Оптимізація радіоекологічного моніторингу забруднених штучними радіонуклідами територій і сільськогосподарської продукції

Оптимізація радіоекологічного моніторингу забруднених штучними радіонуклідами територій і сільськогосподарської продукції

Хомутінін Юрій Володимирович

Київ - 2008

Дисертація є рукописом

Робота виконана в Національному аграрному університеті Кабінету Міністрів України.

Науковий консультант - доктор біологічних наук, старший науковий співробітник Кашпаров Валерій Олександрович, Український науково-дослідний інститут сільськогосподарської радіології Національного аграрного університету, директор.

Офіційні опоненти: доктор сільськогосподарських наук, професор Чайка Володимир Миколайович, Національний аграрний університет, директор ННЦ аграрної екології, стандартизації і сертифікації об'єктів та територій доктор сільськогосподарських наук, професор Надточій Петро Петрович, Державний вищий навчальний заклад «Державний агроекологічний університет», завідувач кафедри екології доктор біологічних наук, старший науковий співробітник Кутлахмедов Юрій Олексійович, Інститут клітинної біології та генетичної інженерії НАН України, завідувач лабораторії радіоекологічної надійності біосистем відділу біофізики та радіобіології

Захист відбудеться “21” листопада 2008 р. о 10⁰⁰ годині на засіданні спеціалізованої вченої ради Д 26.004.15 у Національному аграрному університеті за адресою: 03041, м. Київ-41, вул. Героїв Оборони, 15, навчальний корпус 3, ауд. 65

З дисертацією можна ознайомитися у бібліотеці Національного аграрного університету за адресою: 03041, м. Київ-41, вул. Героїв Оборони, 13, навчальний корпус 4, к. 28

Автореферат розісланий “13” жовтня 2008 р.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради Ю.В. Коломієць.

Загальна характеристика роботи

Актуальність теми. У результаті безпрецедентної ядерної аварії на Чорнобильській АЕС відбулося радіоактивне забруднення значних територій з розвиненим сільськогосподарським виробництвом. Тільки в Україні площа сільськогосподарських угідь зі щільністю забруднення ¹³⁷Cs понад 37 кБк/м² перевищила 1 млн. га. Із господарського користування було вилучено понад 130 тис. га сільськогосподарських угідь. У зонах радіоактивного забруднення розташовано 2293 населених пункти.

Специфіка Чорнобильської аварії зумовила забруднення довкілля та агроекосистем радіоактивними матеріалами з різними фізико-хімічними властивостями та радіонуклідним складом, у тому числі й дрібнодисперсним ядерним паливом (паливні частинки) та аерозольними частинками, що стали центрами конденсації летких радіонуклідів (конденсаційні частинки). Довготривалість, складна динаміка викиду та метеоумови, що змінювалися, зумовили високу просторову неоднорідність забруднення території. Постала необхідність радіологічного обстеження агроекосистем, проведення моніторингу й радіологічного контролю сільськогосподарської продукції.

Відповідно до Публікації Міжнародної комісії по радіаційному захисту (МКРЗ) № 40 і нормам радіаційної безпеки України (НРБУ-97), радіаційні аварії поділяють на три часові фази (етапи). Протягом середньої і пізньої фази кореневе забруднення рослин радіонуклідами превалює над поверхневим. Це визначає основні шляхи формування дозових навантажень на населення: внутрішнє опромінення за рахунок споживання забрудненої продукції сільського господарства, дарів лісу, риби превалює над зовнішнім опроміненням за рахунок радіоактивного забруднення ґрунтового покриву. Результати даної роботи використовуються у період ліквідації наслідків радіаційних аварій (середня і пізня фази за класифікацією МКРЗ), коли є достатній запас часу для збору й аналізу інформації, необхідної для вироблення і прийняття адекватних рішень та проведення довгострокових контрзаходів.

До аварії на ЧАЕС були розроблені та викладені загальні принципи радіоекологічного моніторингу, орієнтовані, в основному, на радіоактивне забруднення довкілля підприємствами ядерно-паливного циклу і продуктами випробувань ядерної зброї. Чорнобильська катастрофа активізувала роботи з вивчення поведінки радіоактивних випадань у довкіллі, у першу чергу, у агроекосистемах. Просторова нерівномірність чорнобильських випадінь вимагає детального обстеження територій, виявлення плям радіоактивного забруднення, оцінки рівнів забруднення сільськогосподарських угідь і продукції, що на них виробляється. Це зумовлює необхідність відбору і вимірювання активності радіонуклідів у великій кількості проб, що призводить до різкого росту навантажень на радіологічні служби, науково-дослідні установи і потребує значних матеріальних затрат. При цьому проблема отримання репрезентативних оцінок параметрів радіоактивного забруднення різних компонентів агроекосистем та оцінок значення різних шляхів формування дозових навантажень на населення з метою прийняття адекватних рішень і заходів з протирадіаційного захисту стала основною. Виникла необхідність розроблення на основі оптимізаційних підходів методологічних основ радіологічного моніторингу великих неоднорідно забруднених територій з розвиненим сільськогосподарським виробництвом і продукції сільськогосподарського виробництва на випадок крупних ядерних аварій з викидом у довкілля радіоактивних матеріалів у різних фізико-хімічних формах. Вирішення цієї проблеми є актуальним і має виключне практичне значення для підвищення ефективності ліквідації наслідків Чорнобильської катастрофи у сфері сільськогосподарського виробництва і охорони навколишнього середовища, дозволяючи мінімізувати як процедуру, так й витрати на моніторинг і радіоекологічні обстеження. Це також важливо і для підтримки постійної готовності радіологічних служб до реагування на потенційно можливі ядерні аварії і випадки прояву „ядерного” тероризму.

Зв'язок роботи з науковими програмами, планами, темами. Результати, представлені в дисертації, отримані у 1990-2006 роках в Українському науково-дослідному інституті сільськогосподарської радіології у ході виконання НДР в рамках державних програм з ліквідації наслідків аварії на ЧАЕС (номер державної реєстрації UA 01000198P, 0195U028292, 0196U017866, PK0197U016046, 0198U03397, 0199U000858(859,860), 0101U002999, 0105U005897(937), 0105U007499(500) та ін.) і ряду міжнародних проектів (“Hot particles in Environmental samples” (GSF-УкрНДІСГР, BMBF); “Validating a Pilot Plant in the Chernobyl Exclusion area by means of experiments” (IRSN-УкрНДІСГР); “Experimental researches of resuspension the radionuclides during the forest fires in Chernobyl zone” (STCU project #1992); дослідницьких контрактів з МАГАТЕ „Radiochemical, chemical and physical characterization of Chernobyl radioactive particles in the Environment” № 11469/R UKR-29677; „Long-Term Countermeasure Strategies and Monitoring of Human Exposure in Rural Areas Affected by the Chernobyl Accident” № RER/9/074).

Мета і завдання дослідження. Метою дослідження є створення методологічних основ і розробка практичних методів оптимізації радіологічного моніторингу значних неоднорідно забруднених територій з розвиненим сільськогосподарським виробництвом і продукції сільськогосподарського виробництва у випадку великих ядерних аварій з викидом у навколишнє середовище радіоактивних матеріалів у різних фізико-хімічних формах.

Для досягнення поставленої мети необхідно було вирішити такі завдання та задачі:

1. Розвити методологічні основи ефективного радіоекологічного моніторингу агроекосистем й радіологічного контролю продукції сільськогосподарського виробництва у випадку великих ядерних аварій з викидом у навколишнє середовище радіоактивних матеріалів у різних фізико-хімічних формах при мінімально можливих матеріальних витратах.

2. Дослідити і оцінити статистичні характеристики радіоактивного забруднення компонентів агроекосистем і продукції сільськогосподарського виробництва на забрудненій внаслідок Чорнобильської катастрофи території України, які формують основну частку дозових навантажень на населення за рахунок зовнішнього (забруднення ґрунту) та внутрішнього (споживання різних видів сільськогосподарської продукції, дарів лісу, риби) опромінення, а саме:

- розподіл радіонуклідів у одиничній пробі ґрунту та щільності забруднення території радіонуклідами чорнобильського викиду, що перебувають у різних фізико-хімічних формах, у випадках рівномірних й нерівномірних радіоактивних випадінь;

- забруднення ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr рослин агрофітоценозів й природних лучних фітоценозів;

- забруднення ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr молока корів у особистих підсобних господарствах у різні періоди утримання;

- забруднення ¹³⁷Cs м'язової тканини різних видів риб у закритих й напівзакритих водоймах;

- значення коефіцієнтів переходу ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr з ґрунту в рослини агрофітоценозів й природних лучних фітоценозів.

3. Розробити адекватні методичні засоби організації й проведення радіоекологічного моніторингу агроекосистем й радіологічного контролю сільськогосподарської продукції на забрудненій радіонуклідами території України, у тому числі, планування пробовідбору та вимірів, що проводяться під час радіологічних обстежень сільськогосподарських угідь і продукції сільськогосподарського виробництва, які б гарантували необхідну точність контрольованих параметрів при мінімально можливих матеріальних витратах, а саме при оцінці:

- активності ¹³⁷Cs, ⁹⁰Sr і ^239+240Pu у одиничній пробі ґрунту, у випадку їх неоднорідного розподілу в об'ємі проби;

- щільності забруднення ґрунту ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr (включаючи нерівномірно забруднені території) при відборі точкових й об'єднаних проб ґрунту;

- питомої активності ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr у рослинах та коефіцієнтів переходу радіонуклідів з ґрунту в рослини;

- питомої активності ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr у молоці корів й розмірного тренду питомої активності ¹³⁷Cs у м'язовій тканині риб;

а також при картуванні зони відчуження ЧАЕС за щільністю забруднення ⁹⁰Sr, ²³⁸Pu, ^239+240Pu, ²⁴¹Pu, ²⁴¹Am, ¹⁴⁴Ce, ¹⁵⁴Eu.

4. На основі оптимізаційних підходів обґрунтувати вимоги до методології радіологічного контролю компонентів агроекосистем й продукції сільського господарства, у тому числі, до точності вимірювань активності радіонукліда в одиничному зразку, яка забезпечує задану точність контрольованих характеристик й параметрів.

Об'єкт дослідження - статистичні закономірності забруднення штучними радіонуклідами Чорнобильського походження компонентів агроекосистем (полів, луків, пасовищ, ґрунту, рослин) і сільськогосподарської продукції (молока корів, риби).

Предмет дослідження - статистичні характеристики радіонуклідного забруднення компонентів агроекосистем і різних видів продукції сільського господарства, пов'язаних з ними радіоекологічних параметрів та кількість проб, яка гарантує репрезентативність їх оцінок.

Методи дослідження. Радіологічне обстеження сільськогосподарських угідь, розташованих у різних ландшафтах Українського Полісся на різних слідах радіоактивних випадінь і виробленої на них продукції сільського господарства; методи статистичного і геостатистичного аналізу, статистичного моделювання; теорія статистичних висновків, теорія випадкових функцій (процесів) і випадкових полів.

Наукова новизна одержаних результатів:

1. На основі аналізу великого експериментального матеріалу, отриманого протягом 16 років (1990-2006 рр.) на забруднених радіонуклідами внаслідок аварії на ЧАЭС територіях Волинської, Рівненської, Житомирської, Київської й Чернігівської областей України при проведенні комплексного радіологічного моніторингу та науково-дослідних робіт уперше зроблена комплексна оцінка статистичних характеристик забруднення радіонуклідами ґрунту, різних сільськогосподарських угідь, різних видів сільськогосподарської продукції та параметрів, що характеризують радіоекологічну ситуацію, зокрема, коефіцієнтів переходу ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr із ґрунту в рослини у випадку великих ядерних аварій з викидом у довкілля дрібнодиспергованого ядерного палива:

- уперше обґрунтовано (з довірчою ймовірністю не менш 0,95) застосовність логнормального закону розподілу ймовірностей для опису активності ¹³⁷Cs, ⁹⁰Sr і ^239+240Pu у пробі ґрунту, при їх неоднорідному розподілі в об'ємі проби; щільність забруднення радіонуклідами території при рівномірних випадіннях; питомої активності ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr у рослинах, молоці корів, ¹³⁷Cs у м'язовій тканині риб у конкретних умовах, а також коефіцієнтів переходу ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr з ґрунту в рослини;

- уперше отримані інваріантні оцінки параметрів статистичної варіабельності активності радіонуклідів у пробі ґрунту, щільності забруднення території при рівномірних випадіннях, коефіцієнтів переходу радіонуклідів з ґрунту в рослини, питомої активності радіонуклідів у молоці корів у населеному пункті і м'язовій тканині риб у конкретних умовах.

Отримані статистичні характеристики є основою для вдосконалення радіоекологічного моніторингу агроекосистем та радіологічного контролю сільськогосподарської продукції та продуктів харчування. Знання цих характеристик є основною умовою коректного застосування статистичних і геостатистичних методів аналізу агроекосистем.

2. Уперше розроблено методичні прийоми, що дозволяють оптимізувати організацію й проведення радіоекологічного моніторингу агроекосистем й радіологічного контролю продукції сільськогосподарського виробництва на забрудненій радіонуклідами території України, які включають практичні методи розрахунку мінімально необхідного числа проб і зразків, що відбираються, для оцінки параметрів забруднення із заданою точністю, а саме:

- активності ¹³⁷Cs, ⁹⁰Sr і ^239+240Pu в одиничній пробі ґрунту при неоднорідному їх розподілі в об'ємі проби;

- щільності забруднення території ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr (включаючи нерівномірно забруднені ділянки) при відборі точкових і об'єднаних проб ґрунту;

- питомої активності ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr у врожаї рослин агрофітоценозів, природних і лугових фітоценозів та коефіцієнтів переходу радіонуклідів з ґрунту в рослини;

- питомої активності ¹³⁷Cs і ⁹⁰Sr у молоці корів і розмірного тренду питомої активності ¹³⁷Cs у м'язовій тканині риб.

3. Уперше визначені вимоги щодо методології радіологічного контролю компонентів агроекосистем і продукції сільськогосподарського виробництва, у тому числі, до припустимої похибки вимірювань активності радіонукліда в одиничному зразку, яка забезпечує задану точність оцінки характеристик забруднення контрольованого параметра. Показано, що для забезпечення заданої точності оцінки забруднення радіонуклідами контрольованого об'єкта економічно вигідніше відбір та аналіз додаткових проб, а не висока точність вимірювання активності радіонуклідів одиничного зразка, взятого від проби.

4. Уперше з використанням оптимізаційних підходів розроблені методологічні основи радіоекологічних обстежень агроекосистем і контролю сільськогосподарської продукції, які у випадку крупних ядерних аварій з викидом у довкілля радіоактивних матеріалів у різних фізико-хімічних формах і високої неоднорідності забруднення великих територій дозволяють проводити радіоекологічний моніторинг і радіоекологічний контроль з мінімально можливими витратами та гарантують необхідну точність й вірогідність оцінок контрольованих параметрів.

Практичне значення одержаних результатів:

1. Розроблені методологічні основи оптимізації радіоекологічного моніторингу забруднених територій з розвиненим сільськогосподарським виробництвом у випадку великих ядерних аварій з викидом дрібнодиспергованого ядерного палива. Створені практичні методичні рекомендації щодо оптимізації числа проб, що відбираються, і вимірів, залежно від необхідної точності очікуваних результатів моніторингу агроекосистем, дозволяють мінімізувати затрати на відбір проб і на вимірювання у них активності радіонуклідів.

2. Запропонована методологія оптимізації відбору проб і вимірювань може бути застосована при обстеженні пунктів захоронення радіоактивних відходів (ПЗРВ) і пунктів тимчасової локалізації радіоактивних відходів (ПТЛРВ) у зоні відчуження ЧАЕС. Ця методологія та статистичні характеристики радіоактивного забруднення різних об'єктів довкілля мають велике значення під час оцінювання обсягів робіт, пов'язаних з відбором і вимірюванням проб у випадку потенційно можливих ядерних й радіаційних аварій (особливо з викидом реакторного палива) і проявів „ядерного” тероризму. Вони були використані при:

- картуванні забруднення території зони відчуження ЧАЕС за щільністю забруд-

нення ⁹⁰Sr, ²³⁸Pu, ^239+240Pu, ²⁴¹Pu, ²⁴¹Am, ¹⁴⁴Ce, ¹⁵⁴Eu та відносно до активності ¹³⁷Cs до ⁹⁰Sr в ґрунті;

- уточненні „запасів” активності радіонуклідів у зоні відчуження ЧАЕС;

- параметризації математичної моделі міграції радіонуклідів з ПТЛРВ у „Рудому лісі” у водоносні горизонти;

- радіоекологічній паспортизації лук і пасовищ критичних населених пунктів на територіях, що постраждали в результаті аварії на ЧАЕС;

- розробці “Методики комплексного радіаційного обстеження забруднених внаслідок Чорнобильської катастрофи територій (за винятком території зони відчуження)” та стандартів Міністерства аграрної політики України: СОУ 74.14-37-425:2006. Якість ґрунту. Методи відбору проб ґрунту для радіаційного контролю; СОУ 74.14-37-424:2006. Якість ґрунту. Визначення щільності забруднення території сільськогосподарських угідь радіонуклідами техногенного походження; СОУ 01.1-37-426:2006. Якість продукції рослинництва. Методи відбору проб для радіаційного контролю; СОУ 01.2-37-427:2006. Якість продукції тваринництва. Методи відбору проб для радіаційного контролю.

3. Розроблені методичні додатки щодо планування відбору числа проб при проведенні радіоекологічного моніторингу агроекосистем і радіологічного контролю продукції сільського господарства на забруднених радіонуклідами територіях України, у тому числі:

- проб ґрунту для виявлення плям щільності забруднення на фоні тренду;

- зв'язаних проб ґрунт-рослина для установлення достовірного розходження між коефіцієнтами переходу;

- проб молока корів і частоти їх відбору в пасовищний і стійловий періоди утримання, для розрахунку дози внутрішнього опромінення людини при використанні методу „молочного” еквівалента.

Особистий внесок здобувача. Здобувачем запропонована методологія оптимізації радіоекологічного моніторингу навколишнього середовища і агроекосистем, яка дозволяє розробити та реалізувати на практиці методи радіоекологічного контролю при мінімально можливих матеріальних витратах при забезпеченні необхідної точності і вірогідності оцінок контрольованих параметрів у випадку великих ядерних аварій з викидом у навколишнє середовище радіоактивних матеріалів у різних физико-хімічних формах. Розроблені практичні методи оцінки мінімально необхідного числа відбираних проб та вимірів, що проводяться, які гарантують потрібну точність результатів моніторингу і радіоекологічних обстежень. Здобувач безпосередньо планував і здійснював відбір проб на експериментальних майданчиках. Ним особисто виконані усі розрахункові роботи із статистичного і геостатистичного аналізу, оцінені та систематизовані статистичні характеристики забруднення радіонуклідами ґрунту, рослин, молока, риби та коефіцієнтів переходу їх з ґрунту в рослини, знайдені статистичні залежності. За його участю підготовлені рекомендації для практичного використання отриманих результатів та розроблені галузеві стандарти СОУ 74.14-37-425:2006, СОУ 74.14-37-424:2006, СОУ 01.1-37-426:2006, СОУ 01.2-37-427:2006 та “Методика комплексного радіаційного обстеження забруднених внаслідок Чорнобильської катастрофи територій (за винятком території зони відчуження)”.

Здобувач висловлює вдячність співробітникам УкрНДІСГР НАУ к.б.н. В.І. Йощенку, к.б.н. М.М. Лазарєву, к.б.н. С.Є. Левчуку, С.М. Лундіну, В.П. Процаку, О.М. Кадигрібу. Особливу вдячність здобувач висловлює д.б.н., академіку УААН И. М. Гудкову, директору УкрНДІСГР НАУ, д.б.н. В.О. Кашпарову та д.б.н. Ю.О. Іванову за наукові та практичні поради і консультації, зроблені ними в ході виконання роботи.

Апробація результатів дисертації. Основні положення і результати роботи доповідалися та обговорювалися на: III Всесоюзній конференції з сільськогосподарської радіології (Обнінськ, 1990 р.); Всесоюзній конференції «Радіоекологічні і економіко-правові аспекти землекористування після аварії на Чорнобильській АЕС» (Київ, 1991 р.); семінарі радянського відділення Міжнародного союзу радіоекологів “Радіоекологія та контрзаходи” (Київ, 1991 р.); Всесоюзній конференції «Радіобіологічні наслідки аварії на Чорнобильській АЕС» (Мінськ, 1991 р.); Радіобіологічному з'їзді (Київ, 1993 р.); IV Міжнародній науково-технічній конференції Чорнобиль-94 «Підсумки 8 років робіт по ліквідації наслідків аварії на ЧАЕС» (Чорнобиль, 1994 р.); V Міжнародній науково-технічній конференції Чорнобиль-96 «Підсумки 10 років робіт по ліквідації наслідків аварії на ЧАЕС» (Зелений Мис-1996 р.); Першій практичній конференції „Sustainable Development: Environmental Pollution and Ecological Safety” (Дніпропетровськ, 1995 р.); III з'їзді з радіаційних досліджень (Москва, 1997 р.); Науково-практичній конференції „Наука. Чорнобиль-97” (Київ, 1998 р.); Міжнародній конференції „П'ятнадцять років Чорнобильської катастрофи. Досвід подолання” (Київ, 2001 р.); Міжнародній науково-практичній конференції „Проблеми природокористування, стійкого розвитку і техногенної безпеки” (Дніпропетровськ, 2001 р.); ІІІ з'їзді по радіаційних дослідженнях (радіобіологія і радіоекологія) (Київ, 2003 р.); VI Конференції Міжнародного Чорнобильського центру “Міжнародна співпраця - Чорнобилю” (Славутич, 2003 р.); Міжнародному науковому семінарі «Радіоекологія Чорнобильської зони» (Славутич, 2002, 2004, 2006 рр.); V Міжнародній науковій конференції “Досвід подолання наслідків Чорнобильської катастрофи в сільському та лісовому господарстві - 20 років після аварії на ЧАЕС” (Житомир, 2006 р.); International Wokshop “Distant transfer of radionuclides in mountainous region” (Tbilisi, 2006 y.) тощо.

Публікації. Основні результати роботи опубліковані у 50 наукових працях: монографій - 2, наукових статей у вітчизняних і зарубіжних виданнях - 30, 13 тез і доповідей, зроблених на Міжнародних та Вітчизняних конференціях і з'їздах, чотирьох галузевих стандартах, «Методика комплексного радіаційного обстеження…», СОУ - 4.

Структура та об'єм дисертації. Дисертація складається з вступу, восьми розділів, висновків, додатку і списку використаних джерел. Робота викладена на 319 сторінках та включає 92 рисунка і 17 таблиць. Список використаних джерел налічує 258 найменувань, з них іноземних - 106.

Основний зміст роботи

У розділі 1 «Проблема репрезентативності пробовідбору при радіоекологічних обстеженнях об'єктів довкілля» розглядаються загальні питання відбору проб і вимірювання у них активності радіонуклідів, як процесу, що є джерелом інформації про об'єкт довкілля, що досліджується. Відзначені специфічні особливості Чорнобильської аварії: велика строкатість радіоактивних випадінь і наявність у них паливних частинок; забруднення великих територій з розвиненим сільськогосподарським виробництвом. Як наслідок цього, у процесі радіоекологічного моніторингу відбирається величезна кількість проб, що потребує значних матеріальних затрат. Підкреслюється необхідність оптимізації числа проб, що відбираються, та вимірювань. Викладено стислий огляд методів, що застосовуються, і схем відбору проб ґрунту при проведенні різноманітних опробувань, що до певної міри є аналогами радіоекологічних обстежень. Визначено особливості відбору проб ґрунту при радіоекологічних обстеженнях. Наведено основні методи та типи пробовідбірників, що застосовуються для відбору проб ґрунту з моменту аварії на ЧАЕС. Охарактеризовано пробовідбірник ґрунту, розроблений в УкрНДІСГР. Звертається увага на варіабельність результатів вимірювання активності радіонуклідів у зразках, взятих від проби ґрунту, який містить паливні («гарячі») частинки. Їх наявність може призвести до великих похибок при ототожненні питомої активності радіонуклідів у всій пробі з питомою активністю взятого від неї зразка.

Визначено поняття репрезентативності сукупності відібраних проб. Відзначені чинники, що впливають на неї та зв'язок цього поняття з достовірністю результатів радіоекологічного моніторингу. Виділені два види репрезентативності: фізична, зумовлена об'єктивністю методики відбору проб у часі та просторі, та статистична, яка визначається числом проб, що відбираються, і варіабельністю забруднення радіонуклідами обстежуваного об'єкта. Встановлена важливість апріорного планування відбору статистично репрезентативного числа проб (зразків), що забезпечувало б задану точність оцінки вибраних параметрів.

У розділі 2 «Об'єкти і методи досліджень» стисло викладені об'єкти і методи радіоекологічних обстежень, використані здобувачем при виконанні даної роботи. Об'єктами досліджень протягом 16 років (1990-2006 рр.) були забруднені штучними радіонуклідами внаслідок аварії на ЧАЭС території, агроекосистеми і сільськогосподарська продукція Волинської, Рівненської, Житомирської, Київської й Чернігівської областей України. Наведені характеристики експериментальних майданчиків, розташованих як на паливних і конденсаційних слідах чорнобильських радіоактивних випадінь, так і на територіях, забруднених, в основному, глобальними радіоактивними випадіннями, водойм, з яких відбиралися проби риби, параметри використаних пробовідбірників і видовий спектр досліджуваних сільськогосподарських культур і дикоростучих рослин.

Для оцінки варіабельності питомої активності у молоці, відбір проб молока проводився у 1997 році від корів з особистих господарств 8 населених пунктів Київської, Житомирської, Чернігівської і Рівненської областей, де знаходилися опорні пункти УкрНДІСГР. За ландшафтними особливостями, щільністю і типом радіоактивного забруднення угідь вони є типовими для територій, забруднених чорнобильськими випадіннями. Крім того, були опрацьовані численні дані щодо забруднення ¹³⁷Cs молока від корів з особистих господарств, які були отримані протягом 1999-2005 років у населених пунктах у ході виконання державних і міжнародних програм.

Активність у пробах визначалася на - спектрометрі ADCAM-300 з напівпровідниковим детектором GEM-30185. Активність - у зразках об'ємом 100 см³ радіохімічним методом. У цьому розділі наводяться параметри вимірювальних ємностей, які використовувались для вимірювання активності у пробах на -спектрометрі, а також похибки вимірювання активності і у зразках проб. Підготовка проб до вимірювань проводилася за загальноприйнятою методикою.

У розділі наведені співвідношення математичної статистики, покладені автором в основу методології оптимізації числа проб, що відбираються, і вимірювань, що здійснюються, при радіоекологічних обстеженнях (моніторингу). Відповідно до теорії статистичних висновків сукупність відібраних проб розглядається як випадкова вибірка з генеральної сукупності, що характеризується розподілом ймовірностей. Аналіз типу розподілу ймовірностей досліджуваних випадкових величин детально наведено у 3-6 розділах. Показано, що у всіх розглянутих випадках щільність розподілу ймовірностей випадкової величини С добре описується логнормальним законом:, де - середній логарифм досліджуваної величини; - дисперсія логарифма досліджуваної величини. Величина s пропорційна коефіцієнту варіації досліджуваної величини і не залежить від періоду напіврозпаду радіонуклідів, тобто є певним інваріантом. Тому для характеристики варіабельності забруднення досліджуваних об'єктів у даній роботі використовується дисперсія логарифма або середнє квадратичне відхилення s.

Практичні методи визначення мінімально необхідного числа проб (зразків), які гарантують задану точність оцінки вибраного параметра, засновані на інтервальній оцінці математичного очікування m нормально розподіленої випадкової величини при апріорно відомому значенні і статистиці U. Мінімальний об'єм вибірки, що гарантує неперевищення заданої абсолютної похибки оцінки середнього значення при довірчій ймовірності р, дорівнює , де - вибіркове середнє; n - об'єм вибірки; - квантиль нормального розподілу рівня р. При логнормальному законі розподілу випадкової величини , де- відносна похибка оцінки медіани. В якості _m здобувачем використано верхнє значення похибки Такий підхід вимагає попередньої оцінки дисперсії s².

Здобувачем також вирішена задача оптимізації відбору проб, необхідних для оцінки монотонного тренду одно- і двомірної випадкової функції. Вид тренду вибрано лінійний або такий, який можна шляхом перетворення координат привести до лінійного. При логнормальному розподілі нормованої на тренд щільності забруднення мінімально необхідне число проб для оцінки лінійного тренду з заданою відносною похибкою записується у вигляді неявного співвідношення (…), де - залишкова дисперсія; Х - матриця спостережень; х_вс - вектор-стовпчик (1;x;y) координат точки тренду (x;y), в якій задана відносна похибка ; Т - індекс трансформування. Задача оптимізації числа проб, що відбираються для оцінки монотонного тренду, є узагальненням задачі оптимізації числа проб, що відбираються для оцінки медіани. Відносно нормованої на тренд щільності забруднення, будь-який майданчик є безградієнтний. Таким чином, вивчення статистичних характеристик щільності забруднення ґрунту на безградієнтних майданчиках набуває принципового значення, оскільки отримані для них статистичні висновки є основою для аналогічних висновків при наявності тренду.

У розділі 3 «Статистичні характеристики забруднення радіонуклідами проб ґрунту» на основі експериментальних даних, отриманих за участю здобувача, проаналізовано тип розподілу ймовірностей можливих значень питомої активності радіонуклідів у ґрунтовій пробі при неоднорідному розподілі радіонукліда в її об'ємі і оцінена варіабельність цих значень для проб ґрунту, підготовлених до вимірювання за загальноприйнятою методикою.

Чисельні вимірювання активності і у зразках проб ґрунту і статистичний аналіз отриманих результатів дозволили встановити, що розподіл можливих значень активності радіонукліда у пробі ґрунту задовільно (з ймовірністю ? 0,95) описується логнормальним законом. Деякі результати наведено на рис. 1. Для аналізу були використані дані, отримані як у дослідах, так і у рамках комплексного моніторингу і радіоекологічних обстежень. Активність радіонукліда у пробі представлялася у вигляді , де - істинне значення активності радіонукліда у пробі; k и k - безрозмірні випадкові величини, обумовлені неоднорідністю її розподілу в пробі ґрунту та статистичною похибкою вимірювання. У такому випадку де - математичне очікування логарифма можливих значень активності радіонукліда у пробі; і - нормально розподілені випадкові величини з параметрами і - дисперсія, обумовлена неоднорідністю розподілу активності радіонукліда у пробі ґрунту; _м - відносна похибка вимірювання активності радіонукліда на рівні z.

У експериментах із штучно забрудненими паливними частинками ґрунтових проб встановлено, що реальна відносна похибка визначення активності радіонукліда у пробі при однократному її вимірюванні може перевищувати похибку приладу у 7 разів і більше. На рис. 2 наведені значення для різних слідів радіоактивних випадінь, які зумовлені неоднорідністю розподілу активності у пробі ґрунту, що пройшла загальноприйняту пробопідготовку. Активність радіонукліда вимірювалась у зразках 100 см³.

Використовуючи результати багаточисельних вимірювань активності радіонукліда у пробах ґрунту і оцінки долі паливної компоненти у випадіннях, була отримана модель (рис. 3) для описання . У ближній зоні аварії на ЧАЕС є індикатором наявності у випадіннях паливної компоненти, у тому числі ТУЕ. Оскільки вилуговування радіонуклідів паливної матриці відбувається паралельно, то у першому наближенні. У табл. 1 наведені оцінки параметрів моделі при вимірюванні активності і у зразках об'ємом 100 см³ для проб ґрунту, відібраних у 30-кілометровій зоні ЧАЕС. При вимірюванні активності у ємностях Марінеллі (1000 см³) значення параметра с зменшуються у 1,3 раза.

Таким чином, для зони відчуження середнє квадратичне відхилення логарифма можливих значень активності радіонуклідів (коефіцієнт варіації можливих значень активності) у пробах ґрунту при стандартній пробопідготовці на 1997 рік оцінюється величинами: 0,140,01 (середнє) і 0,230,03 (консервативне) при вимірюванні активності у зразках об'ємом 100 см³ ); 0,110,02 (середнє) і 0,170,03 (консервативне) при вимірюванні активності в ємностях Марінеллі (1000 см³); 0,200,05 (середнє) при вимірюванні і у зразках об'ємом 100 см³; 0,170,05 (середнє) для відношення Cs/Sr у зразках об'ємом 100 см³. Для конденсаційних і глобальних випадінь значення і при вимірюванні у зразках об'ємом 100 см³ дорівнюють 0,050,02 (консервативна оцінка). При вимірюванні активності у ємностях Марінеллі об'ємом 1000 см³ значення є в середньому у 1,5 раза менше. Рівень похибки оцінок. У табл. 2 наведені середні прогнозні значення величини як для зони відчуження у цілому, так і для експериментальних майданчиків.

У розділі 4 «Статистичні характеристики щільності забруднення ґрунту радіонуклідами» на основі експериментальних даних, отриманих за безпосередньою участю здобувача, встановлено тип розподілу ймовірностей щільності забруднення ґрунту радіонуклідами на безградієнтних майданчиках. Оцінена дисперсія логарифма можливих значень щільності забруднення при відборі точкових і об'єднаних проб.

Статистичний аналіз численних експериментальних результатів дозволив установити, що щільність забруднення ґрунту і у межах безградієнтного майданчика задовільно (з ймовірністю p ? 0,95) описується логнормальним законом розподілу ймовірностей як для чорнобильських, так і для глобальних радіоактивних випадінь. Типові гістограми щільності забруднення ґрунту і та їх апроксимація логнормальним законом показані на рис.4. Оскільки на паливних слідах чорнобильських ви-падінь щільність забруднення ТУЕ пропорційна забрудненню ґрунту (зона відчуження ЧАЕС), то логнормальний закон розподілу буде справедливим і для щільності забруднення безградієнтних майданчиків ТУЕ.

На майданчиках площа відбору точкових проб мала значення 0,001 м², 0,004 м², 0,005 м² (пробовідбірник) і 0,014 м² (кільце). Цим площам пробовідбору відповідають різні дисперсії логарифма щільності забруднення. Пробу ґрунту, відібрану пробовідбірником з більшою робочою площею, можна розглядати як певне число проб, відібраних одна біля одної пробовідбірником з меншою робочою площею. Активності радіонукліда у таких пробах будуть статистично залежними величинами. Використовуючи відомий у статистиці вираз для дисперсії середнього значення n статистично залежних нормально розподілених випадкових величин, була отримана залежність відношення дисперсій логарифма щільності забруднення ґрунту на безградієнтному майданчику від площі пробовідбірника. На рис. 5 наведені експериментальні значення цього відношення, отримані на різних майданчиках, і формула моделі, де - ефективний коефіцієнт кореляції, що дорівнює 0,210,11 на паливних слідах і 0,650,11 - на конденсаційних; - площа відбору для довільного пробовідбірника;- дисперсія логарифма щільності забруднення ґрунту при відборі проб пробовідбірником з діаметром 3,7 см. Ця залежність є дуже важливою для аналізу оцінок дисперсії логарифма щільності забруднення ґрунту, отриманих для експериментальних майданчиків при відборі проб пробовідбірниками з різною робочою площею. Вона дозволяє перераховувати емпіричні значення дисперсії для будь-яких обраних в інтервалі 0,001-0,014 м² площ. Статистичний аналіз значень наведених до однієї площі пробовідбору, показав, що дисперсія логарифма щільності забруднення ґрунту на безградієнтних майданчиках не залежить від особливостей ландшафту, кроку пробовідбору (в межах 0,2-10 м) і щільності забруднення. Відмінності, що спостерігаються, мають випадковий характер. При площі пробовідбору 0,005 м² вона стає практично незалежною від типу радіоактивних випадань. Ця площа пробовідбору прийнята за базову.

Дисперсія логарифма щільності забруднення ґрунту на безградієнтному майданчику має дві складові:, де - дисперсія в точці, яка визначається величиною і кількістю вимірюваних зразків; - дисперсія між точками майданчика (варіабельність щільності випадінь). Вона відображає вплив на осадження радіоактивних випадінь місцевих флуктуацій атмосфери, особливостей мікрорельєфу, рослинності, наступного перерозподілу радіоактивності і не залежить від радіонуклідного складу випадінь. Залежність s_н.пр від часу дозволяє прогнозувати величини s_п (коефіцієнта варіації щільності забруднення на безградієнтному майданчику) і на будь-який момент після 1997 року як для реальних експериментальних майданчиків, так і для будь-яких безградієнтних майданчиків зони відчуження ЧАЕС. У табл. 3 ці значення наведені на 2003 і 2020 роки для площі пробовідбору 0,005 м² і вимірювання активності радіонуклідів у одному зразку об'ємом 100 см³ від проби з похибкою 10 % (2).

Встановлено, що у разі площі пробовідбору точкових проб 0,0054 м² значення s_п для і на безградієнтних майданчиках, забруднених чорнобильськими (починаючи з 2003 року) і глобальними радіоактивними випадіннями при вимірюванні активності радіонуклідів у одному зразку від проби у ємності об'ємом 100 см³ і в ємності Марінеллі об'ємом 1000 см³; у зразку об'ємом 100 см³) зі статистичною похибкою 10 % оцінюється величиною . При збільшенні кількості вимірюваних зразків і по мірі розчинення паливних частинок вона зменшується, але не буде менше, ніж 0,280,10, незалежно від технології пробопідготовки, об'єму і геометрії вимірюваного зразка, величини статистичної похибки вимірювання і типу радіоактивних випадінь.

Значення s_п для безградієнтних майданчиків у зоні відчуження ЧАЕС при відборі об'єднаних проб (5 точкових, площа відбору 0,001м² і вимірюванні одного зразка від проби), починаючи з 2003 року оцінюється величиною: 0,240,07 для як при вимірюванні його активності в ємностях об'ємом 100 см³ , так і в ємностях Марінеллі об'ємом 1000 см³; 0,280,08 для при вимірюванні зразків об'ємом 100 см². За межами зони відчуження ЧАЕС на конденсаційних слідах і глобальних випадіннях для розглянутих геометрій (для ) і об'єму досліджуваного зразка - 0,160,04. По мірі розчинення паливних частинок величина s_п асимптотично зменшується. Проте при відборі об'єднаних проб, незалежно від технології пробопідготовки та методики вимірювання активності радіонуклідів у зразках, її консервативні оцінки не будуть менше 0,220,06 для майданчиків у зоні відчуження ЧАЕС та 0,140,04 для майданчиків поза зоною відчуження ЧАЕС на конденсаційних чорнобильських і глобальних радіоактивних випадіннях.

Для забезпечення репрезентативності об'єднаних проб ґрунту точкові проби ґрунту, відібрані на безградієнтних майданчиках, повинні бути статистично незалежні між собою. На основі аналізу геостатистичних характеристик щільності забруднення ґрунту радіонуклідами встановлено, що незалежно від щільності та типу радіоактивних випадінь, ландшафтних особливостей і обробки ґрунту відстань між точками відбору точкових проб ґрунту при площі пробовідбору не більше 0,014 м² повинна бути не менше 1 м. Активності радіонуклідів у точкових пробах ґрунту, відібраних на безградієнтних майданчиках на відстані > 1 м, є статистично незалежними величинами.

У розділі 5 «Статистичні характеристики радіоактивного забруднення рослин і коефіцієнтів переходу радіонуклідів з ґрунту в рослини» проаналізовані типи розподілу ймовірностей питомої активності біологічно значущих радіонуклідів () у врожаї рослин, коефіцієнти їх переходу з ґрунту в рослини і оцінені дисперсії їх логарифмів. Для вирішення цих завдань були використані як результати, отримані здобувачем на експериментальних майданчиках, так і при проведенні комплексного радіоекологічного моніторингу території України та в ході виконання інших науково-дослідних програм. Статистичні характеристики коефіцієнтів переходу радіонуклідів оцінювалися за результатами вимірювання активності радіонуклідів у пов'язаних пробах ґрунт-рослина (проба рослин і проба ґрунту, відібрані в місці росту рослин).

Численні експериментальні дані дозволили встановити, що питома активність у врожаї рослин у межах безградієнтного за забрудненням і агрохімічними властивостями ґрунту майданчика та коефіцієнт переходу з ґрунту в рослини задовільно (з ймовірністю ? 0,95) описуються логнормальним законом розподілу ймовірностей незалежно від виду рослин і типу ґрунту (рис. 6). Аналогічні розподіли ймовірностей мають питома активність у врожаї рослин і відповідні коефіцієнти переходу.

У результаті узагальнення та статистичного аналізу всіх отриманих на експериментальних майданчиках і зібраних здобувачем даних установлено, що середнє квадратичне відхилення логарифма питомої активності у врожаї рослин (коефіцієнта варіації питомої активності) не залежить від щільності забруднення, типу випадінь і виду рослин. При площі пробовідбору рослин 0,06-1 м² і похибці вимірювання активності у зразках рослинних проб 10 % () воно оцінюється величиною . Оскільки механізм забруднення рослин аналогічний механізму забруднення їх , отримана вище оцінка у першому наближенні буде справедлива і для середнього квадратичного відхилення логарифма питомої активності в рослинах.

Для оцінки дисперсії логарифма можливих значень коефіцієнта переходу і були використані численні вимірювання пов'язаних проб ґрунт-рослини, отримані на експериментальних майданчиках і при проведенні комплексного радіоекологічного моніторингу території України, а також значення коефіцієнтів переходу, отримані в УкрНДІСГР під керівництвом П.Ф. Бондаря у ході багаторічного експериментального вивчення біологічної доступності цезію і стронцію для різних сільськогосподарських культур і типів ґрунтів. Результати статистичного аналізу не показали будь-якого значущого впливу ландшафтних особливостей експериментальних майданчиків, виду рослин і продуктивних частин (стебел, зерна) на величину дисперсії логарифма можливих значень коефіцієнта переходу. Відмінності, що спостерігаються, мають випадковий характер. На рис. 7 наведені усереднені для різних рослин оцінки середнього квадратичного відхилення логарифма можливих значень коефіцієнта переходу радіонуклідів , отримані з різних джерел. Група А представляє значення коефіцієнтів переходу для , що отримані на експериментальних майданчиках, та для - за результатами радіоекологічного моніторингу (значення, нормовані на тренд за кальцієм). Далі для порівняння наведені значення по , отримані на основі статистичної обробки і нормування опублікованих результатів П.Ф. Бондаря. Ці оцінки згруповані у три групи: В, С, D. Група B - це оцінка, отримана на основі результатів багаторічного вивчення коефіцієнтів переходу у рослини на дерново-підзолистому супіщаному ґрунті при забрудненні його радіоактивними чорнобильськими випадіннями; група C - оцінки, обчислені за значеннями, нормованими на тренд за калієм для і на тренд за кальцієм для , коефіцієнтів накопичення, отриманих за результатами дрібноділянкових експериментів з 15 типами ґрунтів при штучному їх забрудненні і ; група D - середні значення коефіцієнтів варіації, отримані П.Ф. Бондарем . Усереднена за всіма проаналізованими експериментальними даними оцінка середнього квадратичного відхилення логарифма можливих значень коефіцієнта переходу (коефіцієнта варіації можливих значень коефіцієнта переходу) і дорівнює незалежно від типу випадінь, властивостей ґрунту, виду рослин та їх частин.

На основі аналізу геостатистичних характеристик питомої активності у рослинах на експериментальних майданчиках установлено, що незалежно від щільності радіоактивних випадінь, ландшафтних особливостей і виду рослин відстань між центрами відбору проб рослин не менше 8-10 м забезпечує статистичну незалежність проб, що відбираються, для оцінки питомої активності (площа відбору проб рослин . Оскільки механізми забруднення рослин та є аналогічними, то отримані оцінки будуть справедливі й для питомої активності .

У розділі 6 «Статистичні характеристики забруднення радіонуклідами молока і риби» проаналізовані типи розподілів ймовірностей питомої активності в молоці корів з особистих господарств населених пунктів для тварин з однаковими умовами утримання (випасу) у конкретний момент часу, а також питомої активності у м'язовій тканині риб. Оцінені параметри, які характеризують варіабельність цих величин.

Велика варіабельність забруднення рослин і різноманітність раціонів годівлі тварин (в особистих господарствах) обумовлює коливання його питомої активності в молоці у широких межах. На питому активність у молоці впливають і умови утримання тварин (стійлове, пасовищне). Залежно від агрокліматичних умов протягом пасовищного періоду амплітуда значень питомої активності в молоці корів може досягати порядку величини і більше. У конкретний момент часу питома активність у молоці є випадковою величиною. Варіабельність питомої активності у молоці корів з особистих господарств у населеному пункті в момент часу t є не стільки наслідком фізіологічних особливостей тварин, скільки пов'язана з різноманітністю індивідуальних раціонів. У пасовищний період значний вплив на цю варіабельність має кількість стад і їх чисельність, які використовують для випасу різні пасовища. При наявності у населеному пункті кількох стад тварин і значній відмінності забруднення травостою на окремих пасовищах може спостерігатися у молоці корів з особистих господарств полімодальність розподілу питомої активності у конкретний момент часу. Тому статистичні характеристики питомої активності у молоці корів з особистих господарств аналізувалися у рамках одного стада.

Статистичний аналіз численних результатів, отриманих у різних населених пунктах, показав, що для конкретного моменту часу розподіл питомої активності у молоці корів з особистих господарств (тварин з однаковими умовами утримання) має правосторонню асиметрію. На рис. 8 це показано для населеного пункту Гладковичі у характерні місяці стійлового і пасовищного періодів (січень, червень). Там же наведені гістограми розподілів нормованих на тренд значень питомої активності у молоці корів у цілому для пасовищного і стійлового періодів. Аналогічна картина має місце і для питомої активності у молоці корів. Перевірка за критерієм Колмогорова при значенні показала, що розподіл ймовірностей питомої активності у молоці корів у конкретний момент часу t у населеному пункті для тварин з однаковими умовами утримання як у стійловий, так і в пасовищний період не протирічить логнормальному закону розподілу. Річна динаміка питомої активності у молоці корів з особистих господарств у кожному населеному пункті (її медіанних значень) має свої особливості. Максимальна питома активність молока може реалізуватися як у весняно-літній, так і у літньо-осінній період. Зустрічаються населені пункти, в яких забруднення молока ¹³⁷Cs у стійловий період значно вище, ніж у пасовищний. Ця різноманітність річної динаміки забруднення молока ¹³⁷Cs обумовлена ландшафтними особливостями населених пунктів та станом і якістю пасовищ і сіножатей. Ігнорування цих особливостей істотно впливає на репрезентативність результатів радіологічного моніторингу.

Характеристикою варіабельності розподілу питомої активності ¹³⁷Cs у молоці корів з особистих господарств у конкретний момент часу в населеному пункті є середнє квадратичне відхилення) логарифма цієї величини. Для оцінки) використовувалися дані трьох категорій: A - для кожної проби молока зафіксована дата відбору, а в пасовищний період - належність тварини до конкретного стада з вказівкою випасу (11 н.п. - стійловий період, 22 н.п. і 67 випасів - пасовищний період); B - приналежність тварин до стада фіксувалася по деякій групі (вулиця, край н.п.), а дата відбору проб молока для такої групи - з точністю до трьох днів; у пасовищний період у момент відбору проб зафіксовано урочище, де тварини випасалися (19 н.п., 67 випасів у пасовищний період); C - при відборі проб молока зафіксована тільки дата відбору (12 н.п.) і не фіксувалася приналежність тварин до стада (випасу). Статистичний аналіз показав, що величина у конкретний момент часу має випадковий розкид між населеними пунктами, не пов'язаний з порою року, похибкою вимірювання активності у пробах молока, об'ємом вибірок і типом даних. Він характеризується стандартним відхиленням Медіана (річний тренд) для даних категорії A і B має яскраво виражений сезонний характер (рис. 9).