами зарядовой и спиновой плотности (ВЗП). Эти системы активно исследуются в настоящее время.

ВЗП возникает в квазиодномерных проводниках в результате пайерлсовского перехода, - самосогласованной деформации решетки и модуляции электронной плотности с волновым вектором, равным удвоенному фермиевскому вектору электронов k_F. Возникновение такой деформации понижает энергию электронной системы одномерного металла, одновременно увеличивая упругую энергию, связанную с возникновением деформации кристаллической решетки. Однако, в одномерных системах при достаточно низких температурах проигрыш энергии при малых деформациях всегда оказывается меньше выигрыша энергии электронной системы. В результате перехода в электронном спектре возникает пайерлсовская щель 2. Под действием электрического поля ВЗП может перемещаться вдоль одномерных цепочек, перенося электрический ток (фрёлиховская проводимость). Взаимодействие ВЗП с дефектами кристаллической решетки и примесями приводит к тому, что скольжение ВЗП возникает лишь при превышении электрическим полем некоторого значения E_t, называемого пороговым полем возникновения нелинейной проводимости. Зацепление ВЗП за примеси называется пиннингом ВЗП.

В электрических полях меньших порогового ВЗП запиннингована, а ее поляризуемость характеризуется гигантской диэлектрической проницаемостью, до 10⁹. Специфическим свойством ВЗП является также её способность деформироваться при внешних воздействиях, скажем при изменении температуры или при приложении электрического поля.

Таким образом, квазиодномерные проводники являются физическим объектом, обладающим уникальными свойствами, обусловленными наличием коллективного состояния - ВЗП. Поскольку пайерлсовский переход является переходом трёхмерного упорядочения и из-за сильных одномерных флуктуаций не описывается теорией среднего поля, в области перехода можно ожидать ряд явлений, не имеющих аналогов в других типах фазовых переходов и требующих специфического описания.

Другое важнейшее свойство ВЗП - её способность деформироваться при воздействии электрического поля и температурном воздействии. Интересно было выяснить, проявляется ли эта деформация в свойствах основной решётки.

Из изложенного выше очевидна актуальность проведения как фундаментальных, так и прикладных исследований в области флуктуационных и деформационных свойств квазиодномерных проводников, причём эти две группы свойств находятся во взаимной связи: флуктуации, проявляющиеся в динамической деформации ВЗП, могут приводить к деформации образцов, например, к особенностям в тепловом расширении.

К началу работы над диссертацией не был исследован ряд свойств квазиодномерных проводников: не исследовались спонтанные флуктуации сопротивления, тепловое расширение нитевидных кристаллов, не ставился вопрос об исследовании неоднородной деформации кристаллов. Среди задач, которые оставались нерешёнными к началу работы над диссертацией, были описание поведения основных параметров в области перехода трёхмерного упорядочения, таких как транспортные свойства, теплоёмкость, модули упругости, тепловое расширение, а также описание спонтанных флуктуаций сопротивления в этой области температур. Не был исследован вопрос о возможном воздействии деформации ВЗП на форму кристалла.

Целью данной диссертационной работы является изучение особенностей свойств квазиодномерных проводников с ВЗП в области пайерлсовского перехода и физических механизмов, определяющих эти свойства, а также влияния воздействии температуры или электрического поля на размеры и форму образцов.

Научная новизна работы заключается в том, что для квазиодномерных проводников с ВЗП автором впервые экспериментально исследованы:

- особенности флуктуаций вблизи пайерлсовского перехода и их связь с динамикой деформации ВЗП;

- воздействие деформации ВЗП на решётку кристалла;

- спонтанные флуктуации сопротивления вблизи пайерлсовского перехода;

- особенности вольтамперных характеристик образцов ромбического TaS₃ нанометровой толщины в области пайерлсовского перехода;

- тепловое расширение квазиодномерного соединения TaS₃, температурный гистерезис теплового расширения и особенности тепловом расширении вблизи пайерлсовского перехода;

- деформация кручения и изгиба квазиодномерных проводников, возникающая при приложении электрического поля.

Проведён теоретический анализ полученных результатов.

В ходе выполнения перечисленных исследований автором вблизи пайерлсовского перехода были обнаружены спонтанные электрические шумы, особенность в тепловом расширении, размытие вольтамперных характеристик (ВАХ) тонких образцов TaS₃ в области порога для нелинейной проводимости. Выше перехода в тонких образцах, наоборот, был обнаружен пороговый характер ВАХ. Был обнаружен гистерезис в тепловом расширении квазиодномерных проводников, а также кручение и изгиб в электрическом поле. квазиодномерный проводник пайерлсовский свойство

Автором предложена модель, связывающая разрушение дальнего порядка ВЗП со спонтанным проскальзыванием фазы и образованием областей локального подавления (или сильного возмущения) пайерлсовского состояния. Модель объясняет спонтанные флуктуации сопротивления, размытие ВАХ в области E_t, особенности на температурных зависимостях теплового расширения, теплоёмкости, модуля Юнга и проводимости. Также предложена модель, объясняющая сильную неоднородную деформацию квазиодномерных проводников с ВЗП в электрическом поле.

Автором разработан ряд экспериментальных методик, в том числе оптические методики, позволяющие измерять тепловое расширение и кручение нитевидных образцов.

Научная и практическая значимость работы состоит в том, что полученные в ней результаты расширяют и углубляют физические представления о физике квазиодномерных проводников с ВЗП, создают цельную картину флуктуационных явлений в них, демонстрируют возможность создания неоднородной деформации кристаллической решётки в электрическом поле за счёт её взаимодействия с ВЗП. Обнаружение и исследование кручения квазиодномерных проводников в электрическом поле открывает возможность для создания эффективных актюаторов (приводов) микронного и субмикронного размера, необходимых в микро- и наносистемной технике. Интерференционная методика, разработанная для измерения удлинения нитевидных образцов, может быть применена для исследования различных объектов.

Основные положения, выносимые на защиту:

1) В квазиодномерном проводнике, ромбическом TaS₃, вблизи температуры пайерлсовского перехода, T_P, возникают спонтанные флуктуации проводимости, имеющие спектр типа 1/f. Флуктуации связаны с актами проскальзывания фазы волны зарядовой плотности (ВЗП), имеющими обратимый характер.

2) Тепловое расширение TaS₃ вблизи T_P испытывает особенность, имеющую вид размытой ступени. Сделан вывод, что механизм разрушения трёхмерного порядка ВЗП есть следствие роста вероятности проскальзывания фазы ВЗП с повышением температуры.

3) В образцах квазиодномерного проводника TaS₃ нанометровой толщины при температурах существенно ниже T_P срыв ВЗП с примесей (депиннинг) происходит без резкого порога. Данный эффект является следствием обратимого проскальзывания фазы ВЗП: каждый акт проскальзывания фазы приводит к локальному переносу заряда ВЗП. В то же время, депиннинг в таких образцах сохраняет пороговый вид существенно выше T_P. Это связано с большими длинами флуктуаций параметра порядка ВЗП, достигающими поперечных размеров образцов и определяющими её временную когерентность.

4) Создана оптическая интерференционная методика, позволяющая исследовать удлинение нитевидных кристаллов с чувствительностью не менее 5Ч10^-7. Обнаружено, что тепловое расширение TaS₃ имеет гистерезис, который достигает 510^-5 и связан с деформацией ВЗП. Упругое взаимодействие ВЗП и основной решётки определяется зависимостью импульса Ферми от деформации решётки.

5) Квазиодномерные проводники под действием электрического поля испытывают деформацию кручения (TaS₃, (TaSe₄)₂I, K_0.3MoO₃) и изгиба (TaS₃), которая обусловлена неоднородной деформацией ВЗП. Зависимость угла кручения от электрического поля носит пороговый гистерезисный характер. Для TaS₃ сдвиговая деформация при этом достигает величины, соответствующей пьезомодулю более 10^-6 м/В.

Личный вклад автора. Большая часть экспериментальных результатов и все теоретические результаты, выносимые на защиту, были получены автором. Автор также проводил обработку экспериментальных данных, написание и оформление публикаций. Использованные в работе соединения квазиодномерных проводников были выращены в ИРЭ им. В.А. Котельникова РАН, а также в лабораториях США, Франции и Швейцарии.

Апробация работы. Результаты работы докладывались на научных семинарах ИРЭ РАН, Физфака МГУ, Курчатовского института, МИФИ, на Научной сессии Отделения информационных технологий и вычислительных систем (ОИТВС) РАН "Проблемы наносистем и микросистемной техники" 28.09.07, в Лаборатории сверхнизких температур (Гренобль, Франция), в Лаборатории сильных магнитных полей (Вроцлав, Польша), в Университетах Байройта и Хемница (Германия), в Университете Эксетера (Англия), на 25 и 26 Всесоюзных совещаниях по физике низких температур (Ленинград 1988, Донецк 1990), на XI Всесоюзной конференции по физике полупроводников (Кишинев 1988), на 5 и 6 Всесоюзных конференциях по флуктуационным явлениям в физических системах (Паланга 1988, 1991), XXII Международной конференции по физике низких температур (Хельсинки, Финляндия), 13-й Международной конференции по шумам в физических системах и флуктуациям 1/f (Паланга, Литва 1995), на Международных конференциях по физике электронных кристаллов ECRYS'93, ECRYS'02, ECRYS'05, ECRYS'08 (Франция 1993), на 3-й конференции IEEE по НЭМС (Хайнянь, Китай 2008), представлялись для 7-ой рамочной Европейской программе по направлению микро-наносистемы, 26.09.07, 21.10.08.

Публикации. Основные результаты опубликованы в 40 научных работах, в том числе в 29 статьях в реферируемых отечественных (7) и зарубежных (22) журналах; все 29 публикаций - в журналах и изданиях, определенных Высшей аттестационной комиссией. 11 публикаций - в сборниках трудов докладов отечественных и международных конференций и симпозиумов, а также интернет-изданиях.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, шести глав и заключения. Общий объем работы 132 страницы, включая 36 рисунков. Список цитированной литературы содержит 87 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность работы, даётся краткий обзор основных свойств квазиодномерных проводников с волной зарядовой плотности (ВЗП) в связи с тематикой диссертации, формулируются цели и задачи работы, отмечается новизна и практическая ценность работы, приводятся положения, выносимые на защиту, даны сведения об апробации работы, кратко изложена структура и содержание работы.

Содержание глав 2-4 относится к флуктуационным свойствам квазиодномерных проводников с ВЗП.

Глава 2 посвящена изучению спонтанных флуктуаций сопротивления в квазиодномерном соединении TaS₃.

В разделе 2.1 обосновывается постановка задачи. Даётся обзор флуктуационных свойств, изученных к моменту начала работы над диссертацией. Универсальной теории, описывающей поведение всех физических величин вблизи температуры пайерлсовский перехода - перехода трёхмерного упорядочения ВЗП - пока не создано. Приводятся примеры, показывающие, что предсказания имеющихся теорий существенно расходятся с экспериментом [A25,1]. Очевидно, одной из причин трудностей в описании перехода является необходимость учёта пространственной неоднородности состояния вблизи перехода. Об этом, в частности, свидетельствует теоретическая работа [2], в которой показано, что локальный сдвиг химического потенциала из-за флуктуаций вблизи температуры перехода, T_P, может быть сравним с , и можно ожидать подавления пайерлсовской щели в этой области температур. Поэтому актуальным может быть разработка моделей флуктуаций, имеющих экспериментальное основание и ясный физический смысл, а также сопоставление этих моделей с другими экспериментами.

В разделе 2.2. даётся обзор научных работ, в которых экспериментально и теоретически изучалось явление проскальзывания фазы (ПФ) ВЗП [3-6, А 2]. Описывается феноменологическая модель термически активированного ПФ. Модель основана на экспериментальных исследованиях избыточного напряжения, V_ps, возникающего при движении ВЗП в соединениях NbSe₃ [4] и TaS₃ [5]. Это напряжение связано с ПФ и описывается активационной моделью. Согласно модели, ток ВЗП, а значит, и частота ПФ, пропорциональны

exp [-(W-MV_ps)/T], (1)

где W~(3-6)10⁴ K, M~(1-4)Ч10². Аналогичным соотношением можно описать и релаксацию метастабильных состояний (деформации) ВЗП [6], которая, как известно, носит логарифмический характер [3]. В этом случае в (1) вместо V_ps следует подставить ж, сдвиг химического потенциала относительно равновесного положения.

Далее обосновываются предпосылки для экстраполяции модели в область более высоких температур. Показано, что при температуре на несколько градусов ниже T_P должны наблюдаться спонтанные флуктуации сопротивления.

Раздел 2.3 посвящён особенностям экспериментальных методик, применявшихся для исследования флуктуаций. Показано, что для описания особенностей поведения основных параметров, характеризующих пайерлсовский переход, таких как теплоёмкость, модули упругости, тепловое расширение, транспортные свойства, следует исследовать образцы не слишком малых размеров, в которых переход не размыт из-за размерного эффекта [7]. Для исследования электрических шумов в таких образцах пришлось применить специальную методику, использующую малошумящий усилитель [А 8]. В диапазоне частот, на которых измерялись флуктуации сопротивления, поддерживался режим заданного тока. При этом, однако, использование медленной обратной связи (с обратной постоянной времени ~10^-2 с^-1, т.е. ниже всех частот, на которых проводились измерения) позволило поддерживать постоянную величину смещения, несколько ниже порогового, несмотря на существенное изменение сопротивления с температурой.

С другой стороны, в образцах субмикронной толщины флуктуации выражаются в особых эффектах. В частности, шумы в них имеют вид случайного телеграфного сигнала [А 5, А 7]. Поэтому, в данном разделе описана также методика приготовления образцов малых размеров, необходимых для исследования таких шумов.

Раздел 2.4 посвящён исследованию спонтанных флуктуаций сопротивления образцов TaS₃.

На Рис. 1 приведена зависимость спектральной плотности шума, S_f, от температуры на частоте 7.7 Гц (кривая А) для образца TaS₃ сечением 0.5 мкм ² и длиной 400 мкм [А 8]. На образце поддерживалось постоянное напряжение V=35 мВ при значении порогового напряжения V_t60 мВ. Фоновый шум усилителя вычтен. Вблизи перехода, при T_m=213 К, наблюдается максимум шума. Показано, что S_f приблизительно пропорциональна V² при V<V_t. Это означает, что шумы связаны с не зависящими от V флуктуациями сопротив-ления, то есть носят спонтанный характер. На этом же графике приведены температурные зависимости логарифмической производной сопротивления, dlnR/d(1/T), образца (кривая B) и ширины петли гистерезиса R(T), R_heating/R_cooling (кривая C). Температура перехода, T_P, как её принято определять, соответствует максимуму dlnR/d(1/T).

Показано, что зависимость S_f(f) можно описать как 1/f^в, где в1.15. С понижением Т наблюдается некоторое увеличение в.

В разделе 2.5 обосновывается связь наблюдаемых флуктуаций сопротивления со спонтанным ПФ. Вначале результаты [А 8] сопоставляются с полуэмпирическим соотношением Хоухе [8], дающим оценку величины 1/f-шума для широкого класса материалов. Показано, что величина S_f имеет аномально большое значение. Совпадение температуры, при которой наблюдается максимум шума, с точкой схлопывания петли гистерезиса, а также подобие форм максимума и температурного хода сопротивления в области T_P, указывают на связь флуктуаций с процессом ПФ.

Рис. 1. Температурные зависимости спектральной плотности шума на частоте 7.7 Гц (А), логарифмической производной сопротивления (В) и ширины петли гистерезиса сопротивления (С) образца TaS3

Особо отмечаются шумы в образцах субмикронной толщины [А 5]: наблюдение спонтанных шумов, имеющих вид случайного телеграфного сигнала, непосредственно доказывает, что шумы связаны со спонтанным обратимым процессом ПФ. Температурная эволюция этих шумов [А 5, А 7] показывает, что переключения отражают единичные акты ПФ: при низких температурах ПФ проявляются в виде ступенек на R(T), а вблизи T_P, в области исчезновения метастабильных состояний, ступеньки эволюционируют в обратимые переключения сопротивления.

Переключения, связанные с единичным "флуктуатором" имеют лоренцевский спектр. В образцах больших размеров распределение характерных частот отдельных двухуровневых флуктуаторов приводит к размытию лоренцовского спектра [А 8]. Этим объясняется спектральная зависимость шума типа 1/f^в и увеличение в с понижением Т. Показано, что согласно (1) ширина максимума должна быть ~1/W в единицах 1/T. Из Рис. 1 можно оценить W~7000 K, что соответствует высоте барьера, характеризующего ПФ.

Для описания пайерлсовского перехода, т.е. процесса разрушения трёхмерного порядка ВЗП с повышением температуры, предлагается экстраполировать процесс термически активированного ПФ до T_P и выше. Для сопоставления этой экстраполяции с экспериментом формулируется модель ПФ, которая в дальнейшем позволит описать поведение различных величин вблизи T_P [А 25]. Согласно модели, каждый акт ПФ приводит к временному возникновению области локального подавления (или сильного возмущения) пайерлсовского состояния. Размер такой области можно характеризовать длинами амплитудной когерентности ВЗП, _i. При этом, однако, надо иметь в виду, что существенное возмущение ВЗП происходит и далеко за пределами этой области, на длинах фазовой когерентности, (L_2р)_i [А 4,А 6]. С ростом Т концентрация нормальных областей растёт как exp(-W/T). Доля объёма образца, находящаяся в нормальном состоянии:

, (2)

f_a- частота попыток, v₀ - объём нормальной фазы, связанный с одним актом ПФ, а - время его жизни. Это выражение описывает рост v от 0 до 1. Зависимость v от T имеет вид размытой ступени, середина которой (v =1/2) соответствует

.

В главах 3-4 модель конкретизируется и находит экспериментальное обоснование.

Глава 3 посвящена исследованиям теплового расширения, теплоёмкости, модуля Юнга и проводимости вблизи T_P в соединениях квазиодномерных проводников. Результаты описываются с помощью модели ПФ.

В разделе 3.1 отдельно рассмотрено тепловое расширение TaS₃, исследованное автором диссертации [А 25]. На Рис. 2 приведены результаты измерения относительного удлинения, дL/L, образца TaS₃ вблизи T_P Понижение температуры ниже T_P приводит к относительному укорочению образца приблизительно на 10^-5.

Для описания эффекта предполагается, что рост длины образца с повышением Т пропорционален доле объёма нормальной фазы. В этом случае ступенька L(T) должна описываться соотношением (2). Результат подгонки показан на Рис. 2 сплошной линией. Подгоночное значение W=6500 K хорошо соответствует известной энергии активации ПФ.

Рис. 2. Зависимость дL/L от Т для образца TaS3. Для наглядности плавный ход дL/L, приближенный полиномом второго порядка, вычтен. Сплошной линией показано приближение зависимости соотношением (2) с W=6500 K

Раздел 3.2 посвящён описанию особенностей в теплоёмкости, модуле Юнга и проводимости вблизи T_P, о которых сообщается в работах других авторов.

В начале раздела описываются результаты измерения сопротивления в зависимости от температуры, R(T). В рамках модели спонтанного ПФ рассчитывается сопротивление смеси двух фаз с разными удельными сопротивлениями, _c и _n. Для пайерлсовского состояния предполагается:

,

а для нормального -

_n =A+BT,

где A и B - подгоночные константы. Вклад каждой фазы в сопротивление считается пропорциональным её объёмной доле. В результате удаётся удовлетворительно описать всю зависимости R(T) для TaS₃ в области перехода. Выше T_P наблюдается некоторое расхождение модели с экспериментом: спад v происходит медленнее, чем следует из (2). Это объясняется тем, что характерные размеры областей пайерлсовского состояния оказываются меньше v₀.

Далее рассмотрена температурная зависимость модуля Юнга Y вблизи T_P. Проанализированы результаты для соединения TaS₃ из [9], в котором наблюдается минимум Y(T) вблизи T_P. Показано, что при приближении к T_P отклонение Y(T) от линейного хода хорошо описывается активационной зависимостью с энергией активации W=5600 K, что находится в согласии с моделью ПФ. В рамках модели описана также вся зависимость Y(T) - минимум в области T_P. Для этого, кроме того, что вблизи перехода образец разбивается на области двух типов, каждая из которых имеет свой модуль Юнга, учтено, что в пайерлсовских областях ВЗП частично находится в состоянии движения (вследствие термических флуктуаций). Известно, что при движении ВЗП модуль Юнга может заметно снижается (для TaS₃ на величину до 5 % [10]). Поскольку термическое движение ВЗП можно связать со спонтанным ПФ [А 4, А 6,А 17](подробнее эта связь рассмотрена в главе 4), доля фазы с движущейся ВЗП растёт с повышением T как exp(-W/T). Это объясняет снижение модуля Юнга при приближении к T_P снизу. Отмечается также, что в другом соединении с ВЗП, "голубой бронзе" (К _0.3MoO₃), снижения модуля Юнга при движении ВЗП не наблюдается (дY/Y < 510^-5) [10], что, в соответствии с моделью, согласуется с очень слабым снижением Y(T) при T T_P-0 [11,12].

Наконец, рассмотрена особенность в теплоёмкости, c_p(T), TaS₃ вблизи T_P, измеренная в [13]. Эта особенность очень слабая и видна только на температурной производной dc_p/dT. Она имеет вид зигзага, что соответствует пику теплоёмкости. Эта особенность также успешно описана в рамках модели ПФ.

Глава 4 посвящена флуктуационным эффектам, специфическим для образцов субмикронных и нанометровых поперечных размеров, проявляющимся в их транспортных свойствах. В разделе 4.1 сообщается о наблюдении эффекта размытия ("закругления") вольтамперных характеристик (ВАХ) тонких образцов TaS₃ в области порогового поля вблизи T_P (Рис. 3). В таких образцах пайерлсовский переход размыт и понижен на величину ~10 K [7]. Из зависимости R(T) определён флуктуационный вклад в линейную проводимость, д, - добавка к проводимости

exp(-/T):

д -

(Рис. 4). Этот вклад описывается зависимостью exp(-W/T), в соответствии с результатами главы 3. Сопоставление температурных зависимостей этого вклада и нелинейной проводимости (Рис. 4) свидетельствует о том, что они имеют общую природу и, следовательно, должны быть связаны со спонтанным ПФ.

В разделе 4.2 показано, как модель ПФ можно обобщить для описания локального движения (крипа) ВЗП, вызванного спонтанным ПФ. Каждый акт ПФ сопровождается локальным крипом (перераспределением фазы) ВЗП на длине порядка фазовой когерентности ВЗП, L_2р, в окрестности точки, в которой зародился центр ПФ [А 4, А 6,А 17]. В присутствии внешнего электрического поля крип происходит преимущественно в направлении, определяемом полем. Этот процесс даёт вклад в проводимость ниже V_t. На основании модели выводится соотношение между линейным и нелинейным вкладами в проводимость, которое согласуется с экспериментом. При E E_t модель даёт расходимость, не имеющую физического смысла, т.к. в модели не учтено конечное время самого крипа. Ограничиваясь линейным и квадратичным вкладами в ток, получаем соотношение между линейной и нелинейной флуктуационной проводимостью:

(3)

Рис. 3. Зависимости проводимости (I/V) при T=209.3, 203.4, 197.4, 191.4, 184.5, 176.8, 171.2, 165.9, 160.1, 154.6, 149.3, 144.3, 139.1, 133.6, 128.8, 123.9 и 118.9 K. Пунктиром показан пример приближения nl(E) уравнением (3). TP=199 K

Рис. 4. Температурные зависимости флуктуационного вклада в линейную проводимость (точки), нелинейной проводимости при двух значениях V<Vt: . Пустыми кружками обозначено приближение нелинейной проводимости уравнением (3) с Vt =220 мВ (Et= 480 В/см). На вставке показана полная линейная проводимость (точки) вместе с нелинейной проводимостью при . Наклон линий соответствует энергии активации ~1000 К

При заданном E/E_t нелинейная и линейная флуктуационная проводимость должны иметь одинаковые температурные зависимости, определяемые частотой ПФ, fexp(-W/T). Это видно из Рис. 4 (считая E_t const). Соотн. (3) даёт и количественную связь линейной флуктуационной (д на Рис. 4) и нелинейной проводимости: параметр E_t в (3), 480 мВ/см, соответствует экспериментальному значению при низких Т, когда порог достаточно определён. То, что д начинает отклоняться от активационной зависимости при более высоких температурах, чем _nl, объясняется непосредственным вкладом нормальной фазы в линейную проводимость; этот вклад сохраняется при более высоких Т, при которых модель крипа ВЗП, индуцированного ПФ, неприменима.

В заключении раздела отмечается, что модель крипа ВЗП, связанного с ПФ, применима не только к TaS₃, но и к другим соединениям (например, NbSe₃ [14,15]), где наблюдается размытие порогового поля в тонких образцах вблизи T_P. Кроме того, этот эффект должен существовать (и наблюдается [3]) в образцах обычных размеров. Однако его исследование затруднено, т.к. область плавной нелинейности ограничена гораздо более узкими диапазонами температур и напряжений (ниже порогового).

В разделе 4.3 сообщается о наблюдении качественно иного эффекта - появления порогового вклада в нелинейную проводимость в субмикронных образцах TaS₃ [А 14]. Наиболее выражен пороговый характер проводимости в образцах, имеющих лентообразный вид: ширина - около 2 мкм, толщина - t=0.1-0.2 мкм. Эффект наблюдается при температурах, более чем на 45 К превосходящих T_P.

На Рис. 5a показаны зависимости R_d(V) для образца TaS₃. Ниже T_P (211 К) формы зависимостей типичны для этого соединения. Выше T_P величина нелинейности падает, и зависимости обретают более сложную форму. Её можно представить, как:

,

где второй член описывает пороговый вклад в нелинейность.



Рис. 5. a) Зависимости Rd от V при различных Т (указанных на рисунке) для образца TaS3. Пунктиром показан плавный вклад в Rd (V2); на графиках (с)-(f) он вычтен. Длина образца L=140 мкм, ширина - w=2 мкм, площадь сечения - S=0.2 мкм 2; b). Температурные зависимости порогового напряжения Vt для двух образцов TaS3: (а) длина L=140 мкм, ширина - w=2 мкм, площадь сечения - S=0.2 мкм 2, TP =211 K, (b) L=400 мкм, w=2 мкм, S=0.1 мкм 2, TP =210 K

Величина V_t (Рис. 5b) относительно слабо зависит от температуры ниже T_P, что отличает исследованные образцы от образцов обычных размеров. В то же время, величина порогового нелинейного сопротивления, R_tnl, при заданном V падает с ростом Т на 3 порядка.

Далее показано, что величина R_tnl повторяет температурный ход флуктуационного вклада в линейную проводимость, R_fl, однако при этом изменение R_tnl с температурой в два раза больше (в логарифмическом масштабе), чем изменение R_fl: R_tnl R_fl².

Из результатов эксперимента следует, что существенно выше T_P длина когерентности ВЗП может достигать толщины образца, t. Далее показано, что такое действительно возможно. Хотя доля таких флуктуаций (доменов) при высоких температурах очень мала, именно они первыми начинают движение с ростом поля. Иными словами, домены с поперечным размером l=t определяют нижнюю границу для поля срыва флуктуаций ВЗП и определяют пороговое поле. Поэтому нелинейность может быть слабой, но при этом носит пороговый характер. Слабая зависимость V_t(T) выше T_P (Рис. 5b) означает, что внутри больших областей флуктуаций ВЗП при изменении температуры не происходит никаких качественных изменений по сравнению с пайерлсовским состоянием, что является прямым доказательством связи перехода с разрушением трёхмерного порядка, а не с однородным подавлением пайерлсовской щели.

Далее, в предположении лоренцовского вида функции распределения флуктуаций по длинам и степенного спада длины когерентности флуктуаций выше T_P, (T-T_P)^-1/2, предлагается объяснение связи между линейным флуктуационным и нелинейным пороговым сопротивлением, R_tnl R_fl². Делается вывод, что, в тонких образцах появляется возможность выделить вклад и исследовать свойства (динамику) самых длинноволновых флуктуаций.

В разделе 4.4 анализируется природа состояния квазиодномерных проводников выше T_P, обсуждаются области применимости модели ПФ для описания пайерлсовского перехода, рассматриваются варианты её возможного микроскопического обоснования.

Наиболее вероятное обоснование [А 25]основано на предположении, что условием зарождения акта ПФ является начальное подавление пайерлсовского состояния в объёме _i³_||². Объём же, в котором происходит возмущение ВЗП (деформация, локальное движение) - гораздо больше, порядка (L_2р)_i - см. раздел 4.1. При температуре перехода доля этого объёма (v из соотн. 2) становится сравнимой с 1. Оно может быть достигнуто при очень малой концентрации возбуждений. Из условия v=Ѕ получаем оценку:

T_P ~ W/ln [(L_2р)_i ³/s], (4)

которая даёт W~24T_P, что хорошо соответствует эксперименту. Делаются выводы о характере перехода: 1) переход происходит при очень малой концентрации возбуждений, что согласуется с отсутствием критического поведения, т.е. степенных зависимостей вблизи T_P. 2) состояние выше T_P можно рассматривать как ВЗП, находящуюся в постоянном флуктуационном движении. Отмечается, что значение T_P в данной модели определено несколько условно, скажем, из условия v=1/2.

Далее показано, что модель также может описать размытие и снижение T_P, а также эффективное уменьшение W в тонких или примесных образцах (т.е. с высоким E_t). Объяснение этих эффектов основано на том, что чем выше E_t, тем выше пространственные флуктуации химического потенциала, ж [А 6] т.е. деформации ВЗП. Эти флуктуации понижают W на величину Mж (соотн. 1), и условие v=1/2 достигается в некоторых точках при более низких температурах.

Главы 5-7 посвящены исследованиям деформации образцов квазиодномерных проводников, связанной с деформацией ВЗП. Исследованы три вида деформации: однородная продольная, кручение и изгиб.

В Главе 5 рассматривается однородная деформация образцов. Вначале (раздел 5.1) приведены соображения, согласно которым можно ожидать чувствительность размеров и формы образцов квазиодномерных проводников к деформации ВЗП. Приводятся экспериментальные работы зарубежных авторов, в которых наблюдалось уменьшение модуля Юнга и модуля сдвига при депиннинге ВЗП [12,16-19]. Результаты свидетельствуют о возможности упругого взаимодействия ВЗП и основной решётки. Анализируется также эксперимент, проведённый американскими авторами, в котором сообщается об изменении длины образцов TaS₃ при воздействии электрического поля [20]. Поскольку деформация ВЗП в электрическом поле неоднородна, исследование взаимодействия ВЗП и решётки по удлинению всего кристалла в поле оказывается затруднительным [А 12, А 21]: основное воздействие поля на решётку также должно быть неоднородным. Для изучения воздействия деформации ВЗП на кристалл в данной работе предлагается два пути: во-первых, можно создать относительно однородное растяжение или сжатие ВЗП, используя термическое воздействие на образцы; во-вторых, можно создавать деформацию ВЗП электрическим полем, но при этом исследовать неоднородные виды деформации образца.

Отдельный раздел (5.2) посвящён описанию оригинальной экспериментальной методики, разработанной для исследования теплового расширения нитевидных образцов [А 24]. Приводится краткий обзор методик, применявшихся ранее для этой цели. Делается вывод, что до сих пор не существовало методики, позволяющей с удовлетворительной точностью исследовать тепловое расширение нитевидных образцов.

Предложенная в данной диссертации методика основана на простом принципе. Допустим, образец выгнут в виде арки, слегка приподнятой над подложкой, а концы его зафиксированы (Рис 6а). Длина образца, L, много больше расстояния от его середины до подложки, d. Тогда, при малом удлинении образца изменение d, d, многократно (в отношении ~L/d) превосходит изменение L. Это значит, что, измеряя d, можно детектировать гораздо меньшие изменения L. Предлагается интерференционная методика измерения d.

Рис. 6. а) Расположение образца на подложке и схема отражений и интерференции лучей лазера (реально, углы падения близки к 90 град). b). Пример полученного интерференционного изображения. c). Профиль сечения изображения. d) Рассчитанный профиль образца. Пустые кружки соответствуют минимумам в сечении (с)), а чёрные - максимумам

Для исследований были отобраны образцы TaS₃ длиной около 1 мм, шириной 15-35 мкм и в 5-10 раз меньшей толщиной. Образцы были закреплены на стеклянной подложке (Рис. 6а). Концы были зафиксированы с помощью индия, так что середина была приподнята. Внутренняя поверхность подложки играла роль полупрозрачного зеркала. Лазерный луч проходил сквозь подложку и отражался частично от её внутренней поверхности, частично от образца. В результате формировалась интерференционная картина, которая проецировалась с помощью микроскопа на матрицу видеокамеры. Пример полученного изображения приведён на Рис. 6b. Рассекая такие изображения по длине образца (Рис. 6с), мы получали его профиль, y(x) (Рис. 6d). Наконец, вычислялась длина получившейся кривой и удлинение дL/L с точностью ~5Ч10^-7. Показано [А 24], что измеряемое удлинение отражает изменение равновесной длины образца относительно стекла.

Для получения абсолютной величины теплового расширения TaS₃ отдельно измерялось тепловое расширение материала подложки. Расположение образцов между индиевыми контактами позволило одновременно с тепловым расширением измерять проводимость образцов.

Результаты измерения теплового расширения TaS₃ приведены в разделе 5.3. На Рис. 7а и b показаны результаты одновременного измерения длины и сопротивления образца TaS₃ в зависимости от Т. На обеих зависимостях виден гистерезис ниже T_P =214 К. Петля гистерезиса, L(T), достигает дL/L=510^-5, что на 1.5 порядка превышает максимальную деформацию, наблюдавшуюся в [20]

Рис. 7. а) Температурная зависимость удлинения, дL/L, относительно материала подложки. Тепловое расширение в абсолютных единицах показано на вставке. b) R(T), измеренная одновременно. с) Температурные зависимости амплитуд петель гистерезиса длины (точки) и проводимости (сплошная линия). d) Отношение (пустые кружки) и (чёрные кружки), полученные из с). Сплошная линия соответствует Ycexp(470 K/T)

Из Рис. 7 a,b видна корреляция петель гистерезиса длины и сопротивления. Яснее связь петель R и L видна из Рис. 7с, на котором температурная зависимость ширины петли длины, дL/L, показана вместе с петлёй проводимости, д. Измерения петли д позволили определить деформацию ВЗП, д [5]. На Рис. 7d показана зависимость , полученная с учётом температурной зависимости подвижности [21]. При низких температурах дL/L достигает 6 % деформации ВЗП. Рост отношения с понижением температуры показывает рост модуля упругости ВЗП.

В разделе 5.4 анализируются результаты исследования гистерезиса теплового расширения TaS₃ и предлагается модель взаимодействия ВЗП с решёткой кристалла. Показано, что такое взаимодействие возникает в случае, если при продольной деформации образца изменяется отношение равновесного периода ВЗП, _eq к периоду решётки, c. Отмечено экспериментальное указание на такое изменение: это цикл работ [22], из которых следует, что при растяжении образцов TaS₃ ВЗП в них может достигнуть 4-хкратной соизмеримости с исходной решёткой. На основе этих работ, а также температурной зависимости q-вектора ВЗП [3]показано, что при растяжении образца _eq изменяется в g6 раз быстрее, чем c. Для объяснения такой большой величины g предлагается использовать особенность трихалькогенидов, отмеченную в [23], состоящую в зависимости вида S-S связей от расстояния между атомами серы. При деформации образца возможен переход электронов между валентной и проводящей зонами, что может приводить к изменению ферми-вектора (а значит и q) при деформации образца.

Для определения удлинения образца при деформации ВЗП плотность упругой энергии записывается как сумма упругих энергий, связанных с деформацией ВЗП и образца. Минимизация этой энергии даёт:

(5)

где д - исходная деформация ВЗП, Y_l и Y_c - модули упругости решётки и ВЗП соответственно. Приближение подразумевает, что g²Y_c"Y_l. Это соотношение имеет прозрачный физический смысл: кристалл деформируется как пружина, соединённая параллельно с ВЗП через рычаг, отношение плеч которого должно быть равно g. Величина деформации, определяемая (5), согласуется с экспериментальными оценками д, а также сдвига химического потенциала дж [5], связанного с деформацией ВЗП.

Далее приводятся результаты исследований неоднородной деформации квазиодномерных проводников в электрическом поле.

Отдельная глава, № 6, посвящена теоретическому расчёту возможного воздействия электрического поля на изменение формы образца. В разделе 6.1 проводится расчёт профиля деформации ВЗП. Рассматривается простейший случай однородного образца, одноосная деформация ВЗП в котором связана с необходимостью ПФ на контактах при движении ВЗП, т.е. с "контактным пиннингом". В этом случае, как известно [3], наблюдается параболическое "провисание" фазы ВЗП, (x), между контактами. В середине наблюдается максимальный набег фазы. Продольное смещение (деформация) самого образца относительно контактов, дx(x), должно повторять профиль "провисания" ВЗП с коэффициентом gY_c/Y_L (5). По аналогии с обратным пьезоэлектрическим эффектом, "пьезомодуль" образца с ВЗП, d_c, можно определить как перемещение середины образца, нормированное на приложенное электрическое напряжение. В пренебрежении объёмным пиннингом (V 2V_ps) получаем:

(6)

Здесь s - площадь, приходящаяся на одну проводящую цепочку. Для TaS₃ длиной L=2 мм получается d_c=510^-6 м/В, что на 4-6 порядков превышает значения, известные для пьезоэлектриков. В более типичном случае, V " 2V_ps, получаем:

(6')

Эта величина, несколько меньше оценки (6) приведённой выше оценки, однако весьма велика по сравнению с пьезомодулями известных материалов. В обоих случаях одноосная деформация образца достигает 310^-5, а ожидаемое максимальное смещение середины образца равно 2d_cV_ps, что для V_ps=3 мВ [1]составляет 300 Е, что можно измерить, например, с помощью атомно-силового микроскопа [А 31].

Раздел 6.2 посвящён анализу полученных результатов. Соотношение (6) сопоставляется с оценкой пьезомодуля для ионных пьезоэлектриков. Оказывается, что величина d_c по порядку величины в L_c/ раз превосходить пьезомодуль таких материалов, где L_c - длина когерентности, достигающая миллиметров при скольжении ВЗП. Огромная величина d_c связана с большой (макроскопической) длиной когерентности ВЗП. В то же время, более точной аналогией рассчитанной деформации является флексоэлектрический эффект [24], при котором электрическое поле вызывает градиент деформации образца , а не саму деформацию дc/c.

Отмечается также, что виды неоднородной деформации квазиодномерных проводников в электрическом поле могут быть различными: помимо продольной, можно ожидать изгиб, сдвиг и т.д. Мотивируется постановка задачи об исследовании кручения.

Глава 7 посвящена исследованию деформации кручения, возникающей в квазиодномерных проводниках с ВЗП в электрическом поле. В разделе 7.1 отмечается, что одна из причин такой постановки задачи является относительная простота экспериментальных методов исследования кручения (т.е. неоднородного сдвига). Приводятся соображения, по которым сдвиговая деформация может быть ещё больше, чем одноосная (6,6')

Рис. 8. Слева: микрофотография образца TaS3 с подвешенным контактом и 6-ю микрозеркалами. Расстояние между контактами - 3.4 мм. Справа: увеличенный фрагмент того же образца. Вставка: схема хода лучей

Далее описываются оптические экспериментальные методики исследования деформации кручения нитевидных образцов [А 35]. Для наблюдения кручения образец был закреплён так, чтобы один из его контактов был свободно подвешен (Рис. 8). Верхний конец вискера (т.е. нитевидного кристалла) прижат к подложке с помощью индия, а другой конец приподнят над ней. К нему с помощью проводящего клея прикреплена тонкая проволока (вискер сверхпроводника Ba₂Sr₂CuCa₂O_x сечением примерно 100.2 мкм ²), практически не препятствующая свободному кручению вискера вокруг вертикальной оси. На образец наклеены одно или несколько микрозеркал (тоже вискеры Ba₂Sr₂CuCa₂O_x). Кручение фиксировалось по смещению луча лазера, отражённого от одного из зеркал (вставка к Рис. 8). Образец помещался в оптическом криостате. Изменяя величину тока через образец, мы измеряли угол его кручения, д(I), и дифференциальное сопротивление R_d.

Для определения угла кручения использовались два варианта оптической методики. В первом варианте отраженный от микрозеркала "зайчик" проецировался на матрицу цифрового фотоаппарата, затем полученное изображение обрабатывалось, и в результате определялся угол кручения. Этот метод был применим только для достаточно медленных измерений, т.к. с его помощью удавалось записывать не более двух изображений в секунду. Вторая методика позволяла напрямую преобразовывать отклонение луча в сигнал на выходе фотодиода, пропорциональный углу отклонения. Эта методика позволила проводить измерение малых углов поворота (~10^-3) с высоким временным разрешением (зарегистрированы частоты крутильных колебаний до 200 кГц).

В разделе 7.2 приводятся результаты измерения кручения образцов TaS₃ в зависимости от электрического поля и температуры [А 35, А 39].

Рис. 9. Зависимости д(I) и Rd(I), измеренные одновременно. а) и b) - данные для двух образцов, шкала д - общая. а) - с использованием цифрового фотоаппарата, b) - с использованием прямого преобразования д в напряжение

На вставке к а) показана зависимость д(I) (в произвольных единицах) для образца, полученного из того же кристалла TaS3, но с перевёрнутой осью c. На рисунках b) исходная точка - переохлаждённое состояние - помечены тёмными кружками. Результат свидетельствует об отсутствии вклада термических метастабильных состояний в кручение.

На Рис. 9 показаны одновременно измеренные токовые зависимости угла кручения, , и дифференциального сопротивления,

R_ddV/dI,

образца TaS₃. На зависимостях R_d(I) виден резкий спад сопротивления при превышении током, I, порогового значения. Одновременно происходит и резкий поворот свободного конца образца: зависимости (I) также носят пороговый характер. При нулевом токе состояние образца может характеризоваться различными углами кручения в некотором диапазоне. Из этого следует, что основная часть деформации кручения связана с деформацией ВЗП, а не с её движением.

В полях выше порогового заметна тенденция к насыщению зависимостей д(I). Направление кручения определяется направлением тока. Примерно половина образцов закручивалась в одном направлении, а половина - в другом, при одном и том же направлении тока. Неэквивалентность двух направлений вдоль образца указывает на наличие полярной оси внутри образца - вдоль кристаллографического направления c. Структурные данные, однако, относят TaS₃ к точечной группе симметрии 222 [3], при которой полярная ось отсутствует. Тем не менее, показано, что направление кручения определяется внутренними свойствами образца и не связано с особенностями приготовления образца и асимметрией контактов. Вероятно, оно определяется направлением роста кристалла (см. вставку к Рис. 9a).

Величина угла кручения растёт приблизительно линейно при удалении от неподвижного контакта. Амплитуда д, нормированная на длину, уменьшается с увеличением ширины w: д w ^-, где 2-3. Этот результат согласуется с предположением, что вращательной усилие формируется в слое вблизи поверхности: само по себе вращение есть сдвиговая деформация, достигающая максимальной величины на поверхности.

Термическое воздействие не оказывает влияние на угол кручение (Рис. 9b), что показывает, что кручение не связано с однородной деформацией ВЗП. Однако, и "поляризация ВЗП", рассмотренная в главе 6, также не может быть причиной кручения: деформация кручения примерно однородна по длине образца, в то время как знаки деформации ВЗП при её "поляризации" противоположны около разных контактов.

...