Размещено на http://www.allbest.ru/

10

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени

доктора физико-математических наук

ЭЛЕКТРОН-ФОНОННЫЕ СИСТЕМЫ СО СПОНТАННЫМ НАРУШЕНИЕМ ТРАНСЛЯЦИОННОЙ СИММЕТРИИ

Мясникова Анна Эдуардовна

01.04.07 - физика конденсированного состояния

Ростов-на-Дону

-2009-

Работа выполнена на кафедре общей физики ФГОУ ВПО “Южный федеральный университет” (ЮФУ).

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

старший научный сотрудник Мищенко А.С.

(РНЦ “Курчатовский институт”);

доктор физико-математических наук,

профессор Кирпиченков В. Я.

(Южно-Российский государственный

технический университет);

доктор физико-математических наук,

профессор Бугаев Л.А.

(Южный федеральный университет)

Ведущая организация: Московский инженерно-физический институт

Защита состоится 13 ноября 2009 г. в 1400 часов на заседании диссертационного совета Д 212.208.05 по специальности 01.04.07 - “физика конденсированного состояния” в здании НИИ физики ЮФУ по адресу: 344090, г. Ростов-на-Дону, просп. Стачки, 194, НИИ физики ЮФУ, ауд. 411.

С диссертацией можно ознакомиться в Зональной научной библиотеке ЮФУ, по адресу: г. Ростов-на-Дону, ул. Пушкинская, 148.

Автореферат разослан “____ ” ___________ 2009 года

Отзывы на автореферат, заверенные подписью рецензента и печатью учреждения, просим направлять по адресу: 344090, г. Ростов-на-Дону, просп. Стачки, 194, НИИ физики ЮФУ, ученому секретарю диссертационного совета Д 212.208.05.

Ученый секретарь диссертационного совета

Д 212.208.05 по физико-математическим наукам,

кандидат физико-математических наук,

старший научный сотрудник Гегузина Г. А.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Начало развитию теории поляронов положила пионерская идея Л. Д. Ландау [1] о том, что заряженная частица в однородной поляризующейся среде может локализоваться, если локализация обеспечит ей выигрыш в энергии за счет взаимодействия с поляризационным зарядом, возникшим в области ее локализации. Такое локализованное состояние носителя заряда получило название полярон большого радиуса (ПБР), так как влияние дискретности строения среды на формирование полярона не учитывалось, а рассматривался случай, когда область локализации носителя заряда в поляроне значительно больше размеров элементарной ячейки кристалла. Было показано [2], что условием существования ПБР является высокая решеточная поляризуемость кристаллов.

Таким образом, Л. Д. Ландау впервые указал на возможность спонтанного нарушения симметрии квантовой системы. Поставленная им проблема до сих пор остается предметом острых дискуссий, так как Гамильтониан системы носитель заряда плюс поляризующаяся среда коммутирует с оператором импульса. На этом основании многие авторы [2-5] полагают, что основное состояние такой системы должно описываться собственной функцией оператора импульса, однако эти функции не локализованы в пространстве. Уже по той причине, что эта проблема до сих пор не решена, исследования по физике поляронов являются актуальными. В диссертации разработаны методы, позволившие найти решение этой проблемы.

Теория поляронов большого радиуса в середине прошлого века достигла успехов в расчете энергии связи полярона, его эффективной массы и подвижности. Были также предсказаны в общих чертах частоты полос поглощения света, обусловленного фотовозбуждением и фотодиссоциацией ПБР. Однако экспериментально обнаружить предсказанные теорией свойства у каких-либо веществ долгое время не удавалось. Почти единственное исключение - демонстрация К. Торнбером и Р. Фейнманом [6] того, что гигантские потери энергии носителей заряда в оксидных покрытиях холодных катодов могут быть объяснены только свойствами поляронов.

Одной из причин расхождения теории ПБР с экспериментом является, как будет показано ниже, пренебрежение пространственной дисперсией поляризуемости кристаллической решетки при анализе движения полярона. В результате теория неверно предсказывала область температур, в которой могут существовать поляроны. С предсказанием оптических свойств систем с ПБР, которые очень важны для интерпретации спектров оптической проводимости и фотоэмиссионной спектроскопии с разрешением по углам (ARPES) сложных оксидов с сильным электрон-фононным взаимодействием, в частности - низкодопированных купратов, которые демонстрируют высокотемпературную сверхпроводимость при более высоком уровне допирования, исторически сложилась необычная ситуация. Хотя в основополагающей книге С. И. Пекара [2] предсказывался спектр поглощения, обусловленный ПБР, из двух полос, одна из которых связана с переходами носителя в возбужденное состояние в поляризационной потенциальной яме, а другая - с фотодиссоциацией ПБР, затем эти две части спектра исследовались отдельно [7-12] и даже противопоставлялись друг другу. Кроме того, приближение, использованное при расчете полосы в спектре, обусловленной фотодиссоциацией поляронов [10] (а именно - классическое описание поляризационного поля), существенно повлияло на предсказываемые форму и положение полосы. Необходимость пересмотра предсказаний экспериментально наблюдаемых свойств систем с ПБР стала особенно очевидна после открытия высокотемпературной сверхпроводимости сложных оксидов, стимулировавшего исследование свойств диэлектриков, допированных для получения носителей заряда в зоне проводимости.

Таким образом, для развития теории ПБР и ее использования при интерпретации экспериментальных данных необходимо решить вопрос, является ли система, в которой образовался ПБР, трансляционно-симметричной, или в ней происходит спонтанное нарушение трансляционной симметрии; учесть пространственную дисперсию поляризуемости кристаллической решетки при анализе движения ПБР и на основе этого пересмотреть условия существования ПБР, определить его эффективную массу, интерпретировать процессы, ответственные за эффект Торнбера-Фейнмана; рассчитать полосу в оптических спектрах, обусловленную фотодиссоциацией ПБР, при квантовом рассмотрении поляризационного поля. Решить эти задачи в настоящей работе позволило использование сравнительно молодых (по сравнению с теорией поляронов) концепции спонтанного нарушения симметрии и аппарата квантово-когерентных состояний.

Многочисленные споры и дискуссии при обсуждении проблем физики ПБР, не приводившие к согласию сторон, указывали на существование некоторого фундаментального свойства систем с сильной электрон-фононной связью, не учитывавшегося сторонами. В диссертации показано, что таким фундаментальным свойством является наличие деформации фононного вакуума в области локализации носителя заряда. Именно оно делает эффективным метод квантово-когерентных состояний фононного поля. Именно наличие деформации фононного вакуума, развивающейся в соответствии с классическими уравнениями движения, обосновывает допустимость использования модели Ландау-Пекара с классическим описанием поля поляризации. Именно ее свойства устанавливают возможность перемещения ПБР в пространстве. Именно она формирует спектры оптической проводимости и ARPES систем с ПБР. Можно сказать, что целью диссертации был поиск и исследование этого отличительного элемента систем с ПБР, а также использование его свойств для предсказания экспериментально наблюдаемых характеристик систем с ПБР.

Основными задачами работы являлись:

Ответ на вопрос, остается ли система, в которой образуется ПБР, трансляционно-инвариантной, как это предполагалось в работах [2-5], или при образовании ПБР происходит спонтанное нарушение трансляционной инвариантности системы.

Использование базиса квантово-когерентных состояний для описания состояния поля поляризации в ПБР. Разработка метода определения параметров деформации фононного вакуума в ПБР. Обоснование использования в задачах, не связанных с разрушением ПБР, классического представления и классических уравнений движения для поля поляризации.

Применение полученных параметров когерентного состояния поля поляризации в ПБР для предсказания оптических свойств систем с ПБР, обусловленных фотодиссоциацией ПБР.

Сопоставление предсказанных оптических свойств систем с ПБР (спектров оптической проводимости и ARPES) со свойствами низкодопированных сложных оксидов с сильным электрон-фононным взаимодействием (купратов [13-27], никелатов [28] и пр.).

Развитие теории ПБР при учете пространственной дисперсии фононной поляризуемости для анализа движения ПБР по кристаллу. На этой основе определение условий существования ПБР, его эффективной массы (как “энергетической”, так и компонент тензора инертной массы), условий возникновения когерентного квазичеренковского излучения волны поляризации при движении ПБР.

Исследование эффектов когерентного квазичеренковского излучения волны поляризации при движении ПБР со скоростью, превышающей максимальную групповую скорость фононов одной из ветвей, взаимодействующих с носителем заряда.

Построение термодинамической функции распределения носителей заряда в системе, где могут формироваться ПБР, при учете ограниченности области их существования по скоростям и локализованности в пространстве. Использование ее для предсказания температурного поведения электрических и оптических свойств систем, в которых могут существовать ПБР.

Объектами исследования являются носители заряда, внесенные с малой концентрацией в диэлектрические кристаллы с высокими значениями решеточной поляризуемости и не слишком высокими частотами фононов, сильно взаимодействующих с носителем заряда. В таком случае выполняется условие адиабатичности [2] (условие сильной связи), и при достаточно низких температурах носители заряда находятся в состоянии ПБР. Среди реальных подобных объектов наибольший интерес в настоящее время представляют сложные оксиды, в частности - низкодопированные купраты, демонстрирующие при более высоком уровне допирования высокотемпературную сверхпроводимость.

Научная новизна. Абсолютное большинство концепций данной диссертационной работы являются новыми. Впервые продемонстрирована возможность спонтанного нарушения трансляционной симметрии системы вследствие сильного электрон-фононного взаимодействия.

Впервые предложен метод определения параметров квантово-когерентного состояния фононного поля в ПБР. Эти параметры впервые использованы при расчете полосы, обусловленной фотодиссоциацией ПБР, в спектре оптической проводимости и в спектре фотоэмиссионной спектроскопии с разрешением по углам (ARPES). Впервые показано, что положение и форма этих полос демонстрирует корреляцию. Продемонстрировано наличие такой корреляции в приведенных в литературе экспериментальных спектрах оптической проводимости и ARPES низкодопированных купратов, и таким образом показано, что носители заряда в них находятся в состояниях ПБР.

Впервые обосновано использование классических уравнений движения фононного поля в ПБР при описании его движения. Впервые получены выражения для компонент тензора эффективной инертной массы ПБР при учете пространственной дисперсии решеточной поляризуемости.

Впервые рассмотрено движение ПБР, формирующегося в системе с двухкомпонентной поляризацией, и продемонстрировано возникновение когерентного квазичеренковского излучения волны поляризации при движении ПБР со скоростью, большей максимальной групповой скорости одной из фононных ветвей, взаимодействующих с носителем заряда. Исследовано торможение полярона вследствие взаимодействия с излученной волной поляризации и условия стабилизации по той же причине движения одного и двух ПБР на круговой орбите на частотах параметрического резонанса.

Впервые построена термодинамическая функция распределения носителей заряда в системах, где возможно сосуществование их локализованных и делокализованных состояний. На ее основе впервые продемонстрировано, что тепловое разрушение ПБР происходит при температурах, много меньших их энергии связи, определяемых, помимо энергии связи, максимальной групповой скоростью фононов. Впервые учитывается тепловое разрушение поляронов при расчете температурного поведения удельного сопротивления систем, где возможно формировние ПБР. Впервые продемонстрировано, что химический потенциал систем с ПБР может увеличиваться с температурой в некоторой области температур, что делает возможной бозе-конденсацию метастабильных биполяронов.

Научные положения, выносимые на защиту:

1. В системе сильно взаимодействующих носителя заряда и квантованного поля поляризации имеет место спонтанное нарушение трансляционной симметрии вследствие энергетической выгодности формирования автолокализованного состояния носителя заряда - полярона большого радиуса (ПБР). Поле поляризации в ПБР находится в квантово-когерентном состоянии, параметры которого (модуль и фазу деформации вакуума каждой гармоники фононного поля) можно определить вариационым методом. Вследствие неопределенности числа квантов в каждой гармонике поля поляризации в ПБР поляризационная “шуба” ПБР представляет собой фононный конденсат.

2. Быстрое удаление носителя заряда из капли конденсата (например, в результате фотодиссоциации полярона) приводит к самопроизвольному распаду конденсата. Поскольку конденсат является сфазированной системой фононов, при его распаде число возникающих фононов не имеет определенного значения, а среднее число фононов 2Ep/ (где Ep - энергия связи полярона, - энергия фонона) много больше единицы. Фотодиссоциация ПБР с энергией связи Ep при нулевой температуре проявляется в спектре оптической проводимости в виде полосы с максимумом около энергии фотона 4.2Ep и полушириной 2.2-2.8Ep, а в спектрах фотоэмиссионной спектроскопии с разрешением по углам (ARPES) - в виде полосы с максимумом при энергии связи носителя 3.2Ep и полушириной 1.5-1.7Ep. Таким образом, спектры оптической проводимости и ARPES материалов с ПБР демонстрируют корреляцию положения и ширины полос, обусловленных фотодиссоциацией ПБР. Такая корреляция наблюдается в экспериментальных спектрах оптической проводимости и ARPES низкодопированных купратов, что позволяет сделать вывод о том, что носители заряда в них находятся в состоянии ПБР.

3. ПБР представляет собой связанное состояние волнового пакета носителя заряда, движущегося со скоростью, соответствующей среднему импульсу, и волнового пакета поляризационного заряда, порождаемого носителем. Центры распределения обоих зарядов, а также скорости перемещения этих центров, совпадают. Возможные состояния поляронов отличаются по скорости движения центров распределения зарядов и составляют зону с максимальным значением скорости, равным максимальной групповой скорости фононов u. В веществах с несколькими оптическими ветвями поляризационных колебаний при ускорении движения полярона в электрическом поле возможно последовательное изменение фононного конденсата, с потерей вначале составляющей конденсата, соответствующей фононной ветви с наименьшей максимальной групповой скоростью u1, затем - ветви с u2>u1, и т.д., пока для ПБР с оставшимися составляющими конденсата выполняется условие адиабатичности.

4. Эффективная масса полярона, как “энергетическая”, так и компоненты тензора инертной массы, полученные при учете пространственной дисперсии решеточной поляризуемости, демонстрируют зависимость от скорости полярона и максимальной групповой скорости фононов. С увеличением максимальной групповой скорости фононов эффективная масса ПБР уменьшается вследствие роста способности поляризации самостоятельно перемещаться.

5. Полярон, движущийся в кристалле со скоростью, превышающей максимальную групповую скорость ui фононов i-й ветви, порождает когерентное квазичеренковское излучение волны поляризации, соответствующей этой фононной ветви. Это приводит к гигантскому торможению его движения, экспериментально наблюдаемому в диэлектрических покрытиях холодных катодов. Взаимодействие с этим излучением способно стабилизировать движение двух поляронов на круговой орбите на частотах параметрического резонанса с колебаниями той же ветви, то есть формировать двухцентровый резонансный биполярон.

6. Ограниченность зоны ПБР по скоростям приводит к сильной ограниченности области существования поляронов по температурам, изменению концентрации ПБР с температурой и к сосуществованию автолокализованных и делокализованных носителей в достаточно широком интервале температур. Химический потенциал носителей в такой системе может увеличиваться с повышением температуры в некотором интервале, делая возможной Бозе-конденсацию метастабильных биполяронов. Концентрация биполяронов, необходимая для их бозе-конденсации при заданной температуре, существенно меньше, чем для обычных бозонов, вследствие ограниченности зоны биполяронов по импульсам. Если время релаксации полярона меньше или равно времени релаксации делокализованного носителя, проводимость систем, где возможно образование ПБР, будет увеличиваться с температурой в интервале температур, соответствующих постепенному разрушению поляронов.

Научная и практическая значимость. Полученные в диссертационной работе результаты развивают, систематизируют, а в некоторых случаях и меняют теоретические представления об электрон-фононных системах с сильным взаимодействием. Предложено обобщение модели полярона Ландау-Пекара с квантовомеханическим описанием поля поляризации. В этом подходе показано, что при сильном электрон-фононном взаимодействии состояние системы, в котором носитель локализован в некоторой области пространства, а фононное поле находится в когерентном состоянии, является энергетически более выгодным, чем делокализованное состояние носителя. На этом основании сделан вывод, что основное состояние электрон-фононной системы при сильном взаимодействии является состоянием со спонтанно нарушенной трансляционной симметрией. Разработан вариационный метод определения параметров деформации фононного вакуума (фононного конденсата). Полученные этим методом параметры фононного конденсата позволили произвести аналитический расчет полосы, обусловленной фотодиссоциацией ПБР, в спектре оптической проводимости и ARPES и предсказать корреляцию положения этих полос. Обнаружение такой корреляции в спектрах низкодопированных купратов позволяет утверждать, что носители заряда в них находятся в состояниях ПБР.

Фундаментальное значение также имеет учет пространственной дисперсии решеточной поляризуемости (ПД РП) в уравнениях движения электрон-фононных систем с сильным взаимодействием. Он позволяет корректно рассматривать движение ПБР по кристаллу, поскольку фононный конденсат как волновой пакет может перемещаться со скоростью не больше максимальной групповой скорости фононов. Решение уравнений движения при учете ПД РП в модели с несколькими фононными ветвями, взаимодействующими с носителем заряда, позволило доказать ограниченность области существования ПБР по скоростям и продемонстрировать возникновение когерентного квазичеренковского излучения волны поляризации поляроном, движущимся со скоростью, превышающей максимальную групповую скорость фононов, взаимодействующих с носителем заряда. Также оно позволило рассчитать эффективную массу ПБР, как энергетическую, так и инертную, и потери полярона за счет взаимодействия с излучаемой им волной поляризации. Наконец, показано, что взаимодействие полярона с излученной им волной поляризации может приводить к образованию связанных состояний нового типа двух поляронов с реальными фононами.

Еще один важный научный результат - построение термодинамической функции распределения носителей заряда в системах, где возможно формирование ПБР. Полученная функция распределения позволила определять химический потенциал и концентрации носителей в поляронном и делокализованном состояниях в зависимости от температуры. В результате показано, что химический потенциал в системах, где возможно формирование ПБР, увеличивается с ростом температуры в ограниченной области температур в отличие от систем обычных фермионов, что делает возможной бозе-конденсацию метастабильных биполяронов. Показано также, что концентрация носителей в поляронных состояниях с ростом температуры уменьшается, и поляроны исчезают из системы при температурах, много меньших их энергии связи. Этот вывод позволяет предсказать особенности температурного поведения электрических и оптических свойств электрон-фононных систем с сильным электрон-фононным взаимодействием.

Все основные результаты работы опубликованы в наиболее авторитетных международных и российских журналах.

Практическое приложение результатов может осуществляться в нескольких областях.

Результаты диссертации могут применяться в диагностике материалов для выделения таковых с сильным электрон-фононным взаимодействием на основе комплексного исследования их спектров оптической прводимости и фотоэмиссии с угловым разрешением.

Результаты диссертации должны помочь в интерпретации спектров оптической проводимости и ARPES низкодопированных сложных оксидов, в частности, купратов, а также температурной зависимости удельного сопротивления таких систем. Кроме того, результаты диссертации позволяют определять по спектрам оптической проводимости или ARPES энергию связи ПБР, а также по одному из этих спектров предсказать положение максимума полосы, обусловленной фотодиссоциацией ПБР, в другом.

Еще одно направление применения результатов диссертации - использование предсказанного в ней когерентного излучения в терагерцовой области частот, порождаемого движением поляронов.

Результаты диссертации могут быть использованы для расчета свойств конкретных электрон-фононных систем с сильным взаимодействием: эффективной массы полярона, потерь его энергии на излучение, полосы в оптических и фотоэмиссионных спектрах, обусловленной фотодиссоциацией полярона, температурной зависимости удельного сопротивления.

Полученные результаты позволяют также определить некоторые направления дальнейшего развития самой теории поляронов. В частности, из них ясно, что для описания перехода от делокализованных состояний электрон-фононных систем к локализованным по мере увеличения силы электрон-фононного взаимодействия необходима теория, учитывающая как некогерентную, так и когерентную составляющую фононного поля. Новые модели и теоретические методы исследования, разработанные в диссертационной работе, могут применяться для изучения других свойств ПБР или других электрон-фононных систем с сильным взаимодействием (например, биполяроны, электронные струны, электронные капли).

Совокупность полученных результатов и положений, выносимых на защиту, их научная значимость и признание на международном уровне позволяют классифицировать представленную работу как новое перспективное направление в теории электрон-фононных систем, которое учитывает возможность образования квантово-когерентных состояний фононного поля.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на Международном симпозиуме по высокотемпературной сверхпроводимости (г. Ростов-на-Дону, 1998 г.), 3-й Международной конференции по высокотемпературной сверхпроводимости Stripes-2000, (г. Рим, Италия, 2000), на Международном симпозиуме по физике локальных деформаций кристаллической решетки (г. Цукуба, Япония, 2000), на Международном семинаре по системам с коррелированными фермионами (г. Лафборо, Великобритания, 2002), на 2-й Международной конференции по фундаментальным проблемам сверхпроводимости ФПС-2006 (г. Звенигород, 2006), на 2-й Международной конференции по коррелированным электронам и фотоэмиссионной спектроскопии CORPES-2007 (г. Дрезден, Германия, 2007), на 57-й Международной конференции по ядерной физике “Nucleus-2007” (г. Воронеж, 2007), на 16, 17 и -18-й Всероссийских конференциях по физике сегнетоэлектриков ВКС-16 (г. Тверь, 2002), ВКС-17 (г. Пенза, 2005), ВКС-18 (г. Санкт-Петербург, 2008).

Публикации. По теме диссертации автором опубликованы 42 работы. Основными работами по теме диссертации, опубликованными автором в рецензируемых журналах, рекомендованных ВАК РФ, являются 20 публикаций (A1-A20), включая 8 статей в Phys. Rev. B и ЖЭТФ, статьи в Phys. Lett. A, отечественных журналах ФТТ, Известия РАН (серия физическая) и др.

Личный вклад автора. Научные положения диссертации, выносимые на защиту, сформулированы автором лично. Задачи данной работы были полностью сформулированы и в значительной степени решены автором. Проблема получения зонной структуры ПБР при учете ПД РП (включая определение его эффективной массы) поставлена и решена автором. Автором доказано возникновение квазичеренковского излучения волны поляризации при движении ПБР с v>u1 и исследованы его свойства, для чего впервые в теории ПБР введена модель среды с двухкомпонентной поляризуемостью. Постановку и решение задачи об определении параметров квантово-когерентного состояния поля поляризации в ПБР и использовании их для предсказания оптических свойств систем с ПБР и задачи о построении термодинамической функции распределения носителей заряда в системах с ПБР автор осуществил совместно с профессором Э. Н. Мясниковым. Проф. Э.Н. Мясников также принимал участие в обсуждении результатов решения задач об эффективной массе полярона. В решении задачи об оптических свойствах систем с ПБР участвовала также успешно защитившаяся аспирантка проф. Э. Н. Мясникова З. П. Мастропас. Соавтором автора, кроме вышеупомянутых, является профессор университета г. Лафборо (Великобритания) Ф. В. Кусмарцев, принимавший участие в обсуждении результатов решения задачи о спонтанном нарушении трансляционной симметрии в системах с сильным электрон-фононным взаимодействием.

Объем и структура работы. Работа состоит из введения, пяти глав и заключения, содержит 282 страницы, 37 рисунков, 4 таблицы, библиографию из 123 наименований, список работ автора из 20 наименований. Ссылки в тексте автореферата на работы автора начинаются с буквы “А”.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

электрон оптический заряд трансляционный

Во ВВЕДЕНИИ показана актуальность проблемы, сформулированы цель и задачи диссертационной работы, представлены основные объекты исследования, указана научная новизна, сформулированы научные положения, выносимые на защиту, приводятся сведения о научной и практической значимости, апробации результатов работы, личном вкладе автора, публикациях по теме диссертации.

ПЕРВАЯ ГЛАВА посвящена обзору литературы по теме диссертации.

В начале главы приведен полученный Фрелихом [29] гамильтониан, описывающий взаимодействие электронного и фононного полей:

. (1)

Здесь m* - эффективная масса носителя заряда вблизи дна зоны проводимости. Гамильтониан Фрелиха описывает взаимодействие носителя заряда с координатой r с фононами одной ветви, операторы bk, bk+, соответственно, уничтожают и рождают продольный оптический фонон с энергией и волновым вектором k, V - объем кристалла, е* - эффективная диэлектрическая проницаемость, , где е0 и - статическая и высокочастотная диэлектрические постоянные. Хотя величина е* характеризует силу электрон-фононного взаимодействия, для ее характеристики используется также константа электрон-фононного взаимодействия , введенная Фрелихом [29].

Поскольку в общем случае произвольной силы взаимодействия найти собственные состояния Гамильтониана (1) и соответствующие им собственные значения не удается, далее в первой главе кратко изложены результаты поиска энергии основного состояния системы и эффективной массы носителя в случае слабой связи (б<1) по теории возмущений [30], и в случае слабой и “промежуточной” связи (б<5) с помощью канонического преобразования Ли, Лоу и Пайнса [31]. В обоих случаях состояние носителя заряда представляет собой плоскую волну, хотя его эффективная масса изменена вследствие электрон-фононного взаимодействия.

Отдельная часть главы 1 посвящена рассмотрению случая сильной связи Л.Д. Ландау и С.И. Пекаром [1,2,32]. Идея о том, что сильное электрон-фононное взаимодействие может приводить к образованию локализованного состояния носителя заряда в порожденной им самим поляризационной потенциальной яме, была впервые высказана Л.Д. Ландау в 1933 году [1]. Она и положила начало развитию теории поляронов. Для анализа случая сильного электрон-фононного взаимодействия Л.Д. Ландау и С.И. Пекаром [2,32] было предложено использовать адиабатическое приближение, в котором скорость движения носителя в поляризационной потенциальной яме полагается много больше скорости движения ионов, так что носитель реагирует лишь на среднее поле ионов. Для нахождения состояния поля поляризации в поляроне Ландау-Пекара использовалось классическое уравнение движения для поля поляризации [2,32], состояние же носителя заряда рассматривалось квантовомеханически. Область применимости адиабатического приближения ограничена выполнением неравенства , где Ep - энергия связи полярона [2]. В терминах б это соответствует б?6.

Далее излагается анализ проблемы полярона Р. Фейнманом [33] с использованием метода интегралов по траекториям. Этот метод позволяет получить выражения (правда, различные) для энергии связи и эффективной массы полярона, как для случая б<5, так и при б>5 ценой замены взаимодействия носителя с поляризационным полем на связь гармоническим потенциалом с фиктивной частицей. Затем в главе 1 характеризуются условия формирования полярона малого радиуса и определение его энергии связи Т. Холстейном [34] с использованием модели молекулярного кристалла.

Следующий раздел обзора посвящен учету пространственной дисперсии поляризуемости кристаллической решетки в теории ПБР в работах А.С. Давыдова и В.З. Энольского [35]. В завершающих обзор двух разделах рассмотрены теоретические предсказания экспериментально наблюдаемых свойств систем с ПБР. Обсуждаются гигантские потери энергии полярона при его движении в сильном электрическом поле, предсказанные К. Торнбером и Р. Фейнманом [6]. Затем рассматриваются оптические свойства систем с ПБР, теоретическому исследованию которых посвящены работы [2], [7-12].

ВО ВТОРОЙ ГЛАВЕ закладывается основа для последующего анализа. В ней для поиска основного состояния системы сильно взаимодействующих носителя заряда и поля поляризации используется вариационный метод и сравнительно молодой аппарат теории квантово-когерентных состояний [61-63]. Пробный вектор состояния системы в адиабатическом приближении [2] выбирается в виде произведения локализованной волновой функции носителя заряда и вектора квантово-когерентного состояния поля поляризации. Как известно, в квантово-когерентном состоянии гармонического осциллятора (гармоники фононного поля) среднее значение координаты (и/или импульса) отлично от нуля [36, 37]. Будем предполагать, что сильное электрон-фононное взаимодействие вызывает такое смещение положения равновесия гармоник поля поляризации, как это было показано для случая узкой электронной зоны (полярона малого радиуса) Холстейном [34], и затем докажем справедливость этого предположения, продемонстрировав энергетическую выгодность такого автолокализованного состояния по сравнению с трансляционно-симметричным состоянием системы, когда волновая функция носителя заряда в поляроне имеет вид плоской волны.

Здесь необходимо напомнить, что когерентное состояние , где pk и qk - средние значения импульса и координаты осциллятора, соответственно, является собственным состоянием Гамильтониана смещенного гармонического осциллятора [37]

 , (2)

соответствующим его минимальному собственному значению E= - (pk2/2M + Mщk2qk2/2), где М - приведенная масса положительного и отрицательного ионов. В нижеследующем рассмотрении гармонический осциллятор будет являться k-й гармоникой поля с нормальной координатой Qk, Pk - оператор ее импульса (). Гамильтониан Холстейна [34] в нулевом приближении как раз и представляет собой сумму Hk(0,qk) по всем гармоникам фононного поля, так как в нем пренебрегают кинетической энергией электрона.

В состоянии средние значения операторов рождения и уничтожения квантов k-й гармоники поля bk+, bk также отличны от нуля [38]:

,, , (3)

так что когерентное состояние можно также характеризовать вектором .

Если обозначить собственную функцию Гамильтониана несмещенного гармонического осциллятора, соответствующую его основному состоянию, то оператор, который преобразует вектор в , или основное состояние несмещенного осциллятора в основное состояние смещенного осциллятора, имеет вид [36,37]: (4)

 (4)

Применим эти результаты теории квантово-когерентных состояний для поиска вектора основного состояния и энергия связи ПБР вариационным методом [A5]. В случае сильного электрон-фононного взаимодействия в теории поляронов Ландау-Пекара используется адиабатическое приближение [2]. В этом приближении естественно искать вектор основного состояния системы в виде произведения электронной и фононной частей:

, (5)

где - нормированная волновая функция электрона в основном состоянии полярона, - произвольный вектор прямого пространства, в - параметр, характеризующий степень локализации носителя заряда в поляроне, а - вектор основного состояния фононной подсистемы в отсутствие деформации фононного вакуума. Очевидно, выбирая вектор основного состояния в таком виде, мы ограничиваем себя рассмотрением случая нулевой температуры.

Параметры основного состояния ПБР , цk и в определим, минимизируя среднее значение оператора Гамильтона (1) в состоянии (5) [A5]:

(6)

Вводя обозначения , приведем функционал (6) к виду, удобному для минимизации по переменной . Минимизация приводит в рассматриваемом случае центральной симметрии состояния (5) к

, (7)

где - k-я Фурье-компонента функции с некоторым варьируемым параметром . Подстановка (7) в (6) дает

. (8)

Учитывая, что является величиной положительной, видим, что минимуму функции (8) по переменной соответствует условие

, (9)

где - целое число, такое что .Согласно (9), фаза выражается через параметры, имеющие определенное значение. Следовательно, в состоянии , соответствующем минимуму функционала (6) по параметрам когерентного состояния поля поляризации, среднее значение поляризации в n-й ячейке кристаллической решетки

 (10)

имеет определенное ненулевое значение. Таким образом, в ПБР поле поляризации находится в квантово-когерентном состоянии и нарушает трансляционную симметрию системы.

Итак, как видно из (7) и (9), функционал (6) достигает экстремума при

(11)

и фазе , определяемой выражением (9). В этом экстремуме

. (12)

Для нахождения минимума (12) по параметру , необходимо задать явный вид функции . Легко заметить, что при ее зависимости от r вида

величина обращается в ноль, а, следовательно, оказывается равной нулю деформация (11) и энергия (12). Таким образом, выбрав в качестве варьируемого вектора состояния системы вектор (5), мы ограничиваем себя рассмотрением только таких систем, в которых выгодно возникновение деформации фононного вакуума с нарушением трансляционной симметрии системы. Известно, что такое спонтанное нарушение симметрии системы возможно только в системах с сильным электрон-фононным взаимодействием. В таком случае хорошие результаты дает использование предложенной Пекаром [2] волновой функции:

, (13)

Если пренебречь дисперсией частот фононов и пространственной дисперсией величины , минимизация функционала (12) по переменной с использованием функции (13) приводит к выражению для энергии связи носителя в основном состоянии полярона, полученному Пекаром [2]:

, (14)

где - константа электрон-фононного взаимодействия, введенная Фрелихом [29], . Минимум функционала (6) имеет место, как и у Пекара [2], при

, (15)

а энергия деформации фононного вакуума в этом минимуме

.

Таким образом, состояние системы сильно взаимодействующих электронного и фононного полей со спонтанным нарушением трансляционной симметрии является более выгодным энергетически, чем делокализованное (зонное) состояние, поэтому основное состояние будет локализованным [A5]. В то время как в зонном состоянии определенное значение имеет импульс носителя, автолокализованное состояние можно характеризовать определенным значением радиус-вектора центра полярона и скорости полярона. Зона ПБР, тем не менее, может быть построена как зависимость их энергии от скорости при условии определения эффективной массы ПБР. Расчету последней при учете пространственной дисперсии решеточной поляризуемости посвящена часть главы 4.

В то время как при сильном электрон-фононном взаимодействии имеет место спонтанное нарушение трансляционной симметрии системы, в области слабого электрон-фононного взаимодействия естественным состоянием носителя является делокализованное [38]. Переход от одного типа состояний к другому по мере увеличения силы взаимодействия не был обнаружен в работах [4,5] вследствие того, что в них учитывалась только некогерентная часть поляризационного поля в результате сделанного предположения о трансляционной инвариантности вектора состояния полярона. Иными словами, параметр порядка dk этого перехода, зависящий от положения носителя, полагался тождественно равным нулю. Только теория, учитывающая как когерентную, так и некогерентную часть фононного поля, может корректно описать этот переход.

Полученные выше выражения для вектора состояния системы и энергии связи полярона строго справедливы при T=0K. Однако они могут быть использованы и при ненулевых низких температурах. В теории лазеров доказывается, что лазер в когерентном состоянии может быть описан в пренебрежении квантовыми флуктуациями, поскольку они много меньше величины сдвига положения равновесия гармоник поля [39]. На основе аналогии с лазером можно предположить, что в случае сильного электрон-фононного взаимодействия свойства полярона могут рассматриваться без учета роли некогерентного поля. Именно такое приближение - пренебрежение флуктуирующей частью фононного поля по сравнению с его когерентной составляющей - используется в теории поляронов Ландау-Пекара [2].

Проверим допустимость этого приближения [A5]. Сравним соответствующие минимуму функционала свободной энергии значения сдвига положения равновесия в каждой гармонике вследствие сильного электрон-фононного взаимодействия с известным из квантовой механики среднеквадратичным отклонением оk от среднего в той же гармонике. Как показывает расчет, в любой системе, где справедливо условие адиабатичности ( [2]), выполняется нервенство qk>> оk(T) для всех гармоник, участвующих в образовании полярона, при всех температурах из области существования полярона (средняя температура разрушения ПБР получена в главе 5). Например, рис.1 демонстрирует отношение x= qk/оk как функцию волнового вектора гармоники для двух значений температуры и типичных параметров среды m*=me, эВ и постоянной решетки a=4?. Как видно из рис.1, x>>1 для гармоник с волновыми векторами k<0.32?-1, это все гармоники, которые участвуют в образовании полярона при использованных значениях параметров среды.

Таким образом, подобно тому, как это имеет место в лазере в режиме генерации, некогерентная часть фононного поля в ПБР оказывается малой по сравнению с его когерентной составляющей. Поэтому использование классического описания поля поляризации в ПБР дает для энергии связи и эффективной массы полярона результаты, практичеси совпадающие с результатами, полученными при квантовом рассмотрении фононного поля. Более того, поскольку развитие со временем средних значений, которые являются параметрами когерентного состояния, происходит в соответствии с классическими уравнениями движения [37], этим уравнениям подчиняется и изменение состояния поля поляризации при движении ПБР.

Далее в главе 2 продемонстрирована возможность спонтанного нарушения трансляционной симметрии замкнутой системы взаимодействующих полей в однородном пространстве [A5,A6]. Обычно считается, что состояния такой системы в однородном пространстве должны обладать симметрией некоторой подгруппы группы трансляций. Однако в этом утверждении не учитывается тот факт, что такая система является также инвариантной относительно трансляций во времени.

Рис.1. Отношение смещения положения равновесия гармоники фононного поля в ПБР к среднеквадратичному отклонению от среднего значения в этой гармонике как функция волнового вектора гармоники. Пунктирная и сплошная линия соответствуют kT = 0.01эВ и 0.03 эВ, соответственно. Штриховая линия показывает уровень x=1.

Учет этого полностью меняет ситуацию, так как полная группа пространственных и временных трансляций имеет подгруппу комбинированных трансляций. Если волновая функция системы в декартовой системе координат имеет вид , то она автоматически учитывает как трансляционную симметрию, так и симметрию относительно некоторой подгруппы группы временных трансляций. Легко показать, что такая функция инвариантна относительно группы пространственно-временных трансляций, элемент которой имеет вид

 , (16)

где ni, i=1 - 4, - произвольные целые (включая ноль) параметры, которыми и отличаются различные элементы группы (16).

Но такой выбор волновой функции не единственный [A5]. Группа пространственно-временных трансляций имеет подгруппу комбинированных трансляций с элементом вида

, (17)

где t0 - произвольная величина, значением которой отличаются различные элементы группы (17). Набор параметров (vx, vy, vz) отличает одну подгруппу от другой. Очевидно, любая функция вида f(r-vt) инвариантна относительно подгруппы (17). Следовательно, в системе, однородной в пространстве и во времени, могут также существовать состояния вида f(r-vt), не инвариантные относительно подгруппы пространственных трансляций. В таких состояниях определенное значение имеет параметр v, а не волновой вектор, как это имеет место в состояниях вида .

Таким образом, трансляционная инвариантность Гамильтониана (или его коммутация с оператором импульса) не означает автоматически, что собственные функции оператора импульса будут соответствовать основному состоянию системы. Коммутация двух операторов означает просто, что они имеют общую систему собственных функций, но это не гарантирует того, что одна из этих собственных функций будет соответствовать основному состоянию. В зависимости от характера и силы взаимодействия полей энергетически более выгодным может быть состояние, описываемое функцией вида f(r-vt), т.е. состояние со спонтанно нарушенной трансляционной симметрией. Как было показано выше в главе 2, это имеет место в случае сильного электрон-фононного взаимодействия.

В следующем разделе главы 2 обсуждается движение ПБР. В сответствии с (9)-(11), среднее значение поляризации в n-й ячейке кристалла

. (18)

Как видно из (18), в состоянии ПБР все гармоники поля поляризации имеют определенные фазы, то есть это поле является когерентным, или классическим. Таким образом, в когерентном состоянии поля поляризации, которое имеет место в ПБР, в каждой ячейке кристалла можно наблюдать ненулевые средние значения поляризации. В состоянии же вида квадрат модуля волновой функции носителя з(k) имеет одинаковые значения во всех ячейках кристалла, так что квантовое среднее электрического поля носителя равно нулю во всех точках пространства. Если же носитель находится в локализованном состоянии, квантовое среднее электрического поля электрона отлично от нуля. Такое поле может поддерживать когерентную поляризацию среды.

Если для полярона все различные значения R соответствуют одинаковой энергии, то полярон может двигаться как волновой пакет, в соответствии с выводом, сделанным в работах Боголюбова и Тябликова [40,41], с постоянной (в отсутствие процессов торможения) скоростью v. При этом радиус-вектор R, который указывает центр области локализации электрона в поляроне, будет изменяться со временем: R(t)=vt. Соответственно, будут закономерно изменяться при движении полярона и средние значения поляризации в каждой ячейке в соответствии с (18). Средние значения смещения положения равновесия в каждой гармонике фононного поля, как и любые квантовые средние, изменяются со временем при движении полярона в соответствии с классическими уравнениями движения. Поэтому рассматривать эффекты движения ПБР и рассчитывать его эффективную массу можно на основании решения классических уравнений движения для поля поляризации. Эта программа будет реализована в главе 4.

Однако для описания внезапного разрушения ПБР, например, в результате его фотодиссоциации, использование классического описания фононного поля будет приводить к неверным результатам, поскольку, как показано далее в главе 2, фононная шуба ПБР представляет собой фононный конденсат. Действительно, разложение когерентного состояния по состояниям с определенным числом квантов [36,37]:

(19)

показывает, что в каждой гармонике поляризационного поля ПБР слагаемые с числом фононов, отличающимся на единицу, сдвинуты по фазе друг относительно друга на одну и ту же величину . Аналогичный постоянный для каждой гармоники сдвиг по фазе между слагаемыми, отличающимися по числу квантов на единицу, имеет место в волновой функции Бозе-конденсата [36]. Поэтому можно назвать систему фононов, связанных с носителем заряда в ПБР, конденсатом.

В отличие от Бозе-конденсата куперовских пар в металлических сверхпроводниках, который характеризуется накоплением бозонов в некоторой области импульсного пространства, конденсация фононов в ПБР происходит в окрестности центра локализации носителя заряда в координатном пространстве. Действительно, смещения положений равновесия в различных гармониках согласованы по фазе соответствующим образом: .

Фононный конденсат в ПБР демонстрирует также другие свойства Бозе-конденсата, в частности - разрушение при превышении скоростью относительного движения конденсата максимальной групповой скорости фононов, рассмотренное в главе 4.

Конденсат имеет свойство распадаться на различное число квантов в каждом акте распада. При классическом же рассмотрении таких процессов среднее значение энергии поляризационного поля в поляроне используется вместо “мгновенных”, вероятности которых определяются выражением (19). В главе 3 получены выражения для расчета полосы в спектрах оптической проводимости и фотоэмиссионной спектроскопии с разрешением по углам (ARPES), обусловленной фотодисоциацией ПБР, при квантовом рассмотрении поля поляризации. Положение и форма полос существенно отличаются от полученных при классическом рассмотрении поляризационного поля.

В заключительном параграфе второй главы рассмотрено, как преобразуются выражения для параметров вектора основного состояния ПБР и его энергии связи в случае, когда в среде есть несколько фононных ветвей, взаимодействующих с носителем заряда, как это имеет место, например, в сложных оксидах. Показано, что в таком случае возможно образование поляронов с поляризационными “шубами” из фононов как одной, так и нескольких ветвей, и энергия связи “многошубных” ПБР оказывается много больше, чем у “одношубных” [A7].

В ТРЕТЬЕЙ ГЛАВЕ при использовании вектора основного состояния ПБР, полученного в главе 2, выводятся выражения для расчета полосы, обусловленной фотодиссоциацией ПБР, в спектрах оптической проводимости и фотоэмиссии с разрешением по углам (ARPES) [A7-A9]. Рассчитанные по ним полосы демонстрируют хорошее согласие с полосами, наблюдавшимися экспериментально [13-28] в сложных оксидах с сильным электрон-фононным взаимодействием.

Фотодиссоциация представляет собой разрушение полярона в результате поглощения фотона. Поперечное электромагнитное поле фотона не взаимодействует с продольным полем поляризации, входящим в состав ПБР, оно воздействует только на носитель заряда. В соответствии с условием адиабатичности, необходимым для образования ПБР, энергия связи ПБР , где - энергия фонона. Следовательно, время фотодиссоциации (приблизительно в соответствии с [2, 10]) оказывается много меньше характерного фононного времени щ-1. Поэтому фононное поле не имеет времени, чтобы “одеть” носитель, покинувший поляризационную потенциальную яму вследствие поглощения фотона новой поляризационной “шубой”. Состояние фононного поля не изменяется в течение времени фотодиссоциации ПБР, так что для фононного поля она представляет собой быстрый Франк-Кондоновский процесс [2,12, А7, А8].

После того, как электрон покидает поляронную поляризационную яму в результате фотодиссоциации полярона, когерентная деформация решетки распадается с излучением достаточно большого числа фононов в одном акте, причем это число различно в каждом акте, в соответствии с (19). При классическом же рассмотрении поля поляризации его энергия равна среднему значению 2Ep. Естественно, что полученная при квантовом рассмотрении поляризационного поля полоса в спектре оптической проводимости, обусловленная фотодиссоциацией ПБР, будет в согласии с экспериментом более широкой и симметричной, чем та, которая рассчитана в работе [10] при классическом рассмотрении поля поляризации. Представление о фононном конденсате позволяет лучше понять причину возникновения большого числа фононов в одном акте фотодиссоциации полярона, поскольку гамильтониан Фрелиха описывает только однофононные процессы при электронных переходах.

Отметим, что разделение полярона на две несвязанные части в результате поглощения фотона происходит только в случае сильного электрон-фононного взаимодействия, когда в сответствии с условием адиабатичности Ep>>. При слабом и промежуточном электрон-фононном взаимодействии время фотоперехода - величина того же порядка, что и характерное фононное время -1, принцип Франка-Кондона неприменим, так что переход электрона в новое состояние после поглощения фотона сопровождается изменением состояния кристаллической решетки. Поэтому после поглощения фотона полярон слабой или промежуточной связи переходит опять в поляронное состояние (состояние электрона, связанного с фононами), фотодиссоциации полярона не происходит.

В случае сильного электрон-фононного взаимодействия, как показано выше, помимо переходов носителя в возбужденные состояния в поляризационной потенциальной яме, фотопоглощение может приводить к фотодиссоциации полярона. Поэтому в случае сильного электрон-фононного взаимодействия в соответствии с предсказанием Пекара [2] в спектре оптического поглощения (оптической проводимости) будет наблюдаться две полосы. Одна из них обусловлена переходами между различными поляронными состояниями, ее параметры рассчитаны в [11,12], а другая возникает в результате фотодиссоциации полярона (то есть перехода носителя в свободное состояние в зоне проводимости). Поскольку поляризационная потенциальная яма близка к кулоновской [2], интегральные интенсивности этих полос будут близки, также как это имеет место в случае фотопереходов электрона в атоме водорода, где силы осциллятора для перехода в непрерывный спектр и во все состояния дискретного спектра - величины одного порядка [38].

...