Размещено на http://www.allbest.ru/

Размещено на http://www.allbest.ru/

БЕЛОРУССКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук по специальностям

01.04.07 - физика конденсированного состояния

01.04.10 - физика полупроводников

Размерно- и спин-зависимый перенос электронов в магнитном поле в полупроводниках и радиационно-термически модифицированных полимерах при переходах диэлектрик-металл

Лукашевич Михаил

Минск, 2014

Работа выполнена в Белорусском государственном университете.

Официальные оппоненты: Cоболь Валерий Романович

доктор физико-математических наук,

профессор, декан физического факультета

УО “Белорусский государственный педагогический университет им. М. Танка”;

Прищепа Сергей Леонидович

доктор физико-математических наук, профессор, профессор кафедры защиты информации УО “Белорусский государственный университет информатики и радиоэлектрники”;

Доманевский Дмитрий Сергеевич

доктор физико-математических наук, профессор, профессор кафедры экспериментальной и теоретической физики Белорусского национального технического университета

ВВЕДЕНИЕ

Широкое использование магниточувствительных приборов (магниторезисторов, -диодов, -транзисторов, датчиков Холла) в устройствах автоматики, измерительной и вычислительной техники вызывает большой интерес к изучению гальваномагнитных явлений в объемных, тонко- и многослойных структурах, нанокомпозиционных материалах на основе диэлектриков, полупроводников и металлов. Бурное развитие магнитоэлектроники и спинтроники в последние годы определяется такими достоинствами гальваномагнитных приборов, как возможность полной электрической развязки входных и выходных цепей, бесконтактного преобразования малых механических перемещений в электрические сигналы, детектирование величины и направления индукции магнитного поля с высокой локальностью, бесконтактного измерения электрических токов и многими другими. Наряду с высокой точностью, измерительные элементы на магниточувствительных датчиках просты и надежны в эксплуатации, что предопределяет их широкое использование в различного рода автоматизированных чистемах.

С другой стороны, вследствие квантования энергетического спектра электронов в магнитном поле концепция калибровочно-инвариантного пространства импульсов и функции распределения по импульсам оказывается неприменимой. Этот факт ответственен за множество равновесных и неравновесных кинетических макроскопических квантовых эффектов. В качестве примера можно привести диамагнетизм электронов проводимости, осцилляции электрической проводимости (эффект Шубникова - де Гааза), намагниченности (эффект де Гааза - ван Альфена), квантовый эффект Холла. Однако до сих пор квантовая теория кинетических явлений, способная объяснить детали наблюдаемых явлений, не создана, несмотря на то, что основанием для этого служил не только фундаментальный интерес, но и то, что анализ квантовых эффектов является наиболее важным методом определения размернозависимых электронных свойств полупроводников.

Исследования последних лет показывают возможность широкого и эффективного использования магнитных материалов в магнитоэлектронных приборах, которые, в частности, позволяют реализовать спин-зависимый транспорт заряда. Так, существует возможность создания статических запоминающих устройств с магниторезистивной запоминающей средой, которые сочетают в себе достоинства магнитных и полупроводниковых запоминающих устройств. В подобных системах, а также в негомогенных средах с магнитным упорядочением, обнаружены гигантский и туннельный магниторезистивный эффекты, на них разработаны спин-вентильные системы и системы с обменным смещением. Несмотря на ряд теоретических и экспериментальных работ, посвященных изучению негомогенных магнитных сред, полное понимание электронных процессов, в особенности вблизи перехода металл - диэлектрик (ПДМ), в настоящее время отсутствует.

К началу выполнения настоящей работы был достигнут значительный прогресс в теоретическом описании электронных состояний и процессов в неупорядоченных системах. Если до начала 80-х годов в основном изучался перенос носителей заряда в классических и квантующих магнитных полях при движении по разрешенным зонам, то в начале 80-х были введены такие понятия как локализация электронов и прыжковый механизм проводимости, порог подвижности и уровень протекания, минимальная металлическая проводимость и переход диэлектрик-металл и ряд других. Появились новые теоретические подходы и модели для описания прыжкового механизма переноса заряда в магнитном поле, использующие теорию перколяции и наличие сильного обменного s-d взаимодействия, которые предсказывают другие, чем в зонной теории, величины и зависимости кинетических коэффициентов от магнитного поля. Скейлинговая теория локализации и учет электрон-электронного взаимодействия на металлической стороне ПДМ дали принципиально новый подход к описанию аномальных явлений переноса заряда в магнитном поле, а открытие вышеупомянутых туннельного и гигантского магниторезистивных эффектов потребовало разработки новых подходов для описания переноса носителей заряда по обе стороны перехода диэлектрик-металл, а именно: учета размерно - и спин-зависимого туннелирования и свободного (диффузионного) движения носителей на диэлектрической и металлической сторонах перехода диэлектрик-металл соответственно. Все это требовало экспериментальной проверки этих приближений и моделей на предмет адекватности описания наблюдаемых явлений, в частности, изменения величины, знака и вида магнитополевой зависимости кинетических коэффициентов при ПДМ.

Таким образом, проблема экспериментального изучения переноса носителей заряда в конденсированных средах с различной степенью структурного совершенства и размерностью электронных процессов в магнитном поле при переходах диэлектрик-металл, нахождение общих закономерностей изменения знака, величины и зависимости кинетических коэффициентов от магнитного и электрического поля, а также нахождение корреляции и выяснение влияния механизма переноса электронов на магнитное состояние таких сред и наоборот, является актуальной как с фундаментальной, так и с практической точек зрения.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Связь работы с крупными научными программами, темами

Тема работы соответствует перечню приоритетных направлений фундаментальных и прикладных научных исследований Республики Беларусь на 2006 - 2010 годы, утвержденному постановлением Совета Министров Республики Беларусь № 512 от 15 мая 2005 г., в частности пунктам 3.3 “структура и свойства кристаллических и неупорядоченных систем, научные основы создания новых магнитных, сегнетоэлектрических, полупроводниковых, сверхпроводящих, квантовоэлектронных и сверхтвердых материалов”, 7.3 “физические и химические процессы в полупроводниках, тонких слоях и пленках твердого тела и на границе раздела фаз”, 7.6 “оптические, электронные приборы и оборудование, включая лазерно-оптическое оборудование и технологии, аналитическое оборудование и приборы контроля качества и сертификации; опто-, микро- и наноэлектронные системы и устройства”, а также перечню на 2011 - 2015годы, утвержденному постановлением Совета Министров Республики Беларусь № 585 от 19 апреля 2010 г. пункт 6.7. “научные основы функционирования оптико-электронных микросхем, устройств молекулярной электроники и кремниевой фотоники, электронных и оптических систем обработки информации на спиновых эффектах; нанотехнологии, наноструктуры и наноматериалы в электронике, оптике, оптоэлектронике; структура и свойства конденсированных сред, новые магнитные, сегнетоэлектрические, полупроводниковые, сверхпроводящие, радиационно стойкие и сверхтвердые материалы и композиты, фотонные и нелинейно-оптические кристаллы; новые композиционные материалы на основе металлов, керамики и углерода, нано -и микроструктурированные материалы и способы их синтеза, нанотехнологии, моделирование и создание адаптивных материалов”.

Результаты исследований, представленных в диссертации, были выполнены автором на кафедре физики полупроводников и наноэлектроники в рамках планов НИР Белгосуниверситета: Республиканской программы “Кристалл”, координируемой научным Советом по проблеме “Физика твердого тела и полупроводников” (1971-1981гг.); Программы “Модификация поверхности концентрированными пучками энергии” (1996-2000 гг.), проект № 643/06 “Исследование размерно - зависимых электронных процессов в твердых телах” № гос. рег. 19962647; государственной программы ориентированных фундаментальных исследований “Электроника” (2001-2005гг.), проект № 961/06 “Cпин-зависимые электронные процессы в размерноквантованных диамагнитных и магнитоупорядоченных средах” № гос. рег. 20011970; отраслевой научно-технической программы “Создать учебно-научные модульные комплексы для подготовки специалистов в области наукоемких, высокотехнологичных отраслей промышленности республики Беларусь” проект “Разработать и изготовить учебно-научный комплекс для изучения электрофизических свойств полупроводниковых материалов и наноструктур” № гос. рег. 20032090; Международного проекта BLR 99/2002 (Беларусь - Германия) “Spin - dependent magnitotransport in artificial struсtures” (1999-2002 гг.); Международного проекта 2004 PIV1 42 (Беларусь - Испания) “Preparation of artifiсial struсtures with embedded magnetic nanoclusters and investigation of the structure, transport and magnetic properties for their application to magnitoelectronic devices ” (2005 г.); государственной комплексной программы научных исследований “Электроника” (2006 - 2010 гг.) проект № 698/06 “ Разработать функциональные элементы микро- и наноэлектроники на основе композиционных материалов металл(полупроводник)-полимер (стекло)” № гос. рег. 20062735; государственной программы научных исследований на 2011 - 2015 “Разработать технологию создания наноструктурных композитных материалов с заданными электродинамическими характеристиками и создать научно-исследовательский комплекс измерения и контроля электродинамических характеристик наноструктурных композитных материалов в СВЧ диапазоне” проект № 499/06, № гос. рег. 20112383.

Цель и задачи исследования

Основная цель работы заключалась в установлении закономерностей изменения размерно- и спин-зависимого переноса электронов в магнитном поле в полупроводниках и радиационно-термически модифицированных полимерах при переходах диэлектрик-металл и изменении размерности системы для разработки высокоэффективных сред мезоскопики, магнитоэлектроники и спинтроники, а также новых способов и устройств регистрации магнитного поля. Для достижения поставленной цели решались следующие задачи: полупроводниковый электрическое поле

-изучить влияние электрического поля на величину, знак и вид магнитополевой зависимости магниторезистивного эффекта (МРЭ) в арсениде галлия и германии при неравновесных электронных переходах в электрическом поле;

-установить основные закономерности проявления размерного эффекта в низкотемпературном магнитотранспорте диамагнитных полупроводниковых пленок и структур, а также магнитоупорядоченных металлических пленок;

-установить возможность управления характеристиками МРЭ в многослойных структурах на основе арсенида галлия и кремния с помощью поля барьера Шоттки;

-выявить влияние механизма проводимости на магнитотранспортные характеристики композитов на основе элементов IV груп
пы, содержащих магнитные включения переходных и редкоземельных элементов;

-провести теоретический анализ магнитотранспортных характеристик полупроводниковых материалов при разогреве электронного газа электрическим полем;

-синтезировать методом радиационной и термической обработки полимерного предшественника наноструктурированный композиционный материал по обе стороны ПДМ, который может находиться в суперпарамагнитном и ферромагнитном состояниях;

-определить основные магнитные характеристики кластеров магнитных металлов в синтезированных нанокомпозитах и выявить корреляцию между электронно-транспортными, магнитотранспортными и магнитными характеристиками;

-подтвердить формирование кластеров металлов в композитах, полученных радиационно-термической обработкой полимерного предшественника, структурными и оптическими исследованиями;

-на основе установленных закономерностей разработать новые, перспективные для использования в широком интервале температур и магнитных полей способы и устройства регистрации магнитного поля.

В качестве объектов исследования использовались монокристаллы эпитаксиального арсенида галлия, объемных германия и кремния n-типа проводимости, многослойные структуры на основе арсенида галлия, тонкие магнитные пленки пермаллоя и железа, полимерные пленки. Выбор полупроводниковых материалов обусловлен тем, что их электрические характеристики достаточно полно изучены в широком температурном интервале. Более того, они являются хорошими модельными (например, из-за изотропности и малости эффективной массы электронов в арсениде галлия) объектами для изучения электрополевых и размерных эффектов в переносе заряда в магнитном поле. Спин-зависимые электронные процессы изучались в кобальтосодержащем углеродном волокне, что обусловлено возможностью получения углеродной матрицы по обе стороны ПДМ с включением магнитных и немагнитных кластеров, а также тонкие металлополимерные нанокомпозиционные материалы, полученные имплантацией ионов переходных металлов в пленки полиимида (ПИ) и полиэтилентерефталата (ПЭТФ). Пленки ПИ (C₂₂H₁₀O₅N₂)_n толщиной 40 мкм имплантировались ионами магнитных металлов с энергией 40 кэВ в интервале доз 2,5·10¹⁶-1,25·10¹⁷ cм^-2 при плотности ионного тока j = 4, 8 и 12 мкA/cм²: кобальта (Co⁺), никеля (Ni⁺) и немагнитных меди (Cu⁺), а также серебра (Ag⁺) с энергией 30 кэВ в интервале доз 2,5·10¹⁶-1,5·10¹⁷ cм^-2 и плотности ионного тока j = 4 и 8 мкA/cм². Пленки ПЭТФ (C₁₀H₈O₄)_n также толщиной 40 мкм имплантировались ионами металлов с энергией 40 кэВ в интервале доз 2,5·10¹⁶-1,5·10¹⁷ cм^-2 и

j = 4 мкA/cм²: железа (Fe⁺) и никеля (Ni⁺), а также серебра (Ag⁺) с энергией

30 кэВ.

Выбор полимерных пленок обусловлен их высокими эксплуатационными характеристиками, широким использованием для решения ряда технических задач, где требуется разная величина электропроводности с разным магнитным состоянием. Выбор имплантируемых ионов и режимов имплантации (энергия, доза и плотность ионного тока) обусловлен созданием тонких приповерхностных слоев металлополимерного композита с разной величиной проводимости на диэлектрической и металлической сторонах ПДМ, содержащего включения как немагнитных, так и магнитных наночастиц, которые могут находиться в суперпарамагнитном и ферромагнитном состояниях.

Предметом исследований явились закономерности изменения знака, величины и вида магнитополевой зависимости МРЭ и эффекта Холла в полупроводниках при электронных неравновесных переходах, обусловленных генерационно-рекомбинационными процессами из-за ударной ионизации мелкой примеси и междолинных переходах при разогреве электронов электрическим полем, а также структурах на их основе; закономерности размерно- и спин-зависимого магнитотранспорта в композиционных материалах, полученных методом радиационно-термической обработки полимерного предшественника, с кластерами магнитных и немагнитных металлов по обе стороны ПДМ, а также магнитные характеристики нанокомпозитов с магнитными кластерами в диэлектрической и проводящей матрицах.

Положения, выносимые на защиту

Совокупность экспериментальных и теоретических результатов, впервые показывающих изменение магниторезистивного эффекта в арсениде галлия n - типа при неравновесном электронном переходе, обусловленном процессами ударной ионизации водородоподобных доноров и междолинным перераспределением электронов в электрическом поле, заключающихся в установлении закономерностей управления знаком, величиной и видом магнитополевой зависимости магнитосопротивления при разогреве электронов электрическим полем, позволивших реализовать новые способ и устройства регистрации магнитного поля магниторезистивным датчиком.

2. Экспериментально обнаруженные закономерности магнитотранспорта двумерного электронного газа слабо разупорядоченной гетероструктуры GaAs-AlGaAs при заполнении двух подзон размерного квантования, показывающие наличие в классически слабом магнитном поле отрицательного магниторезистивного эффекта с логарифмической магнитополевой зависимостью вследствие подавления полем процессов слабой электронной локализации и параболической в классически сильном поле из-за влияния поля на процессы электрон-электронного взаимодействия, а также энергетические характеристики и заполнение подзон размерного квантования, что может быть использовано при разработке низкотемпературных гальваномагнитных датчиков для определения величины и направления магнитного поля.

3. Впервые установленные физические механизмы магниторезистивного эффекта по обе стороны перехода диэлектрик-металл в кобальтосодержащих углеродных волокнах, полученных термообработкой при температурах 700C и 900C карбоксилированной целлюлозы после замены в ней протонов СООН-групп на катионы кобальта, определяющие вклад cпин-зависимого межкластерного туннелирования в отрицательный магниторезистивный эффект на диэлектрической стороне и спин-орбитального взаимодействия в знакопеременный эффект в режиме слабой локализации на металлической стороне перехода. Доказательство формирования кластеров кобальта в углеродной матрице и их магнитные характеристики: температура блокировки магнитного момента

Т_b= 70 К, эффективная константа магнитной анизотропии =1,710⁵ Дж/м³, средний магнитный момент кластера _P = 2700_B и коэрцитивная сила

₀H_с= 0,043 Тл - на основе которых синтезированы изолирующие и проводящие композиционные материалы с разным знаком и величиной температурного коэффициента сопротивления, находящиеся в суперпарамагнитном или ферромагнитном состояниях при комнатной температуре.

4. Впервые экспериментально установленные закономерности изменения механизма переноса электронов при переходе Андерсона в имплантированных ионами кобальта пленках полиимида и ионами железа пленках полиэтилентерефталата с энергией 40 кэВ в интервале доз D = 1,010¹⁶ - 1,510¹⁷ cм^-2 при плотности ионного тока j = (4,0 - 12) мкA/cм², заключающиеся в обнаружении на металлической стороне перехода диэлектрик-металл размернозависимых процессов слабой электронной локализации в модифицированном слое полиимида и их отсутствие в имплантированном полиэтилентерефталате; установленные пороговые режимы имплантации для достижения перехода диэлектрик-металл при имплантации полиимида (D = 1,510¹⁷ cм^-2, j = 8,0 мкA/cм²) и полиэтилентерефталата (D = 1,010¹⁷ cм^-2, j = 4,0 мкA/cм²), а также механизм электропроводности на постоянном токе, отличающийся учетом дополнительного канала проводимости из-за образования гранулированного слоя кластеров имплантированных металлов в карбонизированном слое полимера, что методом ионной имплантации позволяет получать тонкопленочные металлополимерные композиционные материалы с разной величиной проводимости и разным знаком температурного коэффициента сопротивления.

5. Впервые экспериментально обнаруженный переход суперпарамагнетик-ферромагнетик в пленках полиэтилентерефталата, имплантированных ионами железа с энергией 40 кэВ при дозе D = 7,5·10¹⁶ см^-2, обусловленный зарождением, последующим увеличением размеров магнитных кластеров и формированием с увеличением дозы квазисплошного лабиринтоподобного магнитного слоя с направлением спонтанной намагниченности в плоскости пленки, установленную зависимость величины намагниченности от дозы имплантации, а также величину и температурную зависимость коэрцитивной силы изменяющейся в интервале ₀H_с = 0,03- 0,01 Тл в температурном диапазоне Т = 2 - 300 К, что перспективно для создания композиционных материалов в суперпарамагнитном или ферромагнитном состояниях.

6. Установленная корреляция электронно-транспортных, магнито-транспортных и магнитных характеристик металлополимерных композитов, синтезированных имплантацией ионов кобальта в полиимид и железа в полиэтилентерефталат, заключающаяся в увеличении проводимости (до 5,5·10³ Cм/cм), магнитосопротивления (до 4% при В = 5 Тл) и намагниченности (до 0,25 А·м² /кг) при росте дозы, а также разная величина коэрцитивной силы при измерении гистерезиса намагниченности (₀H_с = 0,03 Тл) и магнитосопротивления (₀H_с = 0,1 Тл), что впервые доказывает формирование в модифицированном слое агломератов многодоменных магнитных кластеров со спинзависимым рассеянием электронов доменными стенками и подавлением процессов слабой локализации на диэлектрической и металлической сторонах перехода диэлектрик-металл, и позволяет объяснить отрицательный знак и немонотонную зависимость магниторезистивного эффекта от поля, а также разрабатывать пороговые спинтронные датчики и устройства определения величины и направления магнитного поля.

7. Физические основы создания новых способов и устройств регистрации магнитного поля магниторезистивными датчиками, основанные на переводе датчиков из состояния с отрицательным в состояние с положительным магниторезистивным эффектом и их суммировании, что позволяет увеличить температурную стабильность, пороговую чувствительность и обеспечивает линейность градуировки датчика.

Личный вклад соискателя

Диссертация является обобщением результатов научных работ, выполненных непосредственно автором или под его руководством на кафедре физики полупроводников и наноэлектроники Белорусского государственного университета. Обсуждение экспериментальных результатов проводилось в сотрудничестве с соавторами: Азарко И.И., Башмаков И.А., Батле К., Бринкевич Д.И.,

Бумай Ю.А., Гришанов В.А., Доросинец В.А., Камара М.С., Лабарта А., Лукашевич Т.А., Миклиц Г., Тихонова Т.Ф., Оджаев В. Б., Попок В. Н, Углов В. В., Хайбуллиин Р. И., Федотова Ю.А. Результаты синтеза металлосодержащих углеродных волокон принадлежат соавтору опубликованных работ Башмакову И.А., а анализ их температурной зависимости проводимости -Доросинцу В.А.

Помощь в приготовлении образцов, проведении измерений и обработке результатов оказывали студенты и аспиранты: Богершаусен М., Рубин С., Холденрид М., Хакенброих Б., Зборовский А.П., Кохан Е.К., Лабус С.С., Лукашевич С.М., Мацукевич В.Г., Мазаник А.А., Подоксик Э.Е., Хоменко И.М., Щемелева Е.А., Савчук В.А., Сероглазов Р. Р., Скрипка Д. И., Заре-Колзараки Х., Нажим Ф.А., Волобуев В. С., Харченко А.А. В совместных работах автору принадлежит: анализ, обоснование и постановка задач исследований, проведение основных экспериментов по измерению электронно-транспортных, магнитотранспортных и магнитных характеристик, обобщение и интерпретация полученных результатов, построение физических моделей для интерпретации результатов экспериментальных исследований, а также разработка новых способов и устройств регистрации магнитного поля.

Апробация результатов диссертации

Основные результаты диссертации неоднократно докладывались и обсуждались на научных семинарах кафедры физики полупроводников и наноэлектроники, физического факультета БГУ, научных семинарах в университетах г. Бохум и Кельн (Германия), университета г. Барселона (Испания), а также на конференциях: Республиканской конференции “Перспективные материалы твердотельной электроники” (Минск, 1990г.), Республиканской научно-практической конференции “Метрология 94” (Минск, 1994 г.), ХII научно-практической конференции “Датчики и преобразователи информации” (Москва, 2000 г.), IV Международной конференции “Взаимодействие излучений с твердым телом” (Минск, 2001 г.), VIII Международной конференции по физике и технологии тонких пленок (Ивано-Франковск, 2001 г.), VII International Conference on nanometer-scale sciense and technology, (Malmo, Sweden 2002), Международной плесской конференции по магнитным жидкостям (Плесс, Россия 2002 г.), IV Международной научно-технической конференции по квантовой электронике (Минск, 2002 г.), Международной научно-технической конференции “Современные технологии, материалы, машины и оборудование”, (Могилев, 2002), III International Symposium “New electrical and electronic technologies and their industrial implementation”, (Zakopane, Poland 2003), V Международной конференции “Взаимодействие излучений с твердым телом” (Минск, 2003), Международной конференции “Актуальные проблемы физики твердого тела” (Минск, 2003), XXII International European Conference on Surface Science (Prague, 2003), 11-й Международной плесской конференции по магнитным жидкостям, (Плесc, Россия 2004), V-th International Conference “Ion implantation and other applications of ions and electrons” (Kazimierz Dolny, Poland, 2004), International Conference “Modern development of magnetic resonance” (Kazan, Russia 2004), VI Международной конференции “Взаимодействие излучений с твердым телом” (Минск, 2005), International conference on Nanoscale Magnetism (Gebze, Tyrkey, 2005), II Международной научной конференции Материалы и структуры современной электроники (Минск, 2006), ХV-th International Conference Ion Beam Modification of Materials (Taormina, Italy, 2006); VII Международной конференции “Взаимодействие излучений с твердым телом” (Минск, 2007), I Международной конференции “НАНО-2008” (Минск, 2008), III Международной научной конференции «Материалы и структуры современной электроники» (Минск, 2008); Международной научной конференции «Ion implantation and other applications of ions and electrons» (Kazimierz Dolny, 2008); 4th International Conference “New Electrical and Electronic technologies and their industrial Implementation” “NEET 2011” (Zakopane 2009, Poland); 8-й Международной конференции «Взаимодействие излучений с твердым телом» (Минск, 2009); Международной научной конференции «Актуальные проблемы физики твердого тела» (Минск, 2009); IV Международной научной конференции «Материалы и структуры современной электроники» (Минск, 2010); III Международной научно - практической конференции “Оптика неоднородных структур” (Могилёв, 2011); 7th International Conference “New Electrical and Electronic technologies and their industrial Implementation” “NEET 2011” (Zakopane 2011, Poland); «International Conference Fundamental and Applied NanoElectroMagnetics» (Минск, 2012); V Международной научной конференции «Материалы и структуры современной электроники» (Минск, 2012); International Conference Radiation interaction with material and its use in technologies, (Kaunas 2012, Lithuania); International Conference Fundamental and Applied NanoElectroMagnetics “FANEM'12”, (Minsk, 2012); 31st International Conference on the Physics of Semiconductors “ICPS 2012”, (Zurich 2012, Switzerland); International symposium on small particles and inorganic clusters “ISSPIC XVI” (Leuven, 2012 Belgium); 9 Международной конференции “Взаимодействие излучений с твердым телом” (Минск, 2013); Международной конференции “Поликомтриб-2013” (Гомель, 2013), Международной конференции “Актуальные проблемы физики твердого тела” (Минск, 2013), International Conference on Nanoscale Magnetism ICNM-2013, (Istambul, Turkey 201

Опубликованность результатов диссертации

Основные результаты диссертации опубликованы в 111 научных работах: 49 статьях в научных журналах (общим объемом 20,8 авторских листа), удовлетворяющих требованиям пункта 18 Положения о присуждении ученых степеней и присвоении ученых званий в Республике Беларусь; 29 статьях в сборниках научных трудов и материалов конференций; 33 тезисах докладов на конференциях.

По результатам диссертации получены 11 авторских свидетельств и патентов, а также опубликовано 3 учебно-методических издания.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из перечня условных обозначений, введения, общей характеристики работы, семи глав, заключения, библиографического списка и приложения. Полный объем диссертации составляет 338 страниц, включая 110 рисунков, занимающих в совокупности 75 страниц, 6 таблиц на 5 страницах и

1 приложение на 17 страницах. Библиографический список состоит из 428 наименований, включая собственные публикации соискателя.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

В первой главе приведен аналитический обзор, в котором рассмотрены и систематизированы основные теоретические подходы и физические модели, используемые при описании явлений переноса заряда в конденсированных средах с разным структурным совершенством и размерностью электронных процессов по обе стороны перехода диэлектрик-металл во внешних электрическом и магнитном полях. Приводятся основные математические формулы для описания переноса носителей заряда в широком интервале напряженности магнитного поля при проявлении классических и квантовых размерных эффектов, как в диамагнитных, так и в магнитоупорядоченных средах, которые в дальнейшем используются при интерпретации результатов экспериментальных исследований.

Показано, что использование разных физических моделей и математического аппарата для описания переноса носителей заряда в широком интервале

внешних электрического и магнитного полей в ряде случаев приводит к различным результатам, что, несомненно, требует их экспериментальной проверки на предмет адекватности описания рассматриваемых явлений. Анализ экспериментальных исследований по теме диссертации приведен в начале каждой главы.

Вторая глава посвящена рассмотрению методических вопросов применительно к проблемам, решаемым в диссертации. Кратко анализируются методы получения сильных магнитных полей и мотивируется выбор методики измерения кинетических коэффициентов в соответствующих диапазонах магнитных полей и температур. Описаны автоматизированные экспериментальные установки для изучения магнитополевых зависимостей кинетических коэффициентов в постоянном и импульсном магнитном поле с индукцией до В = 25 Тл, а также разработанный и изготовленный низкотемпературный криостат для проведения измерений в импульсном и постоянном магнитном поле в температурном диапазоне Т = 300 - 2,5 К.

Представлены методики приготовления образцов объемных и эпитаксиальных кристаллов полупроводников для проведения электрофизических измерений: кремния, германия и арсенида галлия, многослойных структур и гетероструктур на основе арсенида галлия, тонких магнитоупорядоченных пленок железа и пермаллоя и методика проведения имплантации немагнитных и магнитных ионов в металлические и диэлектрические пленки. Описан способ получения углеродных волокон с включениями кластеров немагнитных и магнитных металлов, позволяющий термообработкой карбоксилированной целлюлозы после замены в ней протонов СООН - групп на катионы металла путем ионообменной сорбции, получать углеродные композиционные материалы по обе стороны перехода диэлектрик-металл в суперпарамагнитном и ферромагнитном состояниях. Рассмотрены основные аспекты определения характеристик исследуемых образцов и обработки результатов измерения температурной зависимости сопротивления, зависимостей МРЭ и эффекта Холла от магнитного и электрического полей, а также проведения структурных, магнитных и оптических исследований. Приведены оцененные величины погрешностей использованных методик.

В третьей главе приведены результаты исследования изменения величины, знака и вида магнитополевой зависимости кинетических коэффициентов в эпитаксиальных кристаллах арсенида галлия и объемных германия n - типов при неравновесном электронном переходе, обусловленном генерационно-рекомбинационными процессами при ударной ионизации мелких примесных уровней, а также междолинном перераспределении электронов в сильном электрическом поле [1-3,5,7,8,10,26 81,82]. В специально нелегированных образцах n - GaAs (N_d 10¹⁴ см^-3, N_d - концентрация мелкой донорной примеси) на диэлектрической стороне моттовского перехода диэлектрик-металл

(N_da_B 0,25, a_B - боровский радиус электрона на примеси) в электрическом поле наблюдается переход от положительного МРЭ с экспоненциальной магнитополевой зависимостью, характерной для прыжкового механизма переноса электронов, к параболическому лоренцевскому положительному магнитосопротивлению (ПМС), характерному для зонной проводимости. На рисунке 1 показана зависимость МРЭ n - GaAs от магнитного поля в допробойном (E < Е_п), предпробойном (E Е_п) и послепробойном (E > Е_п) электрическом поле. Величина МРЭ при приближении к полю примесного пробоя Е_п уменьшается и достигает минимальной величины в

Е, В/см: 1 - 0,2; 2 - 3; 3-7. Е_п=4В/cм

Теоретический расчет для равновесного (4) и неравновесного случаев (5). Т = 4,2 К

Рисунок 1 - МРЭ в n - GaAs c n_е = 310¹⁴ cм^-3 при разных электрических полях

послепробойном. Теоретический расчет коэффициента МРЭ с учетом времен релаксации как импульса, так и энергии а также неравновесной функции распределения Budd, H. F. Galvanomagnetic phenomena in high electric field / H. F. Budd // Phys. Rev. B. - 1963. - Vol. 131, № 4. - P. 1520 - 2524. (пунктирная линия 5), позволил согласовать измеренный и рассчитанный коэффициенты [7,8]. В промежуточно легированном n - GaAs

(210¹⁵ N_d 210¹⁶ см^-3) в электрическом поле наблюдается смена знака МРЭ с отрицательного на положительный, в то время как в n - Gе (N_d 210¹⁷ см^-3) - величина ПМС уменьшается, а отрицательное МС (ОМС) наблюдается на металлической стороне и не зависит от электрического поля [1-3,8].

Изучение лоренцевского МРЭ в n - GaAs при неравновесном электронном переходе вследствие перераспределения носителей заряда между основной и вышележащими долинами в электрическом поле показало, что с увеличением поля величина его возрастает. Теоретический расчет электрополевой зависимости коэффициента МС в одно- и двухжидкостном приближениях при учете междолинного перераспределения электронов показал, что он качественно согласуется с экспериметальными данными только в электрическом поле, близком к насыщению дрейфовой скорости [10].

Изменение знака МРЭ в n - GaAs в электрическом поле позволяет увеличить температурную стабильность и пороговую чувствительность устройств измерения магнитного поля магниторезистивным датчиком, если поле определяется по зависимости суммы ОМС и ПМС датчика в слабом и сильном электрическом поле. Показано, что перевод датчика из состояния с ОМС в состояние с ПМС может быть осуществлен не только с помощью ударной ионизации мелкой примеси, но и нагревом датчика джоулевым теплом [10,81,82,83, 112,115,118].

В четвертой главе представлены результаты экспериментальных исследований размерных эффектов (РЭ) в низкотемпературном магнитотранспорте структур с барьером Шоттки и гетероструктур на основе арсенида галлия, пленок n-GaAs, пермаллоя и объемных кристаллов германия [4,6,16-18,21,53,54,79,80,84-86,88,90,91]. Поперечное МС пленок n - GaAs в виде прямоугольного параллелепипеда зависит от угла между направлением магнитного поля и плоскостью пленки. В образцах с невысокой холловской подвижностью _Н 500 см²/Вс в слабом магнитном поле ОМС практически не зависит от . Различие начинает проявляться в сильных полях (В 0,5 Тл), когда величина ОМС при = 90 становится меньше. В образцах с _Н 1000 см²/Вс различие в величине ОМС при разных углах начинает проявляться уже в слабых полях, что связано с дополнительным вкладом геометрической компоненты ПМС.

МРЭ в многослойных структурах с барьером Шоттки и гетеропереходах на основе арсенида галлия расмотрен в [17,18,21,79,83,86,88,90]. Многослойная структура формировалась путем эпитаксиального наращивания на полуизолирующей подложке из арсенида галлия буферного слоя толщиной около

d 5 мкм с концентрацией электронов n_e 10¹⁴ см^-3 и активного слоя толщиной около d 0,2 мкм и концентрацией электронов n_e 10¹⁷ см^-3 на котором формировался барьер Шоттки путем напыления сплава Au-Nb. Cток-истоковые и сток-затворные характеристики структур при гелиевой температуре имели вид, характерный для арсенидгаллиевых полевых транзисторов с диодом Шоттки и напряжением отсечки U_от 4 В. В отсутствие смещения на затворе в слабом магнитном поле МРЭ отрицателен (рисунок 2) с практически линейной зависимостью от поля до В 0,5 Тл и при дальнейшем увеличении поля становится положительным с квадратичной зависимостью. При увеличении потенциала затвора величина ОМС уменьшается и при U_з 2 В не наблюдается. Однако при напряжении, близком к напряжению отсечки, ОМС вновь появляется, что обусловлено вытеснением электронов из активного слоя в буферный (рисунок 3) [6,79,83].

Гетероструктуры GaAs-AlGaAs были выращены методом молекулярно-лучевой эпитаксии. Гетероструктура состоит из нижнего нелегированного активного слоя арсенида галлия толщиной d = 500 нм, нелегированного

U_з, В: 1- 0; 2 - 1; 3 - 2; 4 - 3; 5 - 3,5; 6 - 4.

Т = 4,2 К и U_си = 0,05В На вставке схематическое изображение оттеснения тока из рабочего слоя структуры

Рисунок 2 - МС n - GaAs структуры с барьером Шоттки В, Тл: 1- 0,5; 2 - 1. Т = 4,2 К

Рисунок 3 - Зависимость МС n - GaAs структуры с барьером Шоттки от потенциала затвора

Al_0.3Ga_0.7As слоя - спейсера (d = 3 нм), сильно легированного n⁺слоя (n_е ~ 110¹⁸ см^-3) Al_0.3Ga_0.7As (d = 40 нм) и верхнего сильно легированного n⁺⁺ слоя (n_е ~ 2 10¹⁸ см^-3 ) GaAs (d = 50 нм). Сопротивление структуры уменьшается при уменьшении температуры и минимально при Т_м = 8 - 10 К. При Т Т_м температурная зависимость сопротивления R(T) аппроксимируется зависимостью R(T)- lnT, что свидетельствует Scaling theory of localization - absence of quantum diffusion in 2 dimencions/ E. Abrahams [et al.] // Phys. Rev. Lett. - 1979. - Vol. 42, № 10. - P. 673 - 679.

³ Altshuler, B. L. Modern problems in condensed matter science / B. L. Altshuler, A.G. Aronov ; Ed. A. L. Efros, M. Pollak.- Amsterdam, 1985. - P. 479.^, о двумерном характере переноса электронов по отношению к процессам слабой локализации и/или электрон-электронного взаимодействия [17,18,21,86,89,90]. В слабом магнитном поле В 0,5 Тл и измерении МРЭ в конфигурации Холла наблюдается квадратичное по магнитному полю ПМС. При В 1 Тл зависимость становится практически линейной и на ней наблюдаются осцилляции Шубникова -де Гааза (рисунок 4 а).

Исходя из вида энергетической диаграммы (вставка рисунке 4 а) можно предположить наличие трехмерной (3D) проводимости по верхнему слою n⁺⁺-GaAs и необедненной части n⁺ слоя AlGaAs, которая параллельна двумерному (2D) каналу проводимости. Анализ МРЭ R_xx(B) в рамках двухслойной модели Кучис, Е. В. Гальваномагнитные эффекты и методы их исследования/ Е. В. Кучис. - М.: Радио и связь, 1990. - 261 с. показал, что особенности зависимости R_xx(B) при B 1 Тл обусловлены выполнением условия классически сильного и квантующего магнитного поля для 2D электронного газа (пунктирная линия). Наилучшее совпадение результатов измерений и расчета наблюдается при использовании следующих параметров 2D и 3D слоев: ₁ = 1,3310^-3 Ом^-1, ₁ = 26000 см²/Вс, n_s1 = 210¹¹ см^-2, ₂ = 1,5710^-3 Ом^-1, ₂ =744 см²/Вс, n_s2 = 110¹³ см^-2 .

Пунктирные линии - экстраполяция МСдвухслойной моделью (а) и R/R₀ -B² (б) На вставках: (а)-энергетическая диаграммагетероструктуры, (б) начальный участок МС

Рисунок 4 - МС гетероструктуры (1) при Т = 2 К и = 90 (а), = 0 (б) и его первая производная (2).

В случае, когда магнитное поле параллельно плоскости гетероперехода (рисунок 4 б) МС отрицательно и по величине более чем на порядок меньше. Такое изменение МРЭ свидетельствует о квантовании энергетического спектра носителей заряда в потенциальной яме гетероперехода. В классически слабом поле (_сp < 1, где _с - циклотронная частота,_p - время релаксации квазиимпульса) ОМС имеет логарифмическую зависимость и достигает насыщения при В 0,3 Тл. При дальнейшем увеличении поля МРЭ остается отрицательным с параболической зависимостью до В 6 Тл, что связано с влиянием поля на электрон-электронное взаимодействие в режиме слабой локализации в пределе классически сильного поля _сp 1⁵ Houghton, A. Magnetoresistance and Hall effect of a disordered two-dimensional electron gas/A. Houghton, J. R. Senna, S.C. Ying // Phys. Rev., B. - 1982. - Vol. 25, № 4. - P. 2196 - 2204.^, Girvin, S. M. Interaction effects in disordered Landau - level systems in two dimensions /

S. M. Girvin, M. Jonson, P. A. Lee // Phys. Rev., B. - 1982. - Vol. 26, № 4. - P. 1651 - 1657..

Зависимость номера пика осцилляции МС Шубникова -де Гааза от 1/B имеет два наклона (рисунок 5) с критическим полем изменения наклона

В_к 4 Тл. Это свидетельствует о заполнении двух подзон размерного квантования. Концентрация электронов в 2D канале первой и второй подзон, определенная из условия ультраквантового предела для электронов второй подзоны с использованием плотности состояний D = 3,24 10¹⁷ м^-2 эВ^-1 была: n_s0 = 7,6 10¹¹ cм^-2 и n_s1 = 1,310¹¹ cм^-2; а энергетическое положение подзон размерного квантования и уровень Ферми: ₀ = 107.4 мэВ, ₁ = 126.9 мэВ, _F = 131 мэВ, соответственно.

На вставке подзоны размерного квантования и уровень Ферми

Рисунок 5 - Зависимость номера осцилляций Шубникова -де Гааза от обратного поля при Т =2 К : 1 - 0; 2 - 30; 3 - 45; 4 - 60; 5 - 90. Т = 4,2 К

Рисунок 6 - МC гетероструктуры при разных углах между полем и плоскостью гетероперехода

Изучение угловых зависимостей поперечного МС показало (рисунок 6), что знак его изменяется с отрицательного на положительный при небольших углах между плоскостью гетероперехода и направлением магнитного поля ( 15), что связано с зависимостью лоренцевского МРЭ 2D электронного газа от нормальной составляющей магнитного поля и также подтверждает квантование энергетического спектра электронов.

На зависимости холловского сопротивления R_xy(В) в области слабых магнитных полей также наблюдается резкий рост с последующим изменением наклона при В 1 Тл, когда на R_xy(В) начинают проявляться плато целочисленного квантового эффекта R_xy=25813/i Ом c номерами заполнения уровней Ландау i 3. Анализ R_xy(В) в рамках двухслойной модели показал, что хорошего согласия рассчитанной и экспериментальной зависимостей можно добиться при использовании следующих параметров 2D и 3D каналов проводимости: ₁ =27000 см²/Вс, ₁ =0.021 Ом^-1 и ₂ = 1000 см²/Вс, ₂ =0.061 Ом^-1. Эти характеристики отличаются от данных МРЭ, что связано с неоднородностью параллельно включенных слоев и отражает значительно более сильное влияние их совершенства на величину э. д. с. Холла по сравнению с МРЭ.

При изучении РЭ в МС n - Gе установлено, что ОМС в германии наблюдается только при измерении физического МРЭ, т. е. когда отношение длины образца l к его ширине b больше единицы (u = l/b 1). Уменьшение u приводит к уменьшению величины ОМС в насыщении, и при u 0,5 наблюдается только ПМС. Рассчитанная зависимость геометрического множителя для лоренцевского ПМС от u хорошо коррелирует с изменением ОМС при изменении размеров образца. В то же время в магнитоупорядоченных пленках пермаллоя при взаимно перпендикулярной ориентации тока через образец и намагниченности при = 90 ПМС уменьшается с уменьшением u, а при u 0,5 МС становится отрицательным. При = 0 МРЭ отрицателен независимо от ориентации намагниченности и тока через образец [4,16,82,80,84,85,91]. Уменьшение ПМС металлической пленки при уменьшении u обусловлено не лоренцевским, а анизотропным механизмом МРЭ и изменением размагничивающего фактора образца в направлении протекающего тока. Показано, что в магнитном поле

В 0,003 Тл наблюдался резкий пик ПМС, обусловленный рассеянием электронов на доменных границах при перемагничивании пленки. Положение и амплитуда пика МС коррелирует с изменением размагничивающего фактора в направлении магнитного поля.

На основании установленных закономерностей предложены и запатентованы новые способы регистрации магнитного поля [113-115,117,119,120].

В пятой главе изучены размерно- и спин-зависимые электронные состояния и процессы в композиционных материалах с магнитным упорядочением: углеродных волокнах с кластерами кобальта и кремнии с включениями редкоземельных элементов [9,11-15,22-24,50-52,55-57,59,60,62,87,92,94]. Волокна Co_x - C_1-x по виду R(T) зависимости можно разделить на четыре группы. Волокна первой группы имеют большое, а второй - малое сопротивление при

Т =300К, возрастающее при понижении температуры. Образцы группы 3 и 4 имеют низкое (единицы Ом) сопротивление, уменьшающееся при понижении температуры. Для группы 4 характерно насыщение сопротивления в области гелиевых температур, в то время как в образцах группы 3 оно начинает увеличиваться при Т_м < 50 К.

R(T) зависимость образцов группы 1 при Т 35 К хорошо согласуется с расчетом для межкластерного туннелирования электронов Helman, J. S. Tunneling in spin - polarized electrons and magnetoresistance in granular Ni films / J. S. Helman, B. Abeles // Phys. Rev. Lett. - 1976. - Vol. 37, № 21. - P. 1429 - 1432.. Образцы второй группы имеют отрицательный температурный коэффициент сопротивления, а их R(T) зависимость линейна в логарифмическом масштабе. При этом температурная зависимость локальной энергии активации имеет положительный наклон, свидетельствующий, что они находятся на металлической стороне ПДМ.

Экспериментальные температурные зависимости проводимости описываются зависимостью вида:

(1)

при А = 0,0018 и В = 0,049, т. е. при доминировании логарифмического члена. Следовательно, электропроводность описывается 3D электрон-электронным взаимодействием (член Т^1/2) и 2D эффектом слабой локализации (член lnT).

При Т < Т_М температурная зависимость проводимости образцов группы 3 также хорошо экстраполируется формулой (1), т.е. формирующиеся кластеры кобальта образуют сплошной перколяционный путь в углеродной матрице. Содержание кобальта в образцах группы 4 превышает порог протекания для трехмерных систем и ведет к образованию сплошных перколяционных путей в результате слияния отдельных кластеров кобальта.